2024, Vol. 45
我国作为被世界公认的全球NH3排放热点国家[1, 2], 在2018年排放达9.90 × 106 t[3], 因此, 我国NH3减排的影响具有极大潜力. 而NH3作为大气中最重要的碱性污染物气体, 对SIA的形成有重要的贡献, 一方面, NH3能够通过化学反应转化为铵盐（NH4+）[4]；另一方面, NH3通过中和作用, 能够促进大气中SO2和NOx等酸性气体发生二次转化生成硫酸盐（SO42-）和硝酸盐（NO3-）等二次无机气溶胶, 在影响前体物浓度的同时间接加重PM2.5污染[5]. 近几年针对NH3减排已有大量的研究, 其中包含对不同NH3源减排效果探究[6~9]、不同地区及行业NH3减排潜力的研究[10~12]、NH3在不同减排比例下PM2.5及其二次组分变化趋势研究[13~16]和NH3与SO2和NOx协同减排研究[17~20], 但这种探究仅局限于对减排地区本地的分析, 缺少对区域影响的探究. 在之前的研究中指出, NH3在离其源头4 ~ 5 km的范围内将快速沉积, 不能够进行长距离的传输[21], 近期则有研究依据同位素标记的方法证实NH3可以进行较远距离的迁移并影响较远地区的污染物浓度[22], 与此同时部分学者已初步关注到亚洲地区NH3减排造成的区域影响[23], 但并未对其具体影响范围进行分析, 因此量化NH3减排所造成的区域影响是极其必要的. 京津冀地区作为我国NH3排放的重点区域[24], 长期处于富氨状态下, 以其中单个城市进行NH3减排时, 会对周边城市的PM2.5及其组分的浓度造成影响, 为了明晰该影响及不同季节减排下的规律, 在本研究中定义其为NH3减排所引起的溢出效益进行探究. 因此, 在区域联防联控大背景下, 亟需明晰NH3减排对周边地区PM2.5及其二次组分改善的溢出效益规律.
综上, 本研究结合数值模拟（WRF-CAMx-PSAT模型）, 以邢台作为减排案例城市, 2019年的1月和7月为研究时段, 设置梯度（10%、30%、50%、70%和100%）减排比例, 量化了典型城市（邢台）NH3减排对周边地区大气PM2.5浓度降低的溢出效益, 探究了其在不同季节与不同NH3减排比例下、对PM2.5及其二次无机化学组分随距离变化的响应规律. 本文通过加深NH3减排对大气PM2.5及其二次组分的影响认知, 以期为NH3减排策略的制定提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 数据来源验证模型模拟数据如下：①京津冀近地面SO2、NO2以及PM2.5的浓度模拟数据来源于中国环境监测总站实时发布的常规污染物浓度数据（http://www.cnemc.cn）；②SO42-、NO3-和NH4+浓度的监测数据来源于北京工业大学环能楼顶部（距地面约20 m）[25]、唐山市环境监测中心站楼顶（距地面高度约为15 ~ 20 m）和石家庄市桥东区体育南大街槐岭路32号的观测数据.
WRF主要输入数据如下：①气象初始场和边界数据采用的是美国国家环境预报中心（NCEP）提供的时间分辨率为6 h、空间分辨率为1° × 1°的FNL全球分析数据集；②地形条件与土地利用数据采用美国国家地质勘探局的全球地形与土地利用数据（http://nationalmap.gov/elevation.html）.
模型所需清单数据如下. 模型为双层嵌套：①外层的排放清单来自清华大学建立的中国多分辨率排放清单（MEIC, http://meicmodel.org）[26, 27]；②内层的排放清单基于实验室建立的2019年中国县级NH3排放清单[28], 其中典型的排放源包括农田施肥、农田土壤、畜禽养殖、生物质燃烧、人体排泄、废弃物处理、工业生产、机动车和燃料燃烧.
1.2 模型设置与验证 1.2.1 模型模拟研究采用WRF-CAMx耦合模型对研究区域开展空气质量数值模拟工作, 选择1月和7月分别代表冬季和夏季, 即NH3排放量较小和较大的两个季节. 空气质量模型采用双层嵌套, 空气质量模型CAMx的外层模拟区域（D1）覆盖中国东部大部分区域, 网格分辨率为27 km × 27 km, 内层区域（D2）覆盖京津冀及河南、山东、山西及内蒙古部分区域, 网格分辨率为9 km × 9 km. 外层网格的模拟结果为内层模拟提供边界场和初始场, 具体的网格设置如图 1所示. WRF（v3.5.1）和CAMx（v6.30）的模型具体参数设置见表 1.
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图 1 模型模拟区域设置示意 Fig. 1 Schematic of study area settings |
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表 1 WRF和CAMx模型参数设置 Table 1 WRF and CAMx model parameter settings |
同时研究使用CAMx来源识别模块（PSAT）对京津冀地区进行示踪标记, 具体模拟情景如表 2所示. 京津冀作为长期处于富氨状态下的地区, 在此选择随减排变化趋势明显[28]且位于京津冀由南向北传输通道上的邢台作为典型城市进行模拟分析, 选取2019年1月和7月为模拟时段, 并分别在1月和7月设置NH3梯度（0%、10%、30%、50%、70%和100%）减排情景.
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表 2 京津冀地区SO2、NO2、PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+模拟结果与监测浓度对比验证 Table 2 Performance statistics for concentrations of SO2, NO2, PM2.5, SO42-, NO3-, and NH4+ in Beijing-Tianjin-Hebei Region |
1.2.2 模型验证
为定量评估WRF-CAMx模式模拟效果, 采用相关系数（correlation coefficient, R）、标准化平均偏差（normalized mean bias, NMB）和标准化平均误差（normalized mean error, NME）来评估模拟值的准确性.
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式中, m和o分别表示模拟情景和观测情景, cm表示通过模型模拟出的污染物浓度（μg·m-3）, co表示监测站点观测的污染物浓度（μg·m-3）.
对比验证结果如表 2所示, 结果显示模拟的SO2、NO2、PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+的R值均在0.5以上, NMB和NME均在60%以内, 误差在合理范围之内[29], 可用于后续的结果分析.
1.3 NH3减排影响指数基于WRF-CAMx-PSAT模拟, 可以计算邢台在梯度NH3减排下对周边受体城市大气污染物浓度贡献的变化量, 称为NH3减排浓度贡献变化量（
（1）NH3减排浓度贡献变化量（
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式中, A、B、PM2.5、α0和αi表示减排城市（邢台）、受体城市（京津冀各城市）、PM2.5、基准情景和减排情景（10%、30%、50%、70%和100%）；
（2）NH3减排溢出浓度变化量（
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(5) |
式中, B和p分别表示京津冀地区各城市、PM2.5及二次组分（NH4+、NO3-、SO42-）；n表示城市B所占网格个数；
NH3作为大气中唯一的碱性气体, 是生成PM2.5的重要前体物[30, 31]. 在本研究中通过对邢台设置梯度比例（10%、30%、50%、70%和100%）减排, 发现局地NH3减排会引起污染物浓度发生区域性变化. 图 2为邢台本地在不同NH3减排比例下与基准情景作差下, 区域内各网格PM2.5浓度的变化量（
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图 2 邢台本地NH3在不同减排比例下对京津冀地区大气PM2.5浓度的溢出效益 Fig. 2 Spillover benefits of local NH3 in Xingtai on atmospheric PM2.5 concentrations in Beijing-Tianjin-Hebei Region under different emission reduction ratios |
为进一步探究NH3减排造成的溢出效益的扩散程度, 本研究对邢台在梯度减排后对周边城市PM2.5影响的范围进行量化. 图 3为邢台在不同氨减排情景下对其他城市的PM2.5浓度贡献与距离的关系, 分析不同减排比例下邢台对周边受体城市的浓度贡献与距离之间的规律. 通过SPSS进行函数拟合发现, 城市NH3减排对周边城市PM2.5浓度贡献与城市间的相对距离之间呈现较好的指数函数关系, 相关性较高, R值均在0.7 ~ 0.9之间. 显著性检验结果表明, P值均 < 0.01, 显著相关. 为了更直观地探究减排城市对周边城市浓度贡献随距离的变化, 通过对数化, 将上述指数函数关系转化为线性关系. 公式转换如下所示.
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各城市与邢台相对距离分别为：邯郸为50.6 km、石家庄为108.6 km、衡水为126.8 km、保定为217.2 km、沧州为247.3 km、天津为321.3 km、廊坊为333.6 km、张家口为412.7 km、唐山为428.1 km、承德为524.6 km、秦皇岛为547 km 图 3 邢台在梯度减排情景下对周边城市PM2.5浓度贡献变化量与相对距离的关系 Fig. 3 Relationship between the amount of change in PM2.5 concentration contribution of Xingtai to neighboring cities under gradient reduction scenario and relative distance |
式中, y表示减排城市对京津冀其它城市的PM2.5浓度贡献变化量（μg·m-3）；x表示其它城市对减排城市的相对距离（km）；k表示减排城市对京津冀其它城市的PM2.5浓度贡献随距离的变化率, 其中k的绝对值定义为变化指数, 变化指数越大, 减排城市对京津冀其它城市的浓度贡献越容易随距离变化；lnb表示在一定程度上减排城市对本地PM2.5浓度贡献（μg·m-3）.
在不同减排比例下, 1月邢台对邯郸、石家庄、衡水、保定、沧州、天津、廊坊、北京、张家口、唐山、承德和秦皇岛的PM2.5浓度贡献变化量分别可达0.07 ~ 1.02、0.03 ~ 0.33、0.04 ~ 0.56、0.01 ~ 0.016、0.01 ~ 0.09、0.01 ~ 0.09、0.01 ~ 0.07、0.01 ~ 0.08、0.00 ~ 0.01、0.01 ~ 0.12、0.00 ~ 0.04和0.01 ~ 0.06 μg·m-3；7月PM2.5浓度贡献变化量远低于1月, 分别可达0.00 ~ 0.05、0.01 ~ 0.07、0.01 ~ 0.12、0.00 ~ 0.03、0.00 ~ 0.01、0.00 ~ 0.01、0.00 ~ 0.02、0.00 ~ 0.01、0.00 ~ 0.01、0.00 ~ 0.01、0.00 ~ 0.01和0.00 ~ 0.01 μg·m-3. 根据图 3可以发现在同一减排比例下, 减排城市对周边城市PM2.5浓度贡献量随相对距离的增加而逐步下降, 减排城市影响周边城市PM2.5浓度主要有两条途径：①减排城市本地NH3减少, 原本应传输到周边城市的NH3未传输到周边城市, 影响周边城市本地的转化；②减排城市本地NH3减少, 本地转化的PM2.5相应减少, 传输到周边城市的PM2.5随之减少. 由于NH3和PM2.5传输距离和大气停留时间的差异, 会导致其受距离的影响较大, 从而呈现减排城市对周边城市PM2.5浓度贡献随着相对距离的增加而逐步下降的趋势, 并在相对距离超过200 km时, 不同减排比例带来的浓度变化大大降低. 在不同的减排比例下, 可以发现随着减排比例的增加, k的绝对值越高, 在1月由0.005 7逐步增加至0.006 1, 在7月由0.007 5逐步增加至0.007 8, 整体呈现以下规律：100% > 70% > 50% > 30% > 10%, 即减排城市对周边城市PM2.5浓度贡献的变化速率越快. lnb在不同减排情景下也呈现同一规律：100% > 70% > 50% > 30% > 10%, 这表明随着减排比例的增加, 减排城市在不同减排比例下, 其减排量对减排城市本地PM2.5浓度贡献越大. 这是由于随着减排比例的增加, 减排城市本地由富氨程度向贫氨程度转变[32]. 本地NH3浓度不足以和大气中SO2和NOx反应生成SO42-和NO3-, 因此当减排100%时, 由本地NH3参与的PM2.5生成过程中断, 对本地的影响极大, 但由于NH3不易发生长距离传输[33, 34], 对周边城市PM2.5浓度造成的影响较小.
2.1.2 季节变化对溢出效益的影响NH3对于PM2.5具有直接或间接影响作用, 当大气中NH3含量不同时, 对大气PM2.5的生成作用存在非线性影响[35]. 图 4为邢台在1月和7月在梯度减排情景与基准情景对比下京津冀地区PM2.5浓度变化量（
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图 4 邢台梯度减排下在1月和7月下对京津冀地区PM2.5浓度贡献变化量 Fig. 4 Amount of change in contribution to PM2.5 concentration in Beijing-Tianjin-Hebei Region in January and July under gradient emission reduction in Xingtai area |
这是由于京津冀长期处于富氨状态下[36], 在富氨状态下减排氨时, 大气处于氨过量的状态, 因此氨减排对二次组分转化的影响较小, 而在贫氨状态下减排氨时, 二次组分对氨减排的响应较为敏感, 这时氨减排带来的溢出效益更为显著. 同时冬季存在供暖等需求, 导致SO2、NOx排放增加[37], 且冬季污染物扩散条件不佳, 更易发生污染, 污染时期的二次反应加剧, 从而使得NH3被消耗, 大气中的NH3含量降低, 同时夏季的高温也会使得农业NH3排放更易挥发, 因此, 夏季富氨情况高于冬季[38]. 由于NH3处于过量水平, 而与NH3反应的酸性气体（如SO2和NOx）含量相对较少, 导致即使在NH3排放量有小幅降低的情况下, 大气仍能满足SO2和NOx的二次转化, 从而使得SO42-、NO3-和NH4+受NH3减排影响相对较小[39], 即在夏季和冬季同时进行减排时, 7月减排影响相较于1月更小, 所引起的溢出效益也弱于1月.
2.2 各组分溢出效益PM2.5作为复合污染物, 其二次无机组分主要组成成分包含NH4+、SO42-和NO3- [40], 因此, 进行NH3减排时, 对NH4+、SO42-和NO3-造成的影响也存在不同规律[41, 42]. 本研究在2.1节已发现NH3减排对PM2.5的浓度贡献存在溢出效应, 如图 5所示, 不同二次组分的溢出效益存在差异, 因此, 需进一步量化其溢出范围及浓度变化.
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图 5 邢台本地NH3在不同减排比例下对NH4+、NO3-和SO42-浓度的溢出效益 Fig. 5 Spillover benefits of local NH3 on NH4+, NO3-, and SO42- concentrations in Xingtai at different reduction ratios |
为量化各二次组分的溢出范围, 选取0.05 μg·m-3为溢出边界. 图 6中以邢台为中心, 以不同减排比例下溢出最远距离为范围边界, 判别不同减排比例下各二次组分溢出范围. 整体来看, 邢台在不同减排情景下各二次组分均存在溢出效益, 且1月减排溢出效益大于7月, 并随着减排比例的增加, 在1月NH4+和SO42-其溢出范围呈指数上升趋势, NO3-呈线性上升趋势, 这可能是由于NH3在随着减排比例的增加, 本应传输至周边城市的NH3浓度大幅降低从而导致周边城市原本应生成的SO42-、NH4+并未生成, 因而呈现指数上升的趋势, 而NO3 -作为更易发生区域传输的二次组分, 周边地区受邢台本地生成NO3-的影响较为明显, 因而溢出范围呈现线性上升趋势. 在7月各二次组分溢出范围变化趋势较为平缓. 在同一减排比例下, 各组分溢出范围呈如下规律：NO3- > SO42- > NH4+, 其中NO3 -溢出范围最远可达NH4+和SO42-的3.6倍和3.4倍.
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图 6 邢台在不同减排比例下对各二次组分影响溢出的最远距离 Fig. 6 Longest spillover distance of Xingtai on each secondary component under different emission reduction ratios |
对于NH4+, 从1月来看随着减排比例的增加, NH4+的溢出范围呈指数上升. 在10%减排情景时, 1月的影响范围仅局限于本地. 在30%减排情景时, 邢台的溢出范围已于150 km以外范围延伸. 在50%减排情景时, 其中, 由于NH3在顺风下更易发生长距离传输从而造成影响[43], 邢台溢出范围向主导风向（西北及东南）的下方向延伸. 在70%和100%减排情景下, 减排城市溢出范围已可覆盖山东、山西、河南等地, 远超300 km, 这是由于大量减排NH3情景下, 减排城市本地氨浓度发生较大变化, 减排城市NH3排放对周边城市PM2.5浓度的影响大幅降低. 从7月来看, 随着减排比例的增加, NH4+的影响范围同步扩大, 但由于7月浓度变化量较小, 在不同减排比例下其溢出范围集中于本地100 km范围内. 对于NO3-, 1月随减排比例的增加, NO3-溢出范围不断扩大的趋势更加明显, 呈线性增加的趋势, 在不同减排比例下其溢出范围均大于NH4+以及SO42-, 这归因于NO3-更易于发生远距离传输[44]. 在10%减排情景时, 减排城市的溢出范围已开始向150 km以外延伸, 其溢出范围与1月30%减排情景下NH4+溢出范围相当. 在30%减排情景下, 其溢出范围开始大幅扩大, 达到300 km, 溢出范围可覆盖山东、山西以及河南部分地区. 在100%减排情景下, 其溢出范围远超600 km, 完全覆盖山东、山西和河南等地, 这说明NO3-不仅更易于发生区域传输, 其传输范围还更远于NH4+和SO42-. 从7月来看, 随着减排比例的增加, NO3-的影响范围逐步递增, 其浓度变化量递减, 在不同减排比例下其溢出范围仅在本地100 ~ 200 km. 对于SO42-, 其溢出范围略小于NO3-和NH4+, 随减排情景呈指数上升趋势. 从1月来看, 在10%减排情景下, 溢出范围仍在本地100 km以内. 在70%减排情景下, 溢出范围已超300 km, 可覆盖山东及山西、河南等部分地区, 由于嵩山及秦岭的阻隔, 导致其溢出范围呈截断状. 在100%减排情景下, 邢台溢出范围覆盖山西及河南大部分区域. 在7月由于邢台减排对周边地区影响小于0.05 μg·m-3, 影响极小, 可认为几乎不存在溢出效益.
2.2.2 不同组分浓度变化差异分析根据2.2.1节可知不同组分其溢出范围呈如下规律：NO3- > NH4+ > SO42-, 但在同一溢出范围下, 不同组分在不同减排比例呈现的浓度变化量存在极大差异. 由于7月溢出范围极小, 选用1月为研究时段, 依据其它城市距邢台的相对距离排序, 判别邢台梯度减排在相同距离下对各组分的浓度影响差异. 图 7为邢台梯度减排下不同城市各二次组分的浓度变化量及梯度减排下各城市浓度变化量的平均值, 从中可知在同一城市, 邢台梯度减排时NO3-浓度变化量最大, 其中NO3-浓度变化最大可达NH4+和SO42-的2.6倍和7.3倍.
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图 7 不同减排比例下京津冀各城市NH4+、NO3-和SO42-浓度变化量 Fig. 7 Variation in NH4+, NO3-, and SO42- concentrations in Beijing, Tianjin, and Hebei cities under different reduction ratios |
对于NH4+、NO3-及SO42-, 邢台减排引起的各二次组分浓度变化随城市间相对距离的增加逐步变小, 但其浓度变化随着减排比例的增加呈现不断增强的趋势. 各二次组分浓度变化整体呈如下规律：NO3- > NH4+ > SO42-, 随着减排比例的增加, 组分之间浓度变化差异不断扩大. 其中, 在10%、30%、50%、70%和100%减排比例下NO3-的浓度变化分别为NH4 +的2.3、2.3、2.3、2.4和2.6倍, 为SO42-浓度变化的3.3、3.5、3.8、4.2和7.3倍. 这是由于NH4+、SO42-和NO3-作为大气PM2.5重要的二次无机水溶性离子, SO42-在大气中可通过气相、液相和非均相等各种途径生成[45], NO3-则主要由非均相反应生成, NH4+由NH3直接反应生成, 二者受NH3影响较大, 因此, 当NH3减排时, SO42-的浓度变化量略小于NO3-和NH4+.
3 结论（1）NH3减排在不同减排比例下对周边城市的PM2.5及其二次组分均存在溢出效益, 其溢出效益随周边城市与减排城市相对距离的增加呈显著的指数下降的趋势, 当相对距离超过200 km时, 不同减排比例带来的浓度变化大大降低.
（2）1月的溢出效益远高于7月, 1月邢台在不同减排比例下京津冀PM2.5浓度下降平均值可达0.15 μg·m-3, 约为7月的7.4倍.
（3）PM2.5各二次组分溢出范围随着减排比例的增加呈现季节性差异, 1月NH4 +和SO42-其溢出范围呈指数上升趋势, 而NO3-呈线性上升趋势, 7月各二次组分溢出范围变化趋势较为平缓.
（4）PM2.5不同组分溢出效益存在显著差异. 在各二次组分浓度变化量高于0.05 μg·m-3时, 各组分溢出范围呈如下规律：NO3- > SO42- > NH4+, 其中, NO3-溢出范围最大可达NH4+和SO42-的3.6倍和3.4倍；在同一溢出范围下, 各组分浓度变化呈：NO3- > NH4+ > SO42-的规律, 其中, NO3-浓度变化最大可达NH4+和SO42-的2.6倍和7.3倍.
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