2024, Vol. 45
2. 粤港澳环境质量协同创新联合实验室, 广州 511443;
3. 复旦大学信息与工程学院, 上海 200438
2. Guangdong-Hong Kong-Macau Joint Laboratory of Collaborative Innovation for Environmental Quality, Guangzhou 511443, China;
3. School of Information Science and Technology, Fudan University, Shanghai 200438, China
近地面臭氧（O3）是由挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOx）等一次污染物在阳光照射下发生光化学反应产生的二次污染物[1].近地面高浓度的O3会损伤人体呼吸系统, 影响人体健康[2 ~ 6], 还会造成大豆和小麦等农作物减产[7 ~ 10], 破坏森林植被[11 ~ 14], 影响生态系统.除此之外, O3也是一种温室气体, 能够影响大气的辐射收支平衡[15].
自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来, 中国环境空气质量明显改善, 但O3污染仍严重[16].2021中国生态环境状况公报显示[17], 全国168个地级及以上城市以O3为首要污染物的超标天数占总超标天数的41.6%, 居6项污染物之首.珠三角作为我国最发达的三大城市群之一, 区域O3日最大8 h浓度平均值[MDA8-O3, ρ（O3-8h）]从2015年的83.5 μg·m-3上升至2022年的108.3 μg·m-3, 秋季O3污染尤为严重, 一直都是珠三角空气质量保障工作的核心问题, 做好对O3的预测是防治O3污染的先决条件.
目前, 确定性方法和统计方法常被用于O3污染预测研究[18, 19].确定性方法如数值模型在模拟O3污染需要控制其复杂的物理和化学过程, 计算量大且排放清单和参数化方案存在不确定性[20].统计方法如传统的线性回归模型展示了自变量与因变量之间的线性关系, 这与O3和其生成主要前体污染物（NOx和VOCs）以及气象变量之间的复杂非线性关系不一致, 有可能不能得到很好的预测结果[21 ~ 23].机器学习方法适合处理预测因子间的非线性关系, 且计算快, 可以弥补以上两种方法的缺点[24].
当前支持向量回归（support vector machine regression, SVR）[25, 26]、随机森林（random forest, RF）[27, 28]、多层感知机（multi-layer perceptron, MLP）和轻量梯度提升机（light gradient boosting machine, LG）均已成功用于其他地区O3浓度的预测, 且获得了较好的预测结果[29 ~ 32].但利用机器学习方法针对珠三角地区MDA8-O3的预测研究还较少, 因此本研究利用上述4种机器学习方法对珠三角地区的MDA8-O3进行预测, 并进一步比较各模型的结果, 得到最优的O3预测模型, 以期为珠三角O3污染防治工作提供技术支持.
1 材料与方法 1.1 研究数据本研究主要使用2015年1月1日至2022年12月31日污染物观测数据和再分析气象数据.在进一步数据分析前, 剔除了异常值, 并用前后1 d的平均值对缺失值进行补充, 最终保留2 922 d数据进行分析.
污染物数据来自中国环境监测总站全国空气质量观测数据网（http://www.cnemc.cn/）的小时数据, 并按照《环境空气质量标准》（GB 3095 ~ 2012）对污染物数据进行质量控制.本研究选取珠三角9个城市（广州、珠海、佛山、深圳、江门、肇庆、惠州、中山和东莞）2015 ~ 2022年的MDA8-O3及PM2.5、NO2、CO和SO2日平均值数据.当珠三角区域的ρ（O3-8h）均值大于160 μg·m-3, 定义该天为区域O3超标日.
气象数据采用欧洲中尺度天气预测中心（European Centre for Medium-Range Weather Forecasts, ECMWF）提供的时间分辨率为1 h, 空间分辨率为0.25°×0.25°的ERA5再分析数据, 包括边界层高度、海平面气压、1 000 hPa相对湿度、2 m温度、总云量、10 m纬向风和经向风、总降水量和紫外辐射通量.10 m高度的风速和风向由10 m高度的经、纬向风计算得到.所有气象因子均选取珠三角区域（22°N ~ 25°N, 110°E ~ 115°E）范围内每日08：00 ~ 19：00共12 h的数据均值作为模型的输入气象数据.
为简化表达, 将输入模型的变量名称采用缩写的形式, 见表 1.
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表 1 模型中输入变量的缩写名称及其含义 Table 1 Abbreviations of input variables for the models and their descriptions |
1.2 研究方法
Mann-Kendall（M-K）趋势检验法在气象、环境和生态等研究领域具有广泛的应用[33 ~ 36], 因此本研究使用该方法进行O3污染趋势分析.为评估模型的泛化能力, 本研究将2015 ~ 2021年2 045 d（80%）作为训练集用于训练模型, 512 d（20%）作为测试集用于测试模型性能, 2022年数据（365 d）作为验证集评估模型的泛化能力.为了提高模型的精度和训练速度, 减少模型输入错误, 对所有数据进行Max-Min归一化处理, 所有输入数据符合标准正态分布.数据处理过程均采用Python中Sklearn和Pandas库实现.
M-K趋势检验法通过假设H0是n个独立、随机变量, 同样本分布的时间序列数据X=x1, …, xn；备择假设H1是双边检验, 对于所有的k, j≤n, 且k≠j, xj和xk的分布并不相同, 检验的统计变量S计算如下：
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(1) |
其中, sgn（）为符号函数, 具体定义如下：
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(2) |
统计量S服从正态分布, 其均值为0, 方差Var（S）按下式计算：
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(3) |
当n > 10时, 标准的正态统计变量通过下式计算：
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(4) |
双边趋势检验中, 对于给定的α置信水平, 若|Z| ≥ Z（1-α）/2, 则原假设是不可接受的, 即在α置信水平上, 时间序列数据存在显著的上升或者下降趋势.对于统计变量Z, 若大于0, 则时间序列数据呈上升趋势；若小于0, 则呈下降趋势.并用斜率γ衡量趋势大小, 当γ > 0时为上升趋势, 反之亦然.斜率γ计算如下：
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(5) |
式中, Median表示中位数.
1.2.1 机器学习算法为了更加精确地模拟MDA8-O3, 本研究采用适合处理非线性问题的SVR、RF、MLP和LG算法探究珠三角O3预测最优模型.
SVR模型[37]将原本低维空间中的x利用非线性函数φ映射到一个高维特征空间φ（x）, 在高维空间中寻求线性回归超平面从而解决低维空间中的非线性问题, 具有不易过拟合和泛化能力强等优点.高维特征空间中的线性函数可以构造为：
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(6) |
式中, y为输出, 〈Wφ（x）〉表示特征空间的内积, 权重向量W和偏置常数b可以通过最小化风险函数式得到.
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(7) |
其中：
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(8) |
式中, C为预先设定的惩罚系数, 惩罚大于ε的误差；ε为训练集和实际观测值之间的偏差.
核函数的选择在一定程度上会影响模型的性能, 因此本研究选择具有良好的学习能力且能够处理非线性数据的径向基核函数.
相比于SVR算法, RF模型[38]是一种集成学习算法, 操作简单、精度高, 具有良好的泛化性, 对于噪声点和离群值更加稳健.该算法利用随机采样方法生成多个采样集, 进行训练形成对应的多个弱学习器, 然后将其通过结合策略得到最终的模型输出.对于回归问题, 通常使用简单平均法, 对所有弱学习器得到的回归结果进行算术平均得到最终的模型输出, 其计算过程如下：
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(9) |
式中, mni为残差, yi为第i个样本的实测值, fn-1（xi）为前一轮学习器的预测值.
对残差进行拟合, 得到一个拟合残差模型gn（x）, 并更新回归树：
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(10) |
MLP多层感知机[39]也叫人工神经网络, 包括一个输入层、一个输出层和若干个隐藏层.输入层接收外界输入, 隐藏层和输出层利用激活函数负责对信号进行加工, 输出层输出最终的结果.通过对比不同实验结果发现Tanh函数结果最优, 因此本研究采用Tanh函数作为激活函数.MLP的计算过程如下：
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(11) |
式中, hj为隐藏层神经元节点的所有输入加权之和, Wij为输入层神经元到隐藏层神经元的权重, xij为输入值.
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(12) |
式中, aj为隐藏层神经元的输出值, g（x）为激活函数, aj=xjk, 即当前层神经元的输出值, 等于下一层神经元的输入值.
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(13) |
式中, y为输出层的值, 即预测值, hk为输出层神经元节点的所有输入加权之和, Wjk为隐藏层神经元到输出层神经元的权重.
LG轻量梯度提升机是基于梯度提升决策树框架新开发的机器学习方法, 采用了梯度单边采样和互斥特征捆绑技术[40].LG支持高效的并行训练, 解决了目前机器学习方法所面临的主要挑战, 即对于特征维数多且数据量大的样本计算效率低和泛化性差的问题[41].该方法可以处理分类和回归任务, 且具有训练速度快, 内存占用小和精度高等优点, 更适用于高维数据, 因此可应用于MDA8-O3预测.
1.2.2 模型评估指标对于预测模型的性能的评价, 本研究使用决定系数（R2）、均方根误差（RMSE）和平均绝对误差（MAE）进行评估.每一个评价指标从不同角度对模型精度进行衡量, 并且有效比较不同模型的预测准确率.
2 结果与讨论 2.1 珠三角MDA8-O3变化特征2015 ~ 2022年珠三角地区MDA8-O3和超标日的变化情况如图 1所示, 2019年和2022年O3污染为较为严重, 2019年MDA8-O3最高, ρ（O3-8h）年均值高达109.9 μg·m-3, 共有69 d O3超标日.2022年O3超标日最高, ρ（O3-8h）年均值达108.3 μg·m-3, 共有71 d O3超标日.通过M-K检验得到MDA8-O3和珠三角超标日数的增长速率分别为3.4 μg·（m3·a）-1和5.5 d·a-1, 且上升趋势显著（P = 0.01和P = 0.04）.
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箱体的上下限分别表示数据的上四分位数和下四分位数, 箱子上方和下方的线分别表示数据的最大值和最小值, 黑色圆点表示异常值 图 1 2015 ~ 2022年珠三角MDA8-O3年分布特征和超标情况 Fig. 1 Annual characteristics and exceedances of MDA8-O3 in the PRD from 2015 to 2022 |
珠三角地区MDA8-O3和超标日具有明显的季节分布特征（图 2）, 2015 ~ 2022年珠三角ρ（O3-8h）呈现秋季高（122.9 μg·m-3）, 夏季（94.8 μg·m-3）略高于春季（94.2 μg·m-3）, 冬季低（83.6 μg·m-3）的特点.秋季超标日数最多, 共174 d, 显著高于其他季节.值得注意的是, 2015 ~ 2022年珠三角春季和秋季MDA8-O3的增长速率分别为5.4 μg·（m3·a）-1和4.9 μg·（m3·a）-1, 且均有显著上升趋势（P=0.02和P=0.04）.
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图 2 2015 ~ 2022年珠三角各季节MDA8-O3分布特征和超标情况 Fig. 2 Seasonal characteristics and exceedances of MDA8-O3 in the PRD from 2015 to 2022 |
温度、太阳紫外辐射通量和风速等气象变量对臭氧生成和传输具有重要影响[42 ~ 44], 并且已有研究发现预报时刻前几小时的历史O3浓度对预报时刻O3浓度影响较大[45], 本研究分析历史MDA8-O3与现在时刻的MDA8-O3关系（表 2）发现, 离预报时刻越近的MDA8-O3的相关系数越高, 因此将预报时刻前1 d的MDA8-O3浓度作为模型的输入变量, 可以在一定程度上提高模型预报性能.
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表 2 MDA8-O3与历史MDA8-O3的相关系数1） Table 2 Correlation coefficient between MDA8-O3 and historical MDA8-O3 |
为简化输入模型参数, 剔除不重要变量, 本研究使用RF模型获得不同变量特征的相对重要性（图 3）.其中, MDA8-O3_1d对MDA8-O3预测结果影响最大, 高达55%, 其他污染物因子中只有PM2.5的影响稍大, 其余因子影响很小.气象因子中UVB、WS、RH、BLH、TCC和T2M对MDA8-O3预测影响较大, 同时这6个气象因子与MDA8-O3的相关系数分别为0.73、-0.32、-0.60、0.71、-0.63和0.46, 在一定程度上印证了相对重要性的结果.为提高模型的计算效率, 本研究最终选取MDA8-O3_1d、UVB、WS、RH、BLH、TCC、T2M和PM2.5这8个变量作为模型输入因子.
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图 3 RF预测模型中特征重要性 Fig. 3 Feature importance in the RF model for prediction |
采用MAE、RMSE和R2作为4种机器学习模型的评估指标, 对2015 ~ 2022年全年样本（2 922 d）和秋季样本（728 d）模型进行性能评估（表 3）.对于全年样本, 测试集中4种模型的R2均高于0.85, 并且它们的R2、MAE、RMSE非常接近, 4种预测模型性能相当, 原因可能是构建的全年样本多, 模型有足够的数据量去学习数据的规律, 因此可以很好捕捉数据规律.其中SVR模型R2最高（0.86）、RMSE（16.3 μg·m-3）和MAE（12.3 μg·m-3）最小, SVR模型的预测性能最好.在2022年验证集中4个模型的R2在0.86 ~ 0.89之间, 均略高于测试集.其中LG模型在验证集的R2最大（0.89）, 在测试集中性能最优的SVG模型R2也略有提升（0.88）, 因此SVR模型的泛化能力较好.
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表 3 2015 ~ 2022年全年和秋季不同模型预测结果1） Table 3 Evaluation indicators of different models for the whole year and autumn from 2015 to 2022 |
对于秋季样本, 在测试集中LG模型的R2最高（0.84）、RMSE（17.8 μg·m-3）和MAE（13.9 μg·m-3）最小, LG模型的预测性能最好.然而, 测试集中4种模型的R2、MAE和RMSE评估指标均不如全年样本的模型评估指标, 4种预测模型性能均变差, 原因可能是构建的秋季样本少和每年秋季O3污染程度变化大, 没有足够的数据量去学习数据的规律, 预测模型因此性能变差.在2022年验证集中, 4个模型的R2在0.71 ~ 0.77之间, MLP模型R2最低且MAE和RMSE最大, 模型预测性能最差, 说明神经网络适合大样本量的预测, 在少样本的情况下表现不佳.LG模型R2最大且MAE和RMSE较小, 分别为0.77、22.6 μg·m-3、27.1 μg·m-3, 对于污染最严重的秋季LG模型优于其他机器学习模型, 预测性能最好.
为了更好地评估4种模型对珠三角秋季MDA8-O3的预测效果, 将4种模型全年样本建模得到的2022年预测结果中秋季数据与观测值做进一步对比（表 4）, 4种模型的R2在0.81 ~ 0.88之间, 高于仅用秋季样本建模的结果（表 3）, 全年样本构建的模型预测精度较高, 能有效捕捉O3污染最为严重的秋季数据.MAE和RMSE也明显偏低.因此扩大时间段构建数据集, 增加数据样本量, 能更好地捕捉数据规律, 有效提高预测性能, 发挥预报效果.
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表 4 全年数据训练的模型预测2022年秋季MDA8-O3的效果评估 Table 4 Evaluation indicators for the autumn MDA8-O3 in 2022 obtained from models trained by the whole year data |
此外, 由4种模型在全年样本建模阶段的预测秋季MDA8-O3结果可知（图 4）, 4个模型中RF模型预测性能差, 预测值与观测值之间的差异波动较大, 同时RF模型未能很好捕捉到MDA8-O3高值.SVR模型的预测效果最好, 其次是LG和MLP模型, 这3种模型均能很好地捕捉秋季MDA8-O3总体趋势, SVR在捕捉MDA8-O3高值方面效果较好.
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图 4 SVR、RF、MLP和LG模型预测的2022年秋季MDA8-O3 Fig. 4 Predicted autumn MDA8-O3 in 2022 by the SVR, RF, MLP, and LF models |
（1）2015 ~ 2022年珠三角地区MDA8-O3（P=0.01）和超标日（P=0.04）上升趋势显著, 平均增长速率分别为3.4 μg·（m3·a）-1和5.5 d·a-1.珠三角地区MDA8-O3呈现明显的季节变化特征, 其中秋季O3污染尤为严重, O3超标日集中在秋季和夏季.此外, 珠三角地区春季和秋季MDA8-O3均有显著上升趋势, 春季增长速率[（5.4 μg·（m3·a）-1）]略高于秋季[（4.9 μg·（m3·a）-1）].
（2）在4种机器学习模型中, SVR模型能较好预测珠三角地区秋季MDA8-O3, 模型性能略优于LG和MLP, RF模型性能最差.SVR、LG、MLP和RF模型的R2分别为0.88、0.87、0.85和0.81, RMSE分别为19.8、20.7、21.8和24.6 μg·m-3.
（3）与使用秋季数据集相比, 采用全年数据集, 会稍提高模型预测秋季MDA8-O3的预测性能, R2提升0.08 ~ 0.14, 这可能与训练集数据量大能够更好捕捉数据规律有关.
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