环境科学  2024, Vol. 45 Issue (1): 131-139   PDF    
引用本文
窦殿程, 齐嵘, 肖淑敏, 苏高新, 郭宇新. 中国饮用水中砷的分布特征及基于伤残调整寿命年的健康风险评价[J]. 环境科学, 2024, 45(1): 131-139.
DOU Dian-cheng, QI Rong, XIAO Shu-min, SU Gao-xin, GUO Yu-xin. Distribution Characteristics of Arsenic in Drinking Water in China and Its Health Risk Based on Disability-adjusted Life Years[J]. Environmental Science, 2024, 45(1): 131-139.
中国饮用水中砷的分布特征及基于伤残调整寿命年的健康风险评价
窦殿程1,2, 齐嵘2, 肖淑敏1, 苏高新1,2, 郭宇新1,2     
1. 天津城建大学环境与市政工程学院, 天津 300384;
2. 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室, 北京 100085
收稿日期: 2023-02-07; 修订日期: 2023-04-01
基金项目: 天津市技术创新引导专项（21YDTPJC00770）；国家自然科学基金项目（51278174）
作者简介: 窦殿程（1999~），男，硕士研究生，主要研究方向为健康风险评价，E-mail：doudiancheng@163.com
通信作者: 齐嵘, E-mail: qirong@rcees.ac.cn; 肖淑敏, E-mail: xiaoshumin79@126.com
摘要: 砷的长期暴露可造成多种器官功能性损伤甚至死亡, 掌握其在水中分布特点和潜在风险对防控水源性砷造成人体健康危害有重要意义.基于2000~2022年已发表数据, 采用文献计量学方法, 在全国尺度范围内系统分析我国饮用水砷污染的地理分布特征, 并以表征疾病负担的伤残调整寿命年（DALYs）为量化指标评价因饮用水中砷暴露导致的健康风险.结果表明, 我国饮用水中砷的浓度平均值为（2.88 ± 0.33）μg·L-1, 低于《生活饮用水卫生标准》（GB 5749-2022）限值（10 μg·L-1）；分布表现为北方高于南方, 农村地区高于城市, 个别省份（山西、内蒙古和宁夏）仍存在超标现象.饮用水砷造成的健康风险大小整体为1.63×10-6 DALYs·（人·a）-1, 高于WHO《饮用水水质准则》推荐的风险参考水平[1.0 ×10-6 DALYs·（人·a）-1]；在六大地理区域风险大小排序为：华北 > 东北 > 中南 > 西北 > 西南 > 华东.水砷暴露导致皮肤癌（2 905.25 DALYs·a-1）和肺癌（1 513.96 DALYs·a-1）是其产生疾病负担的主要方式（99.4%）；45岁以上中老年人群承受了大部分（78.0%）水砷造成的健康损害, 60岁以上老年人群个体健康损失风险更高, 是风险防控中需要特别关注的对象.
关键词: 砷（As）      饮用水      分布特征      伤残调整寿命年（DALYs）      健康风险     
Distribution Characteristics of Arsenic in Drinking Water in China and Its Health Risk Based on Disability-adjusted Life Years
DOU Dian-cheng1,2 , QI Rong2 , XIAO Shu-min1 , SU Gao-xin1,2 , GUO Yu-xin1,2     
1. School of Environmental and Municipal Engineering, Tianjin Chengjian University, Tianjin 300384, China;
2. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China
Abstract: Long-term exposure to arsenic can lead to functional damage to many organs and can be life-threatening. It is of great significance to analyze the distribution characteristics of arsenic in water and evaluate its potential risk for preventing and controlling human health hazards caused by water-derived arsenic. Based on the published data from 2000 to 2022, the geographical distribution characteristics of arsenic in drinking water across China were systematically analyzed in detail, and the health risk of arsenic in drinking water was quantitatively assessed using disability-adjusted life years (DALYs), which represent the burden of disease. The results showed that the average concentration of arsenic in drinking water in China was (2.88 ±0.33) μg·L-1, which was lower than the limit of 10 μg·L-1 set by the standard for drinking water quality (GB 5749-2022). Nevertheless, the arsenic in drinking water in some provinces, including Shanxi, Inner Mongolia, and Ningxia, was still higher than the limit. The arsenic concentration in drinking water in northern China was higher than that in southern China, and that in rural areas was higher than that in cities. The estimated health risk of arsenic in drinking water (1.63×10-6 DALYs per person-year) was higher than the acceptable risk level of waterborne exposure of 1.0×10-6 DALYs per person-year set by the World Health Organization. The personal health risks related to arsenic in drinking water in the six geographical regions were ranked as follows: North China > Northeast China > Central South China > Northwest China > Southwest China > East China. Almost all (99.4%) of the health burden associated with water arsenic was attributable to skin and lung cancer, which caused 2 905.25 and 1 513.96 DALYs per year, respectively. Most (78.0%) of the health burden was borne by people aged 45 years or older. In addition, given the proportion of each age group in the total population, older persons over the age of 60 bear a higher drinking-water-associated arsenic burden at the individual level than others, and attention should be consequently paid to them when controlling the risk of arsenic in water.
Key words: arsenic(As)      drinking water      distribution characteristics      disability-adjusted life years(DALYs)      health risk assessment     

砷（As）是一种广泛分布于环境中的非金属元素, 存在无机态和有机态两种形式.一般来说, 无机态As的毒性大于有机态, 三价As的毒性大于六价As.长期的As污染暴露对人体健康构成严重威胁, 可造成皮肤癌、肺癌、肝癌或膀胱癌等多种器官功能性损伤, 严重者甚至引起死亡[1].人类主要是通过食物和饮水两种途径暴露于环境中的As.世界卫生组织（WHO）、国际癌症研究中心（IARC）和我国生态环境部先后将As和无机As类化合物列入一级致癌物清单和有毒有害水污染物名录（第1批）[2].我国最新修订的《生活饮用水卫生标准》（GB 5749-2022）对生活饮用水中As浓度的限值设定为不高于10 μg·L-1.

饮用水As污染严重威胁水质安全一直受到广泛关注.Frost等[3]统计美国环保署（US EPA）数据库中有关As中毒的数据发现11个州33个县的饮用水中As的平均浓度超过其标准（10 μg·L-1）.2000年, WHO发布报告指出, 孟加拉国约有4 000万人饮用水As超标, 约200万人表现出As中毒症状, 近30万人可能因此患癌症而死亡[4].目前, 我国也是饮用水As污染严重的发展中国家之一.北京通州调查发现, 12.88%的农村饮用水样品中As浓度超标[5]；内蒙古托克托县某饮水型地方性As中毒村采集的76份水样全部超标, ρ（无机As）为56.40 ~ 231.15 μg·L-1, 平均值为129.92 μg·L-1 [6].另一方面, 新疆的调查其农村饮用水中As超标率只有2.23%, 但在丰水期和枯水期有所差异[7]；张秋秋等[8]在我国重点城市集中供水中As浓度均未超标, 但其检出率为47.8%.总体上来说, 针对我国饮用水中As污染状况已展开了一定的研究, 但大多是针对个别或少数几个地区设置采样点进行的, 监测或检测到的As污染情况亦主要是与标准限值进行比较.目前, 对全国饮用水中As的大尺度研究较少, 整体上我国饮用水中As的污染分布特征及风险状况仍然不清楚.

本研究借助文献计量学手段, 系统分析了近22年我国饮用水As浓度水平及区域分布特征, 并以表征疾病负担的伤残调整寿命年（disability adjusted life years, DALYs）作为评价终点, 对饮用水As污染造成的健康风险进行评估, 以期为我国饮用水中As污染的防控政策制定提供参考, 对防范水源性As造成人体健康危害有重要意义.

1 材料与方法 1.1 文献检索与筛选

对公开发表的有关我国饮用水中As浓度文献进行系统检索.时间范围限定在2000年1月1日至2022年12月1日.中文数据库（CNKI和万方）检索关键词为“砷”或“重金属”, 主题词为“饮用水”.英文文献数据库（Web of Science和Pubmed）检索术语：WOS：（TS =（arsenic（As））OR TS =（drinking water）OR TS =（heavy metal））AND（TS =（water quality detection）OR TS =（health risk assessment））AND（TS =（China））.为确保研究准确, 文献筛选标准为：①有明确As的检测方法, 且符合国家标准；②有明确的采样点、样本大小；③报告了As的浓度.依据上述原则, 在数据库中检索到相关文献2 923篇, 删除重复记录1 702篇和不符合要求记录1 170篇, 最终纳入51篇.

1.2 数据提取与统计处理

从筛选后的文献中进行关键数据提取：采样时间、采样地点、样本量、检测方法、检出限以及浓度数据.通过使用软件Excel 2019和SPSS 26进行数据统计处理.其中, 文献中若采样时间未明确标明的, 以发表时间代替；每篇文献报告的均值和标准差若标明可直接从文献中读取, 不能读取的则根据样本量、中位数、最小值和最大值等统计值间接计算.然后根据样本量、均值和标准差对整体浓度用分布函数进行拟合, 得到拟合参数和均值[9].

1.3 健康风险评价 1.3.1 暴露评估

本研究将饮用水中As暴露主要考虑饮水摄入和淋浴、洗漱等皮肤接触两种途径.其中, 经饮水摄入量计算公式为[10]：

(1)

式中, CDIoral为经口摄入日均暴露量[mg·（kg·d）-1]；ρ（As）为饮用水中As的浓度（mg·L-1）；IR为摄入率（L·d-1）；EF为饮水年暴露天数（d·a-1）；ED为暴露持续年数（a）；BW为体重（kg）；AT为平均终身暴露时间（d）.

经皮肤接触途径暴露量计算公式为[11]：

(2)

式中, CDIdermal为皮肤接触日均暴露量[mg·（kg·d）-1]；SA为皮肤接触面积（cm2）；PC为化学物质的皮肤渗透常数（cm·h-1）；ET为日暴露时间（淋浴、洗漱等）（h·d-1）；EF为年暴露天数（淋浴、洗漱等）（d·a-1）；CF为转换系数（10-3）.

总暴露量：

(3)

式中, CDItotal为每日总暴露量[mg·（kg·d）-1].

1.3.2 剂量-效应关系模型

本研究采用US EPA建立As的暴露浓度与皮肤癌患病率效应关系模型[11], 采用Chen等[12]和加拿大研究委员会（NRC）[13]提出的饮用水As与内脏癌（肺癌、肝癌和膀胱癌）剂量-效应关系.

(4)

式中, P（d, t）为皮肤癌患者比例（%）；t为年龄（岁）；d为暴露量[μg·（kg·d）-1]；H为Herveside函数, 当t<m时, H（t-m）= 0；当t > m时, H（t-m）= 1；q1、q2、k和m值采用张秋秋等[8]的推荐值.

(5)

式中, H（c, t）为内脏癌的发病率；c为暴露浓度（μg·L-1）；其他变量和参数的含义同上.

皮肤癌的患病率转化为发病率公式[8]：

(6)

式中, h为年龄段（x, x+t）皮肤癌的发病率, P为年龄段（x, x+t）的患病率.

1.3.3 风险大小

本研究采用人均承受的疾病负担大小来表征风险大小.疾病负担（以DALYs为单位进行测量）既考虑了患病导致死亡的健康损失（years of life lost, YLLs）, 还考虑了疾病治愈后遗症残疾和治疗时间损失造成的健康损失（years lived with disability, YLDs）[14].计算公式如下：

(7)
(8)
(9)

式中, DB为疾病负担（DALYs·a-1）；YLLS为早死所导致的健康损失（DALYs·a-1）；YLDS为残疾所致的健康损失（DALYs·a-1）；x为年龄段（按5 a间隔分为19个年龄组, 即0 ~ 1岁、1 ~ 5岁、5 ~ 10岁、10 ~ 15岁, …, 80 ~ 85岁, 85岁以上）；y为疾病的不同阶段；n为人口数；S为存活率；LEx为标准预期寿命；tD为死亡时间；DW为失效权重；L为持续时间；Pseq为后遗症患者比例；tC为治疗时间.

1.4 相关参数的确定 1.4.1 暴露量参数

本研究中各年龄段人体皮肤接触面积（SA）和体重（BW）值取自《中国人群暴露参数手册》[15].皮肤渗透常数（PC）为0.001 8 cm·h-1 [16], 日暴露时间（ET）为0.633 3 h·d-1, 年暴露天数（EF）为365 d·a-1 [17].男性和女性的暴露持续年数（ED）分别为74 a和78 a, 平均终身暴露时间（AT）分别为74 a × 365 d和78 a × 365 d[18].

1.4.2 疾病负担相关参数

各省年龄段人口数（n）和标准预期寿命（LEx）均基于《中国统计年鉴（2020）》[18]；参考Zhang等[19]的研究方法, 皮肤癌、肺癌、肝癌和膀胱癌的死亡时间（tD）中位数分别取值为2.193、0.83、0.700和1.003 a, 其治疗时间（tC）中位数分别为5.00、6.00、5.00和4.00 a.参考张秋秋等[8]的研究方法, 确定失效权重（DW）、后遗症患者比例（Pseq）, 以及肺癌与膀胱癌的生存率（Sx）.皮肤癌Sx为0.900, 肝癌Sx为0.005[20].

2 结果与讨论 2.1 饮用水中As浓度及分布特征

中国大陆31个省（市区）饮用水中ρ（As）范围在0.10 ~ 20.79 μg·L-1（表 1）, 对浓度数据进行拟合分布最佳为对数正态分布, 其均值（标准差）和中位数分别为（2.88 ± 0.33）μg·L-1和1.06 μg·L-1, 均低于《生活饮用水卫生标准》（GB 5749-2022）限值（10 μg·L-1）.从地理分布来看, 饮用水As浓度在北方要高于南方（图 1）.其中, 居全国前3位的为山西省、内蒙古和宁夏, 其饮用水ρ（As）分别为（20.79 ± 1.12）、（8.85 ± 0.05）和（8.19 ± 2.06）μg·L-1；福建和安徽的饮用水ρ（As）最低, 为0.12 μg·L-1和0.10 μg·L-1.对同一地区城市和农村水As数据经皮尔森卡方（Pearson's chi-squared）分析发现饮用水ρ（As）呈现农村地区高于城市（χ2 = 61.94, P<0.01）, 原因可能与农村地区地理位置偏远, 较多使用地下水（井水）作为饮用水源有关[21, 22].山西大同一项研究发现其盆地周围山地岩石中富含As[23], 约为地壳As丰度值的7倍[24], 经地下水和沉积物的长期相互作用下, 逐渐从沉积物中释放导致地下水As浓度很高.此外, 工业化快速发展也可造成当地饮用水As污染.如宁夏自治区的一项监测发现, 饮用水As超标现象与当地存在大型工业园区, 同时拥有较多数量的煤炭、钢铁和电镀等企业有关[25].

表 1 我国各地区饮用水中As浓度水平 Table 1 Concentration of arsenic in drinking water in different regions of China

基于自然资源部标准地图服务网站下载的审图号为GS（2020）4630号的标准地图制作, 香港、澳门和中国台湾地区的As浓度数据暂缺 图 1 我国饮用水As浓度地理分布 Fig. 1 Geographical distribution of arsenic concentration in drinking water in China

2.2 饮用水As的健康风险 2.2.1 总体及区域性健康风险

我国由于饮用水中As暴露导致的健康风险为1.63（95%CI：1.06 ~ 2.20）×10-6 DALYs·（人·a）-1, 略高于WHO推荐的水中有害物质健康风险阈值[1.0 × 10-6 DALYs·（人·a）-1], 但存在明显的地区差异性, 表现为北方地区高于南方, 特别是山西、内蒙古和宁夏为WHO推荐阈值的5 ~ 16倍（图 2）；六大地理区域风险大小排序为：华北 > 东北 > 中南 > 西北 > 西南 > 华东（表 2）.考虑到各区域人口数量不同, 水As导致的总疾病负担大小排序为：华北 > 中南 > 东北 > 华东 > 西南 > 西北；华北地区尤为突出（占全国45.2%）, 其区域性内各省市疾病损失排序为：山西省（581.80 DALYs·a-1） > 河北省（404.29 DALYs·a-1） > 天津市（24.97 DALYs·a-1） > 北京市（9.85 DALYs·a-1）.分析原因可能有两个方面：一是当地重工业和能源（煤炭、重金属）开采行业发达, 易造成高As水环境, 群众长期暴露导致的健康问题（致病和致癌）[73]；另一方面, 不同省份的经济发展和城市化覆盖率存在差异性, 部分农村地区仍存在饮用未经处理的地下水（井水）的情况[75].山西山阴县和大同市的饮水型As中毒区在2006 ~ 2008年的水质合格率状况仅为62.73%, 其中分散式供水的合格率仅为57.65%, 而集中式供水稍高, 达到了80.00%[23, 76].随着国家农村安全饮用水工程的实施, 在华北地区的饮水As的健康风险近5年呈现逐年降低趋势, 如太原市2019年一项调查结果表明其农村生活饮用水中ρ（As）均低于1 μg·L-1 [77], 但保障农村地区的水质安全仍是长期和艰巨的工作.

图 2 我国不同地区饮用水As健康风险与暴露人口数量 Fig. 2 Health risk of arsenic in drinking water and exposed population in different areas in China

表 2 我国六大地理区域饮用水As健康风险及导致的疾病负担 Table 2 Health risk and disease burden of arsenic in drinking water in six geographical areas of China

2.2.2 不同健康问题的风险

饮水中As暴露所致皮肤癌、肺癌、肝癌和膀胱癌的个体终生发病概率分别为1.15（95%CI：0.44 ~ 1.86）×10-5、1.44（95%CI：0.48 ~ 2.40）×10-6、1.45（95%CI：0.54 ~ 2.36）×10-8和1.92（95%CI：1.00 ~ 2.83）×10-9.从全人群来看, 饮水As暴露导致的癌症患者数量以皮肤癌为主（88.8%）, 肺癌次之（11.1%）, 肝癌和膀胱癌仅为0.1%.使用伤残损失寿命年（DALYs）统一度量后, 饮水As引起皮肤癌、肺癌、肝癌和膀胱癌导致的总疾病负担分别为2 905.25、1 513.96、26.04和0.55 DALYs·a-1.其中, 肺癌的疾病负担贡献率显著增加到34.1%, 与发病贡献率的比值为3.07（34.1%/11.1%）；相较于皮肤癌的比值（0.74）, 可以看出单例肺癌导致的健康损失比皮肤癌更加严重.整体上, 皮肤癌和肺癌是饮用水As暴露产生健康损害的主要途径, 需要重点关注（图 3）.

图 3 饮水As导致不同癌症的发病率和疾病负担分布情况 Fig. 3 Distribution of incidence (inner ring) and disease burden (outer ring) of cancers attributable to arsenic in drinking water by cancer

2.2.3 不同年龄阶段的健康风险

对不同年龄阶段的人群, 饮用水As的暴露导致的健康损害有所不同（图 4）.中老年人群（> 45岁）承受了78.0%疾病损失；尤其需要关注60岁以上老年人群问题, 因为该群体疾病损失占比（40.3%）与其在人口结构中占比（18.7%）的比值高达2.15, 说明个体健康损失风险特别高.这可能与饮用水As暴露的长期性和随着年龄增长身体免疫力下降有关[78].与土壤重金属健康风险在年龄越小风险越高不同[79], 本研究发现饮用水中As造成的疾病损害在低龄组反而很小, 类似于Zhang等[70]对西安市区域饮用水As的研究结果, 原因可能与As致癌需要较长的暴露时间（> 20 a）有关.

图 4 不同年龄阶段下饮水As暴露人群和不同癌症疾病负担比重 Fig. 4 Proportion of the population and the disease burden attributable to arsenic in drinking water by age and by cancer

3 结论

（1）我国饮用水As浓度平均水平低于《生活饮用水卫生标准》（GB5749-2022）限值, 但受水文地理状况、经济水平和工业污染等因素制约, 呈现出地理区域性差异.山西、内蒙古和宁夏这3个省份的饮用水ρ（As）最高, 分别为（20.79 ± 1.12）、（8.85 ± 0.05）和（8.19 ± 2.06）μg·L-1.饮用水ρ（As）呈现农村地区高于城市的分布特征（χ2 = 61.94, P<0.01）.

（2）我国饮用水As导致的整体健康风险为1.63（95%CI：1.06 ~ 2.20）×10-6 DALYs·（人·a）-1, 略高于WHO《饮用水水质准则》中规定的风险参考水平, 但部分省份如山西、内蒙古和宁夏风险值为参考水平的5 ~ 16倍, 值得特别关注.

（3）饮用水As暴露导致的皮肤癌和肺癌是其产生疾病负担的主要途径（99.4%）；45岁以上中老年人群承受了大部分（87.1%）的健康损害, 60岁以上老年人群个体健康损失风险更高, 是风险防控中需要特别关注的对象.

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