2023, Vol. 44
2. 重庆地质矿产研究院, 重庆 400042;
3. 重庆市规划和自然资源调查监测院, 重庆 401120
2. Chongqing Institute of Geology and Mineral Resources, Chongqing 400042, China;
3. Chongqing Institute of Surveying and Monitoring for Planning and Natural Resources, Chongqing 401120, China
土壤及农产品安全是生态文明建设中重要的组成部分, 尤其是湖南“镉大米”事件, 使得农产品安全成为社会各界关注的焦点之一[1, 2].全国土壤污染状况调查结果显示, 我国土壤总的点位超标率为16.1%, 以无机型为主[3].就耕地土壤而言, 点位超标率为19.4%, 主要污染物为镉、镍、铜、砷、汞和铅等元素, 污染区域主要分布在长江三角洲、珠江三角洲和东北老工业基地等部分区域[4, 5].西南地区由于地质高背景及人为因素的叠加, 土壤重金属污染范围更大, 土壤-农作物超标问题更加显著[6].
在2020年12月召开的中央农村工作会议上, 习近平总书记指出, 要确保国家粮食安全, 把中国人的饭碗牢牢端在自己手中, 将农产品安全问题提升到了国家层面.各地亟需开展土壤-农产品污染状况调查, 厘清地区污染特征及成因, 根据土壤-农产品重金属污染程度进行分区管理, 针对性提出风险管控建议, 确保农产品安全生产[7, 8].
巫山县位于重庆市东部, 处三峡库区腹心, 素有“渝东北门户”之称, 属大巴山弧形构造、川东褶皱带及川鄂湘黔隆褶带三大构造体系结合部, 地质条件复杂[9].因大巴山、巫山、七曜山三大山脉交汇于巫山县境内, 形成了典型的喀斯特地貌, 区域内以煤为主的黑色岩系发育广泛, 是灰岩次生富集和黑色岩系叠加的重金属地质高背景区[10, 11], 在西南地区有着很好的代表性.本文以巫山县抱龙镇为研究对象, 在耕地区采集土壤-玉米样品, 开展土壤和玉米单项污染及综合质量评价, 通过查明特殊地质背景区土壤-农产品污染程度及分布, 厘清土壤及农产品污染成因, 旨在为地质高背景区重金属污染管控及分区治理提供示例.
1 材料与方法 1.1 研究区概况本次研究区为重庆市巫山县抱龙镇, 位于重庆市巫山县东南部, 距县城75 km.东接笃坪乡、培石乡; 南与湖北省建始县接壤, 距建始县城70 km; 西连官渡镇; 北临长江.面积148.13 km2.抱龙镇地形南北高、中间低, 境内沟壑纵横, 峰峦挺拔, 南北两岸是高山陡坡, 中间夹一大深谷, 大部分为中、低山, 兼有丘陵与平坝; 主要山脉有巫山山脉.
研究区属亚热带季风气候, 多年平均气温19.8℃.境内属长江流域, 主要有抱龙河、响水沟等河流.主要种植的农作物为玉米和红薯.主要地层为二叠系、三叠系和志留系, 岩性以灰岩和黑色页岩为主.矿藏资源主要为铁矿、煤矿和石英石矿.
1.2 样品采集与分析本次样品均为耕地土壤, 根据研究区耕地分布情况, 采用均匀布点的方式共布设36个土壤样点, 采集深度为0~20 cm(图 1).以确定点位为中心划定采样区域, 用5点混合采样法(根据地块形状可选取双对角线5点混合采样法、梅花5点混合采样法或S型5点混合采样法)采样, 每个分样点的采样方法和采样量相同, 采样后将所有样品混匀后使用四分法分取样品.玉米与土壤样品协同采样, 采集农产品可食用部分, 然后等量混匀组成一个混合样品.
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图 1 土壤-玉米采样点位示意 Fig. 1 Bitmap of soil-maize sampling sites |
样品分析方法参照文献[12].土壤pH采用1∶2.5(质量浓度)的土壤-水悬浮液, 用pH计直接测定; 土壤Cd和Pb含量测定时, 用硝酸、氢氟酸和高氯酸分解溶样, 硝酸提取, 最后用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)进行检测; 土壤Cr含量测定时, 用盐酸、硝酸、氢氟酸和高氯酸分解溶样, 盐酸提取, 并用电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)进行检测; 土壤As含量测定时, 用王水溶解样品, 盐酸提取, 并用原子荧光光谱法(AFS)进行含量测定; 土壤Hg含量测定时, 用王水溶解样品, 并用原子荧光光谱法(AFS)进行含量测定.玉米Hg含量采用汞原子荧光光度计(AFS)测定, 玉米As、Cr、Cd和Pb采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定.
采用分析国家一级标准物质的方法进行精密度和准确度控制, 按照总样量的5%以密码样插入同类国家一级标准物质(GSS-7、GSS-9、GSS-12、GSS-17、GSS-21、GSS-25、GSS-26和GSS-27)和重复样来进行分析对比.以重复样分析结果评定本次分析精密度(RD), 以密码插入的同类国家一级标准物质的测试结果检验本次分析的准确度(RE), 计算公式如下：
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(1) |
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式中, ΔlgC(GSS)为标准物质平均对数偏差, 表示分析的准确度, Ci为每个标准物质i元素的单次分析结果, Ci为每个标准物质重复分析后元素i测试结果的平均值, Cr为该标准物质对应元素的标准值; n为标准物质的件数, C1和C2为常规测试及重复样的测试分析结果.RE均小于2.0%, RD均小于1.0%.
每一分析批次玉米样品中插入同类型2个标准物质与样品同时分析, 并计算单个样品单次测试值的相对误差.采用重复分析的方法控制样品分析的精密度, 每件样品进行100%的重复分析. 结果显示, 相对误差≤10%, 双份分析的相对双差≤15%.
土壤及玉米样品的分析结果均满足文献[13]的要求.
1.3 土壤-玉米重金属污染评价内梅罗综合污染指数法是基于单因子指数法而衍生出的综合性污染评价方法, 既考虑了单因子污染指数的平均值以及最大值, 又能够反映各污染物对土壤的影响, 具有突出最大污染物对土壤环境质量的优点, 计算公式如下[14]：
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(3) |
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(4) |
式中, PN为内梅罗综合污染指数, Pi为单因子污染指数, Piavg为单因子污染指数的平均值, Pimax为单因子污染指数的最大值, Ci为土壤或农产品种重金属的实测值, Si为土壤或农产品的评价标准, 取《土壤环境质量农用地土壤风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)[15]中的土壤安全筛选值, 农产品评价标准取《食品安全国家标准食品中污染物限量》(GB 2762-2017)[16]给出的农产品安全限值.内梅罗综合污染指数(PN)的分级标准为：P≤0.7, 无污染; 0.7 < P≤1.0, 尚未污染(警戒线); 1.0 < P≤2.0, 轻度污染; 2.0 < P≤3.0, 中度污染; P>3.0, 重度污染.
土壤和农产品综合质量影响指数法将耕地土壤及农产品中重金属的含量有效结合, 综合考虑了土壤环境质量标准、土壤元素背景值和农产品安全限值, 用以评价耕地重金属的复合污染程度, 计算公式如下[17, 18]：
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式中, DDDB为土壤元素测定浓度偏离背景值程度; RIE为土壤相对影响当量; DDSB为土壤环境质量标准偏离背景值程度; N 为重金属个数, N=5; n为元素i的氧化数, Cr取3, As取5, Cd、Hg和Pb取2; QIAP为农产品质量指数; Ci和CAPi分别为土壤和农产品重金属i的含量, 单位为mg·kg-1; CBi为土壤元素i的背景值, 单位为mg·kg-1; CSi和CLSi分别为元素i的环境质量标准和农产品安全标准, 单位为mg·kg-1; X和Y分别为土壤元素含量超过环境质量标准值和背景值的数目; Z为农产品中超过安全标准的元素数目; k 为校正因子, 取5.ⅡCQ为综合质量影响指数.综合质量影响指数(ⅡCQ)包含土壤综合质量影响指数(ⅡCQS)和农产品综合质量影响指数(ⅡCQAP)两部分.土壤背景值取重庆市土壤重金属背景值[12], Cd、Hg、As、Pb和Cr的背景值分别为0.28、0.069、6.62、28.1和74.4 mg·kg-1.综合质量影响指数(ⅡCQ)的分级标准为：ⅡCQ≤1, 清洁; 1 < ⅡCQ≤2, 轻微污染; 2 < ⅡCQ≤3, 轻度污染; 3 < ⅡCQ≤5, 中度污染; ⅡCQ>5, 重度污染.
1.4 地统计分析由于研究区地形变化明显, 且耕地较分散, 为了保障空间插值结果的准确性, 采用普通克里格法(OK) 进行空间插值分析, 该方法以变异函数理论模型和结构分析为基础, 在局部区域内对区域变量进行无偏最优估计, 不仅考虑了距离远近的影响, 还考虑了已知点的位置和属性值整体的空间分布和格局, 是地统计学的主要插值方法之一[19].因此, 重金属污染指数空间分布、综合质量影响指数分布和pH值分布图均采用普通克里格法(OK)进行插值分析.
1.5 数据处理方法利用Excel 2010进行数据整理, 利用ArcGIS 10.2完成进行插值研究, 图件绘制利用ArcGIS 10.2、CorelDRAW X8和Excel 2010完成.
2 结果与讨论 2.1 土壤-玉米中重金属的含量对研究区土壤重金属的含量进行统计分析, 结果见表 1.土壤ω(Cd)、ω(Hg)、ω(Pb)、ω(As)和ω(Cr)范围分别为0.23~6.67、0.05~0.39、5.54~35.40、7.86~28.90和57.90~256.00 mg·kg-1, 平均值分别为2.32、0.12、27.89、14.24和115.80 mg·kg-1, 分别是全国土壤背景值的16.93、4.61、1.26、1.58和2.18倍, 与重庆土壤背景的比值分别为8.28、1.73、0.99、2.15和1.55.可以看出, 研究区土壤重金属含量富集效应明显, 土壤重金属超标风险高, 尤以土壤Cd最为显著.
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表 1 土壤重金属元素含量描述性统计1) Table 1 Descriptive statistics of soil heavy metal element content |
土壤Cd、Hg、Pb、As和Cr的变异系数分别为0.78、0.58、0.16、0.38和0.42, 除Pb外, 其余重金属均表现为强变异, 说明其含量在空间上分布不均匀, 土壤中的含量受到多种因素的影响[21].
本研究采集的土壤样品均位于耕地区域, 因此, 参照文献[15]对土壤环境质量进行评价.对比土壤污染风险筛选值和风险管制值, 土壤Cd总体超标率高达91.67%, 其中介于筛选值和管制值之间的点位占比33.33%, 大于管制值的点位占比为58.33%, 土壤超标问题显著(图 2).土壤As和Cr超过筛选值的占比分别为8.33%和13.89%, 均未超过管制值.其余重金属含量均未超过风险筛选值.
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图 2 土壤-玉米内梅罗综合污染指数评价结果 Fig. 2 Evaluation results of soil-corn Nemerow comprehensive pollution index |
研究区土壤pH的变化范围为4.29~8.36, 中位值为6.43, pH≤5.5、5.5 < pH≤6.5、6.5 < pH≤7.5和pH>7.5的点位占比分别为22.22%、30.56%、25%和22.22%.有研究表明, 土壤重金属的风险程度与土壤pH相关性较高, 碱性条件下土壤重金属活性较低, 农作物相对安全[22], 研究区土壤pH在不同酸碱度区间内分布相对均匀, 这可能有利于土壤重金属污染风险分区管控.
玉米中ω(Cd)、ω(Hg)、ω(Pb)、ω(As)和ω(Cr)范围分别为0.02~1.34、0.001~0.003、0.01~0.04、0.02~0.05和0.01~0.28 mg·kg-1, 平均值分别为0.18、0.002、0.02、0.03和0.15 mg·kg-1.利用文献[16]给出的玉米重金属安全限值对研究区玉米的安全性进行评价, 结果显示, 玉米Cd的总体超标率为30.55%, 轻度超标率(超过安全限值1倍)为8.33%, 重度超标率(超过安全限值2倍及以上)为22.22%, 其余重金属不超标.研究区土壤-玉米中主要的超标因子为Cd, 且超标问题显著.
2.2 土壤-玉米重金属污染评价利用式(1)和式(2)对土壤-玉米进行重金属污染评价, 结果见图 2.土壤Cd的单因子污染评价结果显示, 无污染、尚未污染(警戒线)、轻度污染、中度污染和重度污染的占比分别为0%、8.33%、13.89%、11.11%和66.67%, 以重度污染为主.土壤As和Cr轻度污染的占比分别为8.33%和13.89%.其余重金属不存在污染问题.土壤内梅罗综合污染指数无污染、尚未污染(警戒线)、轻度污染、中度污染和重度污染的占比分别为2.78%、11.11%、13.89%、8.33%和63.89%, 以重度污染为主, 研究区土壤重金属污染问题显著.玉米内梅罗综合污染指数评价结果显示, 无污染、尚未污染(警戒线)、轻度污染、中度污染和重度污染的占比分别为69.44%、2.78%、5.56%、11.11%和11.11%, 主要污染因子为Cd.
研究区土壤内梅罗综合污染指数空间分布情况见图 3.土壤重度污染主要分布在东北及西南方向, 仅中部和东南地区存在部分轻度污染区, 可见研究区土壤重金属污染问题严重, 造成农作物超标的风险高.
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图 3 研究区土壤内梅罗综合污染指数空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of the Nemerow comprehensive pollution index in the soil in the study area |
图 4为玉米内梅罗综合污染指数分布, 对比图 3可以发现, 研究区玉米重金属污染程度与土壤污染分布区存在明显差异, 玉米重度、中度污染区主要分布在研究区东北部分区域, 北部、中部和南部存在点状重度和中度污染区.
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图 4 研究区玉米内梅罗综合污染指数空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of the Nemerow comprehensive pollution index in the corn in the study area |
利用式(3)~(9)计算研究区土壤-玉米综合质量, 结果见表 2.ⅡCQ分级结果显示, 处于清洁、轻微污染、轻度污染、中度污染和重度污染的点位占比分别为2.78%、2.78%、2.78%、44.44%和47.22%, 以中度和重度污染为主.研究区土壤-玉米综合质量影响指数(ⅡCQ)的分布情况见图 5.除研究区东南部存在点状无污染-轻微污染区外, 其余地区均表现为中度及以上污染, 研究区重金属污染问题显著.
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表 2 土壤-玉米综合质量各指标计算结果 Table 2 Calculation results of each index of soil-maize comprehensive quality |
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图 5 研究区土壤-玉米综合质量影响指数分布 Fig. 5 Distribution of soil-maize comprehensive quality impact index in the study area |
一般的, 土壤重金属的含量受到自然因素和人为因素的影响, 人为因素主要包括工矿活动、交通和农业活动等[23].经现场调查发现, 研究区地处山区, 交通欠发达, 不宜机耕, 且主要劳动力以65岁以上老年人为主, 农业活动以传统耕作方式为主, 农药使用极少, 化肥以农家肥为主.本次土壤样品均采集于耕地土壤中, 农业活动可能对土壤重金属存在一定程度的影响, 但并非主导因素.土壤重金属的另一个来源为自然因素, 主要和成土母质以及成土过程有关[24].图 6为研究区地层分布, 与图 3对比发现, 泥盆系和志留系分布区土壤污染程度相对较低, 二叠系和三叠系地层分布区污染问题显著.分别统计土壤重金属含量在不同地层分布区的含量, 结果见图 7.土壤ω(Cd)在不同地层区大小顺序为：二叠系(3.55 mg·kg-1)>三叠系(3.08 mg·kg-1)>泥盆系(1.76 mg·kg-1)>志留系(0.55 mg·kg-1), 二叠系和三叠系地层分布区显著高于泥盆系和志留系.土壤ω(As)的大小顺序为：三叠系(15.98 mg·kg-1)>泥盆系(13.93 mg·kg-1)>二叠系(13.85mg·kg-1)>志留系(13.20 mg·kg-1), 高含量点位主要集中在三叠系分布区.土壤ω(Cr)的大小顺序为：三叠系(134.81 mg·kg-1)>泥盆系(119.81 mg·kg-1)>二叠系(118.27mg·kg-1)>志留系(80.82 mg·kg-1), 其分布规律与土壤As相似.土壤Hg和Pb含量在不同地层分布区变化幅度较小.
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图 6 研究区地层分布 Fig. 6 Stratigraphic distribution map of the study area |
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图 7 研究区土壤重金属在不同地层区的含量 Fig. 7 Contents of soil heavy metals in different strata in the study area |
调查发现, 研究区二叠系地层为孤峰组(P2m), 岩性以黑色页岩为主, 三叠系以大冶组(T1d), 岩性以灰岩为主.王锐等[25, 26]对重庆市渝东南和渝东北地质高背景区土壤重金属来源及成因进行了研究, 发现黑色页岩由于含有大量的有机质, 对Cd等重金属有着很强的吸附作用, 使得母岩中重金属的基底值较高, 进而导致上覆土壤中重金属含量较高, 且黑色岩系中硫化物含量丰富, Cd属于亲硫元素, 其地球化学行为受到硫化物的影响较大; 灰岩中土壤重金属含量本身很低, 但在成土过程中, 由于发生次生富集作用, 主要与Cd2+和Ca2+的类质同象作用有关.因此, 土壤Cd主要受到二叠系和三叠系地层的影响, 而土壤Cr和As主要受到三叠系地层的影响, 地质高背景成因主要和黑色岩系及灰岩的次生富集作用有关, 这与余涛等[27]对孤峰组(P2m)和大冶组(T1d)土壤重金属含量及来源的研究结果一致.
图 8为研究区土壤pH的分布, 与图 4对比发现, 玉米重金属超标区域与土壤酸性区分布在空间上大致契合, 进一步分析农产品超标因子Cd含量与土壤pH的相关关系, 结果见图 9.可以看出, 二者具有显著的负相关关系, 碱性土壤中玉米Cd含量相对较低, 除个别点位外, 玉米Cd含量多低于安全标准限值.但在酸性土壤区, 玉米Cd超标问题显著.有研究发现, 重庆地区农产品主要超标元素为Cd, 而土壤pH是控制Cd地球化学行为的主要因子, 直接影响了Cd在土壤中的吸附解吸及其有效性[28].在酸性条件下, 土壤溶液中阳离子含量较多, 与土壤Cd形成竞争关系, 促进Cd的解吸附, 提高了Cd的活动性, 进而导致农产品超标风险提高.中性和碱性条件下, 土壤Cd易与其他土壤组分形成沉淀或螯合物, 活性大大降低[29].因此, 土壤pH是研究区农产品风险管控的主要关注因子.
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图 8 研究区土壤pH空间分布 Fig. 8 Spatial distribution of soil pH in the study area |
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图 9 玉米Cd含量与土壤pH的相关关系 Fig. 9 Correlation between corn Cd content and soil pH |
基于上述讨论分析, 建议根据地层分布对研究区土壤进行风险分区, 对高风险区进行种植结构调整, 种植对重金属富集程度较弱的农产品品种, 例如发展特色水果等, 或者种植非食用农产品, 发展养殖业, 加长食物链, 减少最终产品中重金属的含量[30].对于中低风险区, 建议加强农业投入品的监测, 引导当地农户购置重金属含量合格的化肥及农药等投入品, 减少土壤重金属的输入.为了提高农产品的安全性, 建议在酸性土壤区开展农艺调控, 调节土壤pH, 改善土壤酸化问题[31], 种植玉米重金属低累积品种[32], 降低农产品超标风险.
3 结论(1) 研究区土壤Cd、Hg、Pb、As和Cr含量平均值分别是全国土壤背景值的16.93、4.61、1.26、1.58和2.18倍, 是重庆土壤背景值的8.28、1.73、0.99、2.15和1.55倍, 土壤重金属含量富集效应明显.土壤Cd总体超标率高达91.67%, 大于管制值的点位占比为58.33%, 土壤As和Cr超过筛选值的占比分别为8.33%和13.89%, 未超过管制值.玉米Cd的总体超标率为30.55%, 轻度和重度超标率分布为8.33%和22.22%.其余重金属含量均未超标.
(2) 土壤内梅罗综合污染指数以重度污染为主, 占比63.89%.玉米内梅罗综合污染指数轻度污染、中度污染和重度污染的占比分别为5.56%、11.11%和11.11%.土壤-玉米主要污染因子为Cd.土壤-玉米综合质量影响指数(ⅡCQ)轻微污染、轻度污染、中度污染和重度污染的点位占比分别为2.78%、2.78%、44.44%和47.22%, 以中度和重度污染为主.
(3) 土壤重度污染主要分布在东北及西南方向, 玉米重度、中度污染区主要分布在研究区东北部分区域, 北部、中部和南部存在点状重度、中度污染区, 玉米与土壤污染区域不一致.土壤-玉米综合质量影响指数(ⅡCQ)显示, 中度污染和重度污染占比为44.44%和47.22%, 重金属污染问题显著.
(4) 研究区土壤重金属的来源主要受到地层分布的影响, 土壤Cd主要受到二叠系和三叠系地层的影响, 与黑色岩系和灰岩区次生富集作用有关, 而土壤Cr和As主要受到三叠系地层的影响, 主要和灰岩的次生富集有关.玉米Cd含量主要受到土壤pH的影响, 碱性条件下玉米相对安全.
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