2023, Vol. 44
PM2.5中的多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)主要来源于化石燃料和生物燃料的不完全燃烧、汽车尾气、垃圾焚烧、炼油、焦炭和钢铁工业的不稳定排放[1].PM2.5中PAHs的含量虽然较低, 但是其具有致癌、致畸和致突变效应, 是威胁人体健康的强有机致癌物[2, 3], 有研究表明即使是低剂量的PAHs暴露也可能对人体造成不良的健康影响[4, 5], 美国环保署也将16种多环芳烃列为优先控制污染物[6].因此, 对PM2.5中PAHs的污染特征及来源进行研究, 具有十分重要的意义.
国内外学者对PM2.5中PAHs开展了广泛的研究.Liu等[7]对上海市PM2.5中PAHs的季节变化和来源研究结果表明ρ(PAHs)为2.58~123.62 ng·m-3, 交通排放是PAHs污染的主要来源.Shin等[8]对韩国首尔PM2.5中PAHs和OPAHs(多环芳烃衍生物)的季节变化及来源进行了研究, 结果表明PAHs和OPAHs的浓度均为冬季最高、夏季最低, 主要来源为机动车排放、煤炭燃烧、生物质燃烧和衍生物相关排放.Sulong等[9]的研究报道了不同季风影响下马来西亚吉隆坡PM2.5中PAHs的来源, 结果表明汽油占29.1%、天然气和煤燃烧占28.3%, 生物质燃烧占22.3%、柴油和重油燃烧占20.3%.但是目前相关研究主要针对发达城市和省会城市, 而且大多只是对PAHs的本地污染源进行了解析, 而对于一些典型的中小型工业城市的相关系统研究及远距离传输研究较少.兰州是黄河上游最大的典型石油化工城市, 丝绸之路中线段的中心城市, 并且具有河谷地形, 大气分层非常稳定, 导致环境空气中污染物不容易扩散[10, 11], 有研究表明兰州市环境空气中PAHs的污染处于较高的水平[12~15].因此, 对兰州市PM2.5中PAHs的污染特征和来源进行研究, 明确其环境污染行为, 可为有效控制PAHs污染, 改善环境空气质量提供科学依据.
本研究于2021年3月1日至2022年2月28日采集了兰州市4个季节的PM2.5样品, 分析了PM2.5中PAHs的污染特征, 运用PMF和PSCF对PAHs的本地污染来源和远距离输送潜在污染源进行了解析.
1 材料与方法 1.1 采样点位及时间采样点布设于兰州市铁路设计院楼顶(103.831°E, 36.046°N), 周围主要为医院、居民区、商业区和交通干道, 100 m内没有明显的污染排放源.样品采集时间为: 春季(2021年3月19日至5月26日)、夏季(2021年6月19日至8月29日)、秋季(2021年9月20日至11月25日)和冬季(2021年12月19日至2022年2月25日).每月连续采集7 d, 因雨雪和沙尘等天气原因无法采样的顺延, 每天采集23 h, 记录采样日期和采样体积, 气象数据来自甘肃省环境监测中心站空气质量实时发布平台(http://www.gsemc.cn/index.html).
采样用石英滤膜在400℃焙烧5 h, 恒温恒湿24 h后称重, 用中流量采样器以100 L·min-1的流量采集PM2.5样品, 样品采集后用铝箔纸封装, 恒温恒湿24 h后称重, 于-18℃下保存, 30 d内提取分析.
1.2 PM2.5中PAHs分析用全自动索氏提取器(FOSS, SoxtecTM 8000, Denmark)对滤膜进行提取, 提取前加入100 μL 40 μg·mL-1的2-氟联苯和对三联苯-d14替代物混合标准溶液, 再用乙醚∶正己烷(1∶9, 体积比)混合溶液以每小时回流不少于4次的速度提取16 h, 提取液经弗罗里硅土固相萃取柱净化, 浓缩至1.0 mL以下, 加入10 μL 400 μg·mL-1的内标混合标准溶液(萘-d8、苊-d10、菲-d10、-d12和苝-d12), 用正己烷定容至1.0 mL.
用气相色谱-质谱联用仪(Agilent 7890A-5975C, USA)对萘(Nap)、苊(Acy)、苊烯(Ace)、芴(Flu)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Fla)、芘(Pyr)、苯并(a)蒽(BaA)、(Chry)、苯并(b)荧蒽(BbF)、苯并(k)荧蒽(BkF)、苯并(a)芘(BaP)、茚并(1, 2, 3-cd)芘(InP)、二苯并(a, h)蒽(DahA)和苯并(g, h, i)苝(BghiP)共16种PAHs进行了测定.色谱柱为DB-5(30 m×0.25 mm×0.25 mm), 进样体积为1.0 uL, 色谱柱梯度升温程序：起始60℃保持2 min, 以10℃·min-1升温至150℃保持6min后继续以20℃·min-1升温至290℃, 在290℃下保持9 min, 进样口温度为260℃, EI离子源温度为230℃.
1.3 PMF本研究中运用PMF 5.0对PM2.5中PAHs进行来源解析.其基本原理为：假设X为某受体样品污染物的浓度数据矩阵, X=n×m, n为样品数, m为化学成分数, 那么可以将X分解为贡献比率矩阵G、因子成分谱载荷矩阵F和残差矩阵E[16], 基本方程[17]如下：
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(1) |
式中, Xij为第i个样品中j物种的浓度, gik为第k个源对第i个样品的贡献率, fkj为j物种在第k个源的分布率, eij为残差.
在PMF的运算过程中, 当污染物的浓度低于检出限时, 不确定度为检出限的5/6, 当污染物的浓度高于检出限时, 不确定度为：
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(2) |
式中, Sij为第i个样品中j物种的不确定度, Xij为第i个样品中j物种的浓度, RSD为误差分数, MDLj为j物种的方法检出限.
1.4 后向轨迹聚类和PSCF分析轨迹聚类分析是利用轨迹空间的相似度对模拟的大量有效轨迹进行聚类分组[18], 从而确定主要污染源的轨迹.PSCF是一种基于气流轨迹分析来确定影响空气质量污染源区的分析方法[19, 20], 其计算公式[21]为：
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(3) |
式中, mij为PM2.5浓度超过《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中一级标准限值35 μg·m-3的所有轨迹在网格ij中的停留时间, nij为所有轨迹在网格ij中的总停留时间.
PSCF的值越高, 网格颜色越深, PSCF高值所在的网格区即为影响兰州市PM2.5的潜在污染源区.
本研究中运用TrajStat软件进行兰州市后向轨迹聚类和PSCF分析.选取监测点位为后向轨迹受体点, 起始高度为500 m, 计算采样期间00:00、06:00、12:00和18:00时到达受体点的48 h后向气流轨迹, 研究区域划分为0.5°×0.5°的网格, 计算PSCF.运算中PM2.5的浓度来自于甘肃省环境监测中心站空气质量实时发布平台(http://www.gsemc.cn/index.html), 气象数据来自全球数据同期同化系统(GDAS)(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php).
1.5 质量控制与质量保证采样期间每天检查大气采样器并校准流量以确保其正常运行.依据我国HJ 646-2013方法的要求开展实验分析, 16种PAHs的标准曲线的相关系数均大于99.9%, 实验室空白样品和全程序空白样品中16种PAHs的测定值均低于方法检出限, 替代物2-氟联苯和对三联苯-d14的回收率为70.0%~120%, 空白加标回收率为75.0%~100%, 所有实验测定结果均在方法要求的范围内.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5和PAHs的污染特征采样期间PM2.5和16种PAHs的浓度分布如图 1所示.采样期间兰州市ρ(PM2.5)平均值为：冬季[(48.9±17.1) μg·m-3]＞秋季[(37.7±14.8) μg·m-3]＞春季[(35.7±17.0) μg·m-3]＞夏季[(18.6±4.62) μg·m-3], 除夏季外, 其他3个季节的PM2.5平均浓度均超过了我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中一级标准限值35 μg·m-3. PM2.5在春季、秋季和冬季的超标天数比率为38.1%、52.4%和71.4%, 表明兰州市PM2.5污染比较严重, 尤其是冬季.
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图 1 兰州市PM2.5和PAHs的四季浓度分布 Fig. 1 Seasonal variation in PM2.5 and 16 PAHs in Lanzhou |
采样期间兰州市ρ(PAHs)年平均值为49.0ng·m-3, 在春季、夏季、秋季和冬季依次为11.2~41.8、2.37~6.41、24.6~85.7和90.3~158ng·m-3, ρ(PAHs)平均值为：冬季[(118±16.2)ng·m-3]＞秋季[(50.8±21.6)ng·m-3]＞春季[(22.2±8.87)ng·m-3]＞夏季[(4.65±1.32)ng·m-3], PAHs的浓度在4个季节呈现显著性差异(单边ANOVA检验, P＜0.05), 这主要与季节性大气动力的改变和人类活动有关.
有研究表明, PM2.5和PAHs的污染水平和温度、相对湿度、风速、风向和大气压等气象因素有密切的关系[22, 23].本研究对PM2.5和PAHs污染水平与气象因素的关系进行了分析, 结果如表 1所示.
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表 1 PAHs和气象参数的Pearson相关系数 Table 1 Pearson correlation coefficient between PAHs and meteorological parameters |
从表 1可以看出, PM2.5和PAHs的浓度与风速、风向和相对湿度的相关性不显著, 这主要是因为兰州深居内陆, 为河谷盆地, 又是典型的温带半干旱气候, 干燥少雨, 因此在采样期间的风速、风向和相对湿度均比较稳定, 对PM2.5和PAHs浓度的影响不明显.
PM2.5和TPAHs均与温度呈现极显著的负相关性(rPM2.5=-0.743, rTPAHs=-0.774, P＜0.01), 16种PAHs与温度也是呈现极显著的负相关性(r为-0.668~-0.913, P＜0.01).PM2.5和PAHs的污染在冬季最为严重, 这是由于冬季低温条件下, 大气边界层高度降低, 污染物扩散条件变差.此外煤和天然气燃烧取暖以及机动车排放产生的污染物浓度较高, 而且PAHs在日照短、光照弱的条件下二次光化学反应减弱.在以上因素的综合作用下, 更有利于PAHs在细颗粒物上的吸附和积累[24, 25].而夏季正好相反, 同时夏季降雨量增加, 对大气污染物具有冲刷和稀释作用, 因此夏季PM2.5和PAHs的浓度明显低于其他季节.
冬季低温下, 大气边界层高度较低, 中心气压高, 逆温层下污染物的对流扩散作用弱, 导致PM2.5和PAHs更易富集和积累, 而夏季正好相反[26].表 1的研究结果也证明了这一点, PM2.5和TPAHs均与大气压呈现极显著的正相关性(rPM2.5=0.603, rTPAHs=0.626, P＜0.01), 16种PAHs与大气压也是呈现极显著的正相关性(r为0.439~0.709, P＜0.01).
兰州市PM2.5中PAHs浓度水平与Tan等[27]2017年的相关研究结果[夏季(8.94±4.34)ng·m-3、冬季(191.79±88.29)ng·m-3]相比有所下降, 这说明兰州市近年采取的一系列大气污染控制措施是可行有效的.虽然ρ(PAHs)年均值较北京[(94.33±65.25)ng·m-3]、天津[(98.00±36.80)ng·m-3]、石家庄[(211.07±107.79)ng·m-3]和衡水[(168.77±98.67)ng·m-3]等[28]北方城市低, 但仍然远远高于上海(33.13ng·m-3)[7]、广州(17.1ng·m-3)[29]和武汉[(25.1±19.4)ng·m-3][30]等南方城市的污染水平.因此, 兰州市应继续采取相关有力措施, 以进一步改善环境空气质量.
由图 2可以看出, 各环PAHs在TPAHs中的占比在全年4个季节基本相似, 全年4环和5环PAHs的占比最大, 其次为6环和2~3环PAHs.Nap、Phe和Ant等2~3环的PAHs属于半挥发性有机物, 主要与生物质的低温燃烧、汽油和柴油的挥发有强相关性[31, 32], 温度升高时, 由颗粒相向气相转移, 因此在夏季颗粒相中富集浓度较低[33].Fla、Pyr、Chry、BaA、BbF、BkF和BaP等4环和5环PAHs主要来源于煤、生物质以及天然气燃烧和石油化工, 6环PAHs主要来源于柴油、汽油燃烧等机动车排放[31, 32, 34].这表明燃煤、天然气、石油化工工业和机动车尾气排放是兰州市PAHs的主要污染源.
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图 2 兰州市PM2.5中不同环数PAHs的分布 Fig. 2 Distribution of PAHs with different rings in PM2.5 in Lanzhou |
本文运用PMF5.0对兰州市四季PM2.5中PAHs的来源进行了识别解析, 结果如图 3所示.从中可以看出, 兰州市PM2.5中PAHs主要来源于工业排放、煤炭燃烧、交通排放、生物质和天然气燃烧.
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1.Nap, 2.Ace, 3.Acy, 4.Flu, 5.Phe, 6.Ant, 7.Fla, 8.Pyr, 9.Chry, 10.BaA, 11.BbF, 12.BkF, 13.BaP, 14.DahA, 15.BghiP, 16.InP, 17. Σ16PAHs 图 3 兰州市PM2.5中PAHs的源解析结果 Fig. 3 Source apportionment of PAHs in PM2.5 in Lanzhou |
Fla、Pyr、Chry和BbF被认为是煤炭燃烧的标志性污染物[35], 因此, 春季的因子2、夏季的因子2、秋季的因子4和冬季的因子3都被认定为煤炭燃烧源, 其在4个季节的贡献率为：冬季(32.7%)＞秋季(20.2%)＞夏季(19.2%)＞春季(12.3%), 冬季和秋季燃煤排放源的贡献较春夏季高, 这主要是由于兰州秋冬季气温低, 集中供暖期长(11月至次年3月), 同时城市周边郊区家庭取暖以化石燃料燃烧为主, 燃煤消耗量大, 在低大气边界层条件下, 污染物扩散气象条件差所致, 因此兰州市应继续推进“煤改气”和洁净煤技术, 调整产业结构和工业布局, 以期控制燃煤大气污染.
BaA、BbF、BkF、DahA、BghiP和InP被认为是汽油和柴油燃烧的标志性污染物[36, 37], 因此, 春季的因子3、夏季的因子3、秋季的因子1和冬季的因子1被认定为交通排放源, 其在4个季节的贡献率分别为春季(21.7%)、夏季(23.4%)、秋季(22.4%)和冬季(23.8%), 占比基本相似, 但在冬季略高.这主要是由于采样点位毗邻交通干道、医院和商业区, 车流量大但不会随季节发生明显的变化, 而在冬季低温条件下, 汽车发动机的排气操控系统性能降低, 会导致汽车尾气污染物的排放贡献增大[38].
Ace、Acy、Flu和Phe被认为是石油产品和原油泄漏挥发的标志性污染物, Ace、Ant和BaP是焦化工业的主要污染物, 同时Flu还是热电厂和工业锅炉排放的主要污染物[39, 40], 因此, 春季的因子1、夏季的因子4、秋季的因子3和冬季的因子4被认定为工业排放源, 其在4个季节的贡献率为春季(31.5%)、夏季(33.1%)、秋季(36.7%)和冬季(27.6%), 该排放源在全年均占据主导地位, 但是在春季、夏季和秋季没有明显的变化, 这与兰州市为典型的石油化工城市, 热电厂、铝厂和焦化等工业活动频繁有关, 但随着冬季进入工业生产的低迷期, 其在冬季的贡献又有了明显的下降.同时该源的标志性污染物Ace、Ant、Flu和Phe挥发性强, 在夏季高温条件下会由颗粒相转移至气相中, 而冬季低温条件下PAHs主要赋存在粗颗粒物和细颗粒物中, 因此该源在4个季节的贡献率应较实际偏低[41, 42].
Nap、Flu、BbF和BkF被认为是生物质燃烧的特征污染物, Chry和BaA是天然气燃烧排放的标志物[36], 因此春季的因子4、夏季的因子1、秋季的因子2和冬季的因子2被认定为天然气和生物质燃烧源, 在4个季节的贡献率为春季(34.5%)＞夏季(24.3%)＞秋季(20.6%)＞冬季(15.9%).春季进入春耕期, 城市周边农村地区通常对农作残渣和秸秆等进行焚烧作为肥料, 同时日常的灶火烹饪也会产生大量的PAHs, 而在夏季由于气温升高, 以天然气为原料的新能源汽车尾气排放挥发污染更严重, 因此该排放源在春季的贡献率最高, 其次为夏季.
2.3 轨迹聚类和PSCF分析 2.3.1 后向轨迹聚类分析对于赋存在PM2.5中的PAHs, 可以通过研究PM2.5的远距离传输来确定其中PAHs的远距离污染特征[7, 43].利用TrajStat软件对4个季节到达兰州市的后向气流轨迹进行了聚类分析, 结果如图 4所示.
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图 4 兰州市四季的后向轨迹聚类分析 Fig. 4 Backward trajectory cluster analysis of Lanzhou in four seasons |
兰州市春、夏、秋和冬季的轨迹聚类分别为4、5、3和3类.春季来自内蒙古西部、宁夏和陕西西北部的气流占比最高(37.59%), 其次为来自蒙古国西南部经巴丹吉林沙漠与甘肃河西走廊和青海中东部的汇合气流(28.53%), 来自于蒙古国北部经内蒙古西部、腾格里沙漠进入兰州的气流(18.03%)PM2.5超标平均浓度最大(90 μg·m-3).夏季来自陕甘交界经宁夏南部到达兰州的气流占比最高(34.33%), 其次为来自甘肃临夏、甘南和定西的气流(32.34%), 来自于蒙古国西北部与新疆东北部经甘肃河西走廊到达兰州的气流(10.14%)PM2.5超标平均浓度最大(54.67 μg·m-3).秋季来自蒙古国东部经内蒙古西部进入的气流与来自宁夏和青海东部的气流占比为最高(40.66%), 其次为来自关中平原和汾渭平原的轨迹(33.79%), PM2.5超标平均浓度最大(50.58 μg·m-3)的气流为来自新疆东北部经巴丹吉林沙漠和河西走廊、库姆塔格沙漠以及青海中部的汇合气流.冬季来自蒙古国西南部和新疆东部经巴丹吉林沙漠和河西走廊到达兰州的气流占比最大(47.45%), 这类轨迹的PM2.5超标平均浓度亦为最大(67.79 μg·m-3), 来自青海的气流PM2.5超标平均浓度也较高(64.18 μg·m-3).
聚类分析结果表明, 影响兰州市环境空气质量的气流主要来自蒙古国西南部、内蒙古西部、新疆东北部、河西走廊、汾渭平原、关中平原以及青海, 其中来自青海的气流对兰州市夏季的空气质量影响甚微, 这与Guan等[44]和刘慧等[45]研究的结果基本一致.
2.3.2 PSCF分析PSCF的计算结果如图 5所示.可以看出兰州市春季PM2.5的潜在污染源区主要分布在蒙古国西南部、新疆东北部、库姆塔格沙漠、青海和陕西北部, 夏季PM2.5的潜在污染源区明显减少, 只有蒙古国.秋季PM2.5的潜在污染源区主要分布在青海、柴达木盆地和新疆东北部, 而冬季基本全部分布在青海和关中平原.
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色柱表示PSCF值 图 5 兰州市四季的PSCF分布特征 Fig. 5 Seasonal distribution of PSCF in Lanzhou |
兰州市PM2.5的潜在污染源区在秋冬季节分布范围比较广, 这主要是由于冬季气温低, 逆温现象严重, 在地形因素的综合作用下, 污染物扩散条件差, 因此主要贡献源区带为短距离的青海和柴达木盆地, 而春夏季就主要变为新疆东北部和蒙古国等远距离输送污染源区.
3 结论(1) 采样期间兰州市ρ(PM2.5)平均值为：冬季[(48.9±17.1)μg·m-3]＞秋季[(37.7±14.8)μg·m-3]＞春季[(35.7±17.0)μg·m-3]＞夏季[(18.6±4.62)μg·m-3].PM2.5中ρ(PAHs)年平均值为49.0 ng·m-3, 四季分布为: 冬季(118±16.2)ng·m-3＞秋季(50.8±21.6)ng·m-3＞春季(22.2±8.87)ng·m-3＞夏季(4.65±1.32)ng·m-3.
(2) 采样期间兰州市PM2.5和TPAHs均与温度呈现极显著的负相关性, 与气压呈现极显著的正相关性, 与风向、风速和相对湿度的相关性较差.
(3) 兰州市PM2.5中4环和5环的PAHs占比最大, 其次为6环和2~3环的PAHs, 各环PAHs在TPAHs中的占比全年4个季节基本相似.
(4) 兰州市PM2.5中PAHs主要来源于工业排放、交通排放、生物质和天然气燃烧、煤炭燃烧.其中工业排放源在冬季明显低于春、夏和秋季; 交通排放源的贡献在冬季略高于其他3个季节, 全年基本保持稳定; 生物质和天然气燃烧的贡献在春季最高, 夏季次之; 煤炭燃烧源的贡献在冬季为最高, 其次为秋季、夏季和春季.
(5) 影响兰州市环境空气质量的气流主要来自蒙古国西南部、内蒙古西部、新疆东北部、河西走廊、汾渭平原、关中平原以及青海, 其中来自青海的气流对兰州市夏季的空气质量影响甚微, PSCF分析显示秋冬季兰州市主要贡献源区带为青海和柴达木盆地等短距离输送源区, 而春夏季为新疆东北部和蒙古国等远距离输送污染源区.
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