2023, Vol. 44
2. 浙江农林大学省部共建亚热带森林培育国家重点实验室, 杭州 311300
2. State Key Laboratory of Subtropical Silviculture, Zhejiang A & F University, Hangzhou 311300, China
随着点源污染控制程度的逐步提高[1], 由农业生产、农村生活以及大气沉降等引起的非点源污染已经成为地表水环境的首要污染源[2].由于非点源污染具有成分复杂, 类型多样, 发生模式间歇性, 发生时间不确定, 排放和排放模式多样性、难以确定, 时空变化迅速等特点[3], 使非点源污染的监测和控制非常困难.因此, 为了有效解决非点源污染的定量模拟及后续评价, 非点源污染模型应运而生.目前常用的非点源污染负荷定量评价模型大体可以分为以下3种：输出系数模型、实证模型和机制模型[4].其中, 输出系数模型因结构简单和数据容易获取等特点[2], 在非点源污染的定量研究中得到了广泛应用[5~8], 并被认为是模拟流域营养物质污染的一种有效方法.近几十年来, 国内外学者就土地利用变化[9]、土壤条件[9]、景观格局[10]、降雨径流[11]和地形[12]等方面对输出系数模型进行了不断的优化和改进, 使其模拟精度得到了较大的提升.
然而, 由于专门针对非点源监测的网点较少和数据库不够完善等[4]原因, 传统输出系数模型(ECM)在实际的应用中普遍采用经验值, 导致其估算得到的非点源污染负荷在特定区域的特定时间段的估计仍具有很大的不确定性[12].此外, 此类输出系数模型通常以年为时间尺度, 使得其在进行非点源污染养分溯源时, 难以从季节性角度对其模拟结果进行分析[13].而且, 现有的水文模型和输出系数法大多都直接将所有的污染负荷归结于地表径流, 很少考虑到基流的污染贡献[14].作为河道径流的重要组成部分, 基流通常是指来源于地下水及其他滞后水源的那部分径流[15, 16], 它不仅是河道径流在枯水季节的基本流量, 同时也是丰水期河道径流的一个重要补给来源, 在保障工农业及生活用水安全以及维系流域基本生态功能等方面具有重要作用[17].近年来, 越来越多的研究证实基流是流域尺度上非点源污染物输出的一个重要途径[18, 19].因此, 本文在充分考虑基流非点源污染贡献的基础上, 结合气象回归统计模型和数值优化算法, 建立一种以周为时间尺度的输出系数模型, 定量评价千岛湖地区上梧溪流域的非点源TN负荷量, 以期为今后流域尺度非点源污染的定量评价以及分类识别提供数据和理论支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区概况上梧溪流域(118°50′~118°55′E, 29°19′~29°27′N, 图 1)作为千岛湖流域一小支流, 位于浙江省杭州市淳安县安阳乡, 总面积约68.5 km2, 平均海拔456 m.上梧溪发源于安阳乡三井尖, 最终向北注入千岛湖, 河流全长12 km, 河道平均比降19.7‰, 多年平均径流量约为0.51亿m3.该流域主要受亚热带季风性气候控制, 多年平均气温18℃, 多年平均降雨量和蒸发量分别为1 515 mm和804 mm.降雨主要集中在5~9月且以梅雨和台风雨为主.研究区内林地占比高达79.6%, 水田和旱地共占8.7%, 人居地所占比例仅为0.2%.研究区内无工业废水排放, 且根据相关部门统计, 研究区农村生活污水治理设施全覆盖, 自然村保洁员全覆盖, 农村环境整治率达100%, 并无大型畜禽养殖.因工业和农村生活产生的点源污染基本可以忽略, 农业生产导致的非点源污染则是该地区地表水体的首要污染源.
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图 1 上梧溪流域区位和水文水质监测点示意 Fig. 1 Geographic location and hydrological water quality monitoring site of the Shangwu River watershed |
于2020年11月至2021年10月, 对上梧溪流域出口处(图 1)的水文水质状况进行定期监测.其中, 水质监测频率为每周一次; 水文流量监测采用流速仪法, 以日为步长, 具体方法参考《河流流量测验规范》(GB 50179-2015).水样从河道中间离水面30 cm处采集, 装于2.5 L聚乙烯瓶之中.水样采集完成以后立即将水样运回实验室, 在采水后24 h内, 利用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法测总氮.千岛湖流域2020年11月至2021年10月逐日气象数据由淳安县气象局提供.利用ARCGIS软件的统计分析功能对流域内各种数据进行统计分析, 得到上梧溪流域各类土地利用面积, 并将研究区域土地利用类型分为水田、草地、林地、水域、旱地和人居地.以监测获得的离散水文和水质数据为基础, 利用Load Estimator(LOADEST)模型计算得到本研究区日尺度上的非点源TN负荷量, 具体的计算方程及其参数率定结果见表 1.
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表 1 基于LOADEST模型的上梧溪流域逐日TN负荷定量1) Table 1 Estimation of daily TN loads of the Shangwu River watershed by LOADEST |
1.2.1 基流分割
Eckhardt[20]于2005年提出了“双参数”滤波方法(ERDF), 将退水常数和最大基流指数(BFImax)引入到传统的数字滤波方程中：
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(1) |
式中, yk为k时刻的总径流量(m3·s-1); bk为k时刻的基流量(m3·s-1); k为时间(d); a为退水常数(0 < a < 1); BFImax为最大基流指数.
退水分析：根据经验公式N=0.83A0.2[式中, N为洪水峰值后地表径流完全停止所需天数; A为流域面积(km2)][21]确定纯基流退水的起始点.将满足条件y1>y2>…> yk>yk+1>yk+2的流量数据yk和yk+1从日流量序列中筛选出来, 得到纯基流退水过程[22]; 所选退水过程的最小长度为5 d.由于本研究区降雨发生频率较高, 退水分析时需尽量排除降雨的干扰.
ERDF参数确定：根据退水分析从日流量序列中筛选出纯基流退水段的流量数据并绘制散点图, 利用过原点的线性方程对散点图上边界进行拟合[22], 从而得到上梧溪流域各月的退水常数a, 在此基础上拟合得到一阶傅里叶函数方程, 构建日退水常数的计算方程[式(2)], 利用退水分析筛选得到的日基流量和遗传算法实现方程参数的优化求解, 计算得到逐日的退水常数(图 2)以及BFImax最优值(0.597).
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(2) |
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图 2 上梧溪流域月平均退水常数及逐日退水常数 Fig. 2 Monthly and daily regression constants of the Shangwu River watershed |
式中, a(t)为日基流退水常数优化方程; Fa(t)为月退水常数傅里叶拟合函数; R(t)为修正函数; E和P分别为蒸发量和降雨量; t为时间, 通常以1 d为步长; dtime为校正之后的分数时间(dtime=decimal time-center of decimal time); β0、β1和β3为拟合参数, 其优化目标函数见式(3)：
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(3) |
式中, Qi为第i天基流量; 上标obs、sim和mean分别为实测值、模拟值和平均值; s.t.为约束条件.其中, 基流模拟值是由ERDF分割得到, 基流实测值则是根据退水分析, 从日实测径流量序列中筛选得到.
1.2.2 基流负荷分割在双参数递归数字滤波的基础上, 利用数值优化算法计算得到逐日的基流负荷消退参数[式(2)], 建立递归滤波基流负荷分割算法(RFLSA)[23]对本研究区的基流非点源TN负荷进行定量分割：
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(4) |
式中, τ为基流负荷消退参数; a为退水参数; P和E分别为降雨量和蒸发量; t为时间(以天为单位); λ0、λ1、λ2和λ3为拟合参数.
1.3 传统输出系数模型传统输出系数模型(ECM)通过直接建立土地利用类型与非点源污染之间的关系来评价土地利用与湖泊富营养之间的关系[24]:
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(5) |
式中, L为各类土地某种污染物总输出量(kg·a-1); Ei为第i类土地利用类型的某种污染物输出系数[kg·(hm2·a)-1]; Ai为第i类土地利用类型面积(hm2); Ii为营养源的养分输入(kg·a-1), p为降雨直接进入水体的养分量(kg·a-1).
1.4 改进的输出系数模型在充分考虑基流非点源污染贡献的前提下, 通过优化和改进传统输出系数模型, 以周为时间步长, 结合各类污染源(农村生活、大气沉降和土地利用)和影响因子, 得到改进的输出系数模型：
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(6) |
式中, L为非点源污染物入河量(kg); BL为基流非点源污染负荷量(kg); n为土地利用类型数量; Ai为第i类土地利用类型面积(hm2); Xi为第i种土地利用类型某一周单位面积某种污染物的排放量[kg·(hm2·week)-1]; Si为关于气象因子的一个函数, 为Xi的修正参数; W(t)为某周地表径流量与研究时段平均地表径流量的比值, [Xi+Si(t)]W(t)的取值范围参考相似地区的输出系数经验值[8, 25~30]; M(t)为大气沉降直接进入河流水体的污染物(kg), 根据TN沉降量[17.74kg·(hm2·a)-1][31]和流域内水域面积计算得到; D(t)为点源污染入河量(kg), 该研究区无点源污染; t为时间, 以周为尺度; P、E、T和R均为气象数据, 分别为降雨量、蒸发量、平均温度和相对湿度; η表示其他所有因素的综合影响, θ1~θ4为数值优化求解得到的方程拟合参数, 利用MATLAB软件中的遗传算法根据目标函数[同式(3), 变量替换为负荷量]优化求解得到.
1.5 模型验证利用退水分析筛选得到纯基流退水段的流量数据进行ERDF基流分割结果的验证和评价; 根据以上基流验证数据, 从LOADEST计算得到的逐日径流负荷量序列中筛选得到相应的“实测”基流负荷量, 用于RFLSA基流负荷分割定量结果的验证和评价.鉴于本研究的水文水质监测时间跨度为1 a, 为了尽可能保证IECM模型校验的准确性与可靠性, 本研究将常规水质监测的频率从每月1次提高至每周1次; 在此基础上将整个研究时段划分为单双周, 其中, 单周用于模型的校准, 双周用于模型的验证, 最大程度上确保校正段和验证段数据季节性变化的相似性和可比性; 其校验所用的地表径流负荷量数据根据总径流负荷量(LOADEST)和基流负荷量(RFLSA)计算得到.选用的评价指标为NSE、均方根误差-实测值标准差比率(RSR)和决定系数(R2), 具体的计算方法如下：
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(7) |
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(8) |
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(9) |
式中, Li, m和Li, s分别为第i个污染土地负荷量的实测值和模拟值; Lavg为污染物负荷量的实测值的平均值; n为实测值个数.
2 结果与讨论 2.1 基流及其TN负荷分割定量基于遗传算法优化得到的日尺度的退水常数(图 2)和最优参数BFImax(0.597), 双参数滤波(ERDF)能够较好地实现上梧溪流域基流的分割定量[NSE=0.92, R2=0.92, RSR=0.29, 图 3(a)].利用ERDF分割得到的该流域逐日基流量如图 4(a)所示.受亚热带季风性气候影响, 上梧溪流域的降雨主要集中在3月(207.4 mm)和5~8月(1 000.4 mm), 共占全过程降雨总量(1 519.1 mm)的79.51%, 存在明显的季节性变化.降雨是地表径流和基流量变化的一个主要驱动因子[32], 其极不均衡的年内分布造成了本研究区河道径流显著的季节性波动(表 2).地下水的水位波动通常可以用一个降雨和蒸散发为变量的函数表示[33], 且降雨量与地下水位直接决定系数有时甚至可以高达0.95以上[34].由于基流通常由浅层地下水出流所主导[15], 降雨量及降雨模式变化同样导致了该地区基流显著的季节性变化[图 4(a)].月基流指数(BFI)的最大值和最小值分别为64.38%(9月)和46.67%(12月), 平均为56.28%(表 2).显然, 上梧溪的河道径流在绝大多数时间里是由基流所主导.这一结论与浙江其他水文气候条件类似的流域, 如对玉泉溪流域[35]、永安溪流域[36]和长乐江流域[19]研究的结果基本一致.
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图 3 上梧溪流域基流及其TN负荷分割定量验证结果 Fig. 3 Validation of the baseflow and its TN loading separation in the Shangwu River watershed |
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图 4 2020年11月至2021年10月上梧溪流域逐日降雨量、径流及其TN负荷量 Fig. 4 Daily precipitation, runoff, and TN loading in the Shangwu River watershed from Nov. 2020 to Oct. 2021 |
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表 2 上梧溪流域2020年11月至2021年10月逐月降雨量、蒸发量、径流量、TN负荷量、基流指数以及基流负荷指数1) Table 2 Monthly precipitation, evaporation, runoff, TN loads, baseflow index (BFI), and baseflow load index (BLI) of the Shangwu River watershed from Nov. 2020 to Oct. 2021 |
以ERDF基流分割结果为基础, 在充分考虑气象因子对基流负荷消退的影响之后, 运用RFLSA对上梧溪流域逐日基流TN负荷进行了分割定量.如图 3(b)所示, 基于RFLSA得到的基流非点源TN负荷量不仅能够较好地反映上梧溪流域日尺度上基流TN实测负荷量的变化趋势(R2=0.90), 同时还具有较高的模拟精度(NSE=0.90, RSR=0.32).根据RFLSA基流负荷分割定量结果[图 4(b)], 上梧溪流域2020年11月至2021年10月期间以基流形式输出的TN负荷量为67.41 t, 占全年河道径流TN负荷总量(106.66 t)的比例高达63.20%.由于基流主要来源于流域的浅层地下水和其他一系列滞后性水源(如慢速壤中流)[37], 其波动幅度相对较小, 且基流中所含污染物浓度变化也较地表径流更加稳定[38]; 与地表径流相比, 月基流TN负荷的变化相对稳定(1.04~12.45 t), 其对本研究区TN负荷量的贡献比例(BLI)高达53.34%~72.86%(表 2).由此可见, 基流已经成为上梧溪流域非点源TN的输出的一个主要途径.
2.2 输出系数模型验证与评价如图 5所示, IECM可以有效实现该流域TN负荷的模拟定量, 校准期与验证期的纳什系数(NSE)分别为0.82和0.77, R2分别为0.87和0.84.然而, 由于IECM直接基于降雨等气象因子的数量来实现周输出系数的气象校正, 未充分考虑降雨模式(如雨强和历时等)变化、土壤条件以及植被覆盖等因子对地表径流及其负荷产生的影响, 致使其在实际的模拟过程中仍可能存在个别模拟结果欠佳的情况.例如, 2021年8月8~14日总降雨量高达134.1 mm, 但其地表径流产流系数仅为8.15%, 远低于全年平均周产流系数(26.10%).造成这一现象的原因主要有：①该周前25 d长期处于干旱状态(蒸发量为89.0 mm, 降雨量为73.2 mm), 造成前期土壤水分含量较低; ②夏季短历时强降雨过程中, 仍可能有较大比例的降雨入渗补给土壤[39], 从而减少地表径流的产生; ③该时段植被生长旺盛, 地表植被覆盖较好, 增加了径流阻力, 使水流速度减缓, 从而又促进了泥沙沉积和土壤对地表径流的吸渗作用[40].由于此类降雨-地表径流过程较大的变异性, 致使该过程驱动的地表径流TN负荷输出很难具有普遍规律性, 最终使得基于固定气象因子校正模型[式(6)]的IECM很难对所有此类情形进行较好地模拟.因此, 如何更好地实现气象因子对地表径流负荷输出估算的校正是今后基于输出系数模型的非点源污染定量研究的一个重要方向.撇开上述极端情况, 对于日常气象变化IECM均能对地表径流TN负荷量作出较好的模拟估算, 可以作为实现本研究区非点源TN污染更加科学、合理和准确的分类定量源解析的一种有效手段.
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图 5 地表径流TN负荷量实测值与IECM模拟值的比较 Fig. 5 Comparison of measured TN load with IECM simulated TN load in surface flow |
本课题组其他成员的相关实验结果显示(数据未发表), 上梧溪流域的水田地表径流输出强度为11.40kg·(hm2·a)-1, 该结果较IECM计算得到的水田输出强度[10.95kg·(hm2·a)-1]高4.11%.造成两者偏差的原因在于：营养物质在地表径流向水体迁移过程中会有部分被截留或降解[13], 实验测定的是试验田直接的排放量, 并非真正的流域出口输出量; 而IECM则是从末端出口处的负荷量直接进行反推, 由此得到的结果已考虑了迁移过程中可能存在的各种损耗.由于缺乏其他地类TN负荷输出的实测数据, 无法就其他地类的实测值与模拟值的差别作进一步分析.以本研究区的地形地貌、水文、气候和土壤特征等条件相似的5个流域(包括：横溪水库、曹娥江流域、长乐江流域、西苕溪流域和丹江口库区)的输出系数为经验值[8, 25~30], 利用传统输出系数模型(ECM)计算得到的各地类地表径流TN负荷量见表 3.总体而言, 基于ECM得到的非点源污染TN负荷量均大于IECM的模拟值.其中不同土地利用类型LECM与LIECM的偏差顺序依次为：人居地(549.05%)>旱地(80.08%)>草地(64.63%)>水田(63.06%)>林地(49.79%).其中, 人居地TN负荷量的ECM的模拟值较IECM模拟总值的相对误差较大, 是因为上梧溪流域生活污水治理已接近全覆盖, 非点源TN污染负荷量较低.ECM的模拟值较IECM模拟总值的相对误差为54.21%, 造成模拟结果偏差较大的主要原因在于IECM进行了基流分割, 将历史的污染责任分离出来, 避免了对当前时期污染物排放水平的高估[35]; 而ECM单一地将污染归结于地表径流, 不能准确评价不同污染源对水体的污染的贡献, 不利于后续的责任认定和减排措施的开展[29].
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表 3 基于ECM和IECM的TN负荷输出模拟比较1) Table 3 Comparison of non-point source TN export estimated by ECM and IECM |
2.4 地表径流TN负荷定量及分类识别
2020年11月至2021年10月, 上梧溪流域以地表径流形式输出的TN负荷量为39.25 t, 占全年河道径流TN负荷总量的比例为36.80%.降雨径流是地表TN迁移的主要驱动力[41], 其显著的年内变化导致了上梧溪流域非点源TN输出显著的季节性变化(r=0.96, P < 0.01).例如, 3月的地表径流为74.2 mm, 占全年地表径流量总量的18.71%, 地表径流TN负荷量高达9.24 t; 9月的地表径流为8.2 mm, 占全年地表径流量总量的2.06%, 地表径流TN负荷量仅仅只有0.62 t, 前者约为后者的15.07倍.从全年来看[图 6(a)], 上梧溪流域地表径流TN月负荷量从1月开始逐渐上升, 在3月达到了最大值, 主要是因为千岛湖周边每年春季开始为农作物施肥[31], 此时农业用地地表覆盖度较低且降雨量逐渐增加, 因而产生了较多的地表径流TN.4月随着降雨的减少(84.9 mm), TN负荷量随之减少(3.73 t).千岛湖地区5~6月水稻种植期氮肥的大量施用[42], 加之该时段的大量降雨(共计626.4 mm, 且以暴雨和强降雨为主), 产生的地表TN负荷量达9.67 t, 占全年地表径流TN负荷的比例高达24.64%.7~8月虽仍有较大的降雨量(374.0 mm), 但主要以短历时的雷阵雨为主; 该时期较高的蒸发量(189. 6 mm)不仅容易造成土壤干旱, 降低短期强降雨的产流系数[40], 而且会加速地表径流的消退, 进而导致这两个月产生的地表径流TN负荷(5.09 t)占全年总负荷的比例仅为12.96%. 9月极少的降雨量(12.1 mm)以及较大的蒸发量(112.0 mm)使得河流近乎断流, 因此此时的地表径流TN负荷量(0.62 t)也为全年最低.10~11月降雨量逐渐增加(100.7mm), 地表径流TN负荷量也随之增加(3.17 t).随着蒸发量的减少(42.4 mm), 地表径流的增加(30.6 mm), 12月的地表径流TN负荷量上升至2.90 t.由此可见, 由于上梧溪流域年内地表负荷量的输出极不均衡, 因此采用以周为尺度的IECM能够更好地从季节性角度对其模拟结果进行分析, 有助于针对性地开展责任认定及污染治理.
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(a)地表径流TN负荷量,(b)不同地类对地表径流TN负荷量的贡献率 图 6 2020年11月至2021年10月上梧溪流域不同地类周地表径流TN负荷量及对地表径流TN负荷量的贡献率 Fig. 6 Weekly surface flow TN load and its contribution rate to surface flow TN load of different land types in the Shangwu River watershed from Nov. 2020 to Oct. 2021 |
根据IECM得到的上梧溪流域TN周输出强度如图 6(a)所示, 其变化范围为1.75×10-3~4.05×10-1 kg·(hm2·week)-1.其中, 不同土地利用类型的周TN输出强度平均值顺序依次为：旱地[0.24 kg·(hm2·week)-1]>水田[0.21 kg·(hm2·week)-1]>草地[0.10 kg·(hm2·week)-1]>林地[0.10 kg·(hm2·week)-1]>人居地[0.05 kg·(hm2·week)-1].以上地类对该流域地表径流TN负荷的贡献比例分别为1.04%、15.77%、10.88%、72.23%和0.08%[图 6(b)].其中旱地的输出强度最高, 主要是因为旱地的年种植指数较高[43], 耕层扰动频繁, 且地表覆盖度普遍较低[29], 轮作导致的过量或不当施肥, 在地表径流的作用下易使土壤中大量残留硝态氮淋失进入水体[44].由于上梧溪流域水田的周围一般有田埂包围, 大大减少了地表直接径流的形成[29], 从而降低了流域水田的地表径流输出强度.草地与林地的输出强度较低, 是因为其地表覆盖度较高且植物根系能较好地固定营养物质, 因而能够有效缓解降雨径流的冲刷造成的污染物的流失[45].相较于草地, 林地的输出强度更小, 体现了林地具有更高的水土保持及水源涵养功能[29], 造成林地的地表径流非点源污染TN负荷量贡献率最高的根本原因在于其较高的面积占比(79.57%).尽管政府对农村生活垃圾进行了有效的集中处理, 但仍可能存在个别村户环保意识不够强、垃圾集中处理不及时和地表径流将部分污水排入周边水体等情况, 因此农村居民点仍可能存在一定的TN负荷输出.
3 结论(1) 基于传统输出系数模型、双参数递归数字滤波、递归滤波基流负荷分割算法、遗传算法和气象因子统计模型建立的以周为时间步长的输出系数模型(IECM)可以较好地实现上梧溪流域非点源TN负荷进行定量评价, 其校准期与验证期的NSE分别为0.82和0.77, R2分别为0.87和0.84, IECM可以作为今后流域尺度非点源污染定量评价的一种有效方法.
(2) 2020年11月至2021年10月, 上梧溪流域以地表径流和基流形式输出的TN负荷量分别为39.25 t和67.41 t, 分别占总径流TN负荷(106.66 t)的36.80%和63.20%.基于传统输出系数模型(ECM)估算得到的地表径流TN负荷量较IECM高约54.21%.因此, 忽略基流对非点源污染的贡献, 将导致对地表径流负荷输出的严重高估, 不利于后续的责任认定和减排措施的开展.
(3) 基于IECM计算得到的上梧溪流域水田、草地、林地、旱地和人居地的地表径流非点源污染TN输出强度分别为10.95、5.42、5.20、12.34和2.77 kg·(hm2·a)-1.就输出强度而言, 该流域地表径流非点源氮污染的治理应重点围绕耕地(水田和旱地)的氮肥削减和利用率提高等方面; 从污染负荷构成角度而言, 鉴于以基流形式输出的TN负荷占比高达63.20%, 在严格控制地表径流非点源污染的基础上, 今后应进一步加强对流域地下水非点源污染的防治与管理.
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