2024, Vol. 45
2013年以来, 我国施行了一系列严格的污染物排放标准和污染控制措施, 重点区域PM2.5浓度快速下降, 但臭氧（O3）浓度逐步上升, 大气污染控制形势已由单一的PM2.5控制转变为PM2.5和O3的协同控制[1].据生态环境部发布的历年《中国生态环境状况公报》显示, 大气污染防治行动计划实施之初（2013年）京津冀区域13个地级及以上城市仅有37.5%的日数达标, 区域ρ（PM2.5）平均值高达106 µg·m-3[2], 到2022年全国地级及以上城市空气质量优良天数比例提高到86.5%, 京津冀及周边地区ρ（PM2.5）平均值降低至44 µg·m-3[3]. 2013年京津冀区域13个城市O3年评价浓度为162 µg·m-3[2], 2017年则快速增长至193 µg·m-3[4].尽管相比于2018年[5], 2022年京津冀及周边地区“2+26”城市O3评价浓度有所降低[3], 但京津冀区域PM2.5重污染时有发生, O3污染形势依然严峻[6], PM2.5和O3协同控制是制约这一区域空气质量改善的关键因素[7].
污染物排放、大气化学过程和气象条件变化是影响大气污染物浓度的主要因素, 污染物排放超出环境容量导致污染天气[8, 9].污染物浓度存在多种时间尺度的叠加[10], 对污染物浓度原始时间序列进行不同时间尺度的分离能够获得其长期趋势、季节差异和短期波动特征[11].国内外学者利用滤波方式, 如使用Kolmogorov-Zurbenko（KZ）滤波法, 通过对污染物浓度进行不同时间尺度的分离, 得到关键气象要素对污染物浓度长期变化的影响[12 ~ 16].Ding等[17]采用STL（Seasonal-Trend decomposition procedure based on Loess）方法, 在剔除了气象波动后, 认为天津臭氧的变化在很大程度上由前体物排放变化驱动.这种方法同时在2020年的一项全球性资料分析中得以应用[18].
京津冀区域各城市PM2.5和O3污染呈现明显的地理差异, PM2.5浓度高值区主要集中在区域中南部太行山脉山前的平原地区, 低值区主要集中在区域北部[19].胡洛铭等[20]的研究结果显示, 2014 ~ 2018年京津冀地区不同区域增速差异明显, 高值区由单中心向双中心转变且逐渐形成了日益明显的沿海O3高浓度分布带.这种大气污染物的空间分布差异不仅与排放和气象条件有关, 同时还受到城市经济产业结构, 以及渤海、太行山和燕山等大地形影响[21].前期研究表明, 京津冀区域PM2.5和O3空间分布具有明显的次区域特征, 且季节差异相对稳定[22, 23].本研究尝试通过STL方法分解PM2.5和O3浓度, 获取其长期分量、季节分量和短期分量, 以研究其变化趋势和波动情况的空间分布特征, 以期为京津冀区域减排措施实施效果评估和污染防控措施的科学制定提供技术支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区域与数据来源京津冀区域（BTH）位于113°27' ~ 119°50'E, 36°05' ~ 42°05'N, 东临渤海, 北枕燕山, 西倚太行, 地势西北高、东南低, 由西北向东南呈半环状逐级下降.京津冀区域包括北京市（BJ）、天津市（TJ）和河北省的保定（BD）、廊坊（LF）、唐山（TS）、石家庄（SJZ）、邯郸（HD）、秦皇岛（QHD）、张家口（ZJK）、承德（CD）、沧州（CZ）、邢台（XT）和衡水（HS）这11个地级市以及定州和辛集这2个省直管市.基于数据的连续性和完整性考虑, 本研究选取了该区域内的68个国控站, 其中北京市12个站, 天津市9个站, 河北省47个站, 本研究以北京市、天津市和河北省11个地级市作为该区域主要城市, PM2.5日均浓度和O3日最大8 h浓度平均值（MDA8 O3）数据来源于中国环境监测总站（http://www.cnemc.cn/）全国空气质量实时发布平台, 各城市浓度平均值为该城市内各国控站点污染物浓度的算术平均值.除北京和天津站点分布较为均匀外, 河北省各城市站点多集中在城区, 因而污染物浓度主要反映城市环境.本文中的O3浓度均为O3日最大8h浓度平均值, 或基于该浓度的统计值.
1.2 研究方法污染物浓度时间序列是多个不同时间尺度上物理和化学过程相互作用的结果[15], 不同尺度气象要素对PM2.5与O3浓度的影响不同.假定给定空气污染物的时间序列是可加的, 由长期趋势、季节性和不规则的短期变量组成, 因此对应时刻t的污染物浓度X（t）表示为：
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(1) |
式中, T（t）为时刻t下污染物浓度的长期分量, 表示污染物浓度的长期演变趋势, 通常由排放和/或气候变化驱动的持续增加或减少导致. S（t）为时刻t下污染物浓度的季节分量, 表示由季节变化引起的污染物浓度变化, 通常没有年际差异. I（t）为时刻t下污染物浓度的短期分量, 反映了数据的随机性, 可用于表征去除趋势和季节性成分后时间序列的其余部分, 通常归因于气象和排放的短期变化[17]. 此外, 长期分量和季节性分量之和被定义为原始时间序列的基线.
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(2) |
采用STL方法, 一种适应性强且稳健的时间序列分解方法[24], 将京津冀区域各城市以及整体平均的PM2.5和O3浓度分离为长期分量、季节分量和短期分量.
主成分分析法（principal component analysis, PCA）在损失很少信息的前提下将多个指标转化为少数互不相关的综合因子, 从而达到“降维”的目的, 被广泛应用于气象学和空气污染来源解析研究中.选取普通克里金插值方法进行PM2.5和O3浓度的长期分量、季节分量和短期分量及其标准差的空间表达, 该方法基于半变异函数理论, 对有限区域范围变量取值进行无偏最优估计[25], 可以反映空间变量的相关性和变异性, 能够补充站点分布较少的问题.
2 结果与讨论 2.1 相关性分析图 1给出了2017 ~ 2021年京津冀区域不同城市各季节PM2.5和O3浓度平均值及其相关系数.从中可知, 京津冀区域13个城市PM2.5和O3浓度春季和夏季均呈现正相关（R > 0）, 其中春季介于0.02 ~ 0.17, 夏季介于0.21 ~ 0.66, 秋季[图 1（c）]除秦皇岛R为正值（0.07）外, 其余城市均为负值（-0.22 ~ -0.05）, 冬季[图 1（d）]负相关性进一步增强（-0.36 ~ -0.17）, 这与孙金金等[26]在日均时间尺度上对华北平原PM2.5和O3浓度相关系数获得的分析结果类似, 裘彦挺等[27]则在更大空间尺度上证实了这种时空分布性.有研究表明春夏季PM2.5和O3浓度正相关[28], 一方面两者具有共同的前体物（NOx和VOCs）, 在特定气象条件和大气强氧化性的促进作用下, 通过多相反应形成二次PM2.5和O3, 体现出二者的同源性, 另一方面高浓度的地表O3可通过促进SO2和NOx的气相氧化反应和颗粒物表面的非均相化学反应过程等, 促进SO42-和NO3-等二次组分生成[29], 而秋冬季较弱的光照强度以及一次排放导致的高浓度PM2.5影响太阳辐射, 并可为非均相反应过程提供反应表面, 改变大气自由基浓度, 从而影响O3浓度[30].此外, 不同季节气象条件还可以改变前体物排放和化学反应速率, 影响不同相污染物的输送和扩散和沉降等过程, 从而影响两者浓度[31].夏季京津冀区域PM2.5和O3浓度呈现明显的正相关, 表明区域性特征突出, 如图 1（b）中的阴影部分, 区域北部的张家口、承德和秦皇岛等城市PM2.5和O3浓度呈现高相关（R > 0.5）, 以上城市处于首都生态涵养区内, PM2.5排放强度较低, 有研究表明, 夏季PM2.5浓度较低易导致气溶胶单次散射反照率较低[32], 对光照强度的削弱有限, 而HO2·浓度未被显著降低, 在较强的光化学反应条件下, 这些前体物通过光化学反应同时促进O3与PM2.5中二次组分的生成, 导致二者具有较强的正相关关系[33].春季、秋季和冬季则未能通过显著性检验（P > 0.05）, 这与京津冀区域受排放、地理因素和大气扩散条件等因素影响形成的次区域有关, 这种次区域划分可以通过主成分分析实现, 并应用于O3背景浓度[22]和PM2.5污染典型城市筛选[23]中.
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图 1 京津冀区域不同城市MDA8 O3与PM2.5浓度的关系 Fig. 1 Relationship between MDA8 O3 and PM2.5 concentration in different cities in the BTH Region |
图 2给出了2017 ~ 2021年京津冀区域13个城市PM2.5和O3浓度平均值的时间序列分解结果.京津冀区域PM2.5浓度呈下降趋势, 变幅为-6.66 µg·（m3·a）-1（R2 = 0.075, P < 0.01）, 经时间序列分解后, PM2.5浓度的长期分量呈显著下降趋势, 变幅[k = -6.10 µg·（m3·a）-1]略低于原始序列, 但可决系数（R2 = 0.934, P < 0.01）明显增加.由于研究方法的特性, 季节分量未能体现出年际差异. PM2.5浓度基线变幅[-6.80 µg·（m3·a）-1, R2 = 0.184, P < 0.01]与前二者相当. 2020 ~ 2021年PM2.5短期分量的波动幅度低于2017 ~ 2019年, 这可能与COVID-19期间经济活动减弱有关[18].与PM2.5不同, 京津冀区域O3原始序列则呈波动下降趋势, 变幅为-3.35 µg·（m3·a）-1（R2 = 0.008, P < 0.01）, 经时间序列分解后, O3浓度的长期分量变化趋势[k = -2.28 µg·（m3·a）-1, R2 = 0.707, P < 0.01]和基线变化趋势[k = -3.23 µg·（m3·a）-1, R2 = 0.009, P < 0.01]的下降趋势近似, 短期分量未能通过显著性检验（P > 0.05）.
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图 2 京津冀区域PM2.5和MDA8 O3浓度的原始序列、长期分量、季节分量和短期分量 Fig. 2 Original PM2.5 and MDA8 O3 series in the BTH Region and their decomposed long-term, seasonal, and short-term components |
理想状态下, 原始序列分解出的长期分量、季节分量和短期分量之间相互独立, 各分量方差之和等于原始序列方差, 但实际分解过程中难以达到完全独立, 各分量方差之和一般小于原始序列方差[34]. STL的分解效果可以通过各分量方差贡献率之和来体现, 其值越接近100%, 说明分解效果越好[10].京津冀区域PM2.5经STL分解后, 长期分量、季节分量和短期分量方差对原始序列的贡献依次为6.76%, 33.47%和57.86%, 仅有1.92%的方差未能解释, 区域整体O3各分量对原始序列的贡献依次为0.56%, 79.04%和19.73%, 仅有0.61%的方差未能解释, 表明分解效果较好.PM2.5浓度时间序列的高频波动主要由排放源的短期变化与中小尺度天气系统引起[35].这与秦人洁等[10]、荆琦等[36]和张运江等[37]的研究结果近似.与PM2.5分解结果不同, O3季节分量方差对总方差的贡献最大, 长期分量方差的贡献很小, 与京津冀区域近地面O3浓度波动受太阳辐射和温度控制的大气光化学反应强度影响有关, 张运江等[37]在国内4城市的研究结果显示, 2015 ~ 2020年北京MDA8 O3季节分量方差对总方差的贡献为67.63%, 高于华中地区的南京（51.74%）和武汉（52.80%）, 远高于华南地区的深圳（25.69%）, 不同纬度下太阳辐射和气温可能是造成这一差异的重要原因.
图 3给出了京津冀区域不同城市PM2.5和O3各分量方差对总方差的贡献率.短期分量对PM2.5浓度波动的贡献最高（52.03% ~ 73.92%）, 季节分量次之（19.52% ~ 39.45%）, 长期分量最低（1.35% ~ 9.17%）.各城市差异较为明显, 北京、张家口、天津和承德等京津冀区域北部城市短期分量方差占比高于河北省中南部地区, 季节分量贡献则成相反趋势.季节分量对O3浓度波动的贡献占有绝对优势（64.74% ~ 76.33%）, 短期分量贡献次之（21.97% ~ 34.24%）, 长期分量的贡献很小（0.29% ~ 1.40%）, 石家庄、保定和邢台等河北省中南部城市的季节分量方差对总方差的贡献率高于秦皇岛、承德和唐山等北部城市, 短期分量方差对总方差的贡献率则呈相反趋势.考虑到气象条件波动是造成短期分量变化的主要因素, 研究区域大小会影响气象条件变化幅度, 从而改变短期分量的占比, 本研究以京津冀区域作为整体得到的O3季节分量方差贡献率（79.04%）高于各城市贡献率（64.74% ~ 76.33%）, 而短期分量方差贡献率（19.73%）低于各城市贡献率（21.97% ~ 34.24%）, 与余益军等[38]采用各城市贡献率平均值作为京津冀区域贡献率不同, 本研究采用的处理方式会增大季节分量对总方差的贡献, 使得季节变化的作用更加显著.
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图 3 京津冀区域不同城市PM2.5和MDA8 O3各分量方差对总方差的贡献率 Fig. 3 Contribution rate of variance of PM2.5 and MDA8 O3 components total variance in the BTH Region |
表 1 ~ 4给出了京津冀区域各城市不同分量的主成分分析结果.从表 1可知, 未经旋转前, PM2.5的长期分量仅有1个主成分, 季节分量和短期分量均有2个主成分, 三者累计可解释方差可达81%以上, 表 2显示O3的季节分量仅有1个主成分, 各分量累计可解释方差可达到78%以上, 这表明主成分分析可以获得京津冀区域PM2.5和O3时空分布的大部分信息.为更好地阐明每个主成分对原始变量的影响, 采用旋转算法来获得旋转后的因子载荷, 以提高各因子的解释力, 并赋予各城市在主成分PC1和PC2的空间载荷系数.表 3和表 4给出了采用具有Kaiser标准化的正交旋转后的主成分方差和累计方差, 可代表每个变量对特定主成分的贡献.经旋转后获得了PM2.5的季节分量和短期分量, 以及O3的长期分量和短期分量, 由于近年来京津冀区域整体PM2.5浓度显著降低[2 ~ 5], 而O3季节差异过于显著, 这两个分量无需进一步旋转, 因而仅有1个主成分.
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表 1 京津冀区域各城市PM2.5未经旋转的主成分分析结果 Table 1 Principal component analysis results without orthogonal rotation for PM2.5 in the BTH Region |
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表 2 京津冀区域各城市MDA8 O3未经旋转的主成分分析结果 Table 2 Principal component analysis results without orthogonal rotation for MDA8 O3 in the BTH Region |
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表 3 京津冀区域各城市PM2.5经旋转的主成分分析结果 Table 3 Principal component analysis results with orthogonal rotation method with Kaiser Standardization for PM2.5 in the BTH Region |
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表 4 京津冀区域各城市MDA8 O3经旋转的主成分分析结果 Table 4 Principal component analysis results with orthogonal rotation method with Kaiser Standardization for MDA8 O3 in the BTH Region |
图 4给出了京津冀区域各城市主成分系数经旋转后的空间载荷系数, 以≥0.7作为各主成分的高空间载荷.图 4（a）显示PM2.5季节分量主要存在2个主成分, PC1高载荷在河北省中南部6城市（石家庄、保定、沧州、衡水、邯郸和邢台）高度聚集, PC2高载荷分布于北京、张家口和承德, 秦皇岛、唐山、天津和廊坊等城市的空间载荷则介于二者之间, 略偏向于京津冀北部地区, PC1可解释的方差高于PC2, 表明河北省中南部6城市是京津冀区域PM2.5浓度季节分量的主要贡献者, 短期分量亦呈现类似的规律, 这种明显的次区域分布在此前对京津冀区域各城市PM2.5分季节的主成分分析[23]中已有所体现, 本研究对各城市PM2.5浓度进行时间序列分解仍然可以得到类似的结果, 表明次区域划分在不同时间尺度上仍然成立.图 4（c）和4（d）给出了O3长期分量和短期分量主成分系数经旋转后的空间载荷系数, 与PM2.5类似, O3各分量的PC1和PC2依然集中分布于河北省中南部地区和北部城市.樊文雁等[39]的研究显示京津冀区域不同城市O3输送来源地的差异与该城市所处地理位置有关, 相对位置和大地形是造成不同城市O3来源地差异的重要影响因素, 如区域内各城市对北京、廊坊、承德和张家口等城市O3浓度的影响高于50%, 而河北省南部各城市则更易受到山东和河南等地影响.这种空间分布特征表明京津冀区域大气污染联防联治工作中可以考虑采用主成分方法将研究区域划分为彼此相对独立的两个次区域, 以降低区域选取过大或过小造成的决策成本.
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图 4 京津冀区域PM2.5和MDA8 O3浓度各分量经旋转后主成分的空间载荷系数 Fig. 4 Spatial distribution of principal components with orthogonal rotation in the BTH Region |
长期而言, 区域空气质量的改善主要依赖于污染物排放和净生成量的降低, 污染物浓度年均值和超标情况多用来评价大气污染治理效果, PM2.5和O3的浓度水平和变化趋势能够较好地代表长时间尺度污染物浓度的平均状态.图 5给出了京津冀区域各城市PM2.5长期分量的时间变化情况, 整体而言, 京津冀区域PM2.5浓度的长期分量呈连续快速下降趋势, 年均降低6.10 µg·m-3, 略低于原始序列降幅, 多数城市高于或略低于区域平均值, 2017年石家庄和保定PM2.5浓度长期分量下降趋势明显, 张家口、承德和秦皇岛的长期分量显著低于区域平均值, 并且降幅平缓, 与这些城市PM2.5浓度水平较低, 减排区间收窄有关.随着区域大气污染持续治理, 各城市长期分量存在日渐趋同的趋势, 研究初期除张家口、承德和秦皇岛等城市外, 多数城市长期分量集中在70 ~ 110 µg·m-3, 经过5 a治理则降低至35 ~ 50 µg·m-3, 其中保定长期分量降幅最大, 达到-9.96 µg·（m3·a）-1；石家庄次之, 为-9.46 µg·（m3·a）-1；北京降幅为-6.35 µg·（m3·a）-1, 居于区域平均水平；承德和张家口最低, 分别为-1.38 µg·（m3·a）-1和-1.73 µg·（m3·a）-1.各城市PM2.5长期分量的相对标准差也反映出不同城市间的降幅差异, 如保定和石家庄的相对标准差分别为25.5%和21.6%, 均明显高于张家口（10.8%）和承德（8.3%）. 图 6给出了各城市O3长期分量的时间变化情况, 京津冀区域年均降低2.28 µg·m-3, 明显低于原始序列降幅.与PM2.5不同, O3浓度的长期分量呈现缓慢波动下降特征, 2018年各城市O3浓度长期分量达到峰值后, 逐年缓慢下降, 但2021年出现增高趋势, 各城市O3长期分量的相对标准差（3.1% ~ 6.8%）较小, 表明近年来O3浓度基本维持稳定, 突出显示出遏制O3污染的复杂性和艰巨性.相比于原始数据, 经时间序列分解得到的长期分量由于分离出季节和短期气象因素的影响, 能够更好地反映污染物浓度的演变趋势.
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图 5 京津冀区域各城市PM2.5长期分量的时间变化 Fig. 5 Temporal variation in long-term components of PM2.5 in the BTH Region |
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图 6 京津冀区域各城市MDA8 O3浓度长期分量的时间变化 Fig. 6 Temporal variation in long-term components of MDA8 O3 in the BTH Region |
由于长期资料的季节分量和短期分量平均值均接近于0, 无法给出统计意义下的平均状态, 为考察其空间差异, 采用季节分量和短期分量的标准差来初步判断京津冀区域PM2.5和O3季节尺度和短期内波动情况及其空间差异.如图 7所示, 河北中南部城市PM2.5浓度的季节分量标准差高于北部地区, 如石家庄标准差为32.54 µg·m-3, 达到张家口标准差（10.57 µg·m-3）的3倍, 各城市PM2.5浓度的短期分量标准差则较为接近, 呈现太行山前城市最高, 其他城市依次降低, 张家口和承德最低等特点. O3季节分量标准差的空间分布特征与PM2.5近似, 以保定、石家庄和邢台为高值中心, 张家口为低值中心, 而O3浓度短期分量标准差以唐山最高, 这可能与太行山、渤海等大地形造成的复杂区域输送特性有关[39].汾渭平原的研究表明, PM2.5与地形起伏度有显著的负空间自相关关系[40], 不同地形城市（如喇叭口地形、峡谷地形和平原地形城市）的污染物受到的传输路径不同[41].地理因素对城市大气污染物时空分布的影响较为复杂[42, 43], 同时京津冀区域受城市化影响, 污染物空间分布及其输送路径具有独特性[44 ~ 46], 需要针对具体城市, 结合多源资料, 进一步详细地分析和研究.
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图 7 京津冀区域PM2.5和MDA8 O3季节分量和短期分量的标准差 Fig. 7 Standard deviation in seasonal and short-term components of PM2.5 and MDA8 O3 in the BTH Region |
（1）2017 ~ 2021年京津冀区域PM2.5浓度呈逐日下降趋势[-6.66 µg·（m3·a）-1], O3浓度呈波动下降趋势[-3.35 µg·（m3·a）-1], 各城市春、夏季PM2.5和O3浓度呈正相关, 秋、冬季呈现负相关.
（2）经STL分解后, 长期分量、季节分量和短期分量方差对京津冀区域PM2.5浓度原始序列的贡献依次为6.76%、33.47%和57.86%, 对MDA8 O3浓度原始序列的贡献依次为0.56%、79.04%和19.73%.
（3）主成分系数经旋转后的空间载荷系数表明, PM2.5浓度的季节分量、短期分量以及MDA8 O3浓度的长期分量和短期分量均存在2个主成分, 对应河北省中南部和京津冀区域北部, 在不同尺度上京津冀区域PM2.5和O3均存在次区域分布.
（4）与原始数据相比, 长期分量能够更好地反映PM2.5和MDA8 O3浓度的演变趋势；季节分量和短期分量的标准差可用于初步判断各城市PM2.5和MDA8 O3浓度波动情况, 太行山前各城市是PM2.5浓度季节分量和短期分量标准差高值区, 唐山的MDA8 O3浓度短期分的标准差最高.
| [1] |
董赵鑫, 丁点, 姜越琪, 等. PM2.5和臭氧对前体物减排和气象变化的响应及其政策启示[J]. 环境科学研究, 2023, 36(2): 223-236. Dong Z X, Ding D, Jiang Y Q, et al. Responses of PM2.5 and O3 to emission reduction and meteorology variation and their policy implications[J]. Research of Environmental Sciences, 2023, 36(2): 223-236. |
| [2] | 环境保护部. 2013中国环境状况公报[R]. 北京: 环境保护部, 2014. 20-22. |
| [3] | 生态环境部. 2022中国生态环境状况公报[R]. 北京: 生态环境部, 2023. 3-16. |
| [4] | 生态环境部. 2017中国生态环境状况公报[R]. 北京: 生态环境部, 2018. 7-13. |
| [5] | 生态环境部. 2018中国生态环境状况公报[R]. 北京: 生态环境部, 2019. 7-15. |
| [6] | Wang Z B, Li J X, Liang L W. Spatio-temporal evolution of ozone pollution and its influencing factors in the Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration[J]. Environmental Pollution, 2020, 256. DOI:10.1016/j.envpol.2019.113419 |
| [7] |
宋小涵, 燕丽, 刘伟, 等. 2015 ~ 2021年京津冀及周边地区PM2.5和臭氧复合污染时空特征分析[J]. 环境科学, 2023, 44(4): 1841-1851. Song X H, Yan L, Liu W, et al. Spatiotemporal distribution characteristics of co-pollution of PM2.5 and ozone over BTH with surrounding area from 2015 to 2021[J]. Environmental Science, 2023, 44(4): 1841-1851. |
| [8] | Sun J J, Liang M J, Shi Z H, et al. Investigating the PM2.5 mass concentration growth processes during 2013-2016 in Beijing and Shanghai[J]. Chemosphere, 2019, 221: 452-463. DOI:10.1016/j.chemosphere.2018.12.200 |
| [9] | Zhang X Y, Xu X D, Ding Y H, et al. The impact of meteorological changes from 2013 to 2017 on PM2.5 mass reduction in key regions in China[J]. Science China Earth Sciences, 2019, 62(12): 1885-1902. DOI:10.1007/s11430-019-9343-3 |
| [10] |
秦人洁, 张洁琼, 王雅倩, 等. 基于KZ滤波法的河北省PM2.5和O3浓度不同时间尺度分析研究[J]. 环境科学学报, 2019, 39(3): 821-831. Qin R J, Zhang J Q, Wang Y Q, et al. Study on different time scales of PM2.5 and O3 concentrations in Hebei Province based on KZ filter[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(3): 821-831. |
| [11] | Rao S T, Zurbenko I G. Detecting and tracking changes in ozone air quality[J]. Air & Waste, 1994, 44(9): 1089-1092. |
| [12] |
王浩琪, 张裕芬, 罗忠伟, 等. 基于EOF分解和KZ滤波的2019 ~ 2021年中国臭氧时空变化及驱动因素分析[J]. 环境科学, 2023, 44(4): 1811-1820. Wang H Q, Zhang Y F, Luo Z W, et al. Spatial-temporal variation and driving factors of ozone in China from 2019 to 2021 based on EOF technique and KZ filter[J]. Environmental Science, 2023, 44(4): 1811-1820. |
| [13] |
张洁琼, 王雅倩, 高爽, 等. 不同时间尺度气象要素与空气污染关系的KZ滤波研究[J]. 中国环境科学, 2018, 38(10): 3662-3672. Zhang J Q, Wang Y Q, Gao S, et al. Study on the relationship between meteorological elements and air pollution at different time scales based on KZ filtering[J]. China Environmental Science, 2018, 38(10): 3662-3672. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2018.10.008 |
| [14] |
郑小华, 李明星, 娄盼星. 不同时间尺度下汾渭平原臭氧浓度变化及气象环境影响[J]. 高原气象, 2021, 40(4): 954-964. Zheng X H, Li M X, Lou P X. Different-scale changes in ozone concentration and meteorological environment in Fenwei Plain[J]. Plateau Meteorology, 2021, 40(4): 954-964. |
| [15] | Rao S T, Zurbenko I G, Neagu R, et al. Space and time scales in ambient ozone data[J]. Bulletin of the American Meteorological Society, 1997, 78(10): 2153-2166. DOI:10.1175/1520-0477(1997)078<2153:SATSIA>2.0.CO;2 |
| [16] | Henneman L R F, Holmes H A, Mulholland J A, et al. Meteorological detrending of primary and secondary pollutant concentrations: method application and evaluation using long-term (2000-2012) data in Atlanta[J]. Atmospheric Environment, 2015, 119: 201-210. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.08.007 |
| [17] | Ding J, Dai Q L, Fan W Y, et al. Impacts of meteorology and precursor emission change on O3 variation in Tianjin, China from 2015 to 2021[J]. Journal of Environmental Sciences, 2023, 126: 506-516. DOI:10.1016/j.jes.2022.03.010 |
| [18] | Torkmahalleh M A, Akhmetvaliyeva Z, Omran A D, et al. Global air quality and COVID-19 pandemic: do we breathe cleaner air?[J]. Aerosol and Air Quality Research, 2021, 21(4). DOI:10.4209/aaqr.200567 |
| [19] |
李慧, 王淑兰, 张文杰, 等. 京津冀及周边地区"2+26"城市空气质量特征及其影响因素[J]. 环境科学研究, 2021, 34(1): 172-184. Li H, Wang S L, Zhang W J, et al. Characteristics and influencing factors of urban air quality in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas ('2+26' Cities)[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(1): 172-184. |
| [20] |
胡洛铭, 李奕璇, 施念邡, 等. 京津冀地区臭氧浓度时空变化特征[J]. 环境科学与技术, 2019, 42(11): 1-7, 39. Hu L M, Li Y X, Shi N F, et al. Spatio-temporal change characteristics of ozone concentration in Beijing-Tianjin-Hebei Region[J]. Environmental Science & Technology, 2019, 42(11): 1-7, 39. |
| [21] |
徐祥德, 王寅钧, 赵天良, 等. 中国大地形东侧霾空间分布"避风港"效应及其"气候调节"影响下的年代际变异[J]. 科学通报, 2015, 60(12): 1132-1143. Xu X D, Wang Y J, Zhao T L, et al. "Harbor" effect of large topography on haze distribution in eastern China and its climate modulation on decadal variations in haze[J]. Chinese Science Bulletin, 2015, 60(12): 1132-1143. |
| [22] |
姚青, 马志强, 郝天依, 等. 京津冀区域臭氧时空分布特征及其背景浓度估算[J]. 中国环境科学, 2021, 41(11): 4999-5008. Yao Q, Ma Z Q, Hao T Y, et al. Temporal and spatial distribution characteristics and background concentration estimation of ozone in Beijing-Tianjin-Hebei Region[J]. China Environmental Science, 2021, 41(11): 4999-5008. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2021.11.005 |
| [23] |
姚青, 唐颖潇, 蔡子颖, 等. 京津冀区域典型城市PM2.5污染特征及其成因研究[J]. 环境科学学报, 2022, 42(7): 43-52. Yao Q, Tang Y X, Cai Z Y, et al. Evaluation of PM2.5 pollution characteristics and formation mechanisms of typical cities in Beijing-Tianjin-Hebei Region[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2022, 42(7): 43-52. |
| [24] | Cleveland R B, Cleveland W S, McRae J E, et al. STL: A seasonal-trend decomposition procedure based on loess[J]. Journal of official statistics, 1990, 6(1): 3-33. |
| [25] |
杨兴川, 赵文吉, 熊秋林, 等. 2016年京津冀地区PM2.5时空分布特征及其与气象因素的关系[J]. 生态环境学报, 2017, 26(10): 1747-1754. Yang X C, Zhao W J, Xiong Q L, et al. Spatio-temporal distribution of PM2.5 in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) area in 2016 and its relationship with meteorological factors[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2017, 26(10): 1747-1754. |
| [26] |
孙金金, 谢晓栋, 秦墨梅, 等. 不同时间尺度上PM2.5与臭氧协同关系及其影响因素分析[J]. 科学通报, 2022, 67(18): 2018-2028. Sun J J, Xie X D, Qin M M, et al. Analysis of coordinated relationship between PM2.5 and ozone and its affecting factors on different timescales[J]. Chinese Science Bulletin, 2022, 67(18): 2018-2028. |
| [27] |
裘彦挺, 吴志军, 尚冬杰, 等. 我国城市大气PM2.5与O3浓度相关性的时空特征分析[J]. 科学通报, 2022, 67(18): 2008-2017. Qiu Y T, Wu Z J, Shang D J, et al. The temporal and spatial distribution of the correlation between PM2.5 and O3 contractions in the urban atmosphere of China[J]. Chinese Science Bulletin, 2022, 67(18): 2008-2017. |
| [28] | Meng Z, Dabdub D, Seinfeld J H. Chemical coupling between atmospheric ozone and particulate matter[J]. Science, 1997, 277(5322): 116-119. DOI:10.1126/science.277.5322.116 |
| [29] | Lu K D, Fuchs H, Hofzumahaus A, et al. Fast photochemistry in wintertime haze: consequences for pollution mitigation strategies[J]. Environmental Science & Technology, 2019, 53(18): 10676-10684. |
| [30] | Li K, Jacob D J, Liao H, et al. Anthropogenic drivers of 2013-2017 trends in summer surface ozone in China[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2019, 116(2): 422-427. |
| [31] | Shi Z H, Huang L, Li J Y, et al. Sensitivity analysis of the surface ozone and fine particulate matter to meteorological parameters in China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2020, 20(21): 13455-13466. DOI:10.5194/acp-20-13455-2020 |
| [32] | Bian J C, Pan L L, Paulik L, et al. In situ water vapor and ozone measurements in Lhasa and Kunming during the Asian summer monsoon[J]. Geophysical Research Letters, 2012, 39(19). DOI:10.1029/2012GL052996 |
| [33] | Wang D F, Zhou B, Fu Q Y, et al. Intense secondary aerosol formation due to strong atmospheric photochemical reactions in summer: observations at a rural site in eastern Yangtze River Delta of China[J]. Science of the Total Environment, 2016, 571: 1454-1466. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.06.212 |
| [34] | Fang C S, Qiu J X, Li J, et al. Analysis of the meteorological impact on PM2.5 pollution in Changchun based on KZ filter and WRF-CMAQ[J]. Atmospheric Environment, 2022, 271. DOI:10.1016/j.atmosenv.2021.118924 |
| [35] | Cheng N L, Cheng B F, Li S S, et al. Effects of meteorology and emission reduction measures on air pollution in Beijing during heating seasons[J]. Atmospheric Pollution Research, 2019, 10(3): 971-979. DOI:10.1016/j.apr.2019.01.005 |
| [36] |
荆琦, 盛立芳, 张玮航, 等. 2018-2021年京津冀及周边地区"2+26"城市PM2.5与O3污染特征及气象影响[J]. 环境科学研究, 2023, 36(5): 875-886. Jing Q, Sheng L F, Zhang W H, et al. Characteristics of PM2.5 and O3 pollution and related meteorological impacts in '2+26' cities of Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas from 2018 to 2021[J]. Research of Environmental Sciences, 2023, 36(5): 875-886. |
| [37] |
张运江, 雷若媛, 崔世杰, 等. 2015-2020年我国主要城市PM2.5和O3污染时空变化趋势和影响因素[J]. 科学通报, 2022, 67(18): 2029-2042. Zhang Y J, Lei R Y, Cui S J, et al. Spatiotemporal trends and impact factors of PM2.5 and O3 pollution in major cities in China during 2015-2020[J]. Chinese Science Bulletin, 2022, 67(18): 2029-2042. |
| [38] |
余益军, 孟晓艳, 王振, 等. 京津冀地区城市臭氧污染趋势及原因探讨[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 106-114. Yu Y J, Meng X Y, Wang Z, et al. Driving factors of the significant increase in surface ozone in the Beijing-Tianjin-Hebei Region, China, during 2013-2018[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 106-114. |
| [39] |
樊文雁, 蔡子颖, 姚青, 等. 区域输送对天津臭氧污染的影响[J]. 中国环境科学, 2022, 42(11): 4991-4999. Fan W Y, Cai Z Y, Yao Q, et al. Effect of regional transport on ozone pollution in Tianjin[J]. China Environmental Science, 2022, 42(11): 4991-4999. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2022.11.004 |
| [40] |
黄小刚, 赵景波, 孙从建, 等. 汾渭平原PM2.5空间分布的地形效应[J]. 环境科学, 2021, 42(10): 4582-4592. Huang X G, Zhao J B, Sun C J, et al. Orographic influences on the spatial distribution of PM2.5 on the Fen-Wei Plain[J]. Environmental Science, 2021, 42(10): 4582-4592. |
| [41] |
徐丹妮, 王瑾婷, 袁自冰, 等. 汾渭平原复杂地形影响下冬季PM2.5污染分布特征、来源及成因分析[J]. 环境科学学报, 2021, 41(4): 1184-1198. Xu D N, Wang J T, Yuan Z B, et al. Temporal-spatial variations, source apportionment, and formation mechanisms of PM2.5 pollution over Fenwei Plain, China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021, 41(4): 1184-1198. |
| [42] |
杨文涛, 黄慧坤, 魏东升, 等. 大气污染联合治理分区视角下的中国PM2.5关联关系时空变异特征分析[J]. 环境科学, 2020, 41(5): 2066-2074. Yang W T, Huang H K, Wei D S, et al. Spatio-temporal variation of PM2.5 related relationships in China from the perspective of air pollution regional linkage control and prevention[J]. Environmental Science, 2020, 41(5): 2066-2074. |
| [43] |
王雁, 郭伟, 闫世明, 等. 太行山两侧污染物传输对横谷城市气溶胶的影响分析[J]. 环境科学, 2021, 42(9): 4104-4115. Wang Y, Guo W, Yan S M, et al. Influence of pollutant transport from both sides of the Taihang Mountains on cross-valley urban aerosols[J]. Environmental Science, 2021, 42(9): 4104-4115. |
| [44] |
姚青, 杨旭, 唐颖潇, 等. 京津冀城市群冬季二次PM2.5的时空分布特征[J]. 环境科学, 2023, 44(5): 2421-2429. Yao Q, Yang X, Tang Y X, et al. Spatio-temporal distribution characteristics of secondary aerosol in Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration in winter[J]. Environmental Science, 2023, 44(5): 2421-2429. |
| [45] |
齐鹏, 周颖, 程水源, 等. 城区与郊区PM2.5污染及传输特征差异性[J]. 环境科学, 2022, 43(11): 5018-5029. Qi P, Zhou Y, Cheng S Y, et al. Difference in PM2.5 pollution and transport characteristics between urban and suburban areas[J]. Environmental Science, 2022, 43(11): 5018-5029. |
| [46] |
赵安周, 相恺政, 刘宪锋, 等. 2000 ~ 2018年京津冀城市群PM2.5时空演变及其与城市扩张的关联[J]. 环境科学, 2022, 43(5): 2274-2283. Zhao A Z, Xiang K Z, Liu X F, et al. Spatio-temporal evolution patterns of PM2.5 and relationship with urban expansion in Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration from 2000 to 2018[J]. Environmental Science, 2022, 43(5): 2274-2283. |