2023, Vol. 44
2. 广东省佛山生态环境监测站, 佛山 528000
, MO Hai-hua1 , YANG Li-ting1 , CAI Zi-jiong1 , WU Guo-tong1 , BAI Yu-jie1 , DENG Si-xin2 , SITU Shu-ping2
, CHANG Ming1 , WANG Xue-mei1
2. Foshan Ecological and Environmental Monitoring Station of Guangdong Province, Foshan 528000, China
近年来珠江三角洲(珠三角)区域的O3污染愈加严重[1~5], 并呈现明显的区域性[6~10].区域性O3污染事件是由强太阳辐射下的局部光化学反应、大范围不利于扩散的天气条件和O3及其前体物的输送共同造成的, O3前体物的本地排放和O3及其前体物的区域输送都对O3浓度有很大影响[11~16].目前人们对光化学反应生成O3的机制认识已相对完善[17~19], 对影响O3污染的天气分型的运用也相对广泛[20~23].然而, 对于O3的区域输送研究, 前人多直接用O3浓度差异结果表示输送过程的影响, 尚未厘清具体物质输送对O3污染的影响[24, 25].
当前学界尝试使用了多种O3区域输送的表征方法开展这一过程的量化工作[26, 27].如Wang等[28]通过潜在源分析发现, 在海洋气团影响下江苏省的排放对浙江省O3的体积分数贡献为100×10-9~200×10-9; 李杰等[29]通过污染物来源和过程追踪技术发现中国南部光化学反应生成的O3对朝鲜半岛和日本的贡献达5~10 μL·m-3.伍永康等[30]利用O3源解析技术(ozone source apportionment technology, OSAT)量化了东莞和深圳受惠州传输贡献, 分别为26%和44%.上述这些工作虽然量化了输送过程对区域间O3污染的贡献, 但没有区分O3前体物输送和O3直接输送对区域间O3污染的影响, 对区域O3污染防治攻坚的指导价值有限.
佛山市位于广东省珠江三角洲地区, 是粤港澳大湾区的重要组成城市.由于正处于城市化、工业化快速发展时期, 佛山市近年来O3污染问题突出.2021年佛山市O3年评价浓度居珠三角城市之首, O3污染事件已成为影响当地空气质量的关键因素[31, 32].关于佛山市O3污染的研究主要集中在对O3及其前体物的污染特征分析和来源解析, 有研究发现佛山为挥发性有机化合物(volatile organic compounds, VOCs)敏感区[33], 针对VOCs开展治理有利于当地O3污染防治[34].关于O3和前体物VOCs的输送通量及其对当地O3污染影响需要进一步深入研究.本研究联用数值模拟和四维通量法, 选取佛山市典型O3污染事件, 量化不同天气型下佛山地区O3及其前体物VOCs的区域输送通量, 以期为佛山市O3污染精准防控提供决策依据.
1 材料与方法 1.1 模式设置本研究采用区域大气化学传输模式WRF-Chem(V4.1.2), 模拟佛山市及其周边城市的O3浓度时空分布.如图 1所示, 研究区域位于我国华南地区(D0), 模型网格范围覆盖整个珠三角(D1), 水平分辨率为3 km×3 km, 模式顶气压设置为100 hPa, 垂直方向上划分为30层.模式气象场采用全球1°×1°再分析资料(FNL)驱动, 化学初始和边界条件来自于Mozart全球模式结果.人为排放数据来源于2016年中国月平均多分辨率排放清单(MEIC).WRF-Chem物理参数化方案和化学方案具体设置如表 1所示.
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基于自然资源部标准地图服务网站下载的审图号为GS(2020)4618号的标准地图制作 图 1 模拟区域和观测站点 Fig. 1 Simulation area and observation sites |
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表 1 WRF-Chem模拟物理和化学参数化方案设置 Table 1 WRF-Chem simulation physical and chemical parameterization scheme settings |
1.2 污染物与气象观测资料
本研究使用的气象观测数据为2019~2021年珠三角内中国地面气象站逐小时观测资料(https://data.cma.cn), 共计有9个气象站点; 污染物数据采用国家环境空气质量监测网环境空气质量监测点的常规污染物观测数据(http://113.108.142.147:20032), 包括珠三角内佛山(FS)、广州(GZ)、中山(ZS)、江门(JM)、肇庆(ZQ)、东莞(DG)、深圳(SZ)、惠州(HZ)和珠海(ZH)这9个城市的空气质量监测站点.气象和环境空气质量监测站点分布见图 1.
1.3 四维通量法四维通量法定义为特定时间内垂直通过特定面积给研究对象所输送的污染物的物理量, 该方法采用微元法计算不同污染物的输送通量, 运用“闭合绘线法”解决了输送过程中最关键的方向问题, 其原理见文献[35]对四维通量的介绍.四维通量法具有普遍适用性、计算过程更接近现实和计算结果更精确等优点, 已经在PM2.5区域输送通量研究方面有成功的应用[36].本研究主要关注地面到2 km高度范围周边城市输送到佛山市的O3及其前体物的通量, 对佛山市O3污染影响为正贡献时, 将其定义为输入事件; 对佛山市O3污染影响为负贡献时, 将其定义为输出事件, 本研究重点对“最大输入事件”开展特征分析.
1.4 污染天气型分类本研究参考颜丰华等[37]对污染天气型的分型方法, 采用主观分型方法对佛山市2019~2021年O3污染事件大气环流形势开展分析, 将天气型归纳为高压控制型(high-pressure control, HC)、高压出海型(high-pressure sea, HS)和热带低压型(tropical depression, TD)共3类, 天气型分类结果与司徒淑聘等[38]和高晓荣等[39]的研究相近.
2 结果与讨论 2.1 模拟验证结果与天气型分类 2.1.1 模拟结果验证基于观测数据(OBS)和模拟数据(SIM), 采用评价标准包括平均绝对偏差(MAE)、均方根误差(RMSE)和相关系数(R)共3个评价模型性能的指标, 具体结果见表 2.在本次模拟结果中, 温度、气压和相对湿度的模拟效果较好, 相关系数均在0.7以上.风速模拟存在低估现象, 偏差为0.1 m·s-1. O3模拟结果相比观测有所低估, 但其相关系数为0.71, O3变化趋势效果较好; 如图 2所示, 模型虽然在部分污染事件中低估了O3浓度峰值, 但是可以捕捉到污染事件的发生.综上所述, 本次模拟能较好地反映佛山市及其周边城市的气象条件和O3污染状况.
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表 2 模式验证结果 Table 2 Model validation results |
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1. 2019-05-11~2019-05-12, 2. 2019-08-05~2019-08-08, 3. 2019-08-20~2019-08-22, 4. 2019-09-06~2019-09-09, 5. 2019-09-11~2019-09-13, 6. 2019-09-18~2019-10-02, 7. 2019-10-10~2019-10-12, 8. 2019-10-19~2019-10-23, 9. 2019-11-01~2019-11-06, 10. 2019-11-09~2019-11-13, 11. 2019-11-15~2019-11-17, 12. 2019-11-23~2019-11-24, 13. 2020-04-27~2020-04-30, 14. 2020-08/21~2020-08-23, 15. 2020-08-28~2020-08-30, 16. 2020-09-01~2020-09-04, 17. 2020-10-11~2020-10-12, 18. 2020-10-26~2020-10-27, 19. 2020-12-27~2020-12-28, 20. 2021-02-06~2021-02-07, 21. 2021-02-21~2021-02-23, 22. 2021-04-21~2021-04-23, 23. 2021-04-30~2021-05-01, 24. 2021-06-06~2021-06-07, 25. 2021-07-23~2021-07-27, 26. 2021-09-10~2021-09-13, 27. 2021-09-25~2021-09-30, 28. 2021-10-04~2021-10-05 图 2 O3模拟值和观测值时序对比 Fig. 2 Time-series comparison of simulated and observed ozone values |
对2019~2021年期间佛山市合计发生149 d O3污染日和28次O3污染事件(O3连续2 d或以上超标)进行统计, 并对O3污染开展天气主观分型.如图 3所示, 诱发佛山市O3污染的天气型以HC为主, 发生频率为54%, TD和HS发生频率分别为37%和9%.按污染日当天主导风向对这3类污染天气型进一步细分, 发现HC天气型时南风、东北风和西北风主导的污染天数发生频率分别占20%、61%和19%; TD天气型时南风、东北风和西北风主导的污染天数发生频率分别占24%、56%和20%;HS天气型发生的污染则67%为南风主导, 偏北风发生频率为33%.佛山市在不同大气环流类型控制下, 整体以主导风向为东北风时O3污染发生频率较其他主导风向高.
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图 3 O3污染事件主导天气型和风向分布 Fig. 3 Distribution of dominant weather patterns and wind directions for O3 pollution events |
在污染事件发生时, 周边城市对佛山市O3影响整体呈正贡献, 输入的O3总通量平均值为120.3 t·h-1[图 4(a)], 其中以广州输入的贡献量最大, 输入的通量为52.9 t·h-1(贡献率为44%), 其次为肇庆, 输入通量为51.4 t·h-1(贡献率为43%).在污染事件发生时, 周边城市对佛山市输入的VOCs总通量平均值为30.2 t·h-1, 所造成的臭氧生成潜势(ozone formation potentials, OFP)为114.8 t·h-1; 其中以肇庆输入的贡献量最大, 输入的VOCs通量为14.5 t·h-1(贡献率为48%), 对应的OFP为54.0 t·h-1(贡献率为47%), 其次为广州, 对应的VOCs通量和OFP分别为12.7 t·h-1(贡献率为42%)和46.9 t·h-1(贡献率为41%).
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图 4 不同风向条件下周边城市对佛山市的O3及其前体物通量贡献情况 Fig. 4 Contribution of O3 and its precursor fluxes from surrounding cities to Foshan under different wind conditions |
不同主导风向条件会直接影响周边城市对佛山市的污染物输送贡献[40~42].在东北风条件下[图 4(b)], 由于广州处于佛山市上风向地区, 该地区对佛山市O3及其前体物输送量的贡献最大, O3输送通量贡献率为69%, VOCs输送通量的贡献率为90%, VOCs对应的OFP贡献率为87%; 在南风条件下[图 4(c)], 佛山市上风向城市为江门和中山, 其中江门为该风向条件下对佛山市O3污染影响最大的城市, O3输送通量、VOCs输送通量及对应的OFP贡献率分别可达83%、80%和79%; 在西北风条件下[图 4(d)], 肇庆作为佛山市上风向地区对其O3和VOCs输送通量的贡献率最大, O3输送通量、VOCs输送通量及对应的OFP贡献率分别可达74%、66%和62%.在不同风向条件下, 上风向城市为该地区的主要污染贡献城市, 但在东风条件下广州市为佛山市上风向城市时, 其向佛山市输送的VOCs及其对应的OFP贡献率大于其他风向下上风向城市的输送量.因此, 应加强关注广州市VOCs输送对佛山市的影响.
2.2.2 不同天气型下O3污染事件输送通量特征不同污染天气型分类在大气环流形势方面具有不同特征, 因此在不同天气型下周边城市对佛山市的污染物贡献存在较大差异[43, 44].在污染事件出现频率最高的HC天气型下[图 5(a)], O3总输入通量为125.0 t·h-1, VOCs总输入通量为23.6 t·h-1, 对应的OFP为95.2 t·h-1.肇庆为贡献最大的城市, O3和VOCs输送通量贡献率分别可达44%和47%; 其次为广州市, O3和VOCs输送通量贡献率分别可达39%和40%.
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红色加号和红色实线分别表示离群值和中值 图 5 不同天气型下周边城市对佛山市的O3及其前体物通量贡献情况 Fig. 5 Contribution of O3 and its precursor fluxes to Foshan from neighboring cities under different weather patterns |
在TD天气型下[图 5(b)], O3总输入通量为108.8 t·h-1, VOCs总输入通量为24.3 t·h-1, 对应的OFP为89.7 t·h-1; 广州为贡献最大的城市, O3和VOCs输送通量贡献率分别可达55%和62%.值得注意的是, TD天气型下虽然VOCs输送量多于HC天气型下, 但其OFP会比HC天气型下低6%, 不同天气型下的污染事件所生成的VOCs物种占比及贡献差异可能是造成这一现象的主要原因.
在HS天气型下[图 5(c)], O3总输入通量为146.0 t·h-1, VOCs总输入通量为82.5 t·h-1, 对应的OFP为300.0 t·h-1, 肇庆为贡献最大的城市, O3和VOCs输送通量贡献率分别可达32%和52%.虽然HS污染天气型发生频率占比低(8%), 但其控制下周边O3和VOCs的输入通量最大, 因此在该天气型下对周边城市O3污染的防控不容忽视.
2.3 佛山市O3“最大输入事件”输送特征 2.3.1 最大输入污染案例筛选对2019~2021年佛山市全部O3污染事件的O3及其前体物输送通量进行排序(图 6), 结果显示在2020年10月26~27日, O3总输送通量为431.1 t·h-1, VOCs总输送通量为128.3 t·h-1, 为研究时段内的“最大输入事件”.结合天气型分析可以看到, 该次事件为TD天气型下的大气环流控制, 其中广州输送的O3通量为259.0 t·h-1(贡献率为60%), VOCs通量为91.1 t·h-1(贡献率为71%), 广州为本次污染事件输送贡献最大的城市.
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1. 2019-05-11~2019-05-12, 2. 2019-08-05~2019-08-08, 3. 2019-08-20~2019-08-22, 4. 2019-09-06~2019-09-09, 5. 2019-09-11~2019-09-13, 6. 2019-09-18~2019-10-02, 7. 2019-10-10~2019-10-12, 8. 2019-10-19~2019-10-23, 9. 2019-11-01~2019-11-06, 10. 2019-11-09~2019-11-13, 11. 2019-11-15~2019-11-17, 12. 2019-11-23~2019-11-24, 13. 2020-04-27~2020-04-30, 14. 2020-08/21~2020-08-23, 15. 2020-08-28~2020-08-30, 16. 2020-09-01~2020-09-04, 17. 2020-10-11~2020-10-12, 18. 2020-10-26~2020-10-27, 19. 2020-12-27~2020-12-28, 20. 2021-02-06~2021-02-07, 21. 2021-02-21~2021-02-23, 22. 2021-04-21~2021-04-23, 23. 2021-04-30~2021-05-01, 24. 2021-06-06~2021-06-07, 25. 2021-07-23~2021-07-27, 26. 2021-09-10~2021-09-13, 27. 2021-09-25~2021-09-30, 28. 2021-10-04~2021-10-05 图 6 各O3污染事件发生期间佛山市O3及VOCs输送通量分布 Fig. 6 Distribution of transport fluxes of O3 and its precursors in Foshan during each O3 pollution event |
为深入探究佛山市“最大输入事件”O3及其前体物的输送特征, 对该事件O3和VOCs输入通量在边界层内外的时空分布情况开展分析.由于“最大输入事件”发生时广州为佛山市上风向城市, 因此主要探究了该事件发生时广州输入佛山的O3及VOCs通量的垂直分布情况.由图 7(a)可知, O3输入通量高值主要分布在10:00~20:00期间900 hPa高度以上, 输入通量最大可达106.7 t·h-1, 从地面到950 hPa高度O3输送通量较小, 输入通量接近于20.0 t·h-1, 与Zhang等[45]观测到的O3浓度峰值垂直分布结果具有一致性.而O3前体物VOCs通量输送特征相反[图 7(b)], 输送通量高值主要集中在00:00~12:00期间900 hPa高度以下, 输入通量最大可达32.7 t·h-1.但白天随着边界层的抬升, VOCs在12:00~18:00期间950 hPa高度以上的边界层内部也出现了较明显输送情况, 这与Geng等[46]发现的VOCs垂直分布特征相近.
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(a) “最大输入事件”O3输送通量, (b) “最大输入事件”VOCs输送通量 图 7 O3及其前体物输送垂直分布日变化 Fig. 7 Spatial and temporal characteristics of the vertical distribution of O3 and its precursor transport |
从“最大输入事件”发生时O3输送通量在污染全时段的小时平均值垂直分布可知[图 8(a)], 污染全时段O3输入平均通量最高值在820 hPa高度附近, 输送通量平均值为88.0 t·h-1; VOCs平均通量输送最高值在980 hPa高度附近, 通量为27.5 t·h-1.16:00~17:00为O3输送通量峰值时段, 该时段O3及VOCs通量最大值分布不变, O3和VOCs最高输送通量变大, 分别可达104.6 t·h-1和69.1 t·h-1[图 8(b)], 值得注意的是在O3输送峰值时段, 近地面VOCs的输送通量显著升高, 这可能是造成污染事件持续的重要原因.
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图 8 O3及其前体物输送垂直分布特征 Fig. 8 Vertical distribution characteristics of O3 and its precursor transport |
为厘清不同VOCs种类对OFP输送通量的贡献, 本研究统计了“最大输入事件”发生时不同VOCs种类的OFP(图 9), VOCs对应的OFP输送通量总贡献为306 t·h-1.其中, 含氧挥发性有机物(oxygenated volatile organic compounds, OVOCs)对OFP的通量贡献最大, 贡献量为143 t·h-1, 贡献率为47%; 其次是芳香烃类, 贡献量为77 t·h-1, 贡献率为25%.“最大输入事件”发生时, 对OFP生成贡献最大的前5物种为: 甲醛、二甲苯、醛类、丙酮和苯酚类, 贡献量(贡献率)分别为: 58 t·h-1(19%)、39 t·h-1(13%)、32 t·h-1(10%)、23 t·h-1(8%)和21 t·h-1(7%), 这些物种主要来自工业溶剂源.因此, 当发生污染输入时, 对佛山及周边城市工业溶剂源开展针对性减排, 能够有效缓解佛山市的O3污染.
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1.甲醛, 2.醛类, 3.丙酮, 4.甲基乙二醛, 5.乙二醛, 6.二甲苯, 7.苯酚类, 8.甲苯, 9.二烯烃, 10.柠檬烯, 11.苯乙烯, 12.乙烯, 13.异戊二烯, 14.戊烷, 15.丁烷, 16.其他烷烃, 17.乙烷 图 9 输入事件不同VOCs种类OFP分布情况 Fig. 9 OFP distribution of different VOCs types for input event |
(1) 通过统计近3年的O3污染事件输送通量, 发现周边区域在不同污染事件对佛山市输送的O3总通量平均值为120.3 t·h-1; 前体物VOCs总通量平均值为30.2 t·h-1; 其对应的O3生成潜势(OFP)为114.8 t·h-1.
(2) 污染期间对佛山市输入O3通量最大的城市为广州; 输入VOCs通量最大的城市为肇庆.周边地区对佛山市O3及其前体物输送量的贡献在东北风条件下最大, O3输送通量贡献率为69%, VOCs输送通量的贡献率为90%, VOCs对应的OFP贡献率为87%.
(3) “最大输入事件”发生时, O3输入通量高值主要分布在白天900 hPa高度以上; 前体物VOCs通量输送特征则与O3相反, 高值集中在夜间900 hPa高度以下, 其中OVOCs是对OFP贡献最大的VOCs种类.
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