2024, Vol. 45
2. 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室, 太原 030001;
3. 北京师范大学水科学研究院, 北京 100875
2. State Key Laboratory of Coal Conversion, Institute of Coal Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Taiyuan 030001, China;
3. College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China
重金属污染问题已经引起世界范围广泛关注[1].美国环保署将Cd、Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn和Ni等重金属列为重要的监管污染物[2].其中, As、Cd和Pb等在低浓度条件下仍会对人体健康造成严重的影响.重金属不可生物降解, 一旦积聚在生物体内达到一定阈值, 便引起各种疾病[3].因此, 关注环境中重金属赋存及生态毒性, 对人类的生命健康安全至关重要.
湖泊是人类生存和发展的重要自然资源, 重金属一旦进入湖泊, 极易通过吸附作用积聚在沉积物中[4].当湖泊水体的溶解氧含量降低、pH波动或含有某些有机物时, 重金属将从沉积物中释放到水中, 沉积物成为重金属的二级来源[5].有研究表明, 澳大利亚杰克逊港河口沉积物中ω（Cu）的最高值为200 mg·kg-1以上[6].在已关闭所有金属矿和煤矿多年的英格兰东北部的沿海沉积物中仍检测到较高浓度的Pb和Zn, 表明重金属进入沉积物经过累积作用难以消除[7].重金属与鱼类等水生生物接触并进入生物体内, 随着食物链进入人体进而危害人类生命健康.现有研究表明, 戈莱鲁湖的鱼肉中Zn、Cu、Pb和Cr严重超标[8], 已不适合食用.因此, 掌握湖泊沉积物中重金属浓度数据, 对评估湖泊重金属赋存及潜在生态风险具有重要意义.
长江流域是世界第三大流域[9], 洞庭湖、洪湖和赤湖为该区域的重要湖泊.因此掌握该区域典型湖泊沉积物重金属赋存并评价其生态风险, 对长江经济带发展及该地区人类健康发展至关重要.已有学者对洞庭湖、洪湖和赤湖沉积物重金属赋存情况进行了报道[10, 11], 但是未有在同一时期对洞庭湖、洪湖和赤湖沉积物采样比对分析并联合报道的先例.
本研究集中采集洞庭湖、洪湖和赤湖表层沉积物样品并检测其中钒（V）、铬（Cr）、锰（Mn）、钴（Co）、镍（Ni）、铜（Cu）、锌（Zn）、砷（As）、镉（Cd）和铅（Pb）共10种重金属元素的含量, 使用地理信息系统（ArcGIS）表征空间分布, 利用地累积污染指数法（Igeo）、富集因子法（enrichment factor, EF）和潜在生态风险指数法（potential ecological risk index, RI）协同评估重金属积累带来的潜在风险, 并利用相关性分析（Pearson）和主成分分析（PCA）溯源.本研究对长江中游典型湖泊沉积物重金属防控具有重要意义.
1 材料与方法 1.1 研究区概况本研究选择了长江中游东洞庭湖（28°59″~29°38″N, 112°43″~113°15″E；湖南省）、洪湖（29°38′~29°59′N, 113°11′~113°28′E；湖北省）和赤湖（29°41′~29°50′N, 115°37′~115°45′E；江西省）3个湖泊作为研究区域（图 1）, 这3个湖泊均为长江中游重要的饮用水水源地, 对当地乃至中国的生态环境保护具有重要意义[12].
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图 1 研究区域及采样点分布示意 Fig. 1 Study area and sample sites |
参考《湖泊沉积物调查规范》[13]设计采样点, 于2021年3月采集有效沉积物样品28个（图 1）, 其中东洞庭湖13个（编号DT1~DT13）, 洪湖8个（编号HH1~HH8）, 赤湖7个（编号CH1~CH7）.样品采集与保存严格按照相关标准操作.
沉积物样品首先经过冷冻干燥, 然后去除沙子、砾石以及植物根部等杂质, 在玛瑙研钵中研磨后, 通过100目尼龙筛筛选.最后, 将其放入干燥的自密封袋中, 贴上标签并将其存放在烘干机中以用于测试.化学分析中使用的沉积物样品根据干重计算.试验过程使用的硝酸和硫酸为AR级（上海国药集团, 中国）, 重金属分析测试仪器为电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS, Agilent-7700x, 美国）.试验过程注意：①避免与金属物体接触；②聚四氟乙烯消解管在试验前后酸泡24 h；③使用空白样品和国家标准土壤样品（GBW07366 GSD-2）以便评估测试的准确度和精密度, 所有样品均连续测试3次后取平均值, 3次分析结果的误差范围 < 10%；结果显示各元素回收率在91%~105%之间.具体测试方法参考本课题组之前的研究成果[14].
1.3 分析方法 1.3.1 生态风险评估方法采用地累积污染指数法Igeo[15]、富集因子法[16]、潜在生态风险指数法RI和单因子危害指数Eir协同评估生态风险, 具体计算及分析方法见课题组之前的研究成果[14].
1.3.2 来源解析利用SPSS 26.0软件对长江中游地区典型湖泊表层沉积物重金属进行皮尔逊相关性分析（Pearson）和主成分分析（PCA）, 分析重金属的来源.当重金属元素具有相同或相似的来源时会有明显的相关性, Pearson相关系数越大说明元素之间相似关系越密切.PCA是一种多变量统计分析方法, 该方法用于从原始因子或变量中提取多个常见因子, 反映了大多数原始的多变量信息.PCA方法可以根据重金属与每个主成分的因子载荷得分之间的相关性, 相对准确地确定重金属的来源.因此, PCA已被广泛用于沉积物中重金属污染源的研究, 取得了良好的效果.
1.4 数据分析使用Kaiser-Meyer-Olkin（KMO）测试和Bartlett球面性测试判断变量是否足够相关和独立, 若相关和独立则采用主成分分析.使用ArcGIS绘制采样点分布图和浓度空间分布图, 其余图利用Origin 2017绘制.
2 结果与讨论 2.1 表层沉积物重金属浓度水平东洞庭湖、洪湖和赤湖表层沉积物重金属含量水平见表 1, 其赋存量存在较大差异, 各湖泊沉积物重金属的平均值（average content, AC）赋存量变化范围分别为：东洞庭湖2.85~631.76、洪湖1.59~2 159.31和赤湖3.57~1 199.96 mg·kg-1.东洞庭湖中赋存排序为：Mn > V > Zn > Cr > Pb > Ni > As > Cu > Co > Cd, 其中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的AC分别是洞庭湖水系沉积物背景值[17]的2.37、1.57、1.40、1.60、1.88、1.62、1.13、2.69、8.62和2.07倍；与湖南省C层土壤背景值[18]相比, 分别是背景值的0.84、1.01、0.99、1.06、1.26、1.27、1.02、2.36、25.87和1.63倍；参考农用地土壤污染风险管控标准（试行GB 15618-2018）（农管标）（水田：6.5 < pH < 7.5）, Cd的AC同时高于风险筛选值（risk screening value, RSV）和风险管制值（risk control value, RCV）, As的AC超过RSV, 低于RCV.东洞庭湖表层沉积物重金属中Cd的变异系数CV, 标准差与平均值之比）大于0.5, 这一结果表明人类活动对沉积物Cd的含量产生了很大影响.其余重金属的变异系数范围为0.32~0.5, 属中等程度变异.综合来看, 东洞庭湖表层沉积物10种重金属中Cd和As超标相对严重, 可能存在沉积物污染风险, 这与张光贵等[19]研究的结果一致.相较于11年前[20]东洞庭湖表层沉积物中Cr、Cu、Zn和Cd的含量明显下降, 而As和Pb赋存量升高.本研究获得的Cd含量与欧阳美凤等[21]和易元杰等[22]研究的结果相似, 具有较强的生态风险.与尹宇莹等[23]研究的结果相比, 本研究中Ni、As、Cd和Pb含量处于较高水平.与其他湖泊和河流沉积物的重金属含量（表 2）相比, 东洞庭湖表层沉积物重金属中V、Mn和Co含量低于表 2中大多数其他湖泊和河流的浓度；Cr、Ni和Cu含量在这些湖泊沉积物中处于平均水平.
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表 1 表层沉积物重金属含量水平1） Table 1 Heavy metal concentrations in surface sediments |
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表 2 国内外不同湖泊/水库沉积物重金属含量1）/mg·kg-1 Table 2 Heavy metal concentrations of sediments in different lakes/reservoirs in China and abroad/mg·kg-1 |
洪湖中赋存量靠前的金属元素为：Mn > Zn > Pb.V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的AC分别是湖北省C层土壤的各元素背景值[18]的1.48、1.75、2.71、2.05、2.49、3.27、3.10、3.43、11.36和6.85倍；与农管标中相比, Cr的AC低于RSV, As、Cd和Pb的AC高于RSV、低于RCV, 说明洪湖表层沉积物中As、Cd和Pb含量超标较为严重, 沉积物污染问题发生的可能性较大.变异系数角度, 除Zn以外其余重金属均属中等程度变异（变异系数为0.22~0.5）；Zn的变异系数大于0.5, 说明Zn浓度空间差异显著, 区域污染比较明显.将洪湖研究结果与东荆河[24]相较, 除Cd外均高于东荆河；洪湖表层沉积物的重金属含量高于同省其他4个重要湖泊[25, 28], 可能是洪湖地处长江与东荆河之间形成的洼地, 地势较低[29], 雨水径流等因素导致重金属在洪湖大量累积.与其他湖泊和河流沉积物的重金属含量（表 2）相比, 洪湖中V、Mn、Ni、Cu、Zn、Pb的含量较高, 其余元素与其他湖泊相比没有太大的差异, 基本处于平均水平.
赤湖赋存量靠前的金属元素为：Mn、Zn和Cu.V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的AC分别是江西省C层土壤各元素背景值[18]的1.84、2.89、3.18、2.63、3.93、23.28、7.76、5.61、37.58和8.49倍；与农管标中相较, Cr、Ni的AC低于RSV, As和Pb的AC高于RSV、低于RCV.变异系数角度, 赤湖中Co、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb的变异系数大于0.5, 表明人为因素对以上重金属的积累有一定影响；其余重金属的变异系数范围为0.35~0.5, 属中等程度变异.与省内鄱阳湖[30]、赣江上游[31]和其他地域湖泊河流沉积物赋存情况（表 2）相比, 赤湖处于较高水平.具体而言, Cu、Zn、As和Pb含量均高于其他湖泊；Mn含量除低于湘江长沙段和丹江口水库外, 高于其他湖泊；Cd元素除低于东洞庭湖和东荆河外, 均高于其余湖泊；Co和Ni含量除低于阿哈水库外, 高于其他湖泊；V和Cr含量低于丹江口水库外, 高于其他湖泊.这可能是由于赤湖跨瑞昌市和柴桑区, 属沉溺型岗间洼地, 经积水而成的河迹洼地湖, 造成重金属的大量累积.
2.2 表层沉积物重金属污染分布东洞庭湖、洪湖和赤湖表层沉积物重金属的空间分布如图 2~4所示.东洞庭湖湖区均受到不同程度的重金属污染, 湖中心和东南区域相对受污染程度较低, 缘区域污染程度较高, 其中湖区东北部的DT5、DT6和DT7重金属赋存量最高, 其次是西北部的DT1、DT2以及西南区域的DT13.Mn和As空间分布相似, 东北区域污染程度最高.湖区西南区域Cu、Cd和Pb浓度最高；Zn元素在西南区域和东北区域浓度均较高.V在东南区域污染相对严重；Cr元素在DT4污染相对严重；Ni普遍分布在湖西北区域；Co在北部区域的赋存量高于南部区域.这可能由于湖区东北部DT5、DT6和DT7位于出口附近, 与长江交汇.江水顶托作用会加速重金属沉降, 导致沉积物中各重金属含量较高[21].
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图 2 东洞庭湖表层沉积物重金属含量空间分布特征 Fig. 2 Spatial distribution characteristics of heavy metal content in sediments of East Dongting Lake |
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图 3 洪湖表层沉积物重金属含量空间分布特征 Fig. 3 Spatial distribution characteristics of heavy metal content in sediments of Honghu Lake |
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图 4 赤湖表层沉积物重金属含量空间分布特征 Fig. 4 Spatial distribution characteristics of heavy metal content in sediments of Chihu Lake |
V、Cr、Mn、Co、Ni、Pb和As在洪湖东北区域含量较高, 中部和南部含量较低；Pb在西南区域含量较高.Cu和Cd在西北（HH8）含量最高；Zn元素在南部区域（HH5）含量最高.整体而言, 洪湖的北区比南区污染程度高, 东北区（HH1、HH2号）和西北区（HH8）受到不同种类重金属污染程度差异较大.这可能是由于湖区北区的四湖总干渠是洪湖的主要污染源, 携带大量的污染物进入洪湖；此外洪湖东北区沿岸人口密集, 人口活动密度大；西侧环湖区域是耕地和农村, 化肥农药等农业污染是主要污染源.
赤湖西北区域（CH5）重金属含量普遍较高, 其次是南部区域；湖心重金属含量均处于较低水平.所有重金属元素均在湖西北区域（CH5）具有较高含量.As、Ni和Cr在湖南区（CH1）轻微污染, Cd和Cu在湖区北区（CH6和CH7）轻微污染, Co、Pb和Zn在湖北区（CH4）轻微污染；V在湖南区（CH1）污染最严重.赤湖西北区周边企业较多, 推测是造成该区域污染严重的直接因素, 具体原因还需验证.
2.3 表层沉积物重金属生态风险评价3个湖泊表层沉积物中重金属Igeo见图 5.东洞庭湖中Igeo-Cd为4.11, 污染程度最高, 为重度污染；Igeo-As和Igeo-Pb分别为0.65和0.12, 污染等级均为轻度；其余元素的平均Igeo小于0, 无污染情况.具体而言, Igeo-Cd在所有采样点中均处于最高水平, 其中污染最严重的为DT5和DT13区域.洪湖中Igeo-Cd为2.92, 低于东洞庭湖和东江湖[Igeo-Cd=3.2] [14]的值, 污染等级为中度污染.Igeo-As为1.07, 为偏中度污染, 比洞庭湖污染程度略高.Igeo-V和Igeo-Cr小于0, 无污染.其余元素平均Igeo在0.28~0.97之间, 污染等级均表现为轻度.综合来看, Igeo-Cd在所有采样点中均处于最高水平；Zn和Pb的Igeo值在HH4最低, 在其他个别采样点较为突出, 污染状况显著.赤湖中表层沉积物重金属的Igeo计算结果, Cd同样为污染程度最高的元素, 达重度水平, 其平均Igeo为4.65, 高于其他3个湖泊；Igeo-Cu为3.96, 为偏重度污染；Igeo-Pb和Igeo-Zn分别为2.50和2.37, 为中度污染；Igeo-As和Igeo-Ni分别为1.9和1.39, 为偏中度污染.其余元素平均Igeo在0.29~0.94之间, 为轻度污染.从各采样点污染情况来看, Cd在所有采样点的污染程度都较高, 其次是Cu；整体来看CH5污染程度较高.
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图 5 表层沉积物重金属地累积指数 Fig. 5 Geoaccumulation index of heavy metals in surface sediments |
沉积物中重金属EF值越大, 表示污染程度越高.重金属富集特征见图 6.东洞庭湖中, Cd元素的EF值为16.50, 属于显著富集；As和Pb平均EF值在1~2之间, 属于轻度富集；V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu和Zn的平均EF值均小于1, 属于无富集情况.Cd的EF值在DT6和DT13区域富集情况最严重.洪湖中, Cd元素的平均EF值为7.10, 为显著富集；As的平均EF值处于2~5, 属于中度富集；Mn、Co、Ni、Cu、Zn和Pb的平均EF值处于1~2, 属轻度富集；V和Cr的平均EF小于1, 未发生明显富集.Cd和Zn在HH5的富集情况均处于较高水平.赤湖中, Cd的平均EF为18.48, 其次是Cu的EF值为11.45, 均属于显著富集.Zn、As和Pb的平均EF范围在2~5之间, 属于中度富集；Cr、Mn、Co和Ni的平均EF值均在1~2之间, 属于轻度富集；V的平均EF值小于1, 未发生明显富集.其中, Cu在CH6的富集情况最高；Pb在CH4呈现中度富集；Zn在CH5的富集情况比其他采样点明显.
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图 6 沉积物重金属富集特征 Fig. 6 Enrichment characteristics of heavy metal in the surface sediments |
重金属潜在生态风险指数见图 7.东洞庭湖Cd的Eri平均值高达775.59, 已呈现严重的生态危害.其余重金属的Eri平均值全部小于40, 具有轻度潜在生态风险.沉积物RI值为831, 达严重生态风险水平.从图 7可以看出, RI值最高区域位于DT13, 其次为DT6和DT10.Cd是最主要的生态风险元素, RI平均贡献最高, 达93.3%.洪湖Cd的Eri平均值为332.21, 为严重生态危害.其余元素Eri均值小于40, 为轻度生态危害.洪湖平均RI值为421, 为重度污染.HH8是生态风险等级最高的区域, RI大于600, 其余采样点RI值均小于600, 整体来看洪湖污染情况较为平均, 各采样点RI值相差不大.Cd对RI的贡献率达到78.9%, 同样是最主要的生态风险贡献因子.赤湖Cd的Eir平均值为1 127.42, 在3个湖泊中最高, 单项潜在生态危害程度最严重；Cu的Eri平均值116.39, 为偏重度潜在生态风险；As和Pb的潜在生态风险为中度, As的Eri平均值为56.14, Pb的Eri平均值42.46, 其余重金属的Eri平均值均小于40, 表现为轻度生态危害.赤湖RI平均值为1 395, 表现为严重风险, 整体来看CH5综合生态风险等级最高, 其次是CH6.从各重金属对RI的平均贡献来看, Cd和Cu是最主要的生态风险重金属元素, Cd贡献率为80.7%.
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图 7 表层沉积物重金属潜在生态风险指数 Fig. 7 Potential ecological risk index of heavy metals in surface sediments |
根据Igeo、EF、RI和Eri计算结果协同评估东洞庭湖、洪湖和赤湖表层沉积物重金属的污染生态风险, 结果见表 3.东洞庭湖Cd元素污染严重, 其余重金属为无污染风险或轻度污染风险.洪湖Cd的污染程度最为严重, 其次是As, 其余重金属的污染程度为无污染风险或轻度污染风险.赤湖Cd为重度污染风险, Cu为偏重度, Zn、As和Pb这3种重金属属于中度污染风险, V、Cr、Mn、Co和Ni属于轻度污染风险.
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表 3 典型湖泊表层沉积物重金属污染情况综合评价 Table 3 Comprehensive evaluation of heavy metal pollution in surface sediments of typical lakes |
综上, 3种评价方法对重金属污染现状评价结果一致, Cd为长江中游地区潜在生态风险最大的重金属元素, 与李德亮[45]和郭杰[46]的研究结果类似.因此, Cd应为此地区重点防治的重金属元素.
2.4 表层沉积物重金属来源解析将所有数据整合进行源解析.若元素间显著相关（P < 0.05）, 则来源相同可能性大.由表 4可知, V、Cr、Co、Ni和As之间均呈现出显著相关性, 其中V、Cr、Co和Ni之间显著相关（P < 0.01）, Zn和Pb在0.01级别存在显著相关性, 说明这些元素具有相同来源的可能性较高；Cu和Mn之间也存在较强的相关性；Mn与As和Cd之间存在负相关, 说明Mn与As和Cd几乎不具有相同来源的可能.
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表 4 长江中游表层沉积物重金属含量的皮尔逊相关系数矩阵1） Table 4 Pearson correlation coefficient matrix of heavy metal content in surface sediments of the Yangtze River Basin |
采用主成分分析进一步解析重金属来源, KMO值（0.754 > 0.7）和Bartlett球形度检验（0.00 < 0.05）结果表明此分析结果有效.提取特征值大于1的3个主成分, 累积方差贡献率为74.93%, 可以解释大部分重金属来源信息, 研究结果见表 5.
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表 5 长江中游表层沉积物重金属主成分分析 Table 5 Analysis of main components of heavy metals in surface sediments of the Yangtze River Basin |
V、Cr、Co、Ni、Mn和Cu均在成分1中具有较高载荷, 其中Mn和Cu较其他元素载荷值低, 说明成分1可能代表两种或以上来源.V、Cr、Co和Ni之间相关性较高, 说明它们可能具有相同来源.3个湖泊表层沉积物重金属中V、Cr、Co和Ni的含量接近背景水平, 并且变异系数不高, 具有较低的潜在生态风险.因此, 以上元素可能起源于母质背景, 代表了自然背景因素来源.水产养殖未食用的饲料和肥料、药物和化学品是Mn和Cu等重金属的主要来源[47], 采矿业、造纸厂和化工等企业的废水排放可能是沉积物中Cu、Zn、Cd和Pb等重金属含量的主要贡献[48].有研究表明, 西班牙西南部工业和采矿活动的投入[49]导致奥迪尔河受到Cu、Pb和Zn的严重污染.该成分主要受人类活动中的工矿业采冶和化工企业等污水排放的支配.长江中游地区是小龙虾养殖的重要地区[50], 所以成分1代表了母质背景自然源及水产养殖人为源的综合来源.
成分2中As和Cd载荷相对较高.有研究表明As的主要来源是农业污染[51].采矿冶炼工业活动产生As和Cd等.此外, 有色金属冶炼排放物是大气中重金属的主要来源, 大气中重金属可通过干湿沉降进入水环境, 对生态系统和人类健康构成潜在威胁；一些工业废水违规排放也可能导致工业区周围的重金属泄漏和污染.因此, As和Cd污染与矿产资源的开发和冶炼有关.
成分3表征了Zn和Pb具有相同来源, 这与相关性分析的结果一致.Zn和Pb是冶炼和采矿活动的重要污染物.东洞庭湖、洪湖和赤湖Zn和Pb的AC高于背景值.东洞庭湖位于湖南省岳阳市, 是有色金属故乡, 有色金属的储量位居世界第一, Pb储量在中国排名第三, Zn的储量排名第五[52].湖北省和江西省是中部重要的矿业城市, 重工业和有色金属工业是湖北和江西的主要产业, 具有几乎相同的竞争模式[53], 因此可认为Zn和Pb主要来源于工矿业废水.
3 结论（1）赋存角度, 东洞庭湖、洪湖和赤湖中Cd含量分别为背景值的25.87、11.36和37.58倍, 并且均超出风险筛选值（0.6 mg·kg-1）, 其中赤湖超出风险管制值（3.0 mg·kg-1）.此外, 赤湖表层沉积物中Cu超标也比较严重, 是江西省C层土壤背景值的23.28倍.
（2）生态风险角度, 三湖中Cd属于重度污染, 潜在生态风险高, 为长江中游地区需要重点防治的重金属元素.此外, 洪湖中As为中度污染风险, 其余重金属为无污染风险或轻度污染风险.赤湖中Cu为偏重度污染, Zn、As和Pb为中度污染风险, Ni为偏中度污染, V、Cr、Mn和Co属于轻度污染风险.整体而言, 三湖的潜在生态风险排序为：江西赤湖（RI = 1 127） > 湖南东洞庭湖（RI = 831） > 湖北洪湖（RI = 421）.
（3）源解析角度, 长江中游表层沉积物重金属来源为水产养殖和农业、矿产资源的开发和冶炼, 部分元素为自然来源.
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