2023, Vol. 44
2. 江苏省水资源服务中心, 南京 210029;
3. 长江设计集团有限公司水利部长江治理与保护重点实验室, 武汉 430010;
4. 中国海洋大学三亚海洋研究院, 三亚 572000;
5. 青岛海洋科学与技术试点国家实验室, 海洋生态与环境科学功能实验室, 青岛 266071
, GAO Jia-wei2 , CHEN Si-bao3 , LIN Qian-hui1 , GE An-qi1 , ZHAO Sha-sha1 , ZHENG Hao1,4,5 , LI Feng-min1,4,5
2. Jiangsu Water Resources Service Center, Nanjing 210029, China;
3. Key Laboratory of Changjiang Regulation and Protection of Ministry of Water Resources, Changjiang Engineering Group, Wuhan 430010, China;
4. Sanya Oceanographic Institution, Ocean University of China, Sanya 572000, China;
5. Marine Ecology and Environmental Science Laboratory, Pilot National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao 266071, China
塑料因其用途广泛在全球范围内越来越多地生产和使用[1], 但也给人类环境带来了巨大压力[2, 3].据估计, 全球已生产的塑料中正在使用的仅占30%左右, 约有60%进入了垃圾填埋场或丢弃在自然环境中, 极少部分回收利用或焚烧[4].塑料的过度使用和不当管理导致了大量塑料垃圾从陆地汇入海洋, 预测到2025年全球海洋中塑料垃圾量高达2.5亿t[5].海洋中的塑料垃圾在波浪击打、砂石磨损、紫外辐射和生物降解等作用下破碎成微塑料(microplastics, MPs)[6~8], 积累在海洋中的MPs威胁着浮游植物、浮游动物、贝类、虾类和鱼类等生物的生存[9, 10].因此, 研究塑料在海洋环境中的降解和MPs的形成非常重要.
为了解决塑料污染问题, 石油基塑料逐渐被生物降解塑料替代, 例如, 聚乳酸(polylactic acid, PLA)和聚对苯二甲酸-己二酸丁二醇酯[poly(butylene adipate-co-terephthalate), PBAT][11, 12], 以上生物降解塑料在特定条件下可以被微生物降解[13, 14].一些生物降解塑料由于性能存在缺陷, 通常需要共混才能成为商品塑料[15, 16], 例如, PLA与热塑性淀粉(thermoplastic starch, TPS)共混, PLA、PBAT与TPS共混[17].由生物降解塑料和石油基塑料共混而成的塑料也在生物塑料市场上常见, 例如聚乙烯/热塑性淀粉共混塑料(polyethylene/thermoplastic starch blends, PE/TPS)和聚丙烯/热塑性淀粉共混塑料(polypropylene/thermoplastic starch blends, PP/TPS)[18, 19], 但是这类共混塑料的石油基成分很难被微生物降解[20].有研究发现PLA和PBAT等生物降解塑料经光降解、生物降解和水解后产生了大量MPs[21, 22], 可见共混塑料进入海洋后可能导致严重的MPs污染.
光降解是海洋表面MPs降解的关键过程[23], 影响了MPs的环境行为及生态风险[24, 25].目前, 大多数关于MPs光降解的研究侧重于石油基的塑料, 例如, PS-MPs在紫外照射下发生光降解, 导致PS-MPs表面氧化[26, 27]和尺寸减小, 生成纳米塑料(nanoplastics, NPs)[7].有少数研究关注生物降解MPs的光降解及其毒性效应, 例如, PLA-MPs光降解后尺寸减小并产生NPs, 导致斑马鱼线粒体功能障碍和凋亡[28].然而, 关于共混塑料在海洋环境中的光降解研究十分有限, 有必要探究其在海水中的光降解和MPs的形成机制.
本研究选取2种共混塑料(PP/TPS和PLA/PBAT/TPS)和2种单一聚合物的塑料(PP和PLA)作为共混塑料的对照, 采用机械研磨的方法制备MPs碎片, 分析MPs在天然海水中紫外照射下的光降解.本研究的目的是：①分析MPs光降解后粒径分布、表面形貌、表面官能团、接触角和表面Zeta电位的变化; ②探究不同MPs在海洋环境中可能的光降解机制; ③讨论共混塑料光降解后潜在的海洋环境风险, 对共混塑料的使用和管理提出建议.本研究结果可为海洋环境中MPs的来源和共混塑料的海洋环境风险提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 实验材料本研究选取2种单一聚合物的塑料(PP和PLA)和2种共混塑料(PP/TPS和PLA/PBAT/TPS)来制备MPs[图 1(a)~1(d)], 表 1列出了4种塑料制品的基本信息, 4种塑料制品的表面形貌见图 1(e)~1(h).PP/TPS由石油基PP和TPS混合而成, 为一次性餐盒; PLA/PBAT/TPS由生物降解塑料PLA、PBAT和TPS混合而成, 为一次性包装袋.单一聚合物的塑料(PP和PLA)纯度大于99%, 为一次性塑料吸管.利用衰减全反射-傅立叶变换红外光谱(attenuated total reflection fourier transformed infrared spectroscopy, ATR-FTIR, UATR Two, 珀金埃尔默, 美国)测定了4种塑料的聚合物组成.
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图 1 制备MPs的4种塑料的表面形貌 Fig. 1 Surface morphology of four plastics for MPs preparation |
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表 1 制备MPs的4种塑料的基本信息 Table 1 Basic information of four plastics for MPs preparation |
1.2 实验方法
为了模拟塑料在海洋中因物理风化(例如波浪击打和砂石磨损)而破碎, 采用机械研磨的方法制备了MPs碎片.首先, 新的塑料用洁净的不锈钢剪刀剪成5 mm×5 mm方型碎片.方型碎片用超纯水(milli-Q, 电阻率>18.2 MΩ·cm)冲洗5次后自然风干.方型碎片在液氮中冷冻10 min后转移到球磨机(JXFSTPRP-Ⅱ, 上海净信实业发展有限公司, 中国)里研磨1 min(50 Hz), 再冷冻5 min, 研磨1 min, 重复11次.研磨过的塑料碎片收集在干净的玻璃培养皿中, 在烘箱中40℃烘干24 h, 然后用100 μm不锈钢网筛分, 得到小于100 μm的MPs, MPs碎片避光保存在干燥器中.
为了模拟海洋中的MPs在阳光照射下的降解, 150 mL的石英试管装入100 mL天然海水(用1.2 μm玻璃纤维滤膜过滤, pH值8.1, 盐度31‰), 将100 mg干燥的MPs置于石英管中, 每个石英管中加入HgCl2(17 mg·L-1)避免微生物对MPs的降解[29].石英管于2020-06开始放置在室外无遮挡的平台上(120°29′E, 36°09′N; 青岛), 暴露在阳光下约6个月(180 d).实验过程中每天轻轻摇动石英管1次使MPs与海水充分混合.为避免海水蒸发造成的盐度变化, 必要时使用milli-Q水调整石英管中的水量.
在阳光下降解180 d后, 使用玻璃真空过滤器(JOANLAB, 天津市津腾实验设备有限公司, 中国)将石英管中的MPs悬浮液过滤.悬液通过0.22 μm聚四氟乙烯滤膜后, 老化MPs截留在滤膜上.MPs置于冻存管中用冷冻干燥机(FD5-Series, Simon, 美国)干燥, 干燥的MPs室温下避光保存.
1.3 分析测试方法共聚焦激光扫描显微镜(confocal laser scanning microscopy, CLSM, A1, 尼康, 日本)和Image J软件分析MPs的粒径分布.MPs样品加入50%乙醇溶液, 用超声波清洗机(KQ-3200B, 昆山舒美, 中国)分散15 min.将高度分散的MPs乙醇悬液(10 μL)滴在干净的载玻片上, 风干后进行共聚焦显微镜拍照.使用Image J软件(http://imagej.net/)对CLSM照片中所有颗粒进行测量[30], 得到MPs的粒径分布.
扫描电子显微镜(scanning electron microscopy, SEM, S-3400N, 日立, 日本)观察MPs的表面形貌.将MPs样品粘在导电胶带上, 溅射涂上一层金, 然后在不同的放大倍数下观察.由于MPs表面形貌特征不均匀, 从每个样品中随机选取10个表面位点进行拍照以保证数据的可靠性.
采用ATR-FTIR分析MPs的表面官能团, 光谱范围设置为4 000~400 cm-1, 仪器分辨率设为4 cm-1, 每个光谱16次扫描.利用X射线光电子能谱仪(XPS, ESCALAB250Xi, 赛默飞, 美国)分析MPs的C官能团, C 1s光谱(C 1s Scan)的峰面积利用XPS peak 41软件分析.采用标准座滴法通过接触角测量仪(DSA20, KRUSS, 德国)测量MPs的接触角：在干燥的MPs压片的表面滴3 μL milli-Q水, 在不同的位置至少测量3次接触角.表面Zeta电位用Zetasizer测定(nano-ZS90, 马尔文, 英国)：将MPs在天然海水中(0.22 μm聚四氟乙烯滤膜过滤, pH值8.1, 盐度31‰)稀释至4 mg·mL-1, 然后超声(25℃, 40 Hz)20 min使其均匀分散, 每个样本测量3次.
1.4 统计分析方法利用Excel 2016和Origin 2018进行实验数据处理及绘图.本实验结果以数据的平均值±标准偏差来表示.单因素方差分析(ANOVA)对不同MPs的平均粒径进行显著性差异分析; 独立样本t检验分析MPs老化前后的粒径分布、接触角和表面Zeta电位的显著性差异.
2 结果与分析 2.1 光降解后微塑料粒径分布的变化MPs方型碎片经机械研磨后, PP/TPS和PLA/PBAT/TPS中10 μm以下的颗粒占比最大, 分别为31.68%和25.24%(图 2), 而PP和PLA中10 μm以下的颗粒占比分别为8.18%和6.32%.PP/TPS[(29.78±25.79) μm]的平均粒径显著小于PP[(41.10±22.15) μm], PLA[(35.93±22.55) μm]和PLA/PBAT/TPS[(30.58±19.61) μm]的平均粒径没有显著性差异.光降解后PP/TPS和PLA/PBAT/TPS中10 μm以下的颗粒占比分别为43.36%和27.62%, 而PP和PLA中10 μm以下颗粒占比分别是21.74%和21.78%.老化PP/TPS[(22.01±20.36) μm]平均粒径显著小于老化的PP[(31.11±22.86) μm], 老化PLA[(23.10±16.24) μm]和老化PLA/PBAT/TPS[(22.94±14.39) μm]平均粒径没有显著性差异.光降解后4种MPs中10 μm以下的颗粒占比都增加了, 平均粒径减小了, 说明光降解导致了MPs物理破碎.
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图 2 光降解180 d后微塑料粒径分布的变化 Fig. 2 Changes in the size distribution of MPs after 180 days of photodegradation |
通过比较10 μm以下的颗粒占比和平均粒径发现, 经机械研磨后或光降解后, PP/TPS比PP的平均粒径更小, 破碎程度更高.尽管PLA/PBAT/TPS和PLA的平均粒径没有显著性差异, 但相同条件下PLA/PBAT/TPS中10 μm以下的颗粒占比高于PLA, 说明PLA/PBAT/TPS破碎程度更高.因此, 共混塑料(PP/TPS和PLA/PBAT/TPS)比单一聚合物的塑料(PP和PLA)更容易产生小粒径的颗粒.
2.2 光降解后微塑料表面形貌的变化利用扫描电子显微镜(SEM)观察了MPs的表面形貌特征.PP的表面相对光滑[图 3(a)], PLA、PP/TPS和PLA/PBAT/TPS的表面相对粗糙[图 3(b)~3(d)].PP/TPS和PLA/PBAT/TPS表面出现了球形和椭球形颗粒(白色箭头所示), 尤其是PP/TPS, 出现了较大的椭球形颗粒.本研究选用的2种共混塑料表面显示出岛-海结构[31], 淀粉颗粒分布在塑料基体中.淀粉颗粒由于机械破碎与基体分离, 塑料基体的破碎可能导致大量塑料碎片脱落.因此, PP/TPS和PLA/PBAT/TPS比PP和PLA更容易产生小颗粒.光降解后4种MPs表面出现裂纹和褶皱[图 3(e)~3(h)], 这可能导致塑料碎片或淀粉颗粒从MPs表面脱落.PP/TPS和PLA/PBAT/TPS形成的裂纹和褶皱比PP和PLA更多, 表明共混塑料抗紫外线的能力差.
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图 3 光降解180 d后微塑料表面形貌的变化 Fig. 3 Changes in the surface morphology of MPs after 180 days of photodegradation |
光降解后PP和PLA的ATR-FTIR光谱没有明显变化[图 4(a)和4(c)].从PP/TPS和PLA/PBAT/TPS的光谱中可以观察到3 000~3 600 cm-1之间较宽的羟基—OH峰[图 4(b)和4(d)], 这与TPS含有大量的羟基有关[32]. PP/TPS在1 077 cm-1和1 152 cm-1处的峰为—C—O—H中的—C—O拉伸.光降解后TPS相关的吸收峰强度明显下降, 表明TPS发生了光降解.PLA/PBAT/TPS光降解后在1 711 cm-1处有一个更明显的羰基(—CO)峰[图 4(d)], 可能是共混塑料中PBAT光降解后产生了羰基[22].
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图 4 光降解180 d后微塑料ATR-FTIR光谱的变化 Fig. 4 Changes in the ATR-FTIR spectra of MPs after 180 days of photodegradation |
利用XPS分析了MPs表面C官能团的变化.PP光降解后C 1s光谱没有明显变化[图 5(a)和5(b)], 而老化PP/TPS比光降解前含有更少的—OH[图 5(c)和5(d)], 这与ATR-FTIR光谱结果一致[图 4(b)], PP/TPS光降解后—OH峰强度明显下降.虽然老化PLA的ATR-FTIR光谱没有显著变化[图 4(c)], 但C 1s光谱显示光降解后—C—O和O—CO减少[图 5(e)和5(f)], 可能是光照导致酯键的断裂[33, 34].PLA/PBAT/TPS光降解后—C—O的变化与PLA相似, 可能与TPS的光降解和酯键的断裂有关[图 5(g)和5(h)].老化PLA/PBAT/TPS含有更多的O—CO, 可能是共混塑料中PBAT在光降解后产生了羰基.
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图 5 光降解180 d后微塑料C 1s XPS光谱的变化 Fig. 5 Changes in the C 1s XPS spectra of MPs after 180 days of photodegradation |
MPs光降解后接触角的变化如图 6(a)~6(h)所示.PP的接触角从107.7°下降到89.5°, 说明光降解可以降低MPs的表面疏水性.PLA和PP/TPS的接触角分别从75.5°和84.8°下降到66.3°和80.5°, 说明光降解还可以增强MPs的表面亲水性.PLA/PBAT/TPS的接触角光降解前后没有明显变化, 仍保持亲水性.MPs在天然海水中的表面Zeta电位如图 6(i)所示.MPs的表面Zeta电位全部带负电荷, 老化PP和PP/TPS的表面Zeta电位明显下降, PLA和PLA/PBAT/TPS的表面Zeta电位没有明显变化.
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不同字母表示MPs老化前后有显著差异; 图(a)与(e)、(b)与(f)、(c)与(g)有显著差异 图 6 光降解180 d后微塑料接触角和表面Zeta电位的变化 Fig. 6 Changes in the contact angles and surface Zeta potential of MPs after 180 days of photodegradation |
PP/TPS和PLA/PBAT/TPS比PP和PLA研磨后产生了更多小粒径的颗粒, 可能是因为共混塑料的力学性能较差导致这类塑料易碎.TPS是一种易碎的材料[35], 通过PP/TPS和PLA/PBAT/TPS的岛-海结构可以看出, TPS与PP和PLA、PBAT相容性较差, 导致共混塑料的力学性能不如单一的聚合物塑料[31].另外, 共混塑料的岛-海结构也会影响它们的光氧化和破碎, 机械研磨破坏了共混塑料的岛-海结构, 有利于紫外线的穿透和自由基及氧气的扩散[36], 光照作用下淀粉颗粒很容易与塑料基体分离.塑料基体表面的淀粉颗粒也会发生光降解, 导致淀粉颗粒和塑料碎片的脱落[37].因此, 淀粉颗粒的迁移和降解导致共混塑料基体表面出现更多裂纹和褶皱, 使塑料基体易碎[38], 相同风化条件下共混塑料比单一的聚合物塑料的破碎程度更高.
TPS是一种价格低廉的可再生材料[39], 聚合物与TPS共混研发新塑料既简单又经济[40].PP/TPS和PLA/PBAT/TPS因成本低廉主要用于一次性餐具或塑料袋, 在生物塑料市场占据主导地位.此外, 由于共混塑料种类繁多, 难以对各种共混塑料分类处理, 导致共混塑料的产量与日俱增[12].然而, 如果这些共混塑料大量使用后处理不当, 进入海洋后在波浪击打、沙石磨损和紫外辐射的作用下产生更小的MPs, 对海洋环境造成更高风险.
3.2 微塑料在海水中的光降解机制紫外线照射MPs可以产生自由基, 导致C—C、C—H和O—CO等化学键断裂, 随后聚合物发生断链或交联[41].由于氧化和结晶, MPs表面脆化, 脆性的表层容易形成裂纹和褶皱, MPs容易破碎.本研究中PLA的光降解主要通过酯键的断裂发生[33, 42], 在光照下C—O键断裂, 如图 5(e)和5(f)所示, C 1s光谱显示C—O键降低, 说明PLA通过酯键的断裂发生了光降解.
PP/TPS和PLA/PBAT/TPS是添加了淀粉和增塑剂的共混塑料.增塑剂增强了淀粉和聚合物之间的相容性[32].然而, 增塑剂与淀粉链之间的作用力较弱, 淀粉颗粒与塑料基体之间的粘附性较差, 当塑料基体因光氧化而破碎时淀粉颗粒很容易从基体中脱落.因此, 光降解后TPS相关的吸收峰强度明显下降.脱落的淀粉颗粒最终将与塑料基体破碎形成的MPs一起聚集在环境中.
3.3 共混塑料潜在的海洋环境风险本研究表明PP/TPS和PLA/PBAT/TPS比PP和PLA更容易产生小粒径的颗粒.光降解可能会加速隐藏在共混塑料中MPs的释放, 对海洋环境造成更高的生态风险.虽然TPS可以在海洋微生物的作用下降解[43], 但塑料基体破碎形成的一些小颗粒是石油基MPs, 如PP/TPS形成的PP-MPs.PLA/PBAT/TPS形成的PLA-MPs在高温、微生物丰富的堆肥条件下可以生物降解, 但在海水中难以生物降解, 所以会在海洋环境中持续积累.如果共混塑料垃圾因管理不当汇入海洋, 共混塑料的光降解可能导致持久的MPs污染[44].因此, 需要特别关注共混塑料光降解过程中的MPs风险.此外, 光降解导致MPs表面性质(例如, 含氧官能团、接触角和表面电荷)发生变化[45]进而影响其环境行为.例如, 光降解后PP/TPS比PP表面更粗糙, 表面亲水性增强, 表面Zeta电位下降, 老化PP/TPS对共存污染物的吸附能力可能比老化的PP更强.
根据本研究的结果, 建议石油基塑料与生物降解塑料要避免共混, 尤其是这类共混塑料用于一次性塑料袋或一次性餐具.虽然TPS可以在海洋微生物的作用下降解, 但是石油基塑料基体形成的MPs会在海洋环境中长期积累.此外, 共混塑料的力学性能主要取决于聚合物组成[20].然而, 目前大多数商家没有注明PP/TPS和PLA/PBAT/TPS这类共混塑料的聚合物比例.因此, 相关监管部门应严格要求商家明确共混塑料的聚合物组成, 这对于共混塑料光降解过程中MPs的形成至关重要.
4 结论本文研究了PP/TPS和PLA/PBAT/TPS及PP和PLA在海水中光降解后MPs的形成和理化性质的变化.研究结果发现PP/TPS和PLA/PBAT/TPS抗紫外线能力较差, 光降解后破碎程度比PP和PLA高, 产生了更多小粒径的颗粒, PP/TPS和PLA/PBAT/TPS可能对海洋环境的风险更高.根据共混塑料的表面形貌、接触角和表面电荷的变化, PP/TPS和PLA/PBAT/TPS光降解后对共存污染物的吸附能力可能比PP和PLA更强.因此, 应关注共混塑料在海洋环境中光降解导致的微塑料污染, 对共混塑料的生产和使用应谨慎.
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