2024, Vol. 45
大气污染物、气象条件与我国空气质量密切相关.尤其是在冬季, 以煤炭燃烧为主的高污染源排放和不利的气象条件常常容易引发PM2.5污染, 区域气象条件变化影响着污染物的扩散和转化[1, 2].我国自2013年国务院颁布《大气污染防治行动计划》至2017年颁布《打赢蓝天保卫战三年行动计划》以来, PM2.5污染治理已取得了显著进展, 但对于京津冀及其周边多数城市而言, PM2.5年均值还是超过《环境空气质量标准》颁布的二级标准（35 μg·m-3）[3], PM2.5污染治理已从单个城市单独治理转变为区域协同治理[4], 许多研究者已开始对区域性污染问题展开了研究.
张文娟等[5]对2020年12月10 ~ 12日济南市出现的一次重污染过程进行分析, 结果表明, 气象因素对重污染过程的形成有很大影响, 低风速、高湿度、高空环流平直和地面均压场的控制是本次重污染过程的重要气象因素.同时, 不同区域之间PM2.5的传输影响也起着至关重要的作用[6], 后向轨迹模型（Hysplit）[7 ~ 10]、潜在源贡献分析法（potential source contribution function, PSCF）[11 ~ 15]和浓度权重分析法（concentration-weighted trajctory, CWT）[16 ~ 20]可以定性判断气团来源和PM2.5传输.王中杰等[21]利用PSCF法和CWT法分析日照PM2.5质量浓度, 发现外来主要潜在源区位于临沂、潍坊、连云港和青岛.关于定量衡量污染物跨界输送以及模式模拟, 张晗宇等[22]基于CMAx-PSAT模块, 选取京津冀区域解析典型污染城市唐山2015年夏季冬季PM2.5空间来源, 结果表明夏季北京、天津、河北西北部、东北部和南部对唐山PM2.5贡献率分别为3.9%、9.2%、0.8%、4.8%和6.1%；冬季对唐山PM2.5贡献率分别为3.6%、7.5%、0.4%、3.4%和5.6%.Wang等[23]利用MM5-CMAQ模型, 基于Brute-Force清零法对京津冀典型重污染城市邢台、石家庄和邯郸2013年1月PM2.5进行来源分析, 结果表明区域传输来源占27.5%（石家庄）~ 28.6%（邯郸）.在这3个城市中, 石家庄只有4.2%的PM2.5来自邢台和邯郸, 邯郸有14.6%的PM2.5来自石家庄和邢台, 而邢台有19.5%的PM2.5来自石家庄和邯郸.陈颢元等[24]基于WRF-CMAQ（meteorological air quality model）, 对京津冀和长三角地区2017年一次重霾过程展开分析, 分析结果表明由于时空地理差异, 京津冀和长三角地区污染物本地贡献高值阶段分别出现在污染物累积阶段和污染物消散阶段, 京津冀对长三角贡献主要在重污染累积阶段, 贡献率为20% ~ 30%, 长三角对京津冀贡献主要在重污染前期, 贡献率为15% ~ 20%.薛文博等[25]基于CMAx-PSAT建立了全国31个省市（源体）与333个地级市（受体）PM2.5及其化学组分传输矩阵, 解析了PM2.5跨区域输送特征.王文丁等[26]利用中国科学院大气物理研究所自主研发的NAQPMS系统, 对2013年冬季珠三角PM2.5重污染过程进行数值模拟, 数据显示广州和佛山是区域输送主要城市, 中山和珠海是主要受体城市；对中山贡献最大的5类源为交通源、工业源、扬尘源、火力发电源和生物质燃烧源, 贡献率分别为26%、24%、16%、15%和8%.Gao等[27]使用WRF-Chem模型对APEC期间北京及周边五省PM2.5的排放控制措施和区域输送进行研究, 结果显示污染物输送路径和速度共同影响着排放控制措施的有效性, 来自高污染地区的输送无法使排放措施降低到低水平, 同时在APEC期间, 区域输送占北京PM2.5浓度的41.3%.Liu等[28]基于WRF模式和NAQPMS系统对河北沙河地区PM2.5跨境输送进行建模研究, 模拟显示沙河地区半径50 km内PM2.5排放占全市PM2.5总浓度的63.4%, 工业源、交通源、电力源和居民源是沙河地区主要PM2.5来源, 贡献率分别为47%、10%、17%和26%.但是现研究阶段多集中于单一城市潜在源区识别以及不同城市或区域间近地面污染相互影响研究, 缺乏对于多个城市不同年份污染与传输特征系统研究与关联分析.
因此, 本文以京津冀典型输送通道上[29, 30]位于河北西南方向4个城市邯郸、邢台、衡水和沧州为研究对象, 选择近3年（2019 ~ 2021年）冬季代表月（1月）, 基于地面观测数据、PSCF法和CWT法定性识别了4个城市PM2.5潜在来源, 应用WRF-CMAQ研究大气PM2.5时空分布和传输特征, 综合运用模型和传输通量方法来分别定量研究4个城市与周边区域冬季传输通量, 以及不同高度下PM2.5在水平方向的传输特征, 系统识别4个城市PM2.5污染传输路径, 以期为进一步区域大气污染联防联控精细化方案制定提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 数据来源本研究邯郸、邢台、衡水和沧州4个城市的风速、相对湿度等常规气象数据来自各个城市气象站点（http://data.cma.cn）, PM2.5数据来自各个城市国控站点监测数据（http://www.cnemc.cn/sssj/）, 用于WRF-CMAQ模拟结果验证.WRF气象模型采用NCEP（美国气象环境预报中心）发布的1° × 1°（空间分辨率）、6 h（时间分辨率）的FNL（全球再分析资料）数据.CMAQ数值模型所需的大气污染物排放清单在京津冀地区模拟使用的人为源排放数据来自本课题组自上而下建立的清单[31, 32]和京津冀以外区域采用清华大学研发的0.25°分辨率的MEIC排放源清单（http://www.meicmodel.org）.
1.2 模型设置与验证 1.2.1 模型模拟本研究气象场模拟采用WRF4.2, 空气质量模型采用CMAQ5.3.2, 以此开展PM2.5传输特征研究.模拟时段为2019 ~ 2021年的1月作为冬季代表月, WRF和CMAQ模式参数化设置如表 1所示[33], 模型设置两层嵌套, 分辨率分别为36 km × 36 km和12 km × 12 km, 如图 1所示.第一层覆盖中国东部大部分地区, 第二层覆盖京津冀区域以及河南省、山东省等其他省份, 在模拟区域内设置27个气压层, 其对应的δ坐标分别为1.000、0.994、0.988、0.981、0.969、0.956、0.944、0.926、0.902、0.881、0.852、0.828、0.796、0.754、0.704、0.648、0.589、0.546、0.495、0.445、0.387、0.287、0.187、0.136、0.091、0.061、0.020和0.000.
|
表 1 WRF与CMAQ参数化方案 Table 1 Parameterization schemes of WRF and CMAQ |
|
图 1 模拟区域嵌套示意 Fig. 1 Nesting simulation domain of the CMAQ model |
为评估WRF-CMAQ模拟效果, 参考EPA评价标准, 采用标准化平均偏差（NMB）、标准化平均误差（NME）和相关系数（COR）这3个统计指标[34], 如表 2所示, WRF模式能够较好地模拟气象要素时间变化特征, 存在显著的正相关性, COR均高于0.62.其中温度模拟效果最好, COR均在0.91以上, NMB为3.55% ~ 19.17%, NME为29.42% ~ 42.27%, 风速和相对湿度模拟效果低于温度, 但COR仍在0.62 ~ 0.84之间, 风速的NMB为10.08% ~ 28.96%, NME为32.80% ~ 38.24%, 相对湿度的NMB为-28.80% ~ -13.92%, NME为27.55% ~ 30.88%.4个城市PM2.5模拟值与观测值演变趋势较为一致, COR均高于0.63, NMB为-18.88% ~ -11.60%, NME为32.79% ~ 41.17%, 主要是由于气象模式产生的模拟误差, 排放清单的不确定性以及空气质量模型内部针对重污染时段二次污染物转化的化学机制不完善造成了冬季重污染时段PM2.5模拟效果的低估[35].综合各项模拟验证指标, 本研究采用的WRF-CMAQ误差在可接受范围内, 可以进行下一步研究.
|
|
表 2 模拟值与监测值统计指标对比 Table 2 Comparison of statistical index between simulated value and monitored value |
1.3 潜在源贡献分析法介绍
选取邯郸、邢台、衡水和沧州作为目标城市, 2019 ~ 2021年的1月为研究时段, 根据《环境空气质量标准》将ρ（PM2.5）阈值设为75 μg·m-3[36], 纬度范围设置为N30° ~ 55°, 经度范围设置为E85° ~ 125°, 分辨率为1° × 1°, 为防止不确定性, 将PSCF值与网格权重系数W相乘, 计算公式如下[37]：
|
(1) |
|
(2) |
式中, WPSCFij为潜在源区贡献；mij为污染轨迹端点数；nij为网格（i, j）内所有轨迹端点数, 区域内PSCF值越高, 表示该区域为高源潜在源区.
1.4 浓度权重分析法介绍浓度权重分析法（CWT）可计算每条轨迹的平均权重浓度, 进而揭示不同区域对邯郸、邢台、衡水和沧州地区大气污染贡献, 计算公式如下[38]：
|
(3) |
|
(4) |
式中, CWTij 为平均权重浓度；k为轨迹；M为轨迹总数；Ck 为轨迹k经过网格（i, j）时对应的某要素值；τijk为轨迹k在网格（i, j）停留时间.CWT值越高, 表明所经过的轨迹对观测点污染物浓度贡献越大.
1.5 Brute-Force情景分析法Brute-Force情景分析法即基于原始污染源排放清单利用CMAQ对区域PM2.5浓度进行模拟, 随后清空某特定排放区域的大气污染排放再次进行模拟, 二者求差值所得的目标区域PM2.5浓度下降值即为排放区域对目标区域的PM2.5浓度贡献值, 该方法在模型内置源识别技术开发前就得到应用, 且研究结果得到认可, 计算公式如下：
|
(5) |
式中, Pij为某排放区对目标区的贡献率；i为目标区；j为某分析情景下的排放区；ci0为基础情景下目标区PM2.5浓度；cij为分析情景下目标区PM2.5浓度.当i=j时, Pij为目标区自身贡献率.本研究为对邯郸、邢台、衡水和沧州及周边地区PM2.5传输贡献进行分析, 共设置9个模拟情景, 如表 3所示.
|
|
表 3 基准情景与目标情景方案设计 Table 3 Design of baseline scenario and target scenario |
1.6 传输通量计算
PM2.5传输通量是指在单位时间内通过某个垂直界面PM2.5的质量, CMAQ属于欧拉三维网格模式, 每个网格具有固定的三维位置, 该模式可分别提供每个网格内所需的气象数据和浓度数据[39].有研究表明, 在大气边界层以下的PM2.5传输通常为有效传输, 且京津冀地区大气边界层平均为300 ~ 900 m之间.因此, 本研究选取垂直分层中10层以下的高度（离地约1 261 m）作为垂直空间传输通量研究范围[40, 41], 通过提取邯郸、邢台、衡水和沧州与其他地方接壤区域对应高度层的风场和PM2.5浓度, 研究不同高度下PM2.5传输通量的垂直分布.传输通量计算公式如下所示：
|
(6) |
式中, Flux为PM2.5 传输通量, t·d-1；h为垂直方向研究的最高层；l为相邻两城市边界线（无量纲）；L为模拟网格分辨率, m；Hk为垂直层k和k+1层间的高度差, m；c为PM2.5浓度, μg·m-3；v为风速, m·s-1；s为风向, （°）；n为通过垂直截面法向量（无量纲）.PM2.5流入通量为单位时间周边城市向目标城市传输PM2.5的质量, 用正值来表示；PM2.5流出通量为单位时间目标城市向周边城市传输PM2.5的质量, 用负值来表示；PM2.5净通量则为PM2.5流入与流出通量的矢量和.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5浓度及气象特征变化分析图 2显示了2019 ~ 2021年的1月河北南部4个城市邯郸、邢台、衡水和沧州PM2.5日浓度和湿度变化趋势.从整体上看, 4个城市PM2.5浓度呈下降趋势, 分别从2019年的132.90、133.06、106.97和87.97 μg·m-3下降到2021年的71.97、67.26、61.61和60.13 μg·m-3, 下降比例分别为45.85%、49.45%、42.40%和31.65%.受新冠肺炎疫情影响, 2020年交通和工业源排放以及无组织粉尘均有不同程度减少, 但相比之下, 2020年研究时间段内PM2.5浓度仍然为3 a最高, 4个城市分别为143.55、138、124.06和111.39 μg·m-3, 且重度污染（150 μg·m-3）天数占比高于其他两年, 重污染天数占比分别为35.48%（邯郸和邢台）、29.03%（衡水）和22.58%（沧州）.PM2.5浓度的积累和消散与气象条件密切相关, 2019 ~ 2021年的1月邯郸平均相对湿度分别为45.54%、72.97%和40.87%, 邢台为36.52%、68.84%和39.42%, 衡水为47.23%、78.16%和44%, 沧州为43.13%、63.90%和54.55%.重污染时期相对湿度与PM2.5浓度在非降水阶段呈显著正相关, 相对湿度决定了大气非均相反应速率从而影响二次无机盐的生成, 是重污染形成的重要机制.
|
横线为重度污染浓度标准线 图 2 2019 ~ 2021年的1月邯郸、邢台、衡水和沧州PM2.5日浓度与相对湿度时间序列 Fig. 2 Time series of daily PM2.5 concentration and relative humidity in Handan, Xingtai, Hengshui, and Cangzhou from 2019 to 2021 |
图 3显示了研究期间内风场与PM2.5浓度耦合分布, 4个城市主导风向多为北风或者偏北风, 在风速小于2 m·s-1的区间内, 各个方向的PM2.5小时浓度值较高（大于176.9 μg·m-3）, 随着风速的增加, PM2.5小时浓度开始降低, 但是依旧存在高风速对应高PM2.5小时浓度情况, 主要是由于受风力的扩散作用, 污染物进行城市之间污染传输.同时, 4个城市上风向地区多为高排放重污染地区, 表明风是影响区域污染传输的重要因素.
|
图 3 2019 ~ 2021年的1月邯郸、邢台、衡水和沧州的风场和PM2.5浓度分布 Fig. 3 Wind field and PM2.5 concentration distribution in Handan, Xingtai, Hengshui, and Cangzhou from 2019 to 2021 |
结合后向气团轨迹和PM2.5污染物浓度阈值（75 μg·m-3）来确定某地区潜在污染源的可能区域, 本研究基于此方法得到邯郸、邢台、衡水和沧州2019 ~ 2021年冬季的PSCF结果如图 4所示, PSCF值越接近1, 表示其区域对研究区域影响越大.从整体上来看, 4个城市冬季主要潜在源区分布在河北南部、河南和山西, 上述区域工业排放量大, 在冬季季风作用及地形地貌作用下对研究区域的传输影响较大[42], 其中邯郸、邢台的PSCF高值主要集中在山西中南部（临汾、长治和晋中）和河南北部（新乡、开封和郑州）以及少部分内蒙古部分地区, PSCF值高于0.9.衡水、沧州的PSCF高值主要集中在河北南部（邯郸、石家庄）、山西中部（太原、阳泉）和少部分山东地区, PSCF值高于0.7.因此, 来自山西和河南方向的污染物输送依旧是今后治理大气区域性污染的重点关注对象.对比相同城市不同年份冬季潜在源区发现, 2021年冬季与2019和2020年冬季相比, 潜在源区高值较少, PSCF值介于0.2 ~ 0.6之间, 位于西北方向（内蒙古）的PSCF值有所降低, 降低幅度趋于0.5, 说明内蒙古方向对邯郸、邢台、衡水和沧州的大气污染影响逐渐趋于好转.
|
图 4 2019 ~ 2021年的1月邯郸、邢台、衡水和沧州PM2.5的PSCF分布 Fig. 4 PSCF distribution of PM2.5 in Handan, Xingtai, Hengshui, and Cangzhou from 2019 to 2021 |
PSCF只反映了潜在源区贡献率大小, 利用CWT法对污染轨迹进行浓度权重分析, 可反映潜在源区的污染贡献水平.如图 5所示, 4个城市CWT值受年份影响明显, 邯郸CWT高值区域（> 180 μg·m-3）2019年和2020年主要分布在山西中南部、河南北部和少部分陕西地区, 2021年邯郸CWT高值区域（> 100 μg·m-3）分布较广, 从渤海湾到宁夏均有分布；邢台在2019年和2020年同样受山西中南部和河南北部影响较高, CWT值在160 ~ 200 μg·m-3之间, 2021年邢台CWT高值区域（> 100 μg·m-3）与邯郸类似；衡水的CWT高值（> 200 μg·m-3）2019年主要在河南山东交界地带, 2020年高值（> 180 μg·m-3）主要在山西南部, 2021年CWT高值（> 90 μg·m-3）较2019年和2020年低, 且区域分布分散；沧州2019年CWT高值（> 200 μg·m-3）主要分布在山东、安徽和江苏交界处, 2020年CWT高值（> 90 μg·m-3）主要来源于渤海湾, 2021年CWT高值与衡水类似.
|
图 5 2019 ~ 2021年的1月邯郸、邢台、衡水和沧州PM2.5的CWT分布 Fig. 5 CWT distribution of PM2.5 in Handan, Xingtai, Hengshui, and Cangzhou from 2019 to 2021 |
结合两种分析结果, 可发现分析结果基本吻合, 来自山西中南部、河南山东方向的PM2.5输送对邯郸、邢台、衡水和沧州较为显著.
2.2.2 PM2.5传输贡献分析为了更好地了解近地面区域传输贡献情况, 利用CMAQ Brute-Force情景分析法[43]定量分析了4个城市本地和区域排放对PM2.5浓度的贡献.如表 3所示, 从模拟结果来看, 4个城市PM2.5均为本地排放贡献相对略高, 冬季邯郸3 a的PM2.5本地贡献率为53.57% ~ 62.99%, 邢台本地贡献率为52.17% ~ 57.29%, 衡水本地贡献率为51.11% ~ 60.63%, 沧州本地贡献率为53.67% ~ 58.01%, 而受传输贡献率为37.01% ~ 46.43%（邯郸）、42.71% ~ 47.83%（邢台）、39.37% ~ 48.89%（衡水）和41.99% ~ 46.33%（沧州）.主要是由于冬季低风速、高湿度、低边界层以及逆温等不利于污染物扩散的气象条件与采暖季燃煤的高排放叠加[44], 导致本地贡献较大.
|
|
表 3 2019 ~ 2021年的1月邯郸、邢台、衡水和沧州PM2.5传输贡献率/% Table 3 PM2.5 transmission contribution rate in Handan, Xingtai, Hengshui, and Cangzhou from 2019 to 2021/% |
对比同一时间段的不同城市在本地贡献上的差异可知, 邯郸市受本地贡献最显著, 这主要是受到该城市的地理位置及污染排放布局的影响.4个城市中, 邯郸市属于河北省南部地区典型的重工业城市[45], 本地污染排放强度高, 所以受传输的影响最小.对比不同时间段的相同城市, 除去污染物排放布局, 不同时间主导的风向风速、湿度等气象条件不同会导致污染物传输强度发生改变.根据收集常规气象站点数据可得, 2020年1月邯郸、邢台、衡水和沧州平均风速分别为1.84、1.54、1.85和2.15 m·s-1, 2021年1月邯郸、邢台、衡水和沧州平均风速分别为2.28、1.89、2.49和2.72 m·s-1, 由2.1节可知, 2020年1月4个城市平均相对湿度大于2021年1月, 因此研究期间内, 4个城市在2020年1月呈现低风高湿的不利扩散气象, 2021年1月呈现高风低湿的有利扩散气象, 在有利气象条件下, 受强水平湍流和垂直扩散作用影响, 本地污染物易于消散, 尚不足以远距离传输影响周围城市, 因此降低了区域传输贡献作用, 同时高风低湿的气象特征可抑制污染物二次转化, 难以形成污染物浓度的暴发式增长, 因此2020年受传输影响较其他年份稍高（0.50% ~ 9.52%）, 2021年区域传输影响较其他年份稍低（-2.15% ~ -9.52%）.
2.2.3 PM2.5跨界传输通量为分析研究地区与各周边区域近地面和高空传输通量具体情况, 图 6给出了研究期间距地面1 261 m内4个城市与周边区域PM2.5总流入、流出和净通量的变化.整体来看3 a内PM2.5总流入与总流出通量强度大小均为：2020年 > 2021年 > 2019年, 其中山西、邢台对邯郸的流入通量最高, 邯郸对河南、山东的流出通量最高；山西、石家庄对邢台的流入通量最高, 邢台对衡水的流出通量最高；石家庄、邢台对衡水的流入通量最高, 沧州、山东对衡水的流出通量最高；衡水、保定对沧州的流入通量最高, 山东对沧州的流出通量最高.导致年际变化的差异一方面可能与每年的PM2.5浓度有关, 不同高度的PM2.5浓度不同会导致通量强度发生变化, 另一方面是因为不同年的气象因素存在差异.对于总净通量而言, 4个城市3 a冬季分别为邯郸：0.094、-0.070和0.087 kt·d-1；邢台：0.212、0.395和0.544 kt·d-1；衡水：-0.040、-0.228和0.185 kt·d-1；沧州：0.062、0.126和0.128 kt·d-1.根据总净通量可知, 邯郸、邢台和沧州在研究期间作为受体（接受周边地区流入PM2.5通量高于向周边地区流出的通量）较多, 而衡水更多作为源体（向周边地区输出PM2.5的量高于周边城市对自身的输入量）.
|
1.流入-2019年, 2.流出-2019年, 3.净-2019年, 4.流入-2020年, 5.流出-2020年, 6.净-2020年, 7.流入-2021年, 8.流出-2021年, 9.净-2021年 图 6 2019 ~ 2021年的1月邯郸、邢台、衡水和沧州与周边PM2.5总流入、流出和净通量汇总 Fig. 6 Summary of the total inflow, outflow and net flux of PM2.5 in Handan, Xingtai, Hengshui, Cangzhou, and their surrounding areas from 2019 to 2021 |
图 7为2019 ~ 2021年1月1 261 m内邯郸、邢台、衡水和沧州与周边地区PM2.5净通量垂直分布, 由图可知, 随着离地高度的不同, PM2.5净通量强度也随之改变.
|
图 7 2019 ~ 2021年的1月邯郸、邢台、衡水和沧州与周边PM2.5净通量垂直分布 Fig. 7 Net flux of PM2.5 in Handan, Xingtai, Hengshui, Cangzhou, and their surrounding areas was vertically distributed from 2019 to 2021 |
邯郸2019年1月各离地高度PM2.5总净通量基本为正值, 表明邯郸为受体城市, PM2.5总净通量在近地面至离地817 m高度处变化较为平缓, 在817 m处达到最大值13.32 t·d-1, 817 m以上强度逐渐降低, 净流入通量主要来自山西和邢台, 二者贡献强度为14.04 ~ 66.54 t·d-1；2020年1月, 邯郸PM2.5总净通量在近地面至离地359 m表现为正值, 流入本地PM2.5的量高于向周边流出PM2.5的量, 随着高度增加, 邢台对邯郸转变为净流出, 邢台、山东和河南对邯郸较大的净流出强度（-50.61 ~ -76.57 t·d-1）远高于山西对邯郸的净流入强度（30.57 ~ 39.76 t·d-1）, 使得PM2.5总净通量转变为总净流出, 并在1 261 m左右达到净流出通量强度最大值-40.32 t·d-1；2021年1月, 邯郸PM2.5总净通量在垂直方向上主要表现为净流入, 随高度变化较为平缓, 在离地252 m左右达到了总净通量的最大值（16.06 t·d-1）, 与2019年1月和2020年1月相比, 虽然净流入流出通量显著增大, 但由于来自邢台、山西较大的净流入通量（20.37 ~ 145.12 t·d-1）与去向河南、山东较大的净流出通量（-11.74 ~ -142.30 t·d-1）相互抵消, 导致总净通量强度最低.
邢台2019年1月PM2.5总净通量距地面252 m以下为负值, 表明邢台在近地面作为源体, 在359 ~ 1 261 m转变为正值, 作为受体接受来自石家庄和山西的净流入通量（57.35 ~ 121.41 t·d-1）, 同时向邯郸、衡水和山东净流出, 强度范围是-42.84 ~ -61.20 t·d-1, 并在817 m处左右达到了总净通量的最大值（61.39 t·d-1）；2020年1月, 邢台整个垂直方向上作为受体表现为流入通量高于向周边地区的流出通量, 在距地面817 m附近达到了PM2.5总净通量的最大值81.51 t·d-1, 与2019、2021年1月不同的是, 受风向和风速的影响, 邯郸从对邢台的净流入转变为对邢台的净流出, 石家庄、邯郸和山西贡献了净流入通量分别为20.09 ~ 60.98、0.97 ~ 40.24和19.25 ~ 35.07 t·d-1, 而衡水和山东则接受了大部分的净流出通量, 强度范围分别为-22.39 ~ -44.76 t·d-1和-3.04 ~ -19.71 t·d-1；2021年1月邢台净通量的垂直分布与2020年1月较为相似, 邢台作为受体, PM2.5总净通量随离地高度逐渐增加, 主要净流入通量来自石家庄（11.68 ~ 174.67 t·d-1）和山西（11.81 ~ 86.97 t·d-1）, 净流出通量主要去向邯郸（-1.05 ~ -41.86 t·d-1）、山东（-0.81 ~ -46.09 t·d-1）和衡水（-23.59 ~ -57.48 t·d-1）.
衡水2019年1月在距地面97 m内总净通量表现为较弱的净流出, 主要来自山东和沧州, 随后在153 ~ 359 m转为较弱的净流入, 随着高度增加, 衡水对山东的净流出通量增加, PM2.5总净通量再次转变为负值, 且在距地面817 m处达到净通量最大值-13.41 t·d-1.2020年1月, 衡水PM2.5总净通量在离地97 m以下强度较低, 而在97 m以上迅速升高并维持较高强度（-23.50 ~ -43.01 t·d-1）, 与2019年相比, 衡水对山东和沧州的净流出通量分别提高了37%和49.72%, 导致衡水在2020年1月表现为源体.2021年1月, 衡水PM2.5总净通量表现为正值, 净流入范围介于7.33 ~ 27.92 t·d-1, 最大值发生在离地252 m, 通量强度为27.92 t·d-1, 其中净流入通量主要来自邢台和石家庄（38.72 ~ 164.51 t·d-1）, 净流出通量主要去向山东和沧州（-25.44 ~ -157.18 t·d-1）.
沧州2019年1月和2020年1月PM2.5总净通量在离地817 m以下均表现为正值, 净通量范围为1.87 ~ 15.12 t·d-1（2019年）和3.99 ~ 37.49 t·d-1（2020年）, 在离地817 ~ 1 261 m处PM2.5总净通量表现为负值, 净通量范围为-2.25 ~ -8.83 t·d-1（2019年）和-4.94 ~ -17.10 t·d-1（2020年）, 同时两年PM2.5总净通量最大值也出现在同一高度252 m处左右, 分别为15.12 t·d-1和37.49 t·d-1.2021年1月, 沧州在1 261 m内作为受体城市, 接受主要来自保定（14.51 ~ 127.07 t·d-1）和衡水（25.43 ~ 57.93 t·d-1）的流入通量.同时山东（-5.85 ~ -151.84 t·d-1）和渤海湾（-12.91 ~ -25.90 t·d-1）接受了沧州大部分的净流出通量.值得注意的是, 由于季风影响, 渤海湾对沧州流入通量很低, 3 a均值分别为1.15、1.34和0.56 t·d-1.
综合2019 ~ 2021年1月传输通量可以发现, 4个城市3a冬季近地面净通量变化不大, 高空由于风速和PM2.5浓度的影响净通量差异较为明显.同时邯郸最大的净输入通量来自山西, 最大净输出通量来自河南和山东；邢台最大净输入通量来自石家庄和山西, 最大净输出通量来自衡水、邯郸和山东；衡水最大净输入通量来自石家庄和邢台, 最大净输出通量来自沧州和山东；沧州最大净输入通量来自保定和衡水, 最大净输出通量来自山东和渤海湾.由此可以推断出4个城市两条主要传输方向, 即西北-东南方向（山西→邯郸→河南、山东；石家庄→邢台→邯郸、山东；保定→沧州→山东）以及西南-东北方向（山西→邢台→衡水→沧州→渤海湾）, 因此加强对山西、石家庄和保定等地区的大气污染物治理对改善传输通道其他城市空气质量很有必要.
3 结论（1）2019 ~ 2021年1月河北南部4个城市邯郸、邢台、衡水和沧州PM2.5浓度呈下降趋势, 下降比例分别为45.85%、49.45%、42.40%和31.65%.
（2）PSCF分析和CWT分析结果较为一致, 两种方法均显示来自山西中南部、河南山东方向的PM2.5输送对邯郸、邢台、衡水和沧州较为显著.
（3）邯郸、邢台、衡水和沧州冬季PM2.5以本地排放为主, 区域贡献为辅.本地排放贡献率分别为：53.57% ~ 62.99%（邯郸）、52.17% ~ 57.29%（邢台）、51.11% ~ 60.63%（衡水）和53.67% ~ 58.01%（沧州）.高风低湿的有利扩散气象和低风高湿的不利扩散气象会导致区域传输贡献强度发生差异.
（4）邯郸、邢台、衡水和沧州4个城市3 a冬季与周边区域总流入（流出）通量强度大小分别为2020年 > 2021年 > 2019年.4个城市3 a冬季总净通量分别为邯郸：0.094、-0.070和0.087 kt·d-1；邢台：0.212、0.395和0.544 kt·d-1；衡水：-0.040、-0.228和0.185 kt·d-1；沧州：0.062、0.126和0.128 kt·d-1.邯郸、邢台和沧州在研究期间作为受体较多, 而衡水更多作为源体.
（5）PM2.5净通量在近地面表现变化不大, 在垂直方向上由于风速和PM2.5浓度的影响分布明显, 净传输通量强度基本随着高度的升高而增大, 不同城市最大净通量高度不同, 其次识别出4个城市PM2.5两条主要传输方向, 即西北-东南方向（山西→邯郸→河南、山东；石家庄→邢台→邯郸、山东；保定→沧州→山东）以及西南-东北方向（山西→邢台→衡水→沧州→渤海湾）.
| [1] | Wang X Q, Wei W, Cheng S Y, et al. Composition analysis and formation pathway comparison of PM1 between two pollution episodes during February 2017 in Beijing, China[J]. Atmospheric Environment, 2020, 223. DOI:10.1016/j.atmosenv.2019.117223 |
| [2] | Wang X Q, Duan W J, Zhu J X, et al. Nonlinear influence of winter meteorology and precursor on PM2.5 based on mathematical and numerical models: a COVID-19 and Winter Olympics case study[J]. Atmospheric Environment, 2022, 278. DOI:10.1016/j.atmosenv.2022.119072 |
| [3] |
杨晓辉, 肖登攀, 柏会子, 等. 2013-2020年京津冀地区PM2.5浓度时空变化模拟及趋势分析[J]. 地理与地理信息科学, 2022, 38(4): 58-67. Yang X H, Xiao D P, Bai H Z, et al. Simulation and trend analysis of spatiotemporal variation of PM2.5 concentrations in the Beijing-Tianjin-Hebei region from2013 to 2020[J]. Geography and Geo-Information Science, 2022, 38(4): 58-67. |
| [4] |
邵玄逸, 王晓琦, 钟嶷盛, 等. 京津冀典型城市冬季人为源减排与气象条件对PM2.5污染影响[J]. 环境科学, 2021, 42(9): 4095-4103. Shao X Y, Wang X Q, Zhong Y S, et al. Impacts of anthropogenic emission reduction and meteorological conditions on PM2.5 pollution in typical cities of Beijing-Tianjin-Hebei in winter[J]. Environmental Science, 2021, 42(9): 4095-4103. |
| [5] |
张文娟, 夏志勇, 孙凤娟, 等. 济南市一次持续性重污染天气的颗粒物化学组分演变分析[J]. 山东科学, 2022, 35(3): 100-106. Zhang W J, Xia Z Y, Sun F J, et al. Chemical composition evolution of particulate matter in persistent heavy-air pollution in Jinan[J]. Shandong Science, 2022, 35(3): 100-106. |
| [6] |
郝建奇, 葛宝珠, 王自发, 等. 2013年京津冀重污染特征及其气象条件分析[J]. 环境科学学报, 2017, 37(8): 3032-3043. Hao J Q, Ge B Z, Wang Z F, et al. Characteristics and meteorological conditions analysis of severe haze events over Beijing-Tianjin-Hebei area[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2017, 37(8): 3032-3043. |
| [7] | Burr M J, Zhang Y. Source apportionment of fine particulate matter over the Eastern U. S. Part Ⅱ: source apportionment simulations using CAMx/PSAT and comparisons with CMAQ source sensitivity simulations[J]. Atmospheric Pollution Research, 2011, 2(3): 318-336. DOI:10.5094/APR.2011.037 |
| [8] |
刘童, 王晓军, 陈倩, 等. 烟台市环境受体PM2.5四季污染特征与来源解析[J]. 环境科学, 2019, 40(3): 1082-1090. Liu T, Wang X J, Chen Q, et al. Pollution characteristics and source apportionment of ambient PM2.5 during four seasons in Yantai city[J]. Environmental Science, 2019, 40(3): 1082-1090. |
| [9] | Wang T T, Du Z F, Tan T Y, et al. Measurement of aerosol optical properties and their potential source origin in urban Beijing from 2013-2017[J]. Atmospheric Environment, 2019, 206: 293-302. DOI:10.1016/j.atmosenv.2019.02.049 |
| [10] |
林鑫, 仝纪龙, 王伊凡, 等. 基于CMAQ和HYSPLIT模式的日照市夏季臭氧污染成因和来源分析[J]. 环境科学, 2023, 44(6): 3098-3107. Lin X, Tong J L, Wang Y F, et al. Analysis of causes and sources of summer ozone pollution in Rizhao based on CMAQ and HYSPLIT models[J]. Environmental Science, 2023, 44(6): 3098-3107. |
| [11] |
王郭臣, 王东启, 陈振楼. 北京冬季严重污染过程的PM2.5污染特征和输送路径及潜在源区[J]. 中国环境科学, 2016, 36(7): 1931-1937. Wang G C, Wang D Q, Chen Z L. Characteristics and transportation pathways and potential sources of a severe PM2.5 episodes during winter in Beijing[J]. China Environmental Science, 2016, 36(7): 1931-1937. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2016.07.002 |
| [12] |
余创, 张玉秀, 陈伟. 银川市PM2.5的输送路径及潜在源解析[J]. 中国环境科学, 2021, 41(7): 3055-3065. Yu C, Zhang Y X, Chen W. The transport pathways and potential source regions of PM2.5 in Yinchuan, China[J]. China Environmental Science, 2021, 41(7): 3055-3065. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2021.07.007 |
| [13] | Zhao J W, Liu Y X, Shan M, et al. Characteristics, potential regional sources and health risk of black carbon based on ground observation and MERRA-2 reanalysis data in a coastal city, China[J]. Atmospheric Research, 2021, 256. DOI:10.1016/j.atmosres.2021.105563 |
| [14] |
冯春莉, 饶永才, 孟庆江, 等. 徐州市供暖期空气污染特征及来源分析[J]. 环境工程技术学报, 2023, 13(2): 501-509. Feng C L, Rao Y C, Meng Q J, et al. Characteristics and sources apportionment of air pollution during heating period in Xuzhou[J]. Journal of Environmental Engineering Technology, 2023, 13(2): 501-509. |
| [15] |
蒋子瑶, 彭王敏子, 陈琦. 基于PSCF与CWT方法的赣江新区大气污染物潜在源区个例分析[J]. 气象与减灾研究, 2022, 45(3): 216-224. Jiang Z Y, Peng W M Z, Chen Q. Case study on potential sources of air pollutants over Ganjiang new district based on PSCF and CWT methods[J]. Meteorology and Disaster Reduction Research, 2022, 45(3): 216-224. |
| [16] |
任浦慧, 解静芳, 姜洪进, 等. 太原市大气PM2.5季节传输路径和潜在源分析[J]. 中国环境科学, 2019, 39(8): 3144-3151. Ren P H, Xie J F, Jiang H J, et al. Transport pathways and potential sources of PM2.5 in different seasons in Taiyuan city[J]. China Environmental Science, 2019, 39(8): 3144-3151. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.08.002 |
| [17] |
蒋书凝, 孔少飞, 郑煌, 等. 武汉冬季大气PM2.5小时分辨率源贡献识别及潜在影响域分析[J]. 环境科学, 2022, 43(1): 61-73. Jiang S N, Kong S F, Zheng H, et al. Real-time source apportionment of PM2.5 and potential geographic origins of each source during winter in Wuhan[J]. Environmental Science, 2022, 43(1): 61-73. |
| [18] |
孔祥晨, 张连霞, 张彩云, 等. 鄂尔多斯市夏秋季黑碳气溶胶时间演变特征及其来源解析[J]. 环境科学, 2022, 43(7): 3439-3450. Kong X C, Zhang L X, Zhang C Y, et al. Temporal evolution and source appointment of black carbon aerosol in Ordos during summer and autumn 2019[J]. Environmental Science, 2022, 43(7): 3439-3450. |
| [19] |
赵德龙, 王飞, 刘丹彤, 等. 北京市海坨山冬季不同污染过程下气溶胶化学组分及其潜在来源分析[J]. 环境科学, 2022, 43(1): 46-60. Zhao D L, Wang F, Liu D T, et al. Variation characteristics and potential sources of the Mt. Haituo aerosol chemical composition in different pollution processes during winter in Beijing, China[J]. Environmental Science, 2022, 43(1): 46-60. |
| [20] |
汪蕊, 丁建丽, 马雯, 等. 基于PSCF与CWT模型的乌鲁木齐市大气颗粒物源区分析[J]. 环境科学学报, 2021, 41(8): 3033-3042. Wang R, Ding J L, Ma W, et al. Analysis of atmospheric particulates source in Urumqi based on PSCF and CWT models[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021, 41(8): 3033-3042. |
| [21] |
王中杰, 霍娟, 杜惠云, 等. 2015 ~ 2019年日照市PM2.5长期变化特征及其潜在源区分析[J]. 中国环境科学, 2021, 41(9): 3969-3980. Wang Z J, Huo J, Du H Y, et al. Long term characteristics and potential sources of PM2.5 in Rizhao city from 2015 to 2019[J]. China Environmental Science, 2021, 41(9): 3969-3980. |
| [22] |
张晗宇, 郎建垒, 温维, 等. 唐山PM2.5污染特征及区域传输的贡献[J]. 北京工业大学学报, 2017, 43(8): 1252-1262. Zhang H Y, Lang J L, Wen W, et al. Pollution characteristics and regional transmission of PM2.5 in Tangshan[J]. Journal of Beijing University of Technology, 2017, 43(8): 1252-1262. |
| [23] | Wang L T, Wei Z, Yang J, et al. The 2013 severe haze over southern Hebei, China: model evaluation, source apportionment, and policy implications[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014, 14(6): 3151-3173. |
| [24] |
陈颢元, 王晓琦, 程水源, 等. 京津冀和长三角地区一次重霾过程气象成因及传输特征[J]. 中国环境科学, 2021, 41(6): 2481-2492. Chen H Y, Wang X Q, Cheng S Y, et al. Analysis of meteorological causes and transmission characteristics of a heavy haze process in Beijing Tianjin Hebei and Yangtze River Delta[J]. China Environmental Science, 2021, 41(6): 2481-2492. |
| [25] |
薛文博, 付飞, 王金南, 等. 中国PM2.5跨区域传输特征数值模拟研究[J]. 中国环境科学, 2014, 34(6): 1361-1368. Xue W B, Fu F, Wang J N, et al. Numerical study on the characteristics of regional transport of PM2.5 in China[J]. China Environmental Science, 2014, 34(6): 1361-1368. |
| [26] |
王文丁, 陈焕盛, 吴其重, 等. 珠三角冬季PM2.5重污染区域输送特征数值模拟研究[J]. 环境科学学报, 2016, 36(8): 2741-2751. Wang W D, Chen H S, Wu Q Z, et al. Numerical study of PM2.5 regional transport over Pearl River Delta during a winter heavy haze event[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016, 36(8): 2741-2751. |
| [27] | Gao M, Liu Z R, Wang Y S, et al. Distinguishing the roles of meteorology, emission control measures, regional transport, and co-benefits of reduced aerosol feedbacks in "APEC Blue"[J]. Atmospheric Environment, 2017, 167: 476-486. |
| [28] | Liu X Y, Pan X L, Li J, et al. Cross-boundary transport and source apportionment for PM2.5 in a typical industrial city in the Hebei Province, China: a modeling study[J]. Journal of Environmental Sciences, 2022, 115: 465-473. |
| [29] |
王德羿, 王体健, 韩军彩, 等. "2+26" 城市大气重污染下PM2.5来源解析[J]. 中国环境科学, 2020, 40(1): 92-99. Wang D Y, Wang T J, Han J C, et al. Source apportionment of PM2.5 under heavy air pollution conditions in"2+26"cities[J]. China Environmental Science, 2020, 40(1): 92-99. |
| [30] |
彭玏, 赵媛媛, 赵吉麟, 等. 京津冀大气污染传输通道区大气污染时空格局研究[J]. 中国环境科学, 2019, 39(2): 449-458. Peng L, Zhao Y Y, Zhao J L, et al. Spatiotemporal patterns of air pollution in air pollution transmission channel of Beijing-TianjinHebei from 2000 to 2015[J]. China Environmental Science, 2019, 39(2): 449-458. |
| [31] | Lang J L, Tian J J, Zhou Y, et al. A high temporal-spatial resolution air pollutant emission inventory for agricultural machinery in China[J]. Journal of Cleaner Production, 2018, 183: 1110-1121. |
| [32] | Li S Y, Lang J L, Zhou Y, et al. Trends in ammonia emissions from light-duty gasoline vehicles in China, 1999-2017[J]. Science of the Total Environment, 2020, 700. DOI:10.1016/j.scitotenv.2019.134359 |
| [33] | Gao M, Carmichael G R, Wang Y, et al. Modeling study of the 2010 regional haze event in the North China Plain[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(3): 1673-1691. |
| [34] | Huang L, Zhu Y H, Zhai H H, et al. Recommendations on benchmarks for numerical air quality model applications in China - Part 1:PM2.5 and chemical species[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2021, 21(4): 2725-2743. |
| [35] |
张智答, 王晓琦, 张晗宇, 等. 京津冀地区典型城市秋冬季PM2.5输送特征研究[J]. 中国环境科学, 2021, 41(3): 993-1004. Zhang Z D, Wang X Q, Zhang H Y, et al. PM2.5 transport characteristics of typical cities in Beijing-Tianjin-Hebei Region in autumn and winter[J]. China Environmental Science, 2021, 41(3): 993-1004. |
| [36] |
GB 3095-2012, 环境空气质量标准[S]. GB 3095-2012, Ambient air quality standards[S]. |
| [37] |
王小兰, 王雁, 闫世明, 等. 晋中盆地主要城市冬季PM2.5传输特征分析[J]. 环境科学, 2022, 43(7): 3423-3438. Wang X L, Wang Y, Yan S M, et al. Analysis of PM2.5 transmission characteristics in main cities of Jinzhong basin in winter[J]. Environmental Science, 2022, 43(7): 3423-3438. |
| [38] |
段时光, 姜楠, 杨留明, 等. 郑州市冬季大气PM2.5传输路径和潜在源分析[J]. 环境科学, 2019, 40(1): 86-93. Duan S G, Jiang N, Yang L M, et al. Transport pathways and potential sources of PM2.5 during the winter in Zhengzhou[J]. Environmental Science, 2019, 40(1): 86-93. |
| [39] | Zhang H Y, Cheng S Y, Yao S, et al. Insights into the temporal and spatial characteristics of PM2.5 transport flux across the district, city and region in the North China Plain[J]. Atmospheric Environment, 2019, 218. DOI:10.1016/j.atmosenv.2019.117010 |
| [40] | Chang X, Wang S X, Zhao B, et al. Assessment of inter-city transport of particulate matter in the Beijing-Tianjin-Hebei Region[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(7): 4843-4858. |
| [41] | Zhang H Y, Cheng S Y, Yao S, et al. Multiple perspectives for modeling regional PM2.5 transport across cities in the Beijing-Tianjin-Hebei region during haze episodes[J]. Atmospheric Environment, 2019, 212: 22-35. |
| [42] | Zhou Y, Cheng S Y, Lang J L, et al. A comprehensive ammonia emission inventory with high-resolution and its evaluation in the Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) region, China[J]. Atmospheric Environment, 2015, 106: 305-317. |
| [43] |
崔继宪, 郎建垒, 陈添, 等. 2016年北京市空气质量特征及PM2.5传输规律[J]. 北京工业大学学报, 2018, 44(12): 1547-1556. Cui J X, Lang J L, Chen T, et al. Characteristics of Beijing's air quality and regional transport of PM2.5 in 2016[J]. Journal of Beijing University of Technology, 2018, 44(12): 1547-1556. |
| [44] |
王燕丽, 薛文博, 雷宇, 等. 京津冀区域PM2.5污染相互输送特征[J]. 环境科学, 2017, 38(12): 4897-4904. Wang Y L, Xue W B, Lei Y, et al. Regional transport matrix study of PM2.5 in Jingjinji region, 2015[J]. Environmental Science, 2017, 38(12): 4897-4904. |
| [45] |
关攀博, 周颖, 程水源, 等. 典型重工业城市空气重污染过程特征与来源解析[J]. 中国环境科学, 2020, 40(1): 31-40. Guan P B, Zhou Y, Cheng S Y, et al. Characteristics of heavy pollution process and source appointment in typical heavy industry cities[J]. China Environmental Science, 2020, 40(1): 31-40. |