2024, Vol. 45
近年来, 随着我国大气污染防治工作的不断深入推进, 全国和重点区域PM2.5浓度显著下降, 重污染天数大幅减少.同时, O3污染成为制约空气质量改善的主要因素[1].NOx和VOCs是对流层O3的主要前体物, 前体物处于高位排放是O3污染形成的内因.在前体物排放强度相对稳定的情况下, 气象条件成为影响O3浓度的重要因素[2].有研究指出, 受季风云系影响, 我国不同地区O3浓度呈现出不同的月变化特征, 其中35°N以北区域表现为单峰型, 35°N以南区域表现为双峰型[3].在气象要素方面, 较强的太阳辐射、高温、小风和较低的相对湿度有利于光化学反应的进行, 从而造成O3浓度的升高[4~7].此外, 受不同天气系统[8~11]、城市热岛[12]及海陆风[13]的影响, O3及其前体物可以在区域间发生传输, 造成O3浓度分布的空间差异.
台风作为我国夏秋季节沿海地区较为常见的天气系统, 其对空气质量的影响已经引起广泛关注[14, 15].台风外围环流往往伴随着晴朗高温的天气, 有利于O3的生成[16]；其下沉气流可以增加大气边界层稳定度, 使污染物在近地面积累[17], 因此台风影响期间常观测到区域性O3超标现象.另一方面, 台风登陆前后的强风和降水可以清除污染物, 对空气质量带来有效改善[18].台风生成至消亡过程中, 由于其位置和强度不断变化, 对特定区域的空气质量可以产生不同影响[19, 20], 增加了O3污染预测难度.因此有必要对台风影响下的O3污染特征及机制进行深入分析.
2020年8月26日至9月8日, 2008号台风“巴威”、2009号台风“美莎克”和2010号台风“海神”先后生成并沿我国东部近海北上, 在朝鲜半岛登陆后进入我国东北地区.短时间内连续3个编号台风近海北上至东北地区为历史罕见.“三连击”台风影响期间, 我国东部地区出现大范围O3污染.以往针对台风导致的O3污染研究多集中在珠三角和长三角等地, 北上型台风持续影响东部地区的相关研究较少, 对此类环流背景下O3污染的特点、形成机制和传输特征了解有限.本研究基于空气质量监测、地面气象资料、风廓线雷达观测和HYSPLIT模拟等数据, 对“三连击”台风期间的O3污染事件进行深入分析, 以期为深入了解京津冀及周边和长三角等地区的O3污染成因及大气污染防治工作提供支持.
1 材料与方法 1.1 监测数据本研究所用的空气质量监测数据来源于中国环境监测总站面向社会公开发布的逐小时国控站监测数据（https://air.cnemc.cn:18007/）, 选取了京津冀及周边和长三角地区有连续观测的空气质量监测站进行分析, 各区域范围及包含的环境监测站点数见表 1.对污染超标日及污染等级的判识参照《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）》（HJ 633-2012）和《环境空气质量评价技术规范（试行）》（HJ 663-2013）[21, 22]：当O3日最大8 h滑动平均值[ρ（O3-8h）]超过160 μg·m-3时, 判断为1个O3污染日.
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表 1 区域划分及环境监测站点数 Table 1 Regional division and number of environmental monitoring stations |
气象资料来源于中国气象局提供的逐小时地面观测, 包括降水量、气温和风向风速等.当单站日降水量超过0.1 mm时, 记为1个降水日.台风路径数据取自中国气象局热带气旋资料中心（https://tcdata.typhoon.org.cn/）“CMA最佳路径数据集”[23, 24].天气形势分析依据欧洲中期天气预报中心（ECWMF）提供的ERA5再分析产品, 水平分辨率为0.25°×0.25°.
1.2 HYSPLIT模式HYSPLIT为美国国家海洋大气研究中心（NOAA）开发的一款欧拉和拉格朗日混合型大气扩散模式（https://www.ready.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php）[25], 其中气团的平流和扩散均采用拉格朗日算法.HYSPLIT模式在输送、扩散和沉降过程方面考虑得较为完整, 因此被广泛应用于污染物来源及传输路径的分析[10, 15].模拟初始场采用NCEP全球资料同化系统GDAS（global data assimilation system）提供的1°×1°分析场资料.
1.3 风廓线雷达风廓线雷达主要以晴空大气作为探测对象, 利用大气湍流对电磁波的散射作用进行大气风场等要素的探测, 可以直观获取高时空分辨率精细化大气风场结构变化, 可用于污染天气过程中的边界层演变特征分析[26, 27].本研究中应用的是上海徐家汇站（站号：58367）和济南站（站号：54727）的风廓线雷达资料, 时间分辨率为1 h, 垂直分辨率为60 m.
2 结果与讨论 2.1 台风概况8月26日至9月8日, 500 hPa平均环流形势场上副热带高压（以下简称“副高”）中心强度达到592 gpm, 较常年同期偏强, 副高西脊点位于日本西南部[28].“三连击”台风均沿副高西侧引导气流向北移动, 概况如表 2所示.其中“巴威”于8月22日生成于中国台湾以东洋面, 随后近海北上, 强度达到强台风级.“美莎克”于8月28日在菲律宾以东洋面生成, 9月1日05：00加强为超强台风级, 9月3日凌晨在韩国南部沿海登陆.“海神”于9月1日20：00生成于西北太平洋, 9月4日加强为超强台风级, 9月7日早晨在韩国南部沿海登陆（图 1）.
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表 2 “三连击”台风概况 Table 2 Overview of typhoon BAVI, MAYSAK, and HAISHEN |
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图 1 “三连击”台风路径 Fig. 1 Tracks of typhoons BAVI, MAYSAK, and HAISHEN |
参考中国气象局现行业务规范[29], 以台风中心是否位于48 h警戒线内作为对我国产生直接影响的判断标准.9月1 ~ 4日, “美莎克”和“海神”共存.其中“美莎克”沿我国东部近海北上并深入吉林和黑龙江等地, 强度达到超强台风；“海神”位于48 h警戒线以东洋面上, 距离我国沿海和陆地较远.因此认为该时段对中东部O3污染产生主要影响的是“美莎克”.
2.2 O3污染概况“三连击”台风近海北上期间, 我国中东部地区出现了较大范围的O3污染（图 2）.其中, 受“巴威”影响的6 d中, 两个区域出现O3污染的站点数均超过50%（表 3）, O3污染累积3 d及以上的站点数分别为32个和16个, 仅占站点总数的12.31%和8.12%, 表明O3污染持续时间较短, 间歇性特征明显.“美莎克”影响期间, 两个区域出现O3污染的站点比例接近80%.京津冀及周边地区O3污染达到3 d及以上的站点数达121个, 占站点总数的46.54%, 河南和山东的部分站点O3污染日数达到5 ~ 6 d.与之形成对比的是, 长三角地区出现3 d及以上O3污染的站点数为33个, 仅占站点总数的16.73%, 可见京津冀及周边地区持续性污染范围明显大于长三角地区.“海神”对近海的影响时间相对较短（4 d）, 但京津冀及周边地区和长三角地区分别有85.00%和94.42%的站点出现了O3污染, 影响范围最广.两个区域平均O3污染日数分别达到2.22 d和2.97 d, 污染持续性特征显著.
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图 2 台风影响期间O3污染日数空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of O3 pollution days during typhoons |
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表 3 台风影响期间O3污染概况 Table 3 O3 pollution characteristics during typhoons |
从ρ（O3-8h）时间演变序列看（图 3）, “巴威”影响期间, 两个区域ρ（O3-8h）相对较低, 平均值及中位数均未超过160 μg·m-3.其中8月25 ~ 27日, 京津冀及周边地区ρ（O3-8h）呈现升高趋势, 75%分位数超过160 μg·m-3.“美莎克”影响前期（8月28 ~ 30日）, 京津冀及周边地区的ρ（O3-8h）平均值接近或超过160 μg·m-3, 出现较大范围O3污染.“美莎克”登陆韩国后（9月3 ~ 4日）, 两个区域ρ（O3-8h）呈现上升趋势, 长三角地区增加更为明显, ρ（O3-8h）平均值分别达到165.57 μg·m-3和174.07 μg·m-3.“海神”影响期间, 两个区域O3污染呈现出持续时间长、浓度高的特征, ρ（O3-8h）平均值连续3 d以上超过国家二级标准.9月6 ~ 7日, 长三角地区ρ（O3-8h）的75%分位数分别达到224 μg·m-3和216.88 μg·m-3, 即有超过1/4的站点达到O3中度或重度污染标准, 部分站点ρ（O3-8h）极值达到314.88 μg·m-3.
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红色圆点表示ρ（O3-8h）平均值, 灰色箱体表示ρ（O3-8h）平均值超过160 μg·m-3, 红色虚线用于区分台风影响时段 图 3 8月22日至9月8日京津冀及周边地区（BTHS）和长三角地区（YRD）站点ρ（O3-8h）箱线图 Fig. 3 O3 daily concentration box chart in Beijing Tianjin Hebei and its surrounding areas (BTHS) and Yangtze River Delta (YRD) from August 22 to September 8 |
已有研究指出[30, 31], 台风移动路径对于空气质量有直接影响.台风外围的下沉气流会增加大气边界层稳定度, 抑制城市污染物扩散, 也会在城市群之间造成污染物输送.因此本节进一步分析台风位置对O3污染的影响.结合台风定位警戒区的设定（图 1）, 将24 h警戒线以内区域定义为Domain1（D1）, 24 h和48 h警戒线之间的区域定义为Domain2（D2）, 34°N以北的区域定义为Domain3（D3）.考虑到O3的主要生成时段为白天, 故以08：00台风定位代表当日台风位置.台风位于3个区域的日数分别为7、6和5 d（表 4）.分别计算京津冀及周边地区和长三角地区ρ（O3-8h）平均值及站点降水日数均值.此外, 以台风影响时段前后15 d, 即8月7日至9月23日共计48 d的日最高气温平均值作为同期背景值, 计算台风影响期间的最高气温距平.
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表 4 台风位于不同区域的日期和日数 Table 4 Dates and days of typhoon in different regions |
由图 4可见, 台风影响期间, 京津冀及周边地区和长三角地区的最高气温均高于同期背景值.台风中心位于D1期间, 台风环流距离陆地较近, 台风云系对东部沿海地区产生直接影响, 长三角地区平均降水日数达到2.78 d.受台风环流结合西风槽产生的降水影响, 京津冀及周边地区平均降水日数超过2 d.因此台风位于D1期间, 两个区域的ρ（O3-8h）平均值较低.台风中心位于D2时, 京津冀及周边地区多受大陆高压脊或副高控制, 表现为晴朗少云的天气, 最高气温较同期偏高1.99℃, 站点平均降水日数仅有0.85 d.在有利的气象条件影响下, 有5 d的ρ（O3-8h）区域平均值接近或超过160 μg·m-3.与之相比, 长三角地区在台风环流或副高外围系统影响下雨日相对较多, 对O3浓度升高起到一定抑制作用.台风中心位于D3时, 两个区域均表现出站点降水日数不足1 d, 最高气温偏高超过1℃的特征.其中, 长三角地区出现了ρ（O3-8h）区域平均值为203.3 μg·m-3和190.37 μg·m-3的高值.然而, 在台风西侧环流影响下, 来自内蒙古等上游地区的清洁气流对北京、天津和河北中北部等地的O3及前体物起到一定清除作用, 因此O3浓度低于长三角地区.
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图 4 8月22日至9月8日台风中心位于不同位置时京津冀及周边地区（BTHS）和长三角地区（YRD）降水日数和最高气温距平、ρ（O3-8h）区域平均值 Fig. 4 Number of rainy days and the maximum temperature anomaly and the regional average value of daily O3 concentration in Beijing Tianjin Hebei and its surrounding areas (BTHS) and Yangtze River Delta (YRD) from August 22 to September 8 |
结合O3污染实况, 选取济南作为京津冀及周边地区的典型城市, 上海作为长三角地区的典型城市, 分析台风影响期间O3及前体物浓度和气象要素变化特征.为体现代表性, 大气成分数据为城市国控站观测平均值, 气象数据为城市代表站（济南站：54823, 36.60°N, 117.05°E；上海站：58362, 31.41°N, 121.46°E）观测数据.
2.4.1 上海O3污染特征由于台风移动路径为自南向北, 因此长三角地区比京津冀及周边地区更先受到台风的直接影响.上海作为沿海城市, 台风环流对它的影响比内陆城市更为明显.从图 5可以看出, 对应3个台风生成北上, 上海风向先后3次呈现逆转.以“巴威”为例, 8月22 ~ 25日, “巴威”中心位于上海以南洋面.在台风北侧环流影响下, 上海主导风向为偏东风和东南风, 其上游为来自东海洋面的清洁空气.有研究指出[32], 向岸风能起到稀释O3从而缓解近地面污染的作用.该时段内虽然具备晴空、高温（日最高气温大于30℃）和风速较小的有利条件, CO和NO2浓度均维持在较低水平, 也未出现ρ（O3-8h）超标的现象.8月26日, 随“巴威”中心经过上海以东洋面北上, 上海主导风向转为偏北风, 风速明显增大.在大气水平扩散条件得到改善的情况下, CO和NO2浓度均呈现升高趋势, 表明来自上海以北工业区的污染气团输送很可能是造成CO和NO2浓度升高的原因.8月27日上海辐射强度达到5 614 W·m-2, 最高气温超过33℃.在光化学反应作用下, 17：00的O3小时浓度升高至170 μg·m-3.
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红色虚线用于区分台风影响时段 图 5 8月22日至9月8日上海气象要素和大气成分逐3 h演变时间序列 Fig. 5 The 3 h time series of meteorological elements and atmospheric components in Shanghai from August 22 to September 8 |
“美莎克”和“海神”影响期间, 上海O3浓度变化也呈现出相似特征.即台风位于长三角地区以南时, 由于受到台风环流北侧偏东气流影响, 尽管具备晴空辐射和高温等有利于光化学反应的条件, 上海ρ（O3-8h）仍维持在较低水平.台风北上经过长三角地区后, 上海主导风向转为来自内陆地区的西北-西南风, O3浓度迅速升高.“海神”影响期间, 在9月的7日和8日观测到262 μg·m-3和257 μg·m-3的ρ（O3-8h）峰值.为了解来自上游的输送情况, 利用HYSPLIT模型对9月7日08：00的气团进行36 h后向轨迹模拟.从图 6可见, 在模拟起点高度为200 m的近地层, 影响上海的气团经过江苏和安徽等高排放区, 以长三角区域内输送为主.轨迹高度低于500 m, 表明气团有较为充分的时间与近地层污染物进行混合后向下游传输.在模拟起点为500 m和1 000 m的高度, 存在来自山东、河南和河北等地的气团轨迹, 轨迹半径超过600 km, 提示在偏北气流的作用下, 可能有O3及其前体物通过跨区域输送的形式从京津冀及周边地区向长三角地区传输.至于传输作用导致的O3生成量在O3总量中的比例, 还需要结合观测和数值模拟做进一步验证.
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黑色五角星表示模拟起点, 绿色、蓝色、红色线条分别表示1 000、500和200 m起点高度的气团轨迹 图 6 9月7日08：00上海36 h气团后向轨迹 Fig. 6 The 36h backward trajectories in Shanghai at 08:00 on September 7 |
气温和太阳辐射是影响O3生成的重要气象因子[6, 16, 17].“美莎克”影响期间, 上海共有5 d观测到降水, 多雨寡照的条件对O3浓度的升高起到了一定抑制作用.“巴威”和“海神”影响期间, 降水日数较少（分别为2 d和1 d）, 太阳辐射强, 日辐射均值分别为5 586.17 W·m-2和5767.00 W·m-2, 日最高气温均值分别达到33.12℃和31.73℃, 均满足有利于O3生成的条件（表 5）.然而, “巴威”和“海神”影响期间ρ（O3-8h）平均值分别为85.33 μg·m-3和185.25 μg·m-3, 后者是前者的约2.2倍.此外, “海神”影响期间的夜间O3浓度也明显高于“巴威”影响期间的夜间O3浓度.以下对造成这一差异的原因进行分析.
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表 5 台风影响期间上海气象要素特征 Table 5 Meteorological characteristics in Shanghai during typhoons |
已有研究表明[33, 34], 在夏季, 由于光化学反应速率快, 边界层内O3浓度明显高于其他季节, 其峰值位置大约分布在距地面1 km左右的高度.风廓线雷达观测数据显示（图 7）, 9月6 ~ 8日, “海神”经过长三角北上过程中, 1 000 m以下高度下沉运动明显增强.其中在前半夜（18：00 ~ 00：00）均观测到明显的下沉运动中心, 强度超过1.5 m·s-1.持续性下沉运动在白天有利于气温的进一步升高, 并增加边界层稳定度, 造成地面O3浓度显著增加；在夜间有利于将边界层内白天通过光化学反应积累的高浓度O3向下传输到近地面, 使夜间仍维持较高的O3浓度[2].与之形成对比的是, “巴威”经过上海北上期间, 8月的26日下午和27日夜间出现强辐合上升运动, 有利于O3的垂直扩散.同时辐合抬升造成的降水也对O3及前体物起到了清除作用[30].结合前文分析, 台风路径是造成垂直风场差异的主要原因.“巴威”位于24 h警戒线内, 其环流云系对长三角地区产生直接风雨影响.“海神”位于24 h和48 h警戒线之间, 长三角地区主要受外围下沉环流影响, 有利于O3浓度升高.
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图 7 “巴威”和“海神”影响期间上海风廓线及垂直速度序列 Fig. 7 Time series of wind profile and vertical wind in Shanghai during typhoons BAVI and HAISHEN |
济南位于上海以北约720 km的华北平原.台风北上过程中强度逐渐减弱, 加之济南地处内陆地区, 因此受到台风的风雨影响明显弱于上海.其中, 风速超过2 m·s-1的时次仅占总观测时次的11.8%, 降水量超过0.1 mm的日数仅有2 d（8月24日, 9月8日）.与上海不同, 济南的风向风速并未随台风移动表现出规律性的变化特征（图 8）, 说明台风环流对济南的直接影响较弱.“巴威”路径偏西, 在其外围云系影响下济南辐射强度较弱, 最高气温低于30℃, 抑制了光化学反应的进行, 不利于出现持续性O3污染.“美莎克”和“海神”影响期间, 济南分别在8月28 ~ 30日和9月5 ~ 8日出现O3污染, 以下对此进行分析.
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红色虚线用于区分台风影响时段 图 8 8月22日至9月8日济南气象要素和大气成分逐3 h演变时间序列 Fig. 8 The 3 h time series of meteorological elements and atmospheric components in Jinan from August 22 to September 8 |
8月28 ~ 30日, 位于“美莎克”北侧的副高不断西伸加强, 与西风带中东移的大陆高压脊发生同位相叠加并控制京津冀及周边地区（图略）.受其影响, 济南地面风速一般不超过2 m·s-1, 日辐射值大于6 000 W·m-2, 最高气温超过31℃.结合风廓线雷达观测可见（图 9）, 中午前后（12：00 ~ 15：00）济南上空下沉气流发展高度可达2 000 ~ 3 000 m, 符合副高控制下盛行下沉气流、晴朗少云、小风静稳和气温升高的特征[35].在有利的气象条件下, 8月28 ~ 30日济南O3小时浓度峰值分别达到230、289和271 μg·m-3, 均超过国家二级标准.“海神”近海北上期间, 在台风外围环流影响下, 下沉气流较前期副高控制时增强, 且持续时间更长.9月5 ~ 7日, 在下沉运动和光化学反应的共同作用下[36], 济南ρ（O3-8h）呈增加趋势, 小时浓度峰值分别达到204、215和255 μg·m-3.
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图 9 “美莎克”和“海神”影响期间济南风廓线及垂直速度序列 Fig. 9 Time series of wind profile and vertical wind in Jinan during typhoons MAYSAK and HAISHEN |
8月28 ~ 30日, 济南PM2.5与O3浓度呈同步上升趋势, 其前体物CO和NO2浓度也较前期有所升高.HYSPLIT模型模拟的36 h后向轨迹显示（图 10）, 200 m高度的气团轨迹主要在济南及周边地区, 移动半径不足150 km, 垂直高度不足1 000 m, 有利于济南周边地区排放的污染物长时间在近地层积累.500 m和1 000 m高度气团存在从河北向山东的跨省输送, 垂直方向上存在2 000 m高度向边界层内的运动轨迹, 有利于边界层中上层的O3向低层输送[33].此外, 根据Deng等[14]的研究, 在台风造成的O3和PM2.5“双高”污染过程中, 光化学反应生成的散射性气溶胶促进了PM2.5浓度的升高, 而散射性气溶胶增加导致多次散射增加, 反过来更有利于光化学反应.因此, 此次过程是在相对静稳的条件下本地积累叠加传输形成的.9月5 ~ 8日的污染过程中, PM2.5浓度增长滞后于O3浓度.根据已有研究[37], 垂直混合配合强太阳辐射和高温, 有利于削弱NOx的滴定作用, 形成低PM2.5高O3型污染.“海神”外围环流带来的强下沉运动对于增强垂直混合有一定贡献, 促进了O3浓度的增加.同时, 在偏南风作用下存在河南和湖北等地向山东的污染传输.9月7日台风登陆后京津冀及周边地区大气静稳程度增加, 在本地积累作用下出现了PM2.5和O3“双高”的现象.
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黑色五角星表示模拟起点, 绿色、蓝色、红色线条分别表示1 000、500和200 m起点高度的气团轨迹 图 10 8月29日14：00、9月6日14：00济南36 h气团后向轨迹 Fig. 10 The 36 h backward trajectories in Jinan at 14:00 on August 29 and 14:00 on September 6 |
（1）“三连击”台风影响期间, 我国中东部地区出现大范围O3污染.其中“海神”影响期间, 京津冀及周边地区和长三角地区分别有85.00%和94.42%的站点出现了O3污染, 污染持续时间超过3 d, 呈现出影响范围广、持续时间长和浓度高的特征.
（2）台风位置对O3浓度影响显著.台风位于D1时, 京津冀及周边地区和长三角地区ρ（O3-8h）相对较低.台风位于D2时, 京津冀及周边地区最高气温距平达到1.99℃, ρ（O3-8h）明显高于长三角地区.台风位于D3时, 两个区域降水日数少, 气温偏高, ρ（O3-8h）较高；受偏北气流影响, 京津冀及周边地区的ρ（O3-8h）低于长三角地区.
（3）当台风中心位于上海以南洋面时, 来自海上的向岸风对O3及前体物起到清除作用.当台风移动至上海以北洋面后, 上游地区传输对上海O3及其前体物浓度升高起到重要作用.“海神”影响期间, 上海1 000 m以下的大气低层存在下沉运动中心, 有助于将边界层上层高浓度O3向下传输, 使近地面在夜间维持较高O3浓度.
（4）济南O3污染主要出现在台风间歇期副高控制以及台风外围环流控制期间, 3 000 m以下盛行下沉气流, 具备有利于O3生成的晴空和高温等气象特征.在副高控制下, 大气静稳程度高, PM2.5与O3浓度呈同步上升趋势.在台风外围环流影响期间, 存在从河南和湖北等地向山东的传输, 叠加垂直混合作用, 表现出先“单高”后“双高”的污染特征.
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