2023, Vol. 44
2. 稻米品质安全控制湖南省工程实验室, 长沙 410004;
3. 国家环境保护重金属污染监测重点实验室, 长沙 410019
, ZHOU Hang1,2
, ZHOU Kun-hua1 , TAN Wen-tao1 , JIANG Yi1 , TANG Qi1 , WU Gang-fan1 , GU Jiao-feng1,2,3 , ZENG Peng1,2 , LIAO Bo-han1,2
2. Hunan Engineering Laboratory for Control of Rice Quality and Safety, Changsha 410004, China;
3. State Ecology Environment Key Laboratory of Monitoring for Heavy Metal Pollutants, Changsha 410019, China
土壤是农业生产的基础, 随着我国工业发展和城市化进程, 耕地土壤遭受了不同程度的污染, 其中重金属污染尤为突出[1].水稻吸收过量镉(Cd)不仅影响正常生长, 还会富集于稻米并通过食物链进入人体, 对人体健康造成巨大风险[2, 3].因此耕地土壤质量与污染状况密切关系到农业生产和粮食安全[4, 5].
我国农作物秸秆种类多、总量大, 是世界第一大秸秆产出国, 每年产生农作物秸秆资源量约为9×108 t, 占全球秸秆资源量的20%~30%[6, 7].秸秆还田是提升土壤肥力和增加作物产量的重要措施.秸秆等有机物料的施用, 可以促使土壤中Cd从有效性较高的形态(交换态)向有效性较低的形态(有机结合态和铁锰氧化物结合态等)转化, 从而降低土壤中Cd的生物有效性, 减少植物对其吸收[8~10].然而有研究发现, 施用秸秆等有机物料, 促进了土壤中Cd等重金属元素的溶出, 增加了农作物对Cd的吸收[11~13].水稻秸秆Cd含量远高于籽粒Cd含量, 秸秆还田在向土壤输入有机质的同时, 也把水稻吸收的大部分Cd归还到土壤[14~18].因此, 在Cd污染稻田实施秸秆还田会增加稻米Cd含量超标的风险[7].
溶解性有机碳(dissolved organic carbon, DOC)由于其含有大量的羧基、羟基和羰基等官能团, 对铅、镉、铝和铜等重金属具有较强络合能力, 从而影响这些元素在土壤中的迁移[19, 20].有研究表明, 秸秆还田过程能增加稻田土壤溶液中DOC含量, 提高土壤Cd活度[21], 且土壤交换态Cd含量与土壤DOC含量呈明显正相关关系[18].然而, 秸秆离田对稻田土壤Cd赋存形态的影响及水稻不同生育期土壤溶液中DOC对Cd迁移的影响规律仍不清晰.因此, 本研究通过在Cd污染稻田开展连续两季秸秆离田试验, 分析秸秆离田对土壤Cd赋存形态与水稻Cd吸收累积的影响, 探讨不同生育期根际土壤孔隙水中DOC与Cd的动态变化过程, 以期为Cd污染稻田安全利用提供理论支撑.
1 材料与方法 1.1 试验材料田间试验地点选自宁乡市(112°39.731′E, 28°21.431′N)某轻度Cd污染稻田.试验地区年日平均气温16.8℃, 年均降水量约1 358 mm.于2020年7月开始进行秸秆离田和水稻种植试验, 前茬水稻收获后立即离田.2020年早稻秸秆中ω(Cd)为0.24 mg·kg-1, 根系中ω(Cd)为5.19 mg·kg-1; 2020年晚稻秸秆中ω(Cd)为0.42~0.64 mg·kg-1, 根系中ω(Cd)为5.66~5.84 mg·kg-1.水稻品种晚稻选用黄华占(常规晚稻, 全生育期约为110 d), 早稻选用湘早籼45号(常规早稻, 全生育期约为90 d), 均由湖南农丰种业有限公司提供.开展田间试验前稻田土壤基本理化性质如表 1.
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表 1 试验田土壤基本理化性质 Table 1 Physical and chemical properties of the tested paddy soil |
1.2 试验设计
于2020年7月起进行早稻秸秆离田, 并开始晚稻种植试验; 2020年11月进行晚稻秸秆离田, 2021年4月开展早稻种植试验.各处理小区样方面积为16 m2 (长×宽：8 m×2 m).试验设置5个处理(表 2), 每个处理重复3次, 共15个样方, 所有样方随机排列.每个样方按照表 2要求对各处理秸秆和根系进行人工离田操作, 秸秆离田后, 将残留秸秆及根系多次翻耕, 秸秆、根系与土壤充分混匀, 土壤保持田间含水率直至插秧, 每个样方四周设置3行水稻作为保护行.各处理水稻施用氮磷钾复合肥料312 kg·hm-2, 于水稻播种之前作为基肥使用.水稻栽培与病虫害防治方式同当地正常田间管理一致.
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表 2 试验设计 Table 2 Experiment design |
水稻种植期间采集根际土壤孔隙水, 在水稻根际附近以45°的角度插入两根土壤孔隙水采样器(Rhizon MOM), 采样后用0.45 μm滤膜过滤, 取其中20 mL滤液装入小白瓶保存于-20℃冰箱, 用于DOC测定, 剩余滤液加1%纯硝酸酸化后置于小白瓶中保存于4℃冰箱, 用于金属离子测定, 2020年晚稻和2021年早稻分别采集6次和7次根际土壤孔隙水.水稻成熟后在每个样方按5点取样法采集5株水稻植株, 置于尼龙网袋, 先后用自来水和去离子水洗净, 105℃杀青, 再70℃烘干至恒重.水稻植株分根、茎、叶、糙米和谷壳这5个部位分别称取干重, 粉碎后用塑料密封袋保存备用.同时采集相应根际土壤, 自然风干和磨碎, 分别过10目和100目尼龙筛, 保存待测.
1.3 土壤和植物分析测试pH值用酸度计(PHS-3C, 雷磁)测定, 固液比为1∶2.5; 有机质含量用水合热重铬酸钾氧化-比色法测定; 土壤Cd总量采用王水-高氯酸消煮; 采用BCR连续提取法提取土壤Cd形态.土壤有效态Cd含量采用土壤DTPA和CaCl2分别提取; 水稻各部位样品Cd含量测定采用干灰化法消解处理.ICP-AES分析仪(ICP 6300, ThermoFisher)用于土壤样品Cd含量的测定, 石墨炉-原子吸收分光光度计(240Z, Agilent)用于孔隙水中Cd浓度和植物样品Cd含量的测定.以土壤[GBW(E)-070009]、水稻[GBW 10045(GSB-23)]为标准材料和空白试验用于样品分析过程的质量控制, Cd回收率分别为98.0%~105.0%和95.0%~110.0%.孔隙水中DOC浓度采用连续流动分析仪(SAN++, Skalar)测定.
1.4 数据统计与分析采用Office 2016、SPSS 26和Origin 2021软件进行数据处理和图表绘制, 结果表示为平均值±标准偏差(n=3).在P < 0.05和P < 0.01显著水平下进行F检验、单因素方差分析(One-way ANOVA)、Duncan多重比较和Pearson相关性分析.
2 结果与分析 2.1 秸秆离田对土壤pH值、有机质和总Cd含量的影响图 1为不同处理方式对根际土壤pH值、有机质和总Cd含量的影响.从中可以看出, 水稻秸秆和根系离田处理使根际土壤pH值呈上升趋势, 而有机质和总Cd含量随各处理逐渐降低.与对照CK相比, 2020年晚稻T1、T2和T3处理分别使土壤pH值[图 1(a)]降低了0.03、0.13和0.02个单位, 而T4处理使土壤pH值升高0.07个单位, 仅T2处理土壤pH值与其他处理之间存在显著差异(P < 0.05); 2021年早稻T1~T4处理土壤pH值分别提升0.04~0.58个单位, 其中T3和T4均与对照存在显著差异(P < 0.05).与对照CK相比, 秸秆离田T1~T4处理使2020年晚稻和2021年早稻土壤有机质含量[图 1(b)]分别降低了7.13%~25.87%和0.68%~19.48%, 其中两季水稻的T3和T4均与对照之间差异显著(P < 0.05).从图 1(c)中可以看出, 土壤总Cd含量随秸秆离田各处理逐渐降低, 相较于对照CK, 2020年晚稻和2021年早稻T1~T4处理使根际土壤Cd总量分别降低了3.93%~6.33%和3.76%~12.78%, 2021年早稻的T2、T3和T4处理均与对照之间差异显著(P < 0.05).因此, 田间秸秆和根系的残留能够降低稻田土壤pH值, 而秸秆离田有助于提高土壤pH, 同时秸秆离田降低了根际土壤有机质和总Cd含量.
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不同小写字母表示在P < 0.05水平上差异显著, 下同 图 1 不同处理对稻田土壤基本理化性质的影响 Fig. 1 Effects of different treatments on basic physical and chemical properties of the tested paddy soil |
图 2为不同处理方式对稻田土壤TCLP提取态、DTPA提取态和CaCl2交换态Cd含量的影响.连续两季秸秆离田各处理下, 根际土壤TCLP提取态Cd含量均随秸秆离田量增加呈下降趋势.与对照CK相比, 2020年晚稻和2021年早稻T1~T4处理下土壤TCLP提取态Cd分别降低了9.03%~19.51%和4.50%~28.83%(P < 0.05).连续两季秸秆离田处理下土壤DTPA提取态和CaCl2交换态Cd含量变化规律相一致, 2020年晚稻各处理根际土壤DTPA提取态和CaCl2交换态Cd含量T1~T3处理均有所增加, T4处理下降低, 而2021年早稻各处理则均呈逐渐下降趋势.与对照CK相比, 2020年晚稻T1~T3处理使根际土壤DTPA提取态和CaCl2交换态Cd含量分别上升1.90%~11.67%和15.02%~17.39%, 而T4处理使土壤DTPA提取态和CaCl2交换态Cd含量分别降低了4.41%和9.87%; 2021年早稻秸秆离田各处理下(T1~T4)根际土壤DTPA提取态和CaCl2交换态Cd含量分别降低了0.18%~37.66%和0.10%~23.45%.上述研究说明, 残留在田里的秸秆分解后能够释放更多的Cd, 增加了土壤TCLP提取态、DTPA提取态和CaCl2交换态Cd含量, 秸秆离田有利于降低土壤中Cd的生物有效性.
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图 2 不同处理对土壤TCLP、DTPA和CaCl2提取态Cd含量的影响 Fig. 2 Effects of different treatments on Cd of TCLP, DTPA, and CaCl2 exchangeable in soil |
图 3为连续两季秸秆离田处理对土壤Cd赋存形态分布影响.从中可以看出, 2020年晚稻各处理水稻根际土壤Cd赋存形态均以残渣态(59.00%~69.62%)为主, 其次是酸可提取态(21.87%~29.81%), 而可还原态和可氧化态占比较低; 2021年早稻各处理水稻根际土壤Cd赋存形态以酸可提取态(37.79%~40.86%)为主, 其次是残渣态(27.82%~37.83%).与对照CK相比, 2020年晚稻各处理(T1~T4)显著降低了根际土壤酸可提取态和可氧化态Cd含量占比, 分别降低了23.49%~47.94%和15.31%~39.26%, 增加了残渣态Cd含量占比14.44%~31.74%, 对可还原态Cd含量占比无明显影响; 2021年早稻各处理显著降低了根际土壤酸可提取态和可氧化态Cd含量占比, 分别降低了0.74%~7.52%和9.02%~15.93%, 而残渣态Cd含量占比则增加了6.70%~14.39%.这说明在Cd污染稻田, 水稻秸秆离田能够影响根际土壤Cd形态分布, 降低了酸可提取态和可氧化态Cd含量占比.
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HOAc~Cd：酸可提取态Cd; Red~Cd：可还原态Cd; Oxi~Cd：可氧化态Cd; Res~Cd：残渣态Cd 图 3 不同处理土壤Cd赋存形态的影响 Fig. 3 Effects of different treatments on percentage of various fractions of Cd in the soils |
从图 4可看出, 连续两季秸秆离田处理均对水稻各部位Cd含量影响显著.2020年晚稻T1~T3处理使糙米、谷壳、茎和根中Cd含量增加, T4处理降低, 而2021年早稻各处理使糙米、谷壳、叶、茎和根中Cd含量总体呈逐渐降低趋势.与CK相比, 2020年晚稻秸秆离田T1~T3处理下糙米、谷壳、茎和根中Cd含量分别增加了19.45%~36.27%、16.57%~34.98%、32.34%~52.92%和1.21%~11.13%; 而T4处理下糙米、谷壳、茎和根中Cd含量分别降低了18.52%、6.41%、8.47%和17.67%.与CK相比, 2021年早稻各处理(T1~T4)使糙米、谷壳、叶、茎和根Cd含量分别降低了14.39%~39.69%、0.10%~38.95%、0.04%~55.59%、2.24%~56.72%和11.71%~54.52%.从图 4中还可以看出, 连续两季水稻秸秆和根系全部离田(T4处理)能有效降低糙米Cd含量, 2020年晚稻糙米ω(Cd)从0.36 mg·kg-1降低到0.29 mg·kg-1, 2021年早稻从0.15 mg·kg-1降低到0.09 mg·kg-1.这说明在Cd污染稻田连续多季秸秆离田或部分离田均能有效降低稻米Cd超标风险.
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a.晚稻, b.早稻; 1.糙米, 2.谷壳, 3.叶, 4.茎, 5.根 图 4 不同处理对水稻各部位Cd含量的影响 Fig. 4 Effects of different treatments on Cd concentrations in rice tissues |
图 5为秸秆离田处理对连续两季水稻不同时期土壤孔隙水DOC和Cd浓度的影响.秸秆离田各处理下(T1~T4), 2020年晚稻和2021年早稻土壤孔隙水中ρ(DOC)前20 d为113.6~144.2 mg·L-1和68.51~123.72 mg·L-1, 明显高于其他各时期; 20 d以后趋于平稳, ρ(DOC)为10.90~33.17 mg·L-1和8.01~22.40 mg·L-1.与对照CK相比, 2020年晚稻和2021年早稻在T1~T4处理下均能够显著降低DOC浓度, 分别降低了1.79%~24.57%和1.10%~44.62%.这说明由于上茬秸秆和根系残留腐解后能够释放DOC, 增加土壤孔隙水中DOC浓度[22].
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图 5 不同处理下不同生育期对土壤孔隙水DOC和Cd浓度的影响 Fig. 5 Effect of different reproductive periods on the DOC and Cd concentration of soil pore water under different treatments |
2020年晚稻各处理土壤孔隙水ρ(Cd)在20~80 d较为平缓, 为0.13~0.45 μg·L-1, 在100 d达到峰值, 为0.52~0.70 μg·L-1; 2021年早稻各处理土壤孔隙水ρ(Cd)在20~70 d略有波动, 为0.01~0.07 μg·L-1, 而在80 d时达到峰值, 为0.10~0.13 μg·L-1.与对照相比, 2020年晚稻和2021年早稻T1~T4处理可降低孔隙水中Cd浓度, 分别降低了4.54%~40.00%和2.75%~67.34%.由此可见, 各处理Cd浓度和DOC浓度变化趋势一致, 均为随秸秆离田量的增加而降低, 这说明水稻秸秆和根系离田减少了随秸秆腐烂分解所释放的Cd, 从而降低了土壤孔隙水中Cd浓度.
2.6 土壤基本理化参数、土壤有效Cd和水稻各部位Cd含量之间的相关性为研究秸秆离田水稻各部位Cd含量、土壤基本理化参数和稻田土壤中Cd的DTPA提取态、CaCl2交换态含量及孔隙水中DOC和Cd浓度之间的关系, 分别对其进行了相关性分析(图 6).从图 6可以看出, 2020年晚稻和2021年早稻糙米中的Cd含量均与土壤pH值呈显著负相关关系, 相关系数分别为-0.89和-0.90(P < 0.05); 2020年晚稻糙米中的Cd含量分别与根、茎、谷壳、DTPA提取态和CaCl2提取态Cd含量呈显著或极显著正相关关系, 其相关系数分别为0.93、0.98、0.95、0.92和0.96(n=5, r0.05=0.878, r0.01=0.959); 2021年糙米的Cd含量分别与根、叶、有机质、TCLP提取态和孔隙水中Cd含量呈显著或极显著正相关关系, 其相关系数分别为0.98、0.94、0.92、0.95和0.95(n=5, r0.05=0.878, r0.01=0.959).同时连续两季孔隙水中Cd浓度分别与有机质和DOC呈显著正相关关系.这表明, 糙米Cd含量主要受pH值、有机质、土壤Cd有效性和孔隙水中Cd浓度的影响, 而土壤孔隙水中Cd浓度受有机质和DOC的影响显著.
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(a)2020年晚稻, (b)2021年早稻; 1.糙米, 2.根, 3.茎, 4.叶, 5.谷壳, 6.pH, 7.有机质, 8.DTPA-Cd, 9.CaCl2-Cd, 10.TCLP-Cd, 11.DOC, 12.孔隙水中Cd; *表示P≤0.05, **表示P≤0.01, *** 表示P≤0.001; 色柱颜色从红色到蓝色表示相关性的数值大小, 圆形大小表示相关性大小, 数字表示相关性值 图 6 土壤基本理化参数、Cd各提取态、DOC、孔隙水中Cd浓度和水稻各部位Cd含量之间的相关系数 Fig. 6 Correlation coefficients between basic soil physicochemical parameters, each Cd extraction state, DOC, Cd content in pore water, and Cd content in each site of rice |
秸秆离田处理降低了土壤pH值和有机质含量(图 1), 影响土壤中Cd的有效性(图 2)和形态分布(图 3), 降低了水稻Cd吸收累积(图 4).土壤pH值对土壤表面电荷性质、土壤固相中Cd的保留能力和金属阳离子的水解作用具有重要影响, 其被认为是控制Cd在土壤-植物系统中转移的最关键因素之一[22, 23].除2020年晚稻T2处理土壤pH值降低以外, 本研究中连续两季秸秆离田均有提升土壤pH值的趋势, 2021年早稻各处理提升土壤pH的效果明显高于2020年晚稻土壤pH值提升效果, 且pH值与DTPA-Cd、CaCl2-Cd和TCLP-Cd均呈负相关关系(图 6), 这可能与秸秆和根茬在土壤中分解有关.有研究表明, 秸秆和根系腐解过程中低分子量有机酸会改变土壤的pH值, 进而影响Cd2+的吸附与解吸[24].随着时间的延长秸秆作为未腐熟的有机物, 会产生大量的有机酸类物质[25], 与终端产物CO2综合作用提供质子, 在一定程度上降低土壤pH[26~28].根系分解和根系分泌的物质可以通过还原、酸化和螯合等作用方式活化土壤中难溶态重金属, 促进T2处理下水稻对重金属的吸收[29, 30].同时水稻秸秆中含有丰富的有机成分和营养元素, 秸秆还田过程会导致根际土壤周围有大量的微生物进行繁殖, 形成微生物的活动层, 促进了对秸秆有机态养分的分解释放, 从而增加有机质含量[31~33].因此秸秆离田处理使土壤pH值明显高于秸秆未离田处理, 而土壤有机质则明显低于秸秆未离田处理.
本研究还发现, 残留在稻田的秸秆和根系分解后改变了土壤的pH值、有机质和总Cd等基本理化性质, 从而对土壤Cd有效性和水稻各个部位Cd含量产生影响.Cd含量在水稻体内分布的情况为：根>茎>谷壳>糙米>叶片(图 4), 这说明Cd进入水稻体内后主要集中在根系与秸秆中, 与张庆沛等[34]研究的结果一致.秸秆和根系中含有的Cd会被分解再次进入土壤, 提高CaCl2交换态、DTPA提取态和TCLP提取态Cd含量, 从而增加Cd的生物有效性.Wang等[35]研究发现, 添加Cd污染稻草后, DTPA可提取态Cd显著增加, 土壤中乙酸可提取态和可还原态Cd的百分比显著提高, 增加了土壤中总Cd和离子交换态镉含量[36, 37].聂新星等[38]研究发现, 当秸秆自身ω(Cd) < 0.8 mg·kg-1时, 秸秆还田对稻米Cd吸收表现出抑制效应, 但当秸秆自身ω(Cd)>0.8 mg·kg-1时, 秸秆还田增加了稻米Cd含量.吴佳琪等[39]研究发现, 在Cd轻度污染的土壤中, 秸秆残留有增加土壤Cd积累和提高Cd活性的风险.曹晓玲等[40]研究发现, 添加Cd污染秸秆使土壤酸提取态Cd含量占比升高, 污染秸秆进入土壤造成明显的Cd污染风险.其原因在于秸秆在土壤中容易腐殖质化, 随着有机质的分解, 秸秆和根系残留所释放的低分子有机酸能够降低pH值, 活化重金属, 导致土壤中吸附的Cd会释放出来, 并向有效态Cd转化, 从而提高了土壤Cd的生物有效性[41~43].因此基于长期考虑, 在Cd污染农田建议实行秸秆全部或部分离田措施.
3.2 土壤DOC对Cd有效性的影响通过不同时期监测土壤孔隙水中的DOC和Cd浓度的动态变化, 分析水稻秸秆分解对DOC的释放以及对土壤Cd的活化作用, 从而更加直观地判断DOC对土壤Cd有效性的影响.本研究中秸秆离田各处理下水稻不同时期土壤孔隙水中DOC和Cd浓度整体变化规律一致, 均随秸秆离田各处理(T1~T4)逐渐降低(图 5).有研究表明, 稻草被分解的过程中能产生小分子有机酸等中间产物, 可使土壤DOC含量得到显著增加[45~47].这与本研究中秸秆离田措施降低土壤DOC含量的结果相一致.有研究表明, 污染土壤中DOC可改变重金属的活性.倪中应等[48]研究发现, 秸秆中有机物质的分解程度较低, 易在土壤中矿化, 因此它们在土壤中矿化过程中易释放出DOC, 从而对土壤重金属的活化产生较大的影响.聂新星等[38]研究发现, 进入土壤的Cd可被土壤固相固定, 而秸秆还田处理的土壤溶液中Cd浓度均显著高于不加秸秆处理, 表明添加秸秆明显促进了污染土壤Cd的溶出.外源有机物是土壤DOC的主要来源之一[49], 秸秆作为一种外源性有机物质, 秸秆还田后释放的土壤可溶性有机物质DOC能促进土壤中Cd的溶出[50, 51], 提高土壤Cd有效性, 这主要是DOC中含有的大量有机官能团对Cd具有络合能力, 从而能够明显提高土壤中Cd的活度, Cd活度的高低直接影响其能够进入植物体内的数量[52].这说明, 除秸秆中Cd释放增加土壤Cd有效性以外, DOC的增加也会促进土壤Cd的溶出, 从而影响土壤Cd有效性.本研究中秸秆离田各处理与对照CK相比降低了孔隙水中DOC和Cd浓度, 且全部秸秆离田处理(T4)土壤有效Cd和水稻各部位Cd含量均显著降低, 表明在Cd污染耕地进行秸秆离田是一项降低土壤Cd有效性和减少水稻Cd吸收和积累的有效措施.
4 结论(1) 连续两季秸秆离田有效提高了土壤pH值, 降低土壤有机质和根际土壤Cd含量.T1~T4处理使土壤pH值提升0.04~0.58个单位, 有机质含量降低了0.68%~25.87%, 根际土壤Cd含量降低了3.76%~12.78%.
(2) 连续两季秸秆离田能显著降低酸可提取态和可氧化态Cd含量, 提高残渣态Cd含量, 降低土壤中Cd的生物有效性, 根际土壤TCLP、DTPA和CaCl2提取态Cd含量均显著降低.
(3) 水稻秸秆离田可显著降低土壤孔隙水中DOC和Cd浓度, 2020年晚稻和2021年早稻秸秆离田处理下(T1~T4)土壤孔隙水中Cd浓度分别降低了4.54%~40.00%和2.75%~67.34%, DOC是影响土壤孔隙水中Cd含量的关键因素之一.
(4) 连续两季秸秆离田降低了水稻各部位对Cd的吸收累积, 其中T4处理使2020年晚稻糙米Cd含量降低了18.52%, T1~T4处理使2021晚稻糙米Cd含量显著降低了14.39%~39.69%.同时在秸秆和根系全部离田处理(T4)下, 2021年早稻糙米中ω(Cd)(0.09 mg·kg-1)低于国家食品污染物限量标准.
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