环境科学  2023, Vol. 44 Issue (12): 6433-6440   PDF    
引用本文
杨欣, 杨元琴, 李红, 高健, 牛军捷, 储王辉, 刘世杰, 陈义珍, 何友江, 赵妤希. 基于气象条件指数的我国重点区域PM2.5和臭氧复合污染气象影响评估[J]. 环境科学, 2023, 44(12): 6433-6440.
YANG Xin, YANG Yuan-qin, LI Hong, GAO Jian, NIU Jun-jie, CHU Wang-hui, LIU Shi-jie, CHEN Yi-zhen, HE You-jiang, ZHAO Yu-xi. Meteorological Impact Assessment of PM2.5 and O3 Complex Pollution in Key Regions of China Based on Meteorological Conditions Index[J]. Environmental Science, 2023, 44(12): 6433-6440.
基于气象条件指数的我国重点区域PM2.5和臭氧复合污染气象影响评估
杨欣1, 杨元琴2, 李红1, 高健1, 牛军捷3, 储王辉1, 刘世杰1, 陈义珍1, 何友江1, 赵妤希1     
1. 中国环境科学研究院, 北京 100012;
2. 中国气象科学研究院, 北京 100081;
3. 芜湖市生态环境局, 芜湖 241000
收稿日期: 2022-12-12; 修订日期: 2023-02-08
基金项目: 大气重污染成因与治理攻关项目（DQGG2021101，DQGG202138）
作者简介: 杨欣(1989~), 女, 硕士, 高级工程师, 主要研究方向为大气污染观测及影响要素评估, E-mail: yangxin@craes.org.cn
通信作者: 高健, E-mail: gaojian@craes.org.cn
摘要: 气象条件变化对复合污染的发生发展起重要作用，基于PM2.5和O3不同的污染形成机制，利用污染气象长期观测数据，分别采用统计运算和深度学习方法，构建了PM2.5和O3气象条件指数，形成以气象条件指数开展区域大气复合污染气象特征和影响贡献的研究方法，并对剔除区域气象差异影响的污染分布与变化进行了量化分析.结果表明，2021年夏季我国中东部重点区域污染气象条件整体上呈北差南优（指数："2+26"城市>苏皖鲁豫交界>长三角地区），6月最差、7月最好的分布特征，当区域内城市PM2.5气象条件指数>30且O3气象条件指数>100时，"双高"污染开始出现，随O3气象条件指数增大，"双高"频率不断升高；与上年同期相比，各地区ρ（PM2.5）受气象条件改善影响分别降低3.9、3.3和1.4μg·m-3，平均占到各地ρ（PM2.5）降低的58.5%，O3污染气象条件则呈北转好、南转差变化，在长三角地区带来ρ（O3）近2.8μg·m-3的增长；剔除气象差异影响后的PM2.5高值分布在沿渤海、省际交界及区域南部，O3高值则集中在太行山沿线、泰山周边以及长三角部分地区，利用单个城市剔除气象差异后的逐日浓度变化可实现对临时管控措施执行情况的实时监督和调度.
关键词: 气象条件指数      大气复合污染      双高      定量评估      气象差异剔除     
Meteorological Impact Assessment of PM2.5 and O3 Complex Pollution in Key Regions of China Based on Meteorological Conditions Index
YANG Xin1 , YANG Yuan-qin2 , LI Hong1 , GAO Jian1 , NIU Jun-jie3 , CHU Wang-hui1 , LIU Shi-jie1 , CHEN Yi-zhen1 , HE You-jiang1 , ZHAO Yu-xi1     
1. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
2. Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China;
3. Wuhu Ecological Environment Bureau, Wuhu 241000, China
Abstract: Meteorological conditions play a key role in the occurrence and evolution of atmospheric complex pollution. Considering the different pollution formation mechanisms of PM2.5 and O3, statistical calculation and in-depth learning methods were used to construct the PM2.5 and O3 meteorological condition indexes based on long-term pollution meteorological observation data. A research method was developed to study the meteorological characteristics and impact contribution of atmospheric complex pollution by using the meteorological condition index, and quantitative analysis of the distribution and variation of pollution excluding the influence of regional meteorological differences was also conducted. The results showed that in the summer of 2021, the pollution meteorological conditions in the key regions in central and eastern China were generally worse in the north and better in the south(index: "2+26" cities>the border area of Jiangsu, Anhui, Shandong, and Henan>the Yangtze River Delta) and the worst in June and the best in July. The "double high" pollution began to appear when the PM2.5 meteorological condition index>30 and O3 meteorological condition index>100; meanwhile, the unfavorable meteorological conditions for O3 also promoted the increase in PM2.5 concentration, resulting in the frequency of "double high" increases with the increase in O3 meteorological condition index. Compared with that during the same period last year, ρ(PM2.5) of each region decreased by 3.9 μg·m-3, 3.3 μg·m-3, and 1.4 μg·m-3 due to the contribution of the improvement in the pollution meteorological conditions, which is nearly 58.5% on average of the total decrease in PM2.5 concentration. However, the change in O3 pollution meteorological conditions was better in the north and worse in the south, and the overall deterioration in the Yangtze River Delta Region led to approximately 2.8 μg·m-3 growth for the O3 concentration. The PM2.5 and O3 concentrations after excluding the impact of meteorological differences showed different distribution characteristics from the air quality monitoring, in which the high concentrations of PM2.5 were distributed along the Bohai Sea, the inter-provincial border, and the south of the region, whereas the high concentrations of O3 were concentrated along the Taihang Mountains, around Mount Tai, and in parts of the Yangtze River Delta. The daily concentration variations in a single city during a specific pollution control period could be used as a basis for evaluating the effectiveness of local supervision and control, which will provide a reference for the dynamic supervision and daily scheduling of local control management.
Key words: meteorological conditions index      atmospheric complex pollution      double high      quantitative evaluation      elimination of meteorological differences     

随着2013年以来《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》的先后实施, 我国空气质量大幅改善, 以PM2.5为首要污染物的超标天数比例持续降低, 空气重污染的天数也明显减少[1, 2].但与此同时, 臭氧(O3)污染问题逐渐凸显, 2021年168个地级以上城市总超标天数中O3占比首次超过PM2.5(41.1%)达到41.6%[3], PM2.5和O3复合污染正成为我国当前大气污染最突出的特征, 并在特定时段出现PM2.5和O3浓度“双高”现象[4, 5].

大气污染的发生同时受污染物排放、大气化学反应与气象条件的综合影响, 而其中气象条件在复合污染的化学生成及累积扩散中均起到关键作用[6, 7].由于我国现行区域及城市空气质量考核基本采用AQI、优良天、空气质量综合指数排名以及改善率等环境空气质量评价指标[8], 其结果既涵盖了人为减排成效, 又包含了自然气象所带来的影响, 在客观评价各地区大气污染防治工作开展水平上有所欠缺.因此厘清气象影响, 科学优化治理成效评估, 并据此制定更有针对性和精细化的区域污染减排策略显得尤为重要.

目前针对气象条件对空气质量的影响评价国内外学者已开展了广泛研究, 方法包括基于统计学方法的多元线性回归、机器学习以及基于化学传输模式的数值模拟等[9~12].如陈辰等[13]通过统计分析各气象要素与地面O3浓度的对应关系, 采用多指标叠套和多元逐步回归建立了佛山地区O3浓度统计方程, 结果可拓展应用至当地预报及回顾评价.Liang等[14]和Zhai等[15]运用数据统计方法, 通过气象变量的非参数筛选将多年气象差异调整至相同水平, 从而量化了人为措施减排对中国PM2.5变化趋势的贡献, 并且Qu等[16]和Vu等[17]在此基础上建立起基于机器学习模型的气象标准化方法, 将污染变化与气象条件影响进行解耦, 实现了减排政策的有效性评价[18].以大气动力学理论为基础的数值模拟方法, 则通过不同模拟情景的设置和运算, 也被广泛用于评估排放控制措施对污染物浓度的影响[19~21], 但受模型参数的不确定及污染源排放数据的精度限制, 运算的软、硬件成本相对较高[22].因此, 基于实际观测数据开展的污染-气象统计研究方法, 在提高评估结果稳定性和工作效率方面有较大的优势, 也在区域性评估研究中具有较为便利的推广应用条件.

本研究以2021年6~9月我国中东部重点区域为研究对象, 基于不同污染形成机制条件下的综合气象观测统计研究, 分别构建了PM2.5和O3气象条件指数, 总结了夏季发生复合污染的气象特征, 分离出气象条件和排放对污染浓度变化的贡献, 并进行了剔除气象差异影响后的污染量化对比, 以期为支撑我国大气复合污染精准防控和优化治理成效评估提供技术支撑.

1 材料与方法 1.1 数据来源

该研究使用的污染观测资料数据来源于中国环境监测总站发布的2012~2021年全国各城市空气质量数据(https://air.cnemc.cn:18007/), 其中PM2.5和O3浓度均为日评价值, 分别为PM2.5日均浓度和O3日最大8 h滑动平均浓度.气象观测数据来源于国家气象科学数据中心获取的全国各城市代表站点的小时分辨率数据(http://data.cma.cn/data/cdcindex/cid/0b9164954813c573.html), 涉及气温、露点温度、气压、风向、风速和能见度等气象因子.研究区域覆盖京津冀及周边、苏皖鲁豫和长三角地区的84个地级城市, 地理分布如图 1所示.

图 1 研究区域划分及城市观测站点位置 Fig. 1 Location of the study area and urban observation station

1.2 气象条件指数计算 1.2.1 PM2.5气象条件指数

根据气象行业标准(QX/T 269-2015)中对气溶胶污染气象条件指数的定义和算法原理, 基于2012~2021年各相关气象因子和PM2.5浓度变化的统计量, 建立以气象条件二维分布和大气垂直稳定度影响为主的计算公式, 并通过标准化处理以消除地理位置、季节和排放等差异影响, 得到研究时段内气象条件对PM2.5污染影响程度的指数, 定义为PM2.5气象条件指数, 该指数无量纲, 其值越大表征大气环境状态越不利于近地面PM2.5的稀释与扩散.具体计算公式如下所示[23~25]:

(1)
(2)
(3)

式中, IPM2.5为由特定时段气象参数综合计算的PM2.5气象条件指数, 无量纲; θe为湿相当位温, K; fc为湿空气凝结率, J·(g·K)-1, 算法参考QX/T 269-2015附录A1.3; Cp为定压比热常数1.005, J·(g·K)-1; T为气温, K; β为大气垂直稳定度影响参数, 根据理查逊数Ri为判据进行分类计算, 无量纲; IS为标准化PM2.5气象条件指数, IMAX为计算地区IPM2.5的历史极大值; IMIN为计算地区IPM2.5的历史极小值.

1.2.2 O3气象条件指数

O3作为二次大气污染物, 其生成与大气反应过程及气象条件存在复杂的非线性关系[26, 27], 尚未有标准方法开展综合气象条件的影响判定[28].本研究基于BP神经网络模型的深度学习算法, 构建无量纲的气象条件指数以表征气象条件对O3在大气中生成及分布的综合影响, 在排除气象以外要素干扰下该指数与O3浓度理论呈完全正相关.其计算原理如图 2所示, 通过将气象观测数据(包括辐射、光照、云量、对流能量、温湿度等因子)、大气成分信息、地理条件和下垫面特征等输入参数整合并进行归一化转换为矢量后, 选取部分数据输入模型进行神经网络训练, 每组数据经Sigmoid函数进行传递映射处理后, 产生一个目标指数值, 根据该目标值与对应O3浓度间的差错矢量进行反复调整与运算, 直到误差减小到满足要求为止[29].其中模型隐含层神经元数量设置为5个, 训练选取学习速率为0.05, 目标误差为0.000 4, 程序执行779次循环达到目标.指数建模完成后, 利用剩余测试数据对模型算法进行验证和优化.

图 2 O3气象条件指数计算流程示意 Fig. 2 Schematic diagram of calculation process of O3 meteorological condition index

1.2.3 算法有效性验证

以研究范围内的北京市为例, 对O3气象条件指数的模型算法有效性进行验证.从2015~2019年5~9月的日均观测数据集中随机选取459组训练构建BP神经网络模型, 对另外267组测试数据进行反演计算得到相应的O3气象条件指数, 并依照模型内建立好的对应关系得到O3模拟浓度.通过与实际监测浓度进行对比显示, 测试数组的O3模拟浓度与实测浓度平均相对误差为7.51%, 相关系数R=0.975, 可信度较好.因此, 利用同样的算法开展不同区域各城市O3污染气象影响分析具有较好的科学性.

1.3 污染影响定量评估

在进行空气质量同比变化的影响要素评估时, 综合考虑对比期间各地污染浓度与气象条件指数对应线性关系的差异, 分别根据各城市在这期间的污染-气象条件指数线性拟合公式, 计算各城市由气象条件指数变化ΔI引起的浓度变化ΔC, 并将实际监测中剩余的浓度变化归为人为因素影响, 在此基础上再进行分地区的“天帮忙”和“人努力”对比.与此同时, 为剔除因区域气象条件不均带来的差异影响, 对各地区气象条件进行均一化处理, 即采用分除法首先获得各城市单位气象条件下各污染浓度值, 再将各地浓度值对应到相同的区域平均气象条件指数下进行对比, 以获取不同地区真实的污染排放影响, 气象均一化处理过程如公式(4)所示.

(4)

式中, Cs为研究期间经气象均一化剔除气象影响差异后的污染物浓度平均值, μg·m-3; Ci为实际监测的逐日污染物浓度, μg·m-3; I为逐日气象条件指数, 无量纲; N为研究期间总天数, d; C为研究期间区域监测的污染物浓度平均值, μg·m-3.

2 结果与讨论 2.1 我国中东部重点区域夏季污染气象特征 2.1.1 2021年夏季气象条件分布与变化

结合图 3和图 4中污染与气象条件指数的分布及变化情况, 分析2021年夏季6~9月我国中东部重点区域的污染气象特征.结果显示, 研究期间气象条件指数与对应污染浓度分布及变化均较为一致, 空间上, 京津冀及周边“2+26”城市(以下简称“2+26”城市)气象条件最为不利, PM2.5和O3气象条件指数均处于全区域最高, 其次为苏皖鲁豫交界地区, 而长三角地区相对较优; 时间上看, 各地6月气象条件均为最差, 其次为8~9月, 7月最好.其中长三角地区在9月出现全区域O3污染最不利的气象条件, 应为该月份O3浓度升至中东部重点区域最高的主要原因之一.

图 3 2021年6~9月研究区域气象条件指数及对应污染物浓度平均值分布 Fig. 3 Average distribution of meteorological condition index and pollutant concentration in the study area from June to September 2021

图 4 2021年6~9月研究区域气象条件指数及对应污染物浓度逐月变化 Fig. 4 Monthly change in meteorological condition index and pollutant concentration in the study area from June to September 2021

与2020年同期进行对比显示(图 5), 2021年中东部重点区域夏季PM2.5污染气象条件整体改善, 其中“2+26”城市PM2.5气象条件指数降幅最大, 平均14.7%; 其次为苏皖鲁豫交界和长三角地区, 降幅为13.6%和7.5%. O3污染气象条件变化则呈现出南北差异, 在偏北的“2+26”城市和苏皖鲁豫交界O3气象条件指数出现下降, 而南部长三角地区则整体转差, 该现象与《大气环境气象公报(2021年)》提到的“该地区夏季由于受到降水日数偏少、高温和辐射偏强等影响, 出现了对O3污染不利的气象条件变化”较为一致.

图 5 2021年6~9月研究区域气象条件指数较2020年同期变化 Fig. 5 Change in meteorological condition index of the study area from June to September 2021 compared with that during the same period in 2020

2.1.2 “双高”污染分布与对应气象特征

以PM2.5和O3日评价值同时超标作为“双高”污染的判断依据, 即ρ(PM2.5)>35μg·m-3且 ρ(O3)>160μg·m-3.虽然统计数据显示研究区域夏季“双高”污染的总体出现频率相对较低, 约占总样本的6.5%, 但所出现的区域仍相对集中, 从图 6可以看出, “双高”污染热点城市(“双高”天数≥10 d)基本主要分布在山东、河南、河北及山西4省区域, 各热点城市PM2.5气象条件指数夏季均值为31.4, O3气象条件指数均值为89.2, 均明显高于其他城市的28.0和77.2, 并且在“双高”污染时段, 两指数均值分别增至46.5和117.8, 说明“双高”污染的高频出现与气象条件不利密切相关.

图 6 2021年6~9月研究区域PM2.5和O3“双高”热点城市分布 Fig. 6 Distribution of "double high" hot cities of PM2.5 and O3 in the study area from June to September 2021

进一步识别“双高”污染发生时所对应的气象条件特征及相互影响, 结果如图 7所示.从图 7(a)可以看出, 当PM2.5气象条件指数>30且O3气象条件指数>100时, “双高”污染开始出现; 并且在每10个PM2.5气象条件指数区间内, 随着O3气象条件指数的增大, “双高”频率不断升高; 当PM2.5指数>60且O3气象条件指数>110时, “双高”污染天气发生率达到100%.对比图 7(b)和图 7(c)的污染浓度分布还可以发现, 当O3气象条件指数大于100时, O3污染就已经开始集中出现(出现频率约80%), 其中[100, 110]指数区间内的ρ(O3)平均值达到165.3μg·m-3, 且各区间O3浓度基本不随PM2.5气象条件指数变化出现明显波动.而PM2.5的浓度分布则明显受到O3气象条件指数增大所带来的抬升影响, 在该统计中各PM2.5气象条件指数区间内每升高1个O3气象条件指数, ρ(PM2.5)平均值抬升约0.15μg·m-3.由此说明夏季O3不利气象条件在带来O3污染的同时, 还会通过促使PM2.5浓度的增长, 引起“双高”污染的出现.

图 7 不同气象条件下“双高”污染出现频率及污染浓度分布 Fig. 7 Frequency and concentration distribution of "double high" pollution under different meteorological conditions

2.2 夏季污染影响要素的定量评估

图 8中各污染浓度变化的影响要素评估结果显示, 在夏季各地区PM2.5浓度的下降中, 有利的“天帮忙”影响均占主导, 平均占比约58.5%; “人努力”带来的ρ(PM2.5)平均值降低在“2+26”城市最多为3.1μg·m-3, 长三角地区降低最少为1.0μg·m-3.在O3浓度评价值的同比改善中, “2+26”城市“天帮忙”占主导, 达88.7%, 引起的ρ(O3)平均值降低近5.0μg·m-3, “人努力”仅降低约0.6μg·m-3; 苏皖鲁豫交界地区则通过“人努力”ρ(O3) 平均值降低约2.5μg·m-3, 占到同比改善的58.2%; 长三角地区则不仅受O3污染气象条件的整体转差影响, 引起ρ(O3)平均值出现近2.8μg·m-3的增长, 其“人努力”带来的ρ(O3)平均值降低也相对最少约0.4μg·m-3, 由此导致了该地区O3浓度评价值较上年的同比转差.

图 8 2021年6~9月研究区域污染浓度较2020年同期变化影响评估 Fig. 8 Impact assessment on the change in pollution concentration in the study area from June to September 2021 compared with that during the same period in 2020

2.3 剔除区域气象差异影响后的大气污染分布

如图 9所示, 通过气象均一化处理以剔除区域气象差异影响后, 2021年夏季“2+26”城市地区PM2.5和O3浓度水平均为中东部区域最高, 其次为苏皖鲁豫交界地区, 长三角地区相对最低.与图 3(c)和图 3(d)中空气质量监测浓度分布特征不同的是, 部分沿海和南部城市显现出较其他地区更高的PM2.5污染水平(如唐山、滨州、聊城、徐州和南京等), 而O3污染较重的冀鲁豫大部地区反而处于相对低值, 高值区集中在太行山沿线、泰山周边以及长三角部分城市, 由此可见区域气象差异对于污染分布影响的显著性.上述现象一方面说明该类高值地区的大气污染负荷实际仍处于相对高位, 当整个区域气象条件趋向不利时, 污染将在这些区域率先发生, 且在同样不利气象条件下污染也最重; 另一方面, 也更加真实地反映出各地污染源排放及其他人为因素对空气质量的影响, 可为量化评估各地日常监管成效提供新的思路.

图 9 剔除气象差异后2021年6~9月研究区域污染分布 Fig. 9 Pollution distribution in the study area from June to September 2021 after eliminating the meteorological difference

2.4 典型城市污染管控效果动态评估

在2021年“七·一”建党庆祝活动前期, 京津冀及周边地区部署了一系列的空气质量保障措施, 其中唐山市自6月24日起进入保障准备期, 6月29日调整为强化管控期, 到7月1日晚间结束[30].根据图 10中气象均一化处理后的污染浓度变化对唐山市逐日管控效果进行动态评估, 结果显示, 在去除逐日间的气象差异影响后, 由于6月24日该市处于各项应对措施执行调整期, 污染排放出现抬升现象; 但随措施落实到位后, 唐山市6月25日开始O3及PM2.5浓度出现明显下降, 强化管控启动前的28日污染出现抬头趋势, 随后又恢复至低位水平.通过对不同阶段去除气象差异后的ρ(O3)及ρ(PM2.5)进行统计, 保障准备期间各浓度平均值为143.2μg·m-3和27.5μg·m-3, 较管控前的6月20~23日平均值降低3.6μg·m-3和0.4μg·m-3, 进入强化管控期后各浓度进一步下降, 平均值较保障准备期再次降低2.9μg·m-3和2.9μg·m-3; 到7月2日各项生产活动恢复后, 各浓度回升并超过管控前水平.因此, 从空气质量保障全过程来看, 人为管控发挥出了积极作用.

图 10 2021年“七·一”管控期间唐山市剔除气象差异后逐日污染浓度变化 Fig. 10 Daily pollution concentration change in Tangshan after eliminating meteorological difference during the "July 1" control period in 2021

3 结论

(1) 基于污染气象观测统计和深度学习方法分别构建了PM2.5和O3气象条件指数, 并提出以其开展区域大气复合污染影响的综合评估方法, 为量化评估各地污染治理成效和开展精准防控提供了新的思路.

(2) 2021年夏季, “2+26”城市PM2.5和O3污染气象条件在我国中东部重点区域中均处于最不利, 其次为苏皖鲁豫交界地区, 长三角地区相对较优; 整体气象条件均在6月较差, 7月最好.各地区PM2.5浓度较上年的降低中, 平均约58.5%来自于污染气象条件的改善, 而O3污染气象条件则呈北转好、南转差变化, 长三角地区O3污染气象条件的整体转差则带来ρ(O3)近2.8μg·m-3的增长.

(3) PM2.5和O3“双高”污染频发城市主要分布在山东、河南、河北及山西4省区域, 其气象条件指数均明显高于其他区域; 当PM2.5气象条件指数>30且O3气象条件指数>100时, “双高”污染开始出现, 且随O3气象条件指数增大, “双高”频率不断升高, 当PM2.5指数>60且O3气象条件指数>110时, “双高”发生率达到100%.

(4) 剔除气象差异影响后的污染浓度分布特征与空气质量监测结果呈现明显差异, PM2.5高值出现在沿渤海、省际交界及区域南部, O3高值则集中在太行山沿线、泰山周边以及长三角部分地区; 运用剔除气象差异后的城市逐日浓度变化, 可直接反映出临时管控措施的执行情况.

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