2023, Vol. 44
2. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006;
3. 连州市环境监测站, 连州 513499;
4. 广东省环境科学研究院, 广州 510045
, WU Peng-zhen3 , CHEN Lai-guo1
, LIU Ming1 , LU Qing1 , ZHU Li-hua1 , SUN Xi-bo2,4 , YE Dai-qi2
2. School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China;
3. Lianzhou Environmental Monitoring Station, Lianzhou 513499, China;
4. Guangdong Provincial Academy of Environmental Science, Guangzhou 510045, China
自2013年相继实施《大气污染防治行动计划》及一系列大气污染防控政策以来, 我国大气污染物减排取得了一定成效, 全国空气质量总体明显改善[1, 2].然而, 以臭氧(O3)为首要污染物的中度及以上污染天数占比呈上升趋势, 臭氧污染形势严峻[3].挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是近地面O3和二次有机气溶胶(SOA)形成的关键前体物[4~7].我国主要发达地区和O3不达标地区主要属VOCs敏感区[8~12], 因此, VOCs排放特征研究对于其精准减排和全国空气质量的持续改善具有重要意义.
印刷业是VOCs排放的重要工业行业之一, 其排放量约占我国工业源VOCs排放总量的10%[13~15], 一直是国家VOCs管控的重点行业.国家相继发布了一系列相关政策和标准指南, 用于指导行业开展相关治理工作[16~19].印刷业VOCs排放研究也取得了很大进展, 主要包括行业VOCs排放系数[20, 21]、源成分谱[22~28]和排放量估算[29~32]等.然而, 由于行业原料和工艺的复杂性和多样性, 印刷业VOCs精细化排放清单仍未被很好表征.首先, 大多数印刷业VOCs排放系数建立时采用总有机原料的消耗量来表示活动水平(以VOC/C总有机原料计, kg·t-1)[20, 21], 然而, 目前印刷业仅能获取油墨和胶粘剂消耗量活动水平数据, 由于难以获取印刷业稀释剂和润湿液等有机物料活动水平数据, 上述排放系数无法应用于行业宏观VOCs排放量的准确核算; 其次, 部分学者采用标准中油墨和胶粘剂VOCs含量限值作为排放系数估算印刷业VOCs排放量[29~32], 忽略了油墨和胶粘剂使用过程大量稀释剂等使用带来的VOCs排放; 最后, 现有印刷业VOCs排放量基本均未考虑半挥发性有机化合物(semi-volatile organic compounds, SVOCs)和中等挥发性有机物(intermediate volatile organic compounds, IVOCs), 即S/IVOCs的排放[27~29], 而现有研究显示S/IVOCs对SOA生成具有重要贡献[33~36].清华大学在人为源VOCs排放基础上纳入S/IVOCs等排放的贡献, 所建立的我国首个全挥发性区间有机物排放清单明显改善了空气质量模型的SOA模拟效果, 结果同时表明油墨和涂料等挥发性化学品使用源是我国最大的SOA贡献源[37].因此, 印刷业作为挥发性化学品使用源的重要分支, 其S/IVOCs排放不容忽视.此外, 鲜见学者对印刷业未来VOCs减排潜力开展研究, 无法为行业制定精准减排政策提供参考.
鉴于此, 本研究对现有印刷业VOCs排放系数进行改进, 改进后的VOCs排放系数具有以下3个特征：①以油墨或胶粘剂为活动水平基量; ②包含了印刷过程中稀释剂和润湿液等有机原料使用排放的VOCs; ③涵盖了S/IVOCs排放. 在改进的印刷业VOCs排放系数基础上, 采用排放系数法估算2011~2020年中国印刷业VOCs排放量; 最后, 基于情景分析法, 预测2030年VOCs排放量并分析其减排潜力, 以期为中国印刷业VOCs污染防控提供科技支撑.
1 材料与方法 1.1 排放量估算印刷业VOCs排放量利用产生系数结合行业对应的治理情况通过公式(1)进行估算.本研究相比以往印刷业VOCs排放清单主要有两方面提升: 一方面, 从印刷业有机原料使用情况看, 除了油墨和胶粘剂, 本研究估算的VOCs排放量还涵盖了稀释剂及润湿液等使用排放的VOCs; 另一方面, 从VOCs排放成分看, 除了常规的VOCs排放, 本研究同时估算了S/IVOCs的排放.
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(1) |
式中, i为原料类型;
E为排放量, t;
A为活动水平, 即油墨或胶粘剂消费量, t;
EF为产生系数, 以VOCs计, kg·t-1油墨或胶粘剂; ζ为综合治理设施覆盖率, %;
η为综合收集效率, %;
θ为综合治理效率, %.
根据我国VOCs控制情况, 将2011~2020年划分为2011~2015年(“十二五”期间)、2016~2019年(“十三五”期间)和2020年(“十三五”收官之年)这3个阶段.2016~2019年印刷业ζ、η和θ平均取值参考团队前期研究成果[38], 其中, 综合治理设施覆盖率和综合治理效率通过企业生产与治理情况统计、实地调研和监测并结合文献[39~43]的结果整理得到, 涵盖企业35 612家, 主要分布于京津冀、长三角和珠三角等重点地区和山东、山西、四川、江西等地.综合收集效率结合团队前期现场调研结果[41]并经行业专家研讨确定. ζ、η和θ具体取值分别为63%, 20%和27%. 2020年为“十三五”收官之年, 生态环境部组织开展了挥发性有机物治理攻坚行动[17], 通过聚焦治污设施“三率”(VOCs废气收集效率、治理设施同步运行率和治理设施治理效率), VOCs综合治理效率显著提升, 研究假设2020年印刷业VOCs综合治理水平在2016~2019年的基础上, ζ、η和θ分别提升至70%, 40%和50%.由于国家对印刷业VOCs排放管控相关政策、标准和指南等出台主要在“十三五”期间, 因此, 2011~2015年印刷业VOCs治理水平显著低于“十三五”, 研究假定ζ、η和θ分别为“十三五”期间对应取值的1/3, 分别为21%, 7%和9%.
1.2 产生系数印刷业VOCs产生系数可通过原料VOCs或S/IVOCs含量水平结合其挥发分数进行核算[29].其中, 原料VOCs含量以油墨或胶粘剂为活动水平基量, 涵盖了印刷用稀释剂和润湿液等有机原料VOCs排放(以VOC/C油墨或胶粘剂计, kg·t-1).具体通过公式(2)核算.
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(2) |
式中, WVOC, i和WS/IVOC, i分别为原料i对应的VOC或S/IVOC含量水平; VFVOC, i和VFS/IVOC, i分别为原料i对应的VOC或S/IVOC的挥发分数.其中, WVOC, i来自《印刷工业污染防治可行技术指南》(HJ 1089-2020)[15]中对应不同印刷生产工艺、原料类型的VOCs含量水平; 目前我国关于挥发性化学品使用源的S/IVOC排放研究尚未引起重视, 印刷业S/IVOC产生系数欠缺, Mo等[29]和Chang等[37]在估算中国油墨和胶粘剂等使用的S/IVOC排放时, 产生系数主要来自美国McDonald等[44]研究的成果.因此, 本研究印刷油墨和胶粘剂挥发分数VFVOC, i和VFS/IVOC, i主要来自文献[44], WS/IVOC, i来自文献[29].各类参数和产生系数具体情况如表 1所示.
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表 1 印刷业VOCs产生系数及其参数情况 Table 1 VOCs emission factors and their parameters of the printing industry |
1.3 活动水平
本研究活动水平为印刷业油墨和胶粘剂表观消费量(产量+进口量-出口量), 数据主要来自中国油墨行业协会和中国胶粘剂和胶粘带行业协会.中国是全球第二大油墨生产国, 从近几年油墨消费情况来看(图 1), 我国油墨消费整体保持稳中略升的发展态势.2020年中国油墨消费量相比2011年增加了35.4%.如图 1所示, 四大印刷油墨中, 平版油墨和凹版油墨贡献最大, 合计占比达80%, 其他印刷油墨占比相对较小.平版油墨已基本实现环保化, 目前市场主要为植物油基胶印油墨和辐射固化油墨, 平版印刷单张纸胶印油墨、冷固轮转胶印油墨和热固轮转胶印油墨市场占比分别为70%、20%和10 %; 凹版油墨仍然以溶剂型为主, 溶剂型比例达80%; 大多数柔版印刷油墨为水性, 占比超过60%; 其他类型油墨市场占比很小.
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图 1 2011~2020年中国印刷业油墨表观消费量 Fig. 1 Apparent consumption of inks in printing industry in China from 2011 to 2020 |
中国同样是胶粘剂生产大国, 胶粘剂年产量约占全球三分之一.胶粘剂应用领域中, 包装印刷领域约占21.1%.近十年中国胶粘剂工业得到了迅速的发展, 产量快速增长, 因而带动包装印刷业胶粘剂消费量快速上升.2020年中国包装印刷用胶粘剂消费量相对2011年增长了86.9%.其中, 湿式复合工艺使用的水性胶粘剂占比最大, 约为60%, 干式复合使用的溶剂型胶粘剂占比仅为10%, 其余为无溶剂型和热熔型胶粘剂.
1.4 情景分析情景分析法是一种通过全面考虑外界条件可能发生变化及其对主体产生影响, 从而构想未来可能发生的情况、预测主体发展趋势的研究方法, 广泛应用于污染物未来排放趋势的预测[45~48].本研究在深入研究国内主要印刷业VOCs相关政策、标准和技术指南等基础上(表 2), 采用情景分析法, 对印刷业VOCs排放趋势及未来减排潜力进行研究.与近年印刷业油墨和胶粘剂表观消费量相比, 2020年消费量未出现明显异常, 因此, 本研究假设2020年印刷业受新冠疫情影响较小, 选取2020年为基准年.研究同时以2030年为目标年, 对印刷业VOCs排放控制情况分别设置基准情景、一般控制情景和严格控制情景.各情景设置情况如表 3.
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表 2 印刷业主要VOCs相关政策、标准和技术指南情况 Table 2 Major VOCs related policies, standards, and technical guidelines for the printing industry |
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表 3 印刷业不同控制情景设置情况 Table 3 Different control scenarios for the printing industry |
基准情景以基准年(2020年)印刷业VOCs综合治理情况为基准, 维持现有VOCs控制措施不变, 仅考虑目标年(2030年)活动水平变化对VOCs排放的影响.基准情景活动水平, 根据近10年中国印刷业油墨和胶粘剂表观消费量年均增长率变化规律进行预测.以5年为节点, 其中, 2021~2025年油墨和印刷胶粘剂年均增长率分别为2.6%和5.8%, 2026~2030年分别为2.0%和4.8%.一般控制情景和严格控制情景则综合考虑“十四五”VOCs总量控制要求、现行的《挥发性有机物无组织排放控制标准》(GB 37822-2019)[49]和《印刷工业大气污染物排放标准》(GB 41616-2022)[19]等标准政策要求, 参考《印刷业工业污染防治可行技术指南》(HJ1089-2020)[18]及一系列实用治理手册和典型企业治理情况等, 分别设置不同的控制要求.
印刷业作为溶剂使用源, 其控制措施涉及源头和末端控制两方面, 其中, 源头控制方面, 假设低(无)VOCs含量原辅材料替代比例在现有替代比例基础上进一步提高.末端控制方面, 治理设施覆盖比例根据国家对印刷业VOCs管控趋势分别设置一定比例, 废气收集和治理技术根据印刷业技术指南和治理实用手册, 结合实际情况分别进行设置.其中, 不同废气收集和治理技术对应的收集和治理效率参数参考《主要污染物总量减排核算技术指南》(2022年修订).设置控制情景时, 根据国家政策相关要求[14, 41], 溶剂型和环保型原辅材料末端治理有所区别, 溶剂型原辅材料相对环保型原辅材料末端控制要求更为严格.例如政策规定[17, 51], 采用符合国家有关低VOCs含量产品规定的油墨、胶粘剂等, 排放浓度稳定达标且排放速率满足相关规定的, 相应生产工序可不要求建设末端治理设施.使用的原辅材料VOCs含量(质量比)均低于10%的工序, 可不要求采取无组织排放收集和处理措施.
2 结果与讨论 2.1 时间分布特征2011~2019年中国印刷业VOCs排放量呈现稳定的增长趋势(表 4), 从2011年的54.7~74.1万t增长至2019年的77.3~102.1万t.2020年(“十三五”收官之年), 由于挥发性有机物治理攻坚行动的开展, VOCs排放上升势头得到遏制, 印刷业VOCs排放量相对2019年有所下降, 为71.5~94.3万t, 基本与2017年排放量持平.以排放量中程值为基准, 2020年印刷业VOCs排放量相对2011年增加了29.6%, 年均增长率为3.0%, 主要与日益增长的印刷业市场消费需求和缺乏有效的行业VOCs综合治理措施有关.如图 2所示(中程值排放量), 2011~2020年中国印刷业VOCs排放均主要来自凹版印刷和包装复合两大工艺, 该两大工艺是印刷业VOCs排放管控的重点.
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表 4 2011~2020年中国印刷业VOCs排放量1)×104/t Table 4 VOCs emissions of the printing industry in China from 2011 to 2020×104/t |
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图 2 2011~2020年中国印刷业VOCs排放量 Fig. 2 VOCs emissions of the printing industry in China from 2011 to 2020 |
以2020年中国印刷业VOCs中程值排放量分析其污染源分布特征.2020年中国印刷业VOCs排放量为86.1万t, 其污染源分布特征如图 3所示.凹版印刷和包装复合是贡献最大的两大环节, 占比分别为52.0%和28.7%, 其次为平版印刷, 占比为11.3%, 凸版印刷及孔版和其他印刷贡献相对较小, 占比分别为5.0%和3.0%.
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图 3 2020年中国印刷业VOCs排放量分污染源贡献情况 Fig. 3 Contribution of VOC emissions from the printing industry in China in 2020 |
四大印刷工艺中, 凹版印刷VOCs排放贡献最大, 与凹版油墨消费量大和溶剂型原辅材料市场占比大(80%)密切相关.凹版印刷贡献中(52.0%), 50.4%来自溶剂型原辅材料的使用, 仅有1.6%来自水性原辅材料的使用.平版油墨消费量虽与凹版油墨相当, 但其贡献相对较小, 主要与其油墨基本均为低(无)VOCs含量的环保型油墨有关.平版印刷贡献中(11.3%), 单张纸胶印、冷固轮转胶印和热固轮转胶印分别贡献了10.5%、0.5%和0.3%.单张纸胶印VOCs排放贡献明显高于其他胶印, 主要与其印刷过程中使用的润湿液等有关.包装复合用胶粘剂虽90%已实现环保型替代, 但其VOCs排放仅次于凹版印刷, 主要是因为其总的市场消费量大.包装复合贡献中(28.7%), 溶剂型、水性和其他环保型原料使用的VOCs贡献分别为22.6%、5.6%和0.5%, 溶剂型胶粘剂虽占比仅为10%, 但其贡献最大, 主要是因为其考虑稀释剂使用后的VOCs排放系数远大于环保型胶粘剂.
2.3 省级分布特征以2020年中国印刷业VOCs中程值排放量分析其省级分布特征, 如图 4所示.由于目前各省油墨和胶粘剂等印刷业原辅材料消费量难以获取, 研究以各省包装印刷工业产值为分配系数, 将全国印刷业VOCs排放量进行省级分配, 获取各省VOCs排放量.从分省特征来看, 印刷业VOCs排放有明显的地域分布特征, 主要集中在珠三角地区(广东省), 长三角地区(上海、浙江、江苏、安徽)和环渤海地区(北京、天津、河北、辽宁、山东)等经济相对发达的地区.广东、江苏和浙江是VOCs排放贡献最大的省份, 排放贡献占比均超过10%.其中, 广东贡献最大, 占比达20%, 三省合计占印刷业VOCs排放的44.12%, 是中国印刷业VOCs管控的重点地区.
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中国香港、澳门和台湾省资料暂缺 图 4 2020年中国印刷业分省VOCs排放情况 Fig. 4 VOCs emissions from the printing industry by provinces in China in 2020 |
基于设置的情景, 分别估算获取了目标年(2030年)中国印刷业不同情景下VOCs排放量.如图 5所示, 2030年印刷业基准情景、一般控制情景和严格控制情景VOCs排放量分别为118.7、68.4和36.2万t.如果维持印刷业VOCs现有治理水平(基准情景), 2030年印刷业VOCs排放量将持续增长, 比2020年增长37.9%; 执行一般控制情景治理措施, 其VOCs排放量比基准情景下的排放量大幅下降, 相对2020年VOCs排放量也有所下降, 下降了20.6%; 执行严格控制情景治理措施, 其VOCs排放量在一般控制情景基础上进一步下降, 相对2020年也大幅下降, 下降了57.9%.
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图 5 2030年不同控制情景下中国印刷业VOCs排放量 Fig. 5 VOCs emissions from the printing industry in China under different control scenarios in 2030 |
进一步分析2030年中国印刷业控制情景相对基准情景VOCs减排情况, 如图 6所示.一般控制情景相对基准情景减排50.3万t, 其中, 通过低(无)VOCs原辅材料替代带来的源头减排为28.3万t, 占比56.2%, 通过提高治理设施覆盖率、加强废气收集效率和治理设施治理效率等带来的末端减排为22.0万t, 占比43.8%.严格控制情景相对基准情景减排82.5万t, 其中, 通过低(无)VOCs原辅材料替代带来的源头减排为62.3万t, 占比75.5%, 通过提高治理设施覆盖率、加强废气收集效率和治理设施治理效率等带来的末端减排为20.2万t, 占比24.5%.从印刷业各排放环节看, 目标年VOCs排放量和减排量贡献最大的均为凹版印刷和包装复合, 该两大环节是未来减排的重点.
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图 6 2030年不同控制情景下中国印刷业VOCs减排量 Fig. 6 Emission reductions of VOCs of the printing industry in China under different control scenarios in 2030 |
(1) 2011~2020年中国印刷业VOCs排放量呈现先增长后下降的趋势, 整体上, 2020年印刷业VOCs排放量相对2011年增加了29.6%, 年均增长率为3.0%, 主要与日益增长的印刷业市场消费需求和缺乏有效的行业VOCs综合治理措施有关.
(2) 2020年中国印刷业VOCs排放量为86.1万t.凹版印刷和包装复合是贡献最大的两大工艺, 占比分别为52.0%和28.7%, 其次为平版印刷, 占比为11.3%, 凸版印刷及孔版和其他印刷贡献相对较小, 占比分别为5.0%和3.0%.
(3) 广东、江苏和浙江是VOCs排放贡献最大的省份, 排放贡献占比均超过10%.其中, 广东贡献最大, 占比达20%, 三省合计占印刷业VOCs排放的44.12%, 是中国印刷业VOCs管控的重点地区.
(4) 2030年印刷业基准情景、一般控制情景和严格控制情景VOCs排放量分别为118.7、68.4和36.2万t, 相对2020年分别增长了37.9%、下降了20.6%和57.9%.凹版印刷和包装复合仍然是未来减排的重点.
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