2023, Vol. 44
2. 南京信息工程大学中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室, 南京 210044;
3. 西安市环境监测站, 西安 710119;
4. 中科三清科技有限公司, 北京 100193
2. Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
3. Xi'an Environmental Monitoring Station, Xi'an 710119, China;
4. 3 Clear Science & Technology Co., Ltd., Beijing 100193, China
城市化的快速发展, 使得工业源、交通源、建筑业和生活源等人为源高度集中, 这导致城市地区大气颗粒物污染严重且组分复杂, 可对环境空气质量、人体健康和城市生态系统造成较大危害[1~3].大气降尘的粒径较大, 往往不易被直接吸收, 但是其可通过沉降过程降落到地表, 其中有毒有害的物质可在植被、土壤和水体中沉积, 并可通过食物链进行传递和累积, 进而对生态环境和人体健康造成严重危害[4, 5].目前, 已针对大气降尘的时空分布特征、污染来源特征以及生态环境和人体健康风险评价等方面开展了大量的深入研究[5~12].许妍等[8]研究了天津城市交通道路扬尘排放特征及空间分布, 发现天津市中环线内和平区由于道路密集, 交通扬尘排放量最高, 向四周排放量递减.张忠诚等[9]研究发现粗粒径源类(城市扬尘源和建筑尘源)是太原市降尘的主要来源, 两者对降尘的贡献率超过了60%, 并在4~6月贡献率较高. 赵静琦等[11]基于样方法研究了天津市春季道路扬尘中水溶性离子特征并进行了来源解析, 发现不同道路类型道路扬尘PM2.5中水溶性无机离子总量差异较大.李树立等[12]研究了天津市秋季道路降尘粒度乘数的分布特征.张伟等[13]研究了天津市春季道路降尘中碳组分特征, 发现对于大部分碳组分而言, 其在PM2.5中的质量分数均高于PM10; 除EC2, 其他碳组分在PM2.5和PM10间均无显著性差异.
颗粒物中碳组分主要包括有机碳(OC)和元素碳(EC).OC包含多环芳烃、酸类和正构烷烃等多种有机化合物, 来源相对复杂, 既包含来自燃烧源的直接排放产生的一次有机碳, 又包括有机气体在大气中通过氧化过程形成的二次有机碳(SOC), 其中很多组分具有致癌致畸作用, 对人体健康危害很大[14~16].EC主要来自于化石燃料或薪柴等含碳物质的不完全燃烧[14].OC是大气颗粒物中重要的光散射组分, EC则是最重要的吸光性组分, 因此碳气溶胶对大气能见度有显著影响, 并且也对全球气候变化产生较大影响[14, 17].目前针对大气环境颗粒物中碳组分的研究较多, 但是针对大气降尘中碳组分的研究还相对较少.碳组分作为大气降尘中重要的组分之一, 可对人体健康和环境空气质量造成严重的影响, 现在已逐渐得到研究者的关注.霍婷婷等[18]研究了不同粒段降尘重金属赋存与有机碳关联性, 发现降尘TOC和WSOC含量与某些形态的Pb、Cd和Cr之间具有较好的相关性, 与As相关性较差.张静等[19]对典型道路路边空气颗粒物中碳组分的污染特征进行了分析, 发现含碳组分在PM2.5中的质量分数在4条道路之间存在显著性差异, 在4条路上质量分数为：主干道>快速路>外环线>次干道, 而PM10不存在.马妍等[20]研究发现天津市快速路中各碳组分质量分数均较高, 次干道中各碳组分质量分数均较低, 可能是由于快速路中车流量较大, 机动车尾气排放量较大, 而次干道车流量较小.
西安作为汾渭平原重要城市, 大气颗粒物污染严重, 针对霾污染的形成机制、颗粒物化学组分和转化机制等方面开展了大量的研究[21~25].针对碳组分也已展开了系统深入的研究.陈前等[26]探究了西安市大气棕碳污染特性及发色团种类, 康宝荣等[27]估算了关中地区秋冬季颗粒物二次有机碳, 杨毅等[28]分析了西安市冬季PM2.5中WSOC的光谱特性和来源, 牟臻等[29]分析了西安市PM2.5中碳质气溶胶的浓度、季节变化趋势以及来源, 杜川利等[30]分析了西安郊区泾河秋季和冬季大气黑碳变化及粒径特征.但是目前, 还未发现针对西安地区大气降尘中含碳组分的系统研究.为了系统研究西安市城市降尘和土壤尘PM10和PM2.5中碳组分特征, 丰富关中地区大气降尘的成分谱库, 本研究于2015年4~5月收集了西安市城区5个点位的城市降尘和周边16个点位的土壤尘样品, 通过ZDA-CY01颗粒物再悬浮采样器获得PM10和PM2.5的滤膜样品, 使用Model5L-NDIR型OC和EC分析仪测定了样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC), 定量分析了西安市城市降尘和土壤尘PM10和PM2.5中碳组分特征及其主要来源, 以期为大气降尘相关研究提供实验基础和数据支撑.
1 材料与方法 1.1 采样时间和地点根据《大气颗粒物来源解析技术指南》和颗粒物污染源识别, 选择了土壤风沙尘和城市扬尘进行源样品的采集, 在采样过程中尽可能远离各类局部污染源, 减少不同源类之间的交叉影响.采样点空间分布见图 1, 采样点具体信息见表 1.采样时间为2015年4~5月春季, 采样周期为2个月.
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图 1 站点分布示意 Fig. 1 Map of observation sites |
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表 1 采样点信息 Table 1 Information about the observation sites |
土壤风沙尘采样点位分布在西安市城区的东、南、西和北方位距市区30 km的郊区, 主导上风向、渭河河滩和外部对照(图 1).土壤风沙尘共布设16个点位, 各点位采用梅花型布点法, 采集0~10 cm的表层土, 采集量为每个点位每袋1.5 kg, 采集样品共计16个, 同时做好采样记录带回实验室.其中东、南、西和北方位各采集3个, 河滩样品2个, 主导上风向样品1个, 外部对照样品1个(表 1).
城市扬尘采样点位分布在未央区的经开区城市运动公园(运动公园)、莲湖区的高压开关厂站(开关厂)、长安区环保局(环保局)、灞桥区纺织城国控点(纺织城)和莲湖区与碑林区交界处的西安市环境监测超级站(超级站)(图 1), 代表了城区主要的工业、居民和商业等排放源(表 1).在受体监测点周围(1 km范围内)布设采样点, 每个受体采样点四周采集4~8个样品, 共采集31个样品.在样品采集时, 选取周边没有或远离其他局部污染源的地方, 用毛刷采集楼房、仓库等建筑物的窗台、储物架等平台上积累时间较长的降尘, 采集量约50~200 g, 同时做好采样记录带回实验室.
1.2 样品前处理开放源样品的采集通常不能直接获取代表性的源构成物质, 获得的样品均为全粒径.为了获得与环境空气中颗粒物粒度相匹配的真实的源样品, 对采集的源样品需进一步处理.首先将采集到的源样品置于实验室自然阴干, 而后采用150目标准尼龙筛进行筛分处理, 再用再悬浮采样器进行特定动力学粒径的样品采集.
1.3 滤膜样品制备为了获得与环境空气中颗粒物粒径相匹配的真实的源样品, 本研究采用ZDA-CY01颗粒物再悬浮采样器模拟污染源颗粒物样品进入环境中的过程, 完成对开放源PM10和PM2.5等不同粒径颗粒物滤膜样品的制备.
颗粒物再悬浮采样器(ZDA-CY01)由西安市环境监测站联合陕西正大环保科技有限公司与西安建筑科技大学共同研制.ZDA-ZXF-01型颗粒物再悬浮采样器主要由控制系统、送样系统、再悬浮舱、空气过滤系统、切割器、气路控制系统以及外部连接部件组成.其中, 送样系统将干燥、筛分好的颗粒物送进悬浮舱, 利用颗粒物悬浮空气动力学原理模拟再悬浮环境.悬浮舱是颗粒物进入大气环境中再悬浮的密封箱体, 通过4个均匀分布的开口向悬浮舱提供洁净空气, 切割器由不同切割头完成对PM10和PM2.5的分径粒采样, 气路控制系统是再悬浮的动力来源, 通过可控元件, 提供满足切割器采样要求的实验环境.
1.4 滤膜称重PM2.5与PM10的颗粒物滤膜整个过程要进行两次称重, 分别是采样前初重(M1)和采样后滤膜重量(M2), 称重使用仪器精度为十万分之一(10 μg)的电子天平(MettlerToledoXAl05, 瑞士).样品称量前膜盒进行超声波振荡清洗, 滤膜进行热处理, 用铝膜包裹在900℃条件下于马弗炉(D64, 天津继红五金机电厂)中烘烤2 h以去除膜上的原有碳成分.滤膜装盒编号后需在恒温(25℃±1℃)和恒湿(40%±5%)条件下平衡24 h, 才能进行称量.称量后滤膜应放置在4℃的冰箱中保存待用.
1.5 碳组分样品分析碳组分分析使用Model5L-NDIR型OC和EC分析仪(Sunset Laboratory Inc), 采用热光透射法, 该仪器遵循NIOSH870温度协议, OC和EC的最低检出限为0.05 μg·cm-2, 详细原理介绍参见文献[31, 32].由于OC在碳化过程中会形成裂解碳(optical pyrolyzed carbon, OPC), 根据IMPROVE分析协议将OC定义为: OC＝OC1+OC2+OC3+OC4+OPC, 将EC定义成: EC=EC1+EC2+EC3+EC4+EC5+EC6-OPC.
1.6 质量控制为确保数据的准确性, 整个实验过程中必须要进行规范化实施, 称重期间和采样时操作必须携带口罩和丁腈橡胶手套, 保证过程无携带污染.称量过程中每张滤膜须进行多次称量取平均值, 保证误差值小于±40 μg.开放源样品制备过程质控：源样品在阴干和过筛过程中, 保持样品的自然粒度.为避免新的污染物引入对样品造成成分分析影响, 粉末样品过筛时使用尼龙筛.每一类样品过筛完成后, 用毛刷和吸尘器将筛子吹扫干净, 再用超纯水充分冲洗晾干后, 再进行下一个样品的筛分处理.每采一组样品后, 对采样切割头和滤膜托进行清洗, 以避免样品在各部件中的残留及相互污染, 保证切割粒径的准确性和样品的代表性.每次再悬浮采样后, 使用超纯水对混合箱进行清洗和擦试, 使残留悬浮颗粒快速沉降, 而后启动通气设备净化箱内空气.便携式稀释通道仪采样和OC和EC样品分析质控措施参见文献[33].
2 结果与讨论 2.1 不同降尘和土壤尘中碳组分的含量水平由图 2可知不同站点降尘PM10和PM2.5中OC的占比(质量分数)差异较大, 分别为6.0%~19.4%和7.6%~29.8%.运动公园站采集的降尘中OC占比最高, 运动公园为商住混合区, 公园内和周边无明显污染源, 东面约400 m为未央路, 正北方向5 km有西安城北供热公司, 西北10 km有大唐渭河发电厂.在采样期间, 西安市盛行偏北风, 因此运动公园主要受到交通源和电厂燃煤锅炉源的影响.李超等[34]研究表明在工业锅炉排放的PM2.5中, 含碳组分含量较高, OC和EC的占比分别为3.7%~21.4%和4.2%~24.6%.马召辉等[35]在北京市11类排放源中发现流动排放源PM2.5中OC和EC比例最高, 在柴油车排放汽车尾气中的占比可达40%~46%; 道路扬尘中OC的占比也较高, 可达7.0%~11.4%.唐孝炎[36]研究也表明, OC是扬尘PM2.5的主要组分, 可占PM2.5的18.4%.城市东部采集的土壤尘中OC占比最低, 由图 1可知东部3个站点位于灞桥区东侧, 与临潼区和蓝田县交界附近, 其东面多为郊区农田, 靠近秦岭山脉东部, 受城市影响较小.
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图 2 不同站点PM10和PM2.5中含碳气溶胶的占比 Fig. 2 Proportions of carbonaceous aerosols in PM10 and PM2.5 from different sites |
在其余城市站点中PM10和PM2.5中OC的占比差异较小, 分别为9.7%~11.8%和11.8%~13.3%.由表 1可知开关厂和纺织城站点均为工业和居民混合区, 但是OC的含量要低于运动公园.这主要是由于工业类型差异造成, 高压开关厂和纺织城的工业类型不涉及燃煤锅炉, 因此排放的污染物中含碳气溶胶较低.
在外围土壤尘站点, 北部点位PM10和PM2.5中OC的占比分别为6.2%和8.1%, 与东部点位结果类似.由图 1可知北部点位位于城市上风向, 受城市影响较小, 且与东部点位距离较近, 因此两者OC含量类似.南部点位和西部地位PM10和PM2.5中OC的占比较高, 受到城市的影响较大.位于城市下方向的南部点位中OC在PM2.5中的占比高达26.3%, 这也表明城市细粒子对下风向降尘的影响较大.河滩点位PM10和PM2.5中OC的占比分别为11.5%和14.1%, 远高于东部和北部点位.这有可能是受到下垫面的影响, 河滩土与农田存在较大差异, 农田每年种植农作物, 需要对土壤进行翻种, 表层土与深层土混合, 而河滩土不存在翻种, 因此降尘可以在河滩土表面累积.在主导风向PM10和PM2.5中OC的占比分别为6.9%和7.8%, 与北部点位类似.值得注意的是在外部对照点PM10和PM2.5中OC的占比较高, 分别为12.1%和14.5%.外部对照点虽然距离西安较远, 但是靠近铜川市, 相距22 km, 其西部9 km为延西高速和包茂高速, 东部11 km为京昆高速, 西侧2 km为G210国道, 因此该点位受到交通源和外来输送的影响较大.
由图 2可知不同站点降尘PM10和PM2.5中EC的占比较小, 在城市站点的占比分别为0.6%~2.2%和0.2%~3.6%, 而在多数外围土壤尘中几乎检测不到EC的存在.EC主要来自含碳物质的不完全燃烧过程[14], 在城市地区主要来自交通源、工业源和生活源等排放[14, 15], 因此在城市降尘中可观测到相对较高比例的EC.在外围土壤尘中, 由于受到城市影响较小, EC的含量较低.
由图 2可知在所有采样站点中OC和EC在PM2.5的占比要高于在PM10中占比, 这说明含碳物质主要集中在细颗粒物中.尤其EC, 在PM2.5中的占比更高, 在某些点位EC在PM2.5中占比是在PM10中占比的2倍以上.而OC在PM2.5占比与在PM10中占比相比均未超过2倍.这说明, EC相比OC更加集中在细颗粒物中.
由图 3可知不同站点降尘含碳气溶胶均以OC为主, 在城市降尘中相对较低, 在PM10和PM2.5中OC占总碳(TC)的比值分别为85.2%~95.3%和87.9%~98.9%; 在土壤尘中的占比较高, 均超过99%.不同城市站点由于排放源的差异, TC中OC和EC的占比差异较大.含碳气溶胶中EC在运动公园和纺织城点位的占比较高, 在超级站点位较低.在环保局点位PM2.5中含碳气溶胶中EC的占比较低, 仅为1.1%.在土壤尘中西部点位PM2.5中EC占TC的比例较高, 可达2.9%.
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(a)PM10, (b)PM2.5; 1.超级站, 2.开关厂, 3.环保局, 4.运动公园, 5.纺织城, 6.东, 7.西, 8.南, 9.北, 10.河滩, 11.外部对照, 12.主导风向 图 3 不同站点PM10和PM2.5中OC和EC占总碳的比例 Fig. 3 Mass fractions of OC and EC in total carbon of PM10 and PM2.5 from different sites |
图 4给出了不同扬尘源PM10颗粒物中的含碳气溶胶详细的排放特征.从中可知5个城市点位扬尘PM10中含碳气溶胶组成类似.OC4的占比最高, 为31.6%~35.4%, 不同点位的差异较小.其次是OC2, 占比为17.9%~20.7%. OC3和OC1的占比类似, 分别为14.1%~14.9%和9.7%~13.6%. EC组分中EC2的占比最高, 为5.7%~10.7%; 其次是EC1和EC3, 占比分别为4.5%~7.6%和2.2%~4.2%; 其余EC组分的占比较低.在城市站点, 含碳气溶胶主要来自人为源的影响, 例如交通尾气、烹饪源和工业源等, 因此不同站点扬尘中碳组分的分布具有一致性.
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图 4 不同站点PM10碳气溶胶排放特征 Fig. 4 Ingredient composition profiles of carbonaceous aerosols in PM10 from different sites |
由图 4可知土壤尘PM10中碳组分的差异较大.在东部点位为：OC3>OC4>OC1>OC2, 在西部点位为：OC4>OC2>OC1>OC3, 在南部点位为：OC4>OC1>OC2>OC3, 在北部点位为：OC4>OC3>OC2>OC1, 在河滩点位为：OC3>OC2>OC1>OC4, 在外部对照点位为：OC4>OC3>OC1>OC2, 在主导风向点位为：OC2>OC4>OC1>OC3.EC组分中EC1和EC6的占比较高, 在西部点位、主导风向点位和河滩点位EC1的占比较高, 在东部点位、南部点位和河滩点位EC6占比较高.总体来看, 河滩土和主导风向站点碳组分分布与其他土壤尘相比差异较大.土壤尘中碳组分的差异与站点的地理位置和下垫面类型有关, 受城市影响大的地区碳组分分布与城市点位类似, 具体原因已在上文分析, 在此不再赘述.
图 5给出了不同扬尘源PM2.5颗粒物中的含碳气溶胶详细的排放特征.从中可知, 不同扬尘源在PM2.5中的碳组分分布与在PM10中的分布类似.城市站点中OC4占比较高, 为25.9%~33.7%.其次是OC2, 占比为18.9%~23.4%; OC3和OC1的占比类似, 分别为14.6%~17.8%和11.8%~19.2%.EC组分中EC2的占比最高, 为4.5%~9.2%; 其次是EC1和EC3, 占比分别为2.6%~5.8%和2.8%~4.6%; 其余EC组分的占比较低.
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图 5 不同站点PM2.5碳气溶胶排放特征 Fig. 5 Ingredient composition profiles of carbonaceous aerosols in PM2.5 from different sites |
由图 5可知土壤尘PM2.5中碳组分的差异较大, 与PM10中类似.在东部点位为：OC3>OC1>OC2>OC4, 在西部点位为：OC4>OC2>OC1>OC3, 在南部点位为：OC4>OC1>OC2>OC3, 在北部点位为：OC4>OC3>OC2>OC1, 在河滩点位为：OC3>OC2>OC1>OC4, 在外部对照点位为：OC1>OC4>OC3>OC2, 在主导风向点位为：OC2>OC1>OC4>OC3.EC组分中EC1和EC6占比较高.
总体来看城市扬尘PM10和PM2.5中OC4、OC2、OC3、OC1和EC2的占比较高, 而在土壤尘PM10和PM2.5中OC4、OC3、OC2、OC1、EC1和EC6的占比较高.不同站点碳组分的详细组成存在明显差异, 可通过含碳气溶胶的排放特征数据, 对不同扬尘类型进行精细溯源.
2.3 降尘中含碳组分来源解析OC/EC可以用来分析颗粒物的二次来源.当OC/EC大于2时, 表明有二次有机碳存在[37].由于土壤尘中EC的含量非常低, 因此仅计算了城市点位的OC/EC.由图 6可知城市点位降尘PM10和PM2.5中OC/EC均大于2, 分别为9.2~33.0和10.1~52.2, 说明在城市降尘中含碳组分中二次来源的贡献较高.OC/EC还可以用来判断含碳气溶胶的来源.不同站点OC/EC存在显著差异.PM10中OC/EC在超级站最高, 在运动公园最低; PM2.5中OC/EC在环保局最高, 开关厂最低.
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图 6 不同城市点位降尘PM10和PM2.5中OC/EC值 Fig. 6 OC/EC in PM10 and PM2.5 from different urban road dust fall sites |
有研究表明, OC1主要来源于生物质燃烧, OC3和OC4是道路扬尘中丰富的碳组分[38]; OPC是大气中水溶性极性化合物的主要成分[39]; OC2是燃煤源中丰富的碳组分, EC1和EC2是汽油车尾气中丰富的碳组分, OC1、OC4、EC2、EC3、EC4、EC5和EC6主要来源于柴油车尾气[13, 33, 40].此外, OC1、OC2、EC3和EC5还来自局地的燃烧源排放[33, 42].因此, 根据降尘PM2.5和PM10中11种碳组分的含量可以定性判断其主要来源.
因子分析是根据变量之间的相关性强弱提取公因子, 正交反差最大旋转使每一个主因子只与最少数的变量有相关关系, 而使足够多的因子负荷均很小, 以便对因子的意义做出更合理的解释[43].运用SPSS 16.0软件对碳组分质量浓度数据进行最大方差旋转因子分析, 为解析组分来源提供依据, 结果见表 2.
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表 2 PM10和PM2.5中含碳组分因子分析结果 Table 2 Factor analysis results based on different carbonaceous fractions in PM10 and PM2.5 |
由表 2所示, 城市降尘和土壤尘PM10和PM2.5中碳组分均提取了2个因子作为有效主因子, KMO(Kaiser-Meyer-Olkin)的值为0.7~0.9, 表明主成分分析结果可信.前2种主因子因子载荷的累积方差贡献率为87.2%~88.3%, 能够反映主要的污染源信息.
PM10城市降尘中, 因子1的载荷贡献率达到78.1%, OC1、OC2、OC3、OC4、EC4、EC5和EC6贡献较大, 主要是生物质燃烧、道路扬尘、燃煤和柴油车尾气的贡献.因子2的载荷贡献率仅为9.8%, EC1和EC2的贡献比例最大, 其次是OPC、EC3和EC4, 主要是汽油车尾气排放的贡献.PM10土壤尘中, 因子1的载荷贡献率达到74.4%, OC1、OC2、OPC、EC1、EC4、EC5和EC6贡献较大, 主要是生物质燃烧、燃煤、汽油车和柴油车尾气排放的贡献.因子2的载荷贡献率为12.8%, OC2、OC3、OC4、EC1、EC2和EC3的贡献较大, 主要是燃煤、道路扬尘、局地的燃烧源和汽油车尾气排放的贡献.
PM2.5城市降尘中, 因子1的载荷贡献率为76.4%, 与PM10中类似, OC1、OC2、OC3、OC4、EC4、EC5和EC6贡献较大, 主要是生物质燃烧、道路扬尘、燃煤和柴油车尾气的贡献.因子2的载荷贡献率为11.0%, EC1和EC2的贡献最大, 其次是OPC、EC3和EC4, 主要是汽油车尾气排放的贡献.PM2.5土壤尘中, 因子1的载荷贡献率为73.8%, OC1、OC2、OPC、EC1、EC4、EC5和EC6贡献较大, 主要是生物质燃烧、燃煤、汽油车和柴油车尾气排放的贡献.因子2的载荷贡献率为14.5%, OC2、OC3、OC4、EC1、EC2和EC3的贡献较大, 主要是燃煤、道路扬尘、局地的燃烧源和汽油车尾气排放的贡献.在PM2.5中因子1的载荷贡献率稍低于PM10中, 而因子2的载荷贡献率高于PM10中.西安市城市和土壤降尘中碳组分主要受生物质燃烧、燃煤、汽油车和柴油车尾气等污染源的影响, PM10和PM2.5中含碳气溶胶的来源贡献率存在差异.
3 结论(1) 不同站点降尘PM10和PM2.5中OC的占比差异较大, 分别为6.0%~19.4%和7.6%~29.8%.不同站点降尘PM10和PM2.5中EC的占比较小, 在城市站点的占比分别为0.6%~2.2%和0.2%~3.6%, 而在多数外围土壤尘中几乎检测不到EC的存在.PM10中含碳组分的占比为：城市降尘>外部对照>河滩土>土壤尘, PM2.5中含碳组分的占比为：城市降尘>土壤尘>外部对照>河滩土.
(2) 不同站点降尘含碳气溶胶均以OC为主, 在城市降尘中相对较低, 在PM10和PM2.5中OC占总碳(TC)的比值分别为85.2%~95.3%和87.9%~98.9%; 在土壤尘中的占比较高, 均超过99%.降尘中OC和EC在PM2.5的占比要高于在PM10中占比, 含碳物质主要集中在细颗粒物中.不同城市站点降尘中碳组分的分布具有一致性, 不同土壤尘中碳组分的差异较大.
(3) 城市点位降尘PM10和PM2.5中OC/EC均大于2, 分别为9.2~33.0和10.1~52.2, 说明在城市降尘含碳组分中二次来源的贡献较高.城市和土壤降尘中碳组分主要受生物质燃烧、燃煤、汽油车和柴油车尾气等污染源的影响, PM10和PM2.5中含碳气溶胶的来源贡献率存在差异.
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