环境科学  2023, Vol. 44 Issue (12): 6710-6719   PDF    
引用本文
彭超月, 任翀, 申浩欣, 王艳锋, 段海静, 王玉龙, 李旭辉, 刘德新, 马建华. 黄河下游悬河段饮用水源地土壤重金属污染、来源及健康风险[J]. 环境科学, 2023, 44(12): 6710-6719.
PENG Chao-yue, REN Chong, SHEN Hao-xin, WANG Yan-feng, DUAN Hai-jing, WANG Yu-long, LI Xu-hui, LIU De-xin, MA Jian-hua. Soil Heavy Metal Contamination, Sources, and Health Risk of Typical Drinking Water Sources in the Suspended Reach of the Lower Yellow River[J]. Environmental Science, 2023, 44(12): 6710-6719.
黄河下游悬河段饮用水源地土壤重金属污染、来源及健康风险
彭超月1, 任翀1, 申浩欣1, 王艳锋1, 段海静1,2,3, 王玉龙1,2,3, 李旭辉1,2,3, 刘德新1,2,3, 马建华1,2,3     
1. 河南大学地理与环境学院, 开封 475004;
2. 河南大学黄河中下游数字地理技术教育部重点实验室, 开封 475004;
3. 河南大学土壤重金属污染控制与修复工程研究中心, 开封 475004
收稿日期: 2022-11-25; 修订日期: 2023-02-16
基金项目: 河南省科技攻关项目（222102110359，232102320107，232102320073，222102110145）；中国博士后科学基金项目（2019M652520）
作者简介: 彭超月(1997~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为土壤环境污染与人体健康, E-mail: pengcy2021@163.com
通信作者: 段海静, E-mail: jingjingd1983@126.com
摘要: 选择黄河下游典型悬河段饮用水源地（黑池和柳池）土壤为研究对象，运用地累积指数与污染负荷指数分析7种（Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb和As）重金属污染特征，运用相关性分析和主成分分析等定性和绝对因子得分-多元线性回归（APCS-MLR）定量相结合的方法开展源解析，利用美国环保署（USEPA）推荐的健康风险评价模型分析土壤重金属对人体健康影响，并结合APCS-MLR模型分析污染源对健康风险的贡献率.结果表明，水源地周边土壤重金属ω（Cr）、ω（Ni）、ω（Cu）、ω（Zn）、ω（Cd）、ω（Pb）和ω（As）的均值依次为60.27、30.00、35.14、77.75、0.38、21.74和9.70 mg·kg-1，除As外，元素Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb含量均高于黄河下游潮土区土壤元素背景值，而柳池周围土壤Cu和Zn含量明显高于黑池，其他重金属含量差别较小；地累积指数与单因子指数均显示黑池和柳池存在重金属轻度污染，Cd是主要的污染因子，污染负荷指数模型显示研究区无污染和轻度污染样点数分别占总样点数的5%和95%，表明研究区整体处于轻度污染水平；源解析表明Cr、Ni、Cu和As主要受成土母质影响；APCS-MLR模型解析结果表明，研究区土壤污染物主要来自自然源、交通源、农业源和未知源，其来源贡献率依次为42.95%、23.39%、16.95%和16.71%；健康风险评价模型结果显示，重金属对成人和儿童无非致癌风险，存在人体可耐受的致癌风险，儿童的非致癌风险和致癌风险均高于成人.As为主要非致癌因子，Ni为主要致癌因子.无论是成人或儿童，4种污染源的非致癌和致癌风险贡献率均为：自然源>未知源>交通源>农业源，其中自然源对非致癌和致癌风险贡献率最大.因此研究黄河下游悬河段水源地周边土壤污染特征、来源及对人体健康影响，对于水源地保护具有重要意义，同时为黄河沿线生态环境高质量发展提供理论支撑.
关键词: 饮用水源地      土壤重金属      地累积指数      源解析      健康风险     
Soil Heavy Metal Contamination, Sources, and Health Risk of Typical Drinking Water Sources in the Suspended Reach of the Lower Yellow River
PENG Chao-yue1 , REN Chong1 , SHEN Hao-xin1 , WANG Yan-feng1 , DUAN Hai-jing1,2,3 , WANG Yu-long1,2,3 , LI Xu-hui1,2,3 , LIU De-xin1,2,3 , MA Jian-hua1,2,3     
1. College of Geography and Environmental Science, Henan University, Kaifeng 475004, China;
2. Key Laboratory of Geospatial Technology for the Middle and Lower Yellow River Regions, Ministry of Education, Henan University, Kaifeng 475004, China;
3. Engineering Research Center for Control & Remediation of Soil Heavy Metal Pollution, Henan University, Kaifeng 475004, China
Abstract: With the implementation of ecological protection and a high-quality development strategy in the Yellow River Basin, the environmental conditions around the Yellow River have attracted wide attention from scholars. In this study, the soil of drinking water sources(Heichi and Liuchi) in the typical suspended reach of the lower reaches of the Yellow River was selected as the research object. The geo-accumulation index and pollution load index were used to analyze the pollution characteristics of seven heavy metals(Cr, Ni, Cu, Zn, Cd, Pb, and As), and correlation analysis, principal component analysis, and absolute factor score-multiple linear regression(APCS-MLR) were employed to reveal the sources of soil heavy metals from both qualitative and quantitative perspectives. The health risk assessment model recommended by the United States Environmental Protection Agency(USEPA) was used to analyze the impact of soil heavy metals on human health, and the contribution rate of pollution sources to health risks was analyzed by combining the APCS-MLR model. The results showed that the average values of ω(Cr), ω(Ni), ω(Cu), ω(Zn), ω(Cd), ω(Pb), and ω(As) in the soil around the water source were 60.27, 30.00, 35.14, 77.75, 0.38, 21.74, and 9.70 mg·kg-1, respectively. Except for As, the contents of Cr, Ni, Cu, Zn, Cd, and Pb were higher than the background values of soil elements in the fluvo-aquic soil area of the lower Yellow River, whereas the contents of Cu and Zn in the soil around Liuchi were significantly higher than those in Heichi. Both the geo-accumulation index and the single-factor index showed that the black pond and the willow pond were slightly polluted by heavy metals, and Cd was the main pollution factor. The pollution load index model showed that the number of non-polluted and mildly polluted samples in the study area accounted for 5% and 95% of the total samples, respectively, indicating that the study area was at a mild pollution level. The source apportionment showed that Cr, Ni, Cu, and As were mainly affected by parent materials. The analysis results of the APCS-MLR model showed that the soil pollutants in the study area were mainly from natural sources, traffic sources, agricultural sources, and unknown sources, and their contribution rates were 42.95%, 23.39%, 16.95%, and 16.71%, respectively. The health risk assessment showed that As was the main non-carcinogenic factor, and Ni was the main carcinogenic factor. The non-carcinogenic risk of heavy metals to adults and children was negligible, and there was a tolerable carcinogenic risk to the human body. For both adults and children, the non-carcinogenic and carcinogenic risk contribution rates of the four pollution sources were: natural sources>unknown sources>traffic sources>agricultural sources, among which natural sources contributed the most to non-carcinogenic and carcinogenic risks. Therefore, it is of great significance to study the characteristics, sources, and effects of soil pollution on human health around the water source area of the suspended reach of the lower reaches of the Yellow River, which is of great significance for the protection of water sources and provides theoretical support for the high-quality development of the ecological environment along the Yellow River.
Key words: water source      soil heavy metals      geo-accumulation index      source apportionment      health risk     

饮用水是人类生存和发展的基本需求, 其水质优劣直接关系到人民群众的身体健康和社会稳定.随着城市化进程加快, 城市用水人口数量激增, 城市用水量急剧攀升.我国城市供水总量已由1978年的2.75×109 m3增加至2021年的6.73×1010 m3, 43年间约增加了24倍[1], 水安全与水健康已经成为人们关注的重要民生问题.人类活动所排放的废气、废水和废渣等含有大量重金属和PAHs等污染物, 通过大气干湿沉降、地表径流等多种途径汇入土壤, 已经对土壤健康产生了重要影响[2].受水陆交互作用影响, 水域周边土壤重金属可以迁移至水生态系统中, 对饮用水水源产生潜在威胁, 水源地周边土壤环境作为水陆生态环境联系的特殊区域, 其土壤环境质量已成为制约水源地水质的关键因素之一[2~9].水源地周边土壤既是重金属的汇, 也是重金属传输的源, 长期饮用重金属污染水源将对人体健康产生严重危害[10].因此, 研究水源地土壤重金属污染特征对人体健康具有重要的现实意义.

我国学者对长江流域[3~7]和珠江三角洲流域[8, 9]等经济相对发达地区的水源地周边土壤重金属开展相关研究: 长株潭城市群[3]饮用水源地土壤以重金属污染为主, 有机污染较少; 长沙市[4]水源地土壤主要为Cd和As污染, 土壤整体呈重污染等级; 武汉市[5]水源地土壤重金属Cd为重度污染, Hg、As、Pb、Cu、Ni和Zn为中度污染, Cr为轻度污染, 重金属主要与附近交通、冶金生产及防腐和催化化工有关; 扬州市[6]水源地土壤中Cd、Pb、Cr、Cu、Zn和Se含量均值均超过背景值, 重金属元素来源受燃煤、施肥、交通和农药等因素影响; 上海市[7]饮用水源地土壤8种重金属均超过当地上海市土壤背景值; 珠江三角洲[8]饮用水源地Cd、As、Zn、Pb、Cu、Hg、Ni和Cr含量均值均超过广东省土壤背景值, 重金属污染主要受工业源、农业源和交通源影响.由上述分析可知, 经济发达地区的水源地土壤重金属含量均高于当地土壤背景值, 人类活动对水源地重金属含量扰动明显.以往对水源地土壤重金属研究多集中于污染状况[4, 6, 9]、风险评估[4, 5, 8]或定性源解析[6~8]等方面, 较少开展污染源定量研究.随着黄河流域高质量发展上升为国家战略, 黄河流域生态环境引起了学者们的广泛关注[11, 12], 但有关黄河流域沿线尤其是受上游泥沙冲积影响的下游悬河段附近水源地土壤重金属研究却相对较少.

开封市是黄河下游的主要城市之一, 黄河水是城市用水的主要来源.由于黄河在此地形成了特殊的悬河地貌, 所以市内水系发达, 河湖众多, 其中黑池和柳池作为开封市一级水源地, 不仅是连接黄河与城市水体的重要纽带, 同时也是城市居民用水、农业灌溉和工业用水的重要来源.本文拟以开封市黑池和柳池水源地土壤作为研究对象, 获得土壤样品40个, 通过测定土壤Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb和As这7种重金属, 利用地累积指数和污染负荷指数对研究区周边土壤重金属污染分析, 采用定性(相关性分析、主成分分析)和定量(绝对因子得分-多元线性回归分析, APCS-MLR)相结合的方法进行源解析, 运用健康风险模型对重金属所产生的健康风险进行评价, 同时结合APCS-MLR模型计算各个污染源对健康风险所产生的贡献率.控制污染源是保护水源地周边土壤的有效途径, 因此能准确定量识别各污染源贡献率, 对黄河流域饮用水源地保护以及黄河流域高质量发展具有重要意义.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

研究区北邻黄河, 由黑池和柳池两部分构成.黑池位于开封市区西北9 km黄河大堤南侧, 东西狭长, 面积2.48 km2, 总库容8.0×106 m3, 是市区重要引黄蓄水池, 平均年引黄量为7.0×107 m3; 柳池位于黑池东500 m的黄河大堤南侧, 南距开封市区约6 km, 南北狭长, 面积2.7 km2, 库容5.20×106 m3, 是供给市区用水的重要水源(图 1).引黄水由黑岗口闸进入黑池, 然后流入柳池, 再通过明暗渠输入市区.土壤类型以潮土为主[13], 质地偏砂, 多为砂土和壤质沙土, 土壤偏碱性, pH范围为7.78~8.57, 平均值为8.17.开封市植被类型主要为阔叶林和栽培植被, 研究区植物种类繁多, 以柳树和杨树为主, 周边多为农田和村庄, 以及新建的沿黄生态廊道.

图 1 研究区位置及采样点分布示意 Fig. 1 Location of study area and sampling sites

1.2 样品采集与处理

依据《饮用水源保护区划分技术规范》(HJ 338-2018), 在该水源地一级保护区范围内进行土壤样品布设, 综合考虑水源地水质特征、水流走向、功能定位、周边土壤质量及社会经济等因素, 在符合区域性、代表性和可行性等原则的前提下, 按照网格随机布点方法, 分别在黑池、柳池周围100 m范围内布设土壤样点, 其中黑池附近土壤样点18个(H1~H18), 柳池附近土壤样点22个(L1~L22)(图 1).每个监测点位按照《土壤环境监测技术规范》(HJT 166-2004)采用梅花形或蛇形布点法采集土壤表层样品(0~20 cm), 按照四分法获得每个点位的代表土壤样品1~2 kg, 将土壤样品去除砂砾和植物根系等后, 放入自封袋内, 带回实验室备用.土壤pH参照《土壤pH的测定》(NY-T 1377-2007)的测定方法.土壤重金属测定参照文献[14]的方法.

1.3 土壤重金属污染、健康风险评价及源解析方法

土壤重金属污染评估使用地累积指数与污染负荷指数法, 其计算公式及相关参数见文献[15~18], 公式中所涉及的背景值采用黄河下游潮土区土壤元素背景值[19].定量源解析模型使用APCS-MLR模型, 其计算公式及相关参数见文献[20~22].健康风险评估及贡献率采用美国环保署(USEPA)推荐的健康风险模型, 其计算公式及相关参数见文献[23~27].

2 结果与讨论 2.1 土壤重金属含量

从水源地周边土壤重金属含量统计可知(表 1), 土壤重金属ω(Cr)、ω(Ni)、ω(Cu)、ω(Zn)、ω(Cd)、ω(Pb)和ω(As)的均值分别为60.27、30.00、35.14、77.75、0.38、21.74和9.70 mg·kg-1.与农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018)相比(表 1), 所有重金属含量均低于风险筛选值, 表明水源地周边土壤环境质量整体较好.与黄河下游潮土区土壤元素背景值(以下简称背景值)相比, 除As外, 其他元素(Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb)的含量均值均高于背景值, 分别为背景值的1.12、1.20、1.64、1.19、4.22和1.07倍.在所有采样点中, Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb和As超标率分别为80.00%、77.50%、100.00%、65.00%、100.00%、65.00%和17.50%, 其中元素Cd超过背景值倍数最高且超标率较大.但与背景值相比, 有6种重金属均存在明显富集, 可能存在污染风险, 需进一步进行来源辨析.变异系数能够反映土壤中某元素分布的均匀程度, 变异系数越大, 说明受人类活动干扰越强烈, 在空间上的分布有较大差异[28].水源地土壤重金属元素变异性相对较低, 均小于35.51%, 其变异系数顺序为: Zn>As>Cd>Cu>Ni>Pb>Cr.同时由表 1可知, 黑池周围土壤中ω(Cr)、ω(Ni)、ω(Cu)、ω(Zn)、ω(Cd)、ω(Pb)和ω(As)的均值分别为60.30、29.07、32.31、69.42、0.38、20.87和10.01 mg·kg-1, 柳池周围土壤中ω(Cr)、ω(Ni)、ω(Cu)、ω(Zn)、ω(Cd)、ω(Pb)和ω(As)的均值分别为60.24、30.77、37.45、84.57、0.37、22.46和9.44 mg·kg-1.黑池和柳池周围土壤中除As外, 其余重金属均超过背景值, 而柳池周边土壤中Cu和Zn的含量明显高于黑池, 其他重金属含量差异较小.

表 1 研究区土壤重金属含量统计1) Table 1 Statistic of heavy metal concentrations in the study area

2.2 土壤重金属污染特征

以黄河下游潮土区背景值为基础分别计算黑池和柳池周边土壤重金属地累积指数.由图 2可知, 从水源地整体来看, Cr在各个采样点均是无污染, Ni、Zn、Pb和As分别有3、6、1和1个采样点表现出轻度污染, 其余均表现出无污染; Cu无污染和轻度污染分别占总样点的30%和70%; Cd偏中度污染占总样点数的75%.水源地土壤重金属Cr、Ni、Zn、Pb和As的Igeo平均值均小于0, 为无污染.黑池周围土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb和As的地累积指数范围为-0.67~-0.08、-0.8~0.15、-0.51~0.49、-1.28~0.59、0.72~2.54、-1.04~-0.2和-1.82~0.28, 其均值分别为-0.43、-0.39、-0.02、-0.58、1.40、-0.57和-0.98; 柳池周围土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb和As的地累积指数分别位于-0.84~-0.16、-0.76~0.12、-0.38~0.82、-0.82~0.74、0.91~2.05、-0.76~0.17和-2.22~0.18之间, 其均值分别为-0.43、-0.30、0.20、-0.27、1.42、-0.46和-1.08.由均值可知, 黑池与柳池周围土壤中Cr、Ni、Zn、Pb和As均为无污染, Cd的地累积指数最大, 属于偏中度污染, 是主要的污染因子, 黑池周边土壤中Cu为无污染, 柳池周边土壤中Cu为轻度污染.

图 2 重金属的地质累积指数箱式图 Fig. 2 Box-plots of geo-accumulation index for heavy metals

以黄河下游潮土区土壤元素背景值为依据, 分别计算饮用水源地土壤重金属的单项污染指数(PI)和污染负荷指数(PLI).7种重金属平均PI大小依次为: Cd(4.13)>Cu(1.64)>Ni(1.20)>Zn(1.19)>Cr(1.12)>Pb(1.07)>As(0.78).由均值可知, Cd为主要的污染因子.黑池和柳池各个采样点的PLI结果见图 3, 黑池周围土壤重金属的PLI范围为0.92~1.71, 均值为1.31, 其中无污染样点2个, 轻度污染样点16个.柳池周围土壤重金属PLI范围为1.06~1.78, 均值为1.38, 全部样点均为轻度污染.与黑池相比, 柳池周边污染相对较大, 这可能与水源地周边环境状况有关, 通过实地走访可知, 柳池周边存在一个客运站, 人流量和车流量较大, 人类活动扰动对土壤重金属贡献相对较大[29~31].从水源地整体来看, 无污染和轻度污染样点数分别占总样点数的5%和95%, 表明研究区土壤重金属整体处于轻度污染水平.因此需要进一步开展来源辨析, 明确污染物源贡献率, 以控制外源性输入对饮用水源地土壤重金属的影响, 保护水源地安全.

图 3 各采样点污染负荷指数 Fig. 3 Pollution load index of each sampling site

2.3 源解析 2.3.1 相关性分析

从水源地土壤重金属相关性分析结果可知(表 2), 在0.01水平下, Cr-Ni、Ni-Cu、Cr-Cu和Ni-As存在显著正相关关系, 其系数分别为0.816、0.721、0.562和0.538, 说明Cr、Ni、Cu和As这4种重金属间有相似来源.Pb-Zn的相关系数为0.531, 表明这2种重金属来源相似.而元素Cd与其他重金属均不具有显著相关性, 说明Cd污染物具有单独的来源.由于重金属来源途径较为广泛, 所以需要进一步分析对不同重金属之间污染物的来源情况.

表 2 重金属间的相关性分析1) Table 2 Correlation analysis of heavy metals

2.3.2 主成分分析

在SPSS中进行KMO和巴特利特球形度检验, 得到KMO为0.708, 巴特利特球形度检验中显著性为0, 说明7种重金属适合做主成分分析.结合相关性分析结果, 设置主因子数为3, 由于旋转后的成分矩阵比未旋转时的因子载荷矩阵分配更清晰, 能够更好反映出各因子的意义, 故采用旋转后的成分矩阵进行分析.最终结果如表 3所示.

表 3 土壤重金属元素含量的旋转成分矩阵1) Table 3 Rotating component matrix of soil heavy metal content

第一主成分(PC1)中, Cr、Ni、Cu和As具有较大的载荷值, 累积方差贡献率为37.033%, 其权重系数分别为0.807、0.884、0.653、0.785, 说明这4种重金属具有相似来源.结合重金属含量和污染结果可知, As含量平均值未超过背景值, 地累积指数显示Cr、Ni和As均表现为无污染, Cu在黑池为无污染, 在柳池轻度污染, 说明人为源对这4种重金属影响较少, 同时研究表明Cr和Ni主要来源于土壤母质[32], As和Ni以自然源为主[33, 34].对博斯腾湖流域土壤中重金属的研究也表明, Cr、Cu、Mn、Ni和Zn等元素主要受自然源的影响[35], 说明PC1的污染物来源为自然源.

第二主成分(PC2)中, Zn和Pb具有较大的载荷值, 累积方差贡献率为60.350%, 其权重系数分别为0.916、0.774, 说明这两种重金属来源较为相似.经过实地调查发现, 水源地周围存在S312和S219等交通要道, 车流量较大, 同时该处存在黄河生态廊道, 每至节假日会有大量的人流量和车流量, 均会导致汽车尾气中未完全燃烧产物进入到周围环境中.研究表明, 汽车尾气的排放, 会导致Pb、Zn等重金属进入到土壤之中[36, 37].汽车上的刹车片、轮胎等多个零件中含有Pb和Zn, 在长期和道路摩擦后会通过大气沉降进入到土壤中[38, 39], 使得某些采样点的Pb和Zn含量超过背景值, 说明PC2的污染物来源为交通源.

第三主成分(PC3)中, Cd具有较大的载荷值, 累积方差贡献率为77.537%, 其权重系数为0.957.由重金属含量和污染状况来看, Cd超过背景值的样点数最多且污染最严重, 其变异系数也较大, 说明受人为因素的影响较大, 有研究表明中国城市土壤中的Cd来自于人为源[40].结合研究区地理位置及周边环境分析, 该研究区周围有大量的农业用地, 需要施用大量的化肥和农药.有研究表明, 化肥中含有大量的Cd, 一般作为化肥等农业活动的标志性元素[41, 42], 说明PC3的污染物来源为农业源.

2.3.3 APCS-MLR模型

由APCS-MLR模型分析可知(表 4), 7种重金属的线性回归可决系数(R2)均大于0.630, 表明线性相关性较好[43].由图 4可知, Cr、Ni、Cu和As主要污染物来源为自然源, 其贡献率分别为55.29%、72.93%、50.39%和71.15%, 其中未知源对Cr的贡献率也较大, 为26.17%; Zn和Pb的主要污染物来源为交通源, 其贡献率分别为72.72%和46.24%, 其中自然源和未知源对Pb的贡献率也较大, 分别为27.29%和21.00%; Cd的主要污染物来源为农业源, 其贡献率为71.48%.由各个源平均贡献率可知, 自然源、交通源、农业源和未知源平均贡献率分别为42.95%、23.39%、16.95%和16.71%, 说明水源地中重金属来源主要为自然源, 其次为交通源.

表 4 线性回归模型 Table 4 Linear regression model

图 4 研究区土壤APCS-MLR源解析所选变量的贡献率和平均贡献率 Fig. 4 Contribution rates and average contribution rates of selected variables of pollution sources by APCS-MLR in the study area

2.4 土壤重金属健康风险评价 2.4.1 健康风险评价

根据美国环保署推荐的健康风险模型计算出成人和儿童的非致癌和致癌健康风险.由图 5可知, 水源地周边土壤中重金属对成人和儿童所产生的平均单项非致癌风险指数(HI)从大到小均为: As>Cr>Pb>Ni>Cu>Cd>Zn, As所产生的HI最大, 说明As为主要的非致癌因子, 但是所有重金属所产生的HI均小于1, 说明各个重金属对成人和儿童的非致癌风险可以忽略不计.成人非致癌风险总指数(THI)为0.082, 儿童THI为0.537, 均小于1, 说明重金属所产生的非致癌风险可以忽略不计.重金属对成人和儿童所产生的平均单项致癌风险指数(CR)从大到小均为: Ni>Cr>As>Cd>Pb, Ni最大, 说明Ni为主要的致癌因子, Cr次之.其中, 成人和儿童的CRCd和CRPb平均值均小于10-6数量级, 无致癌风险; CRNi、CRCr和CRAs平均值均大于10-6, 存在人体可耐受的致癌风险.成人平均致癌风险总指数(TCR)为4.71×10-5, 儿童的TCR为7.36×10-5, 均介于10-6~10-4之间, 表明成人和儿童都存在人体可耐受的致癌风险.

图 5 成人和儿童的非致癌风险和致癌风险指数 Fig. 5 Indices of non-carcinogenic risk and carcinogenic risk for adults and children

与成人相比, 儿童的THI是成人的6.55倍, TCR是成人的1.56倍, 说明儿童非致癌风险和致癌风险均大于成人.由于儿童卫生观念相对较弱, 手、口容易沾染到外界的污染物, 所以更容易受到重金属的危害, 加之儿童的肝肾等代谢器官还未发育健全, 自身免疫力不强, 对有毒有害物质解毒和排泄能力较弱[44], 所以儿童所受的健康风险显著大于成人.以往的研究也表明, 儿童比成人更容易受到重金属所带来的不良影响[45, 46].所以应该通过健康教育等方法加强儿童的卫生观念, 在接触土壤后应该立即清洗, 养成良好的生活习惯.

2.4.2 不同来源的健康风险率评估

利用APCS-MLR结合健康风险评价模型计算得到土壤不同污染源对健康风险的贡献率[25, 45], 结果见图 6.不同污染源对成人和儿童的非致癌风险和致癌风险的贡献率一致, 4种污染源对非致癌和致癌风险的贡献率均为: 自然源>未知源>交通源>农业源, 自然源贡献率大于其他3种来源贡献率总和, 超过总贡献率的一半.其中自然源对成人非致癌和致癌的贡献率分别为59.76%和65.56%, 对儿童非致癌和致癌贡献率分别为60.63%和65.82%.结合APCS-MLR受体模型可知, 该研究区重金属的污染来源主要为自然源, 所以自然源对非致癌和致癌风险的贡献率最大.

图 6 不同污染源对成人和儿童非致癌风险和致癌风险的贡献率 Fig. 6 Contribution rates of different pollution sources to the non-carcinogenic risk(NCR) and carcinogenic risks(TCR) of adults and children

该水源地土壤重金属的污染特征与国内外相关研究[3~9]结果相似, 均呈现研究区附近土壤重金属含量高于当地土壤元素背景值, Cd是主要污染因子, 而本研究在定性分析基础上, 进一步使用定量模型APCS-MLR对水源地重金属污染源及健康风险开展研究, 发现自然源对非致癌和致癌风险的贡献率最大, 其他源(未知源、交通源和农业源)相对较小.这与国内外学者研究结果稍有差异[23, 45, 47], Li等[23]对中国某市农田土壤研究表明, 工业污染源对成人和儿童的非致癌风险最大, 家庭污染源对成人和儿童的致癌风险最大; Zhang等[45]对福建省茶园土壤重金属健康风险评价定量分析显示, 农业活动对非致癌风险的贡献率最大, 自然源对致癌风险的贡献率最大; 陈慧等[47]定量解析石家庄地下水重金属健康风险率中显示, 工农业活动是非致癌风险和致癌风险的主要贡献者.差异的原因可能与研究区周围环境状况有关, 重金属来源不同, 源对健康风险贡献率不同.因此, 本研究对于规范人类活动, 精准减少人为扰动对饮用水源地的影响, 最大限度保护水安全具有重要的现实意义.

3 结论

(1) 黄河下游悬河段饮用水源地土壤元素ω(Cr)、ω(Ni)、ω(Cu)、ω(Zn)、ω(Cd)、ω(Pb)和ω(As)的均值分别为60.27、30.00、35.14、77.75、0.38、21.74和9.70 mg·kg-1, Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb的含量均值均高于黄河下游潮土土壤背景值, 分别是背景值的1.12、1.20、1.64、1.19、4.22和1.07倍, As的含量均值低于背景值.柳池周边土壤中Cu和Zn的含量均值均高于黑池.

(2) 地累积指数与单因子指数均表明水源地周边存在一定的重金属污染, Cd为主要的污染因子.污染负荷指数显示研究区轻度污染样点数占总样点数的95%, 说明该区整体处于轻度污染水平.

(3) 定性及定量源解析结果表明, 水源地土壤自然源元素为Cr、Ni、Cu和As, 其相应元素贡献率依次为55.29%、72.93%、50.39%和71.15%, 交通源元素为Zn和Pb, 其相应元素贡献率为72.72%和46.24%, 农业源元素为Cd, 贡献率为71.48%.APCS-MLR模型显示自然源、交通源、农业源和未知源平均贡献率为42.95%、23.39%、16.95%和16.71%.

(4) 健康风险结果显示, 重金属对成人和儿童无非致癌风险, 但存在人体可耐受的致癌风险, As为主要非致癌因子, Ni为主要的致癌因子.儿童的非致癌风险和致癌风险均高于成人.自然源对成人非致癌和致癌的贡献率分别为59.76%和65.56%, 对儿童非致癌和致癌贡献率分别为60.63%和65.82%.不同污染源对成人和儿童的非致癌风险和致癌风险的贡献率一致均为: 自然源>未知源>交通源>农业源.

致谢: 样品采集及实验分析过程中得到闫帅腾、李小龙、翟坤鹏、周易、曹佳晨和邓盛瑩的帮助, 在此表示感谢.

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