2023, Vol. 44
2. 黄河流域内蒙段水资源与水环境综合治理自治区协同创新中心, 呼和浩特 010018
2. Autonomous Region Collaborative Innovation Center for Integrated Management of Water Resources and Water Environment in the Inner Mongolia Reaches of the Yellow River, Hohhot 010018, China
地下水对于维持陆地生态系统和满足干旱地区日益增长的农业和生活用水需求至关重要[1, 2].受限于地理位置, 西北地区常年面临着干旱缺水的窘境, 因此水质状况的优劣将直接影响到居民的身体健康[3].地下水化学是地下水在循环过程中不断与周围的岩石圈、生物圈和大气圈相互进行着极其复杂的物质、能量和信息交换作用的结果, 地下水中的化学组分是地下水演化的直接结果, 它的特征及成因可以帮助了解地下水的起源与演变规律, 还能反映各种因素对地下水的影响.如果能对其进行有效的利用, 则不仅能促进水资源的开发利用, 而且对保护生态环境、实现人与自然的和谐共处具有重要意义[4~7].
迄今为止, 有诸多学者开展了关于地下水水文地球化学特征及健康风险评价研究[8~10].张涛等[8]利用Piper三线图和Gibbs图等图解法开展然乌湖流域地表水水化学特征研究, 认为岩石风化作用是其重要的控制因素, 人类活动影响效果不甚明显; 沈回归等[9]利用商值水质指数开展格尔木河流域地下水水质评价, 发现流域中西部工农业区地下水水质较差; 谢浩等[10]利用健康风险模型开展重庆东南部分散式岩溶水对儿童和成人引起的健康风险进行评估, 指出Cr元素是引起健康总风险的决定元素.然而, 在西北干旱地区这方面的研究较薄弱, 因此, 深入了解该地区地下水水化学特征、控制因素及其健康风险, 是当前亟需开展的工作.
吉兰泰盐湖是我国重要的盐化工业基地, 近年来, 盐湖盆地周边环境污染问题越来越受到重视, 尽管已有了部分研究成果[11~13], 但是对于重点风险区域水质的深入研究明显存在不足, 且水质评价方法运用的都是较传统的单因子评价法等.因此, 本文以吉兰泰盐湖盆地图格力高勒流域为研究对象, 综合分析不同时期地下水的水化学特征及其主要控制因素, 开展水质评价, 并针对关键指标进行健康风险评价, 以期为盐湖流域地下水资源合理开发与保护提供依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况吉兰泰盐湖盆地位于中国最大的沙尘暴发源地内蒙古阿拉善高原东南部, 其地下水化学风险区域主要分布在盐湖流域西南地区, 因此, 选取图格力高勒流域为研究区域, 地理坐标39°06′N~39°48′N, 104°55′E~105°47′E, 流域总面积1 894 km2(图 1).由于受地理位置和水汽条件的影响, 研究区多年平均降水量117.1 mm, 蒸发量为3 006 mm, 形成了降水量少、蒸发量大的典型大陆性干旱气候.盐湖走向为东北至西南, 最高海拔1 459 m, 最低海拔1 010 m, 区域植被稀疏, 以琵琶柴、梭梭和蛇麻黄等为主要植被, 存在侵蚀地形、剥蚀地形、堆积地形、风成地形和其他微地形五大地貌单元[13], 生态环境敏感脆弱[14].
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图 1 研究区位置及采样点分布示意 Fig. 1 Location of the study area and the distribution of sampling sites |
本研究于2021年丰水期和枯水期在图格力高勒流域共采集22处地下水44个水样(图 1).采样前, 利用奥维地图和GPS(全球定位系统, Global Position System)进行采样点的定位, 使用500 mL已用蒸馏水清洗干净并干燥的聚乙烯瓶采取水样, 采样时用原样水冲洗3次, 并确保采样瓶中不含气泡.用于测定阳离子的样品使用孔径为0.45 μm的醋酸纤维滤膜进行过滤, 再经1:1的超纯HNO3酸化至pH＜2, 用于测定阴离子的水样不作酸化处理.所有样品均使用封口膜将瓶口封紧, 贴好标签, 放置于4℃的冰箱中冷藏待测[15].现场使用PB-21酸度计测定pH, 精度为0.01; TDS通过电导率仪DDSJ-308A测定, 测量范围为0~19 990 mg·L-1; K+、Na+、Ca2+、Mg2+、F-、Cl-、NO3-和SO42-通过赛默飞离子色谱仪ICS-5000测定; HCO3-采用酸碱滴定法测定; Cr6+通过TU-1810PC紫外可见分光光度计测定, 检出限为0.004 mg·L-1.为检验数据可靠性, 采用公式(1)进行检验[16]:
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(1) |
式中, E为相对误差; z为离子电荷数; ma、mc为阴、阳离子量浓度, 单位为mol·L-1.经计算, 所有水样阴阳离子电荷平衡误差均低于5%.
1.3 水质指数(WQI)水质指数(WQI) 能够反映不同水质参数综合影响的等级[17].根据《地下水质量标准》GB/T 14848-2017[18], 采用WQI法对研究区地下水进行饮用适宜性评价, 计算公式如式(2):
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(2) |
式中, Wi=wi∑wi为相对权重; wi为参数的权重[19]; Ci为各参数的测定值; Si为各参数的饮用水标准[20, 21], mg·L-1, 所选取参数及其取值如表 1所示.根据WQI值将水质划分为5类[22, 23], 详见表 2.
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表 1 各水质参数的取值 Table 1 Values of each water quality parameter |
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表 2 水质指数评价分级 Table 2 Water quality index evaluation grading |
1.4 人类健康风险评估(HHRA)
饮用摄入和皮肤接触是地下水污染物健康风险的主要暴露途径, 以往的研究表明由皮肤接触带来的健康风险较小[24].因此, 采用美国环保局提出的健康风险评估数学模型(HHRA), 评估了地下水中致癌因子Cr6+和非致癌因子F-通过饮水途径的暴露健康风险[25].
暴露剂量, 计算公式如下:
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(3) |
式中, ADD为饮水摄入途径日均暴露剂量, mg·(kg·d)-1; c为地下水元素的实测浓度, mg·L-1; IR为平均摄入率, 成人为1.5 L·d-1, 儿童为0.7 L·d-1; EF为平均暴露频率, 通常为365 d·a-1; ED为暴露持续时间, 成人的暴露时间为30 a, 儿童为6 a; BW为居民的平均体重, 成人为65 kg, 儿童为15 kg; AT为平均暴露时间, 对于致癌风险, AT为70 a×365 d; 对于非致癌风险, AT为ED×365 d[26, 27].
非致癌健康风险:
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(4) |
式中, HQ为非致癌风险值; RfD为某化学元素推荐的每日平均摄入量, mg·(kg·d)-1, F-的RfD值为0.06 mg·(kg·d)-1; 当HQ>1时, 表明该水样对人体具有较大的潜在影响[28, 29].
致癌健康风险:
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(5) |
式中, CR为致癌风险值; SF为致癌斜率系数, (kg·d)·mg-1, Cr6+的SF值为0.5 mg·(kg·d)-1.当CR值大于5×10-5时则具有较高的致癌健康风险[30].
2 结果与分析 2.1 地下水化学特征研究区丰、枯水期地下水的化学参数统计特征见表 3和图 2.根据我国《地下水质量标准》(GB /T 14848-2017)中Ⅲ类水标准进行分析比较, 结果表明, 研究区地下水pH值在7.56~8.83之间, 丰、枯水期均值分别为8.38和8.12, 整体呈现弱碱性环境, 丰水期pH值略高于枯水期, 变异系数为0.04, 表明地下水pH值较为稳定, 其余离子浓度的变异系数相对pH值较大, 体现出较为明显的空间变异性. ρ(TDS)普遍较高, 在丰、枯水期均值分别为1 630 mg·L-1和1 958 mg·L-1, 均大于1 000mg·L-1, 为微咸水, 枯水期ρ(TDS)均值略高于丰水期.地下水阴离子浓度关系为: Cl->HCO3->SO42->NO3->F-, 阴离子以Cl-为主, 68.18%的Cl-超过了地下水质量Ⅲ类标准值(250mg·L-1), 13.64%的F-超过Ⅲ类标准值(1mg·L-1).阳离子浓度关系为: Na+>Ca2+>Mg2+>K+>Cr6+, 阳离子以Na+为主, 59.09%的Na+超过了Ⅲ类标准值(200mg·L-1), 13.64%的Cr6+超过Ⅲ类标准值(0.05mg·L-1).地下水中主要离子变异系数在0.04~1.67范围内, Cl-和Cr6+的变异系数均大于1, 表明存在明显的点源污染, 可能是受人类活动的影响[31].
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表 3 地下水化学参数统计 1) Table 3 Statistics of groundwater chemical parameters |
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图 2 丰水期和枯水期地下水化学参数箱线图 Fig. 2 Box-plot of groundwater chemical parameters in the wet and dry seasons |
Piper三线图能直观反映地下水主要离子的化学组成特征(图 3), 并对其一般化学性质及控制单元有明显的辨别作用[32].研究区地下水样中阳离子主要集中在D区, 说明优势阳离子为Na+, 阴离子分布较为分散, 多集中在Cl-端元, 部分点位在HCO3·Cl·SO4区域, 说明优势阴离子为Cl-.研究区地下水水化学类型以Cl-Na型为主, 同时存在HCO3·Cl-Na、Cl-Na·Ca和Cl-Na·Mg型.虽然研究区水化学类型构成繁杂多样, 但丰、枯水期离子浓度总体变化差异较小.
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图 3 地下水水化学piper三线图 Fig. 3 Piper diagram of groundwater hydrochemistry |
选取地下水参数pH、TDS、K+、Na+、Ca2+、Mg2+、F-、Cl-、SO42-、NO3-和HCO3-共11项指标参与WQI计算评价.由WQI空间分布可知(图 4), 研究区地下水水质整体较好, 丰水期地下水水样WQI在25.73~190.53范围变化, Ⅰ~Ⅲ类地下水的占比分别为31.82%、45.45%和22.73%; 枯水期地下水水样WQI在30.35~197.55范围变化, Ⅰ~Ⅲ类地下水的占比分别为27.27%、50%和22.73%, Ⅰ~Ⅲ类地下水可直接饮用.从Gibbs结果表明, 研究区年降水量少, 降水对本地区地下水离子的影响不大, 这就解释了WQI在丰水期和枯水期差异不显著的原因.
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图 4 基于WQI的地下水水质空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of groundwater quality based on WQI value |
长期饮用Cr6+或F-含量高的水会严重影响居民的身体健康.过量摄入Cr6+会导致急性呼吸道刺激、过敏性哮喘甚至肺癌等疾病的产生, 而骨骼损害、氟斑牙和氟骨症等症状与吸收高浓度F-有关[33, 34].因此, 评估研究区地下水致癌因子Cr6+和非致癌因子F-对人类健康风险十分必要.
丰水期儿童和成人F-的HQ(非致癌风险值)值分别在7.93×10-2~8.51×10-1和3.92×10-2~4.21×10-1之间; 枯水期儿童和成人F-的HQ值分别在1.26×10-1~9.20×10-1和6.24×10-2~4.55×10-1之间(表 4).季节上, 枯水期人们面临非致癌健康风险更大; 年龄上, 儿童更容易遭受非致癌健康风险, 这是因为儿童的身体器官和系统不成熟, 受环境污染影响较大.儿童和成人F-的HQ值在丰、枯水期均低于限值(HQ=1), 因此, F-对人体健康暂无危害.但研究区少数地下水样品F-含量超过Ⅲ类水标准, 未来可能有非致癌健康风险.
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表 4 人类健康风险评估结果统计 Table 4 Statistics of human health risk assessment results |
丰水期儿童和成人Cr6+的CR(致癌风险值)值分别为3.29×10-6~1.21×10-4和1.63×10-6~5.99×10-5; 枯水期儿童和成人Cr6+的CR值分别为4.55×10-6~1.61×10-4和2.25×10-6~7.96×10-5.季节和年龄上Cr6+与F-呈现相同规律.丰、枯水期儿童和成人Cr6+经饮水途径暴露的致癌健康风险最大值均超过国际辐射防护委员会(ICRP) 公布的5×10-5.饮用含有高浓度Cr6+的水会导致很多器官功能衰竭, 因此, 应尽快采取措施加强对高浓度Cr6+地下水区域的管控, 降低Cr6+摄入带来的健康风险.
3 讨论 3.1 地下水的主要离子来源及成因Gibbs图有助于定性分析地下水化学组成来源, 通过ρ(TDS)、Na+/(Na++Ca2+)和Cl-/(Cl-+HCO3-)的半对数图, 将地下水主要离子来源分为3种控制类型: 岩石风化控制型、大气降水控制型和蒸发浓缩控制型[35, 36].通过绘制地下水Gibbs图可知(图 5), 研究区丰、枯水期地下水样品位于Gibbs图右上角, ρ(TDS)范围为288~4 580 mg·L-1, Na+/(Na++Ca2+))范围为0.67~0.93, Cl-/(Cl-+HCO3-))范围为0.43~0.96, 表明地下水化学组成主要受蒸发浓缩作用的影响, 部分地下水样品趋于岩石风化作用控制端元, 说明部分地下水还受到了岩石风化作用的影响, 所有地下水样品均远离大气降水作用控制区域, 结合研究区的实际情况, 因其较低的年降水量表明地下水离子组成受大气降水作用的影响不显著.此外, 还有个别地下水样品落在虚线外, 说明除了受到上述作用影响以外, 还可能受到人为因素、地质环境等其他因素的影响[37].
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图 5 地下水水化学Gibbs图 Fig. 5 Gibbs diagram of groundwater chemistry |
利用Ca2+/Na+与Mg2+/Na+的量比值关系可定性判别蒸发盐岩、硅酸盐岩和碳酸盐岩风化溶解作用对地下水溶质的影响[38, 39].研究区丰、枯水期地下水样品集中在蒸发盐岩和碳酸盐岩连线中间且更靠近蒸发盐岩风化控制端元[图 6(a)], 说明研究区地下水主要离子受蒸发盐岩的风化溶解影响更大, 碳酸盐岩矿物风化次之, 这与研究区分布大量的石盐、芒硝和石膏等蒸发盐类岩石有关.
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图 6 研究区地下水中主要离子之间关系 Fig. 6 Relationship between major ions in groundwater in the study area |
碳酸盐岩风化溶解产生Ca2+、Mg2+和HCO3-, 硅酸盐岩风化溶解产生Ca2+、Mg2+、Na+、K+和HCO3-, 蒸发岩风化溶解产生Ca2+、Mg2+、Na+、K+、SO42-和Cl-.换言之, Na+和K+主要来源于硅酸盐岩和蒸发岩的溶解, Ca2+和Mg2+主要来源于碳酸盐岩、硅酸盐岩和蒸发岩的溶解, HCO3-主要来自碳酸盐岩和硅酸盐岩的溶解, SO42-和Cl-主要来自蒸发岩溶解[40, 41].用离子比值图和线性拟合图来进一步分析研究区化学风化作用的地下水主要离子来源[1, 42].(Na++K+)/Cl-的毫克当量比值等于1时说明地下水中Na+和K+来源于岩盐的溶解, 大于1时来源于硅酸岩的溶解[43].由图 6(b)可知, 研究区丰、枯水期多数地下水样品位于1:1当量线的两侧, 说明地下水中Na+和K+可能除了受蒸发盐岩和硅酸盐岩的溶解作用外, 阳离子交换作用和人为污染等其它因素也有一定的影响.水体中是否存在阳离子交换吸附作用可以用(Na+-Cl-)/[(Ca2++Mg2+)-(SO42-+HCO3-)]的毫克当量比值关系来判断[44].由图 6(c)可知, 研究区丰、枯水期地下水样品的斜率分别为-0.53(R2=0.81)和-0.76(R2=0.85), 呈负相关关系, 表明阳离子交换作用发生在地下水与土壤表面之间, 枯水期较丰水期阳离子交换过程更明显.研究区地下水的弱碱性环境能促进阳离子交换作用, 同时, 地下水中具有强吸附力的Ca2+和Mg2+置换出了土壤表面的Na+[式(6)和式(7)], 导致地下水样品的Na+升高, Ca2+和Mg2+降低.
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(6) |
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(7) |
利用(Ca2++Mg2+)/(HCO3-+SO42-)的毫克当量比值关系可以判断碳酸盐岩或蒸发盐岩及硅酸盐岩的溶解对离子组分的影响[45, 46], 研究区61%的地下水样品分布在1:1线下方[图 6(d)], 39%的地下水样品分布在1:1线上方, 说明地下水中蒸发盐岩及硅酸盐岩溶解占主导作用, 而碳酸盐岩溶解只占次要作用.蒸发盐岩和碳酸盐岩的溶解对离子组分的影响可用(SO42-+Cl-)/HCO3-的毫克当量比值关系来判断[47, 48], 研究区地下水样品多位于1:1线上方[图 6(e)], 表示地下水中离子主要来源于蒸发盐岩的溶解, 且研究区内芒硝、石膏和岩盐等蒸发盐类集聚, 由此推断地下水中离子以蒸发盐岩的风化溶解为主, 碳酸盐岩和硅酸盐岩的风化溶解作用较小.利用Ca2+/Mg2+的毫克当量比值关系可以判断离子组分受方解石和白云石的溶解程度[图 6(f)], 地下水样品主要集中在1:1和1:2线之间, 表明地下水中离子主要来源于方解石溶解[49].
3.2 地下水化学控制因素分析结合皮尔逊相关分析和因子分析, 选取10项水化学指标(HCO3-、NO3-、SO42-、Cl-、F-、Mg2+、Ca2+、Na+、K+、TDS)对研究区地下水主要离子间的相关关系进行分析(图 7), 并对数据进行KMO-Bartlett球形检验, 其显著性水平接近于0, 认为数据满足因子分析的检验标准, 本研究共提取3个公因子, 其累计方差贡献率为78.84%, 能较好地反映研究区水化学数据的信息.通过对所有采样点的3个公因子的因子得分进行反距离权重插值分析, 得出各公因子在研究区内的空间分布规律(图 8).
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线条宽度和颜色表示因子载荷的范围 图 7 结合Pearson相关分析和因子分析确定离子之间的相关性 Fig. 7 Identifying the correlations between ions by combining Pearson correlation analysis and factor analysis |
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图 8 公因子得分空间分布特征 Fig. 8 Spatial distribution characteristics of common factor scores |
F1作为研究区内地下水的首要因素, 其综合贡献率为54.19%, 以SO42-、Cl-、Mg2+、Ca2+、Na+和TDS为主要代表变量, 且相互之间相关性较强.研究区内石膏(硫酸钙)、芒硝(硫酸钠)、岩盐(氯化钠)等蒸发盐类矿物丰富, 且地下水循环中蒸发盐岩的溶解占主导作用, 说明该地区内具备形成蒸发浓缩作用的先决条件.TDS值会随着地下水的蒸发排泄量大而不同程度地增大, 地下水中溶解度较小的盐类相继达到饱和而析出, 溶解度较大的Na+、Cl-和SO42-离子得以保留.此外, 因地下水中有关碳酸盐的沉淀较少, 而使Ca2+和Mg2+因子载荷较高.因此, F1代表的是蒸发浓缩作用.从F1得分空间分布来看[图 8(a)], F1得分较高区域主要集中在图格力高勒西北侧.研究区为第四系松散岩类孔隙潜水含水层, 岩性为湖积砂质黏土、黏质砂土夹粉细砂, 含水层颗粒松散、粒度粗、连续性较好, 盐湖上游图格力高勒沟地下水径流携带易溶组分向吉兰泰盐湖运动, 下游地下水埋深浅, 蒸发强烈, 导致下游地下水靠近盐湖附近出现富集现象.
F2综合贡献率为12.99%, F-与其正相关性最高.研究区典型的大陆性干旱气候和沙漠盆地封闭式地下水系统中F-富集程度较高, 与岩石土壤、地形地貌及地下水径流条件因素有着密切关系.而研究区高氟水的产生与多个因素相关, 如低洼的地形条件、潜水蒸发强烈, 土壤盐渍化加剧等.因此, F2代表的是原生地质环境因子.从F2得分空间分布来看[图 8(b)], F2得分较高区域主要分布在盐湖盆地西南走向一带.研究区第四系含水层岩性以黏土为主, 加上盐湖西南部地下水埋深相对较浅, 严重的土壤盐渍化和高含量的水溶氟会促使土壤氟迁移和富集于地下水中, 使该区域污染程度变大.
F3综合贡献率为11.66%, HCO3-与其正相关性最高.由于地下水中的HCO3-主要来源于如方解石和白云石等碳酸盐岩矿物的风化溶解, 因此, F3代表的是碳酸盐岩溶解作用.从F3得分空间分布来看[图 8(c)], F3得分较高区域主要分布在盐湖上游图格力高勒沟谷一带, 是由于该区域存在碳酸盐岩, 碳酸盐岩溶解作用使得地下水中HCO3-偏高.
4 结论(1) 研究区地下水为弱碱性水, 阳离子浓度顺序为: Na+>Ca2+>Mg2+>K+>Cr6+, 阴离子浓度顺序为: Cl->HCO3->SO42->NO3->F-, 占优势的阴、阳离子为Cl-和Na+, 地下水水化学类型丰水期与枯水期离子浓度变化不明显, 以Cl--Na+型占主导, HCO3-·Cl--Na+、Cl--Na+·Ca2+和Cl--Na+·Mg2+型等多种共存.
(2) 研究区地下水水质整体较好, 在丰水期和枯水期水质差异不显著.根据地下水健康风险评估, F-对人体健康暂无危害, 但丰、枯水期儿童和成人Cr6+经饮水途径暴露的致癌健康风险最大值均超过国际辐射防护委员会(ICRP) 公布的5×10-5, 儿童受到污染物危害的潜在风险较成人更大, 需加强对儿童饮用水安全的关注.
(3) 研究区地下水离子组分主要受蒸发浓缩作用、蒸发盐岩溶解以及阳离子交换作用的影响; 蒸发盐岩矿物溶解(芒硝、石膏和岩盐等蒸发盐类矿物)是地下水中Na+、Ca2+、SO42-和Cl-的主要来源.皮尔逊相关分析和因子分析结果显示地下水化学组成主要受控于F1(蒸发浓缩作用)、F2(原生地质环境因子)和F3(碳酸盐岩溶解作用)等3个因素的影响, 贡献率分别为54.19%、12.99%和11.66%.
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