2023, Vol. 44
2. 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室, 北京 100084
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, Beijing 100084, China
对流层臭氧(O3)是由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)通过光化学反应生成的一种二次气体污染物[1, 2].O3污染作为全球性的公共卫生问题已引起广泛的社会关注[3].据估计, 全球每年因O3污染导致的过早死亡人数平均超过70万人(其中38%发生在中国), 造成农作物减产14~60亿美元, 森林生物量减少7%[4~8].
对流层O3也是一种重要的温室气体, 可以吸收太阳短波辐射和地球长波辐射, 影响地气系统的辐射收支平衡[9].IPCC第五次评估报告指出, 自前工业化时代以来, 全球平均的对流层臭氧辐射强迫(tropospheric ozone radiative forcing, TORF)估计值为0.40 W·m-2, 是导致全球变暖的重要因素之一[10].Dentener等[11]通过TM3和STOCHEM模型开展臭氧辐射强迫的长期模拟, 指出随着人为排放和气候的变化, 北半球2020~2030年O3体积分数要比1990~2000年增加5.0×10-9, 进而会使对流层臭氧辐射强迫增加0.2 W·m-2.Pozzoli等[12]利用气溶胶-化学-气候模式ECHAM5-HAMMOZ通过敏感性试验探究人为活动对臭氧辐射强迫影响, 模拟结果表明, 1981~2005年, 增强的人为活动使对流层O3的辐射强迫增加, 全球平均值为0.05 W·m-2, 东亚地区为0.12 W·m-2.Dang等[13]运用GEOS-Chem模式分析我国2012~2017年清洁空气行动计划下对流层臭氧辐射强迫的变化情况, 模拟结果表明, 2012年我国东部对流层臭氧辐射强迫为0.72 W·m-2, 2017年臭氧辐射强迫进一步增强0.10 W·m-2.
对流层O3浓度的变化在扰动地气辐射收支的同时也会影响气象条件[14~16].Xie等[17]通过气溶胶-气候模式BCC_AGCM2.0.1_CUACE/Aero模拟1850~2013年对流层O3的有效辐射强迫(effective radiative forcing, ERF)及其对全球气候的影响, 结果表明, 由于1850~2013年间的对流层O3柱浓度变化18.08 DU, 导致ERF平均增加0.46 W·m-2, 全球年平均地表温度增加0.36℃, 降水增加0.02 mm·d-1.Roy等[18]利用气溶胶-化学-气候模式ECHAM5-HAMMOZ, 通过理想试验, 探究印度地区人为NOx排放变化对O3浓度及其辐射效应的影响, 模拟结果表明, 增加38%的NOx排放会使对流层中低层的O3浓度升高, 进而使臭氧辐射强迫增强16.3 mW·m-2, 促进青藏高原的升温和印度降水的增加(0.3 mm·d-1).但当人为NOx的排放量进一步增加时(增加78%), 更高的O3浓度会转变Hadley环流而减弱印度地区的降水(-0.3~-0.6 mm·d-1).Li等[19]利用区域气候模式RegCM4调研中国地区夏季对流层O3的空间分布、辐射强迫和气候影响, 并指出, 自工业革命以来, 对流层O3浓度的增加使晴天净辐射通量增加0.89 W·m-2, 进而增强海陆热力差异, 使东亚夏季风环流在中国南部增强, 带来更多的水汽.
对流层O3在大气热平衡中扮演非常重要的角色, 可以通过其与辐射和气象的相互作用而影响污染治理的成效.然而, 目前国内外有关对流层O3与辐射的相互作用, 更多的只是涉及对气象场的影响, 如对温度[20, 21]、风速[19]和降水[22, 23]等气象因子的影响, 而改变的气象变量进一步对空气质量的反馈影响的研究几乎没有.探究O3的辐射强迫, 尤其是量化对流层O3与辐射的相互作用对空气质量的反馈影响, 有利于更好地理解大气污染事件的形成和演变机制, 对未来制定更好的大气污染防控政策具有重要的指导意义.
2020年我国人口加权平均的O3日最大8 h浓度的第90百分位数为139.3 μg·m-3, 相比2015年上涨13.8%[24].中国O3污染问题日益凸显, 已成为“十四五”期间的攻坚重点.考虑到华北平原(36°~40.5°N, 114.5°~119.5°E)是我国O3污染最严重的地区之一, 也是O3浓度逐年增长最快速的地区之一[25~27], 本文以2017年6月发生在华北地区的一次O3污染事件为研究对象, 采用双向耦合的区域空气质量模型WRF-Chem来再现此次污染事件, 并通过敏感性试验分析对流层臭氧辐射强迫对地气系统的辐射收支扰动及其引起的气象场变化的基础上, 进一步定量探究对流层O3的辐射反馈对空气质量的影响及其在污染物浓度演变中的作用.
1 材料与方法 1.1 模式设置为探究对流层臭氧辐射强迫对气象变量的影响, 以及改变的气象变量对O3浓度的反馈影响, 本研究使用由NCAR和NOAA等联合开发的在线(online)三维区域空气质量模式WRF-Chem[28, 29](weather research and forecasting model coupled to chemistry).模式版本为v3.7.1, 采用Lambert地图投影方式, 网格分辨率设为27 km, 模拟区域着眼于我国华北平原地区(图 1), 垂直方向上有29层.模拟时段为2017年5月27~30日, 其中前5 d为spin-up时间.
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蓝色三角表示气象观测站点, 红色圆点表示O3浓度监测站点, 黑色加粗边界是本研究重点关注地区(北京、天津、河北和山东) 图 1 WRF-Chem模式的模拟区域和观测站点的空间分布 Fig. 1 WRF-Chem simulation domain and the spatial distribution of observation sites |
驱动WRF-Chem模式的气象初边界数据来自欧洲中期天气预报中心(ECMWF)提供的第5代全球再分析气象资料ERA5(https://cds.climate.copernicus.eu/cdsapp#!/search?type=dataset).该再分析数据具有高空间分辨率(0.25°×0.25°)和高时间分辨率(1 h), 能很好地提高空气质量模式对大气污染物浓度及其时空演变特征的模拟能力.化学物种的初边界条件来自全球化学模式CAM-Chem的模拟结果(https://www.acom.ucar.edu/cam-chem/camchem.shtml), 其水平分辨率为1°×1.25°, 时间分辨率为6 h.
人为排放数据来自清华大学研发的MEIC排放清单[30](http://meicmodel.org/), 包括污染物二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)、非甲烷挥发性有机物(NMVOC)、氨气(NH3)、黑碳(BC)、有机碳(OC)、一次排放的细颗粒物(PM2.5)和粗颗粒物(PM10).模式所使用的生物源排放来自MEGANv2.04的模型结果[31].生物质燃烧排放源来自FINNv2.0[32].沙尘和海盐排放分别使用Shao等[33]和Gong等[34]提出的算法在线计算.
气相化学方案为CBM-Z(carbon bond mechanism, version Z)机制[35], 该方案在CBM-Ⅳ的基础上更新了无机化学和异戊二烯化学等反应参数, 共包含67个物种和164个反应.光解反应速率来自Fast-J方案[36], 并进一步考虑了气溶胶对光解速率的影响.气溶胶模块选用的是8个粒径段的MOSAIC(model for simulating aerosol interactions and chemistry)机制[37], 该机制包含硫酸盐、硝酸盐、铵盐、黑碳、有机质、液态水和其他无机物质等, 涉及的主要气溶胶过程包括热力学平衡、二元成核、凝聚和凝结等, 同时本研究还添加了气溶胶表面的非均相化学反应过程.气溶胶光学属性(包括消光系数、单次散射反照率和不对称因子)可以通过波长与粒子的三维位置的函数计算得到.在WRF-Chem模式中, 每一个气溶胶化学成分在各个粒径段内都被赋予一个体积平均的复折射指数, 进而可以通过Mie理论来计算气溶胶粒子的消光效率和散射效率[38].长短波辐射方案均选用RRTMG(rapid radiative transfer model for GCMs)方案[39], 该方案引入实时计算的气溶胶光学属性, 用来表征气溶胶直接辐射强迫的影响.与此同时, 本研究还将模式实时计算的O3浓度替换辐射方案中的气候态平均值, 以期探究对流层O3的直接辐射强迫影响.此外, RRTMG模型中默认设定的其他温室气体浓度, 如CO2、CH4和N2O等, 也根据全球化学模式CAM-Chem模拟结果进行更新.详细的物理和化学参数化方案可见表 1.
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表 1 模式模拟所用主要参数化方案 Table 1 Parameterization schemes used in the model simulation |
1.2 过程诊断分析法
参照Chen等[40]的做法, 本研究将气体和气溶胶的过程诊断模块耦合到WRF-Chem模式中.该方法能直接量化各物理和化学过程在污染物浓度演变过程中的贡献.在本文中, 考虑了8个主要的物理化学过程, 包括区域输送、排放、垂直混合、次网格对流、气相化学、云化学、湿沉降和气溶胶化学.
1.3 敏感性试验设置本研究着眼于对流层O3的辐射效应, 即对流层O3的辐射强迫对气象场的扰动, 以及改变的气象要素对近地面O3浓度的反馈影响.基于此, 本文开展了两个试验(表 2), 分别是控制试验(CTL)和不考虑对流层臭氧辐射强迫影响的敏感性试验(NoTORF).其中CTL试验表示真实情景, 其模拟结果是用来验证WRF-Chem模式的模拟能力.NoTORF试验是在CTL试验的基础上不考虑对流层臭氧辐射强迫的影响, 即在RRTMG长短波辐射方案中将对流层O3的混合比设为0, 也就是不考虑对流层内O3气体光学属性对辐射通量的影响.因此, 比较CTL控制试验和NoTORF试验, 可量化对流层臭氧辐射强迫所产生的影响.
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表 2 敏感性试验设置1) Table 2 Sensitivity experiments |
1.4 观测数据
为验证WRF-Chem模式对2017年6月华北地区气象场和污染物浓度的模拟能力, 本研究分别从怀俄明大学(http://weather.uwyo.edu/surface/meteorogram/seasia.shtml)下载北京(ZBAA, 39.93°N, 116.28°E)、天津(ZBTJ, 39.18°N, 117.35°E)、石家庄(ZBSJ, 38.28°N, 114.70°E)和青岛(ZSQD, 36.07°N, 120.33°E)的小时近地面2 m气温(T2)、2 m相对湿度(RH2)和10 m风速(WS10)数据, 以及从中国环境监测总站(https://air.cnemc.cn:18007)获取北京、天津、河北和山东这4个省市共197个站点的逐小时O3浓度观测数据.气象观测站点和O3浓度观测站点的空间分布详见图 1.
2 模式评估模式对气象要素和大气污染物浓度的可靠模拟是进一步开展研究工作的基础.为评估WRF-Chem模式的模拟性能, 本研究将2017年6月研究区域内(北京、天津、河北和山东)的CTL试验模拟数据与观测数据均进行24 h平均, 选用日均值进行详细对比.分别计算气象因子(T2、RH2和WS10)和O3浓度模拟值与观测值之间的标准平均偏差(NMB)和相关系数(R), 它们的定义为：
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式中, n为样本总数; SIMi为观测值; OBSi为模拟值; OBS和SIM分别为平均观测值和模拟.
图 2给出的是2017年6月华北地区模式模拟与站点观测的气象要素和O3浓度的时间变化曲线.如图 2(a)和2(c)显示, WRF-Chem模式模拟的大气温度和相对湿度与观测数据吻合良好, R分别为0.85和0.67, NMB分别为-1.6%和10.5%.不同的地表层和边界层参数化方案可能会影响模拟的近地表水分通量, 这些方案的设置可以部分解释观测和模拟之间的RH2偏差[41].但模式对近地面风场的模拟能力较差[图 2(b)], 主要表现为高估的风速(NMB=25.9%), 可能原因是较粗的网格分辨率(27 km)无法真实地刻画地形和下垫面数据的影响[42, 43].风速的高估也同样出现在其他的WRF-Chem模式研究工作中[44~48].模式模拟的O3浓度与观测值具有很好的一致性, R可达到0.88[图 2(d)], 但模式对于观测值大于120 μg·m-3的O3浓度存在持续的低估现象, 可能原因与WRF-Chem模式模拟气象条件的偏差有关, 如对温度的低估和对风速的高估[49, 50].不完整的VOCs排放清单很大程度上也会导致模型对O3浓度的低估[51].
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R为相关系数; NMB为标准平均偏差 图 2 分析区域内2017年6月观测和模拟的结果的时间序列 Fig. 2 Time series of observed and simulated results over the study area in June 2017 |
表 3详细验证了WRF-Chem模式对4个省市(北京、天津、河北和山东)气象场和O3浓度的模拟能力.模式模拟的T2、RH2、WS10和O3浓度的R分别为0.66~0.88、0.57~0.69、0.16~0.49和0.76~0.83, NMB分别为-11.2% ~2.2%、-6.2% ~35.9%、6.5% ~68.8%和-19.1% ~-5.5%.总之, WRF-Chem能够较好地再现华北地区2017年6月气象要素和O3浓度的逐日变化特征.
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表 3 分析区域内各省市2017年6月气象要素和O3浓度的模拟效果评估 Table 3 Statistical metrics between observations and simulations for meteorological elements and ozone concentrations over cities of the study area in June 2017 |
本研究主要探讨对流层O3的辐射效应, 尤其是针对于白天高O3浓度和强太阳辐射情况下的对流层O3的辐射强迫影响.因此, 进一步验证了WRF-Chem模式对白天(10:00~18:00)气象条件和O3浓度的模拟能力, 以及对比量化了考虑TORF后模式模拟性能的改善情况.表 4详细总结了CTL试验和NoTORF试验对全天和白天观测结果的验证情况.可以发现, 相较于全天的模拟结果, 模式略微低估(高估)了白天的气温(相对湿度), 但显著提高了对O3的模拟能力(全天的NMB为-17.1%, 白天的NMB为1.1%).与此同时, 对比于NoTORF试验的模拟结果, 考虑TORF后, 无论是气象要素还是O3浓度的模拟偏差都有较好改善.
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表 4 考虑TORF和不考虑TORF对气象要素和O3浓度模拟效果的评估1)/% Table 4 Evaluation of simulation effects on meteorological elements and ozone concentrations between considering TORF and not considering TORF/% |
综上所述, WRF-Chem模式能较好再现2017年6月华北地区气象要素和O3浓度的时空演变特征, 尤其是当考虑TORF的影响后, 模式的模拟性能进一步得到提升.
3 结果与讨论 3.1 对流层臭氧辐射强迫对辐射通量的影响O3作为辐射活性气体, 既可以吸收太阳短波辐射, 也可以吸收地面长波辐射, 从而改变地气的辐射通量平衡.图 3为2017年6月白天时段(10:00~18:00)对流层臭氧辐射强迫对地表、对流层大气和对流层顶短波辐射、长波辐射和净辐射影响的空间分布.可以发现, TORF能够使研究区域内的地表短波辐射通量和地表净辐射通量平均增加2.05 W·m-2和1.25 W·m-2, 但减少地表长波辐射0.80 W·m-2.地表短波辐射通量的增加主要是因为降水量的减少.TORF能够显著增加对流层大气的净辐射通量(3.99 W·m-2), 其中变化的长波辐射贡献93.5%.对流层O3作为温室气体, 吸收热量后能够释放长波辐射.因此, 当考虑TORF后, 对流层大气的长波辐射明显增加[图 3(e)].对流层顶辐射通量的变化情况和地表层一致, 其中短波辐射的增加主要出现在华北平原的北部, 长波辐射的增加主要集中在河北的南部.对流层顶平均净辐射通量增加为5.24 W·m-2.
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黑色点阵表示超过90%显著性区域; 目标分析区域(北京、天津、河北和山东)的辐射通量变化量平均值(W·m-2) 分别为2.05(a)、-0.80(b)、1.25(c)、0.26(d)、3.73(e)、3.99(f)、2.31(g)、2.93(h)和5.24(i) 图 3 2017年6月白天时段(10:00~18:00)对流层臭氧辐射强迫对辐射通量的影响 Fig. 3 Impacts of tropospheric ozone radiative forcing on radiative flux during daytime (10:00-18:00) in June 2017 |
对流层臭氧辐射强迫改变地气辐射通量平衡后会进一步影响近地面气象场.图 4为TORF对T2、RH2、边界层高度(PBLH)和WS10影响的空间分布.观察图 4(a)可以发现, 近地面气温升高的区域与地表净辐射通量增加的地区基本吻合, 高值主要出现在北京和天津, 最大增温达0.8 K, 研究区域内的平均增温0.23 K.TORF增加近地面气温的同时, 使近地面相对湿度降低, 区域平均变化值为-1.84%[图 4(b)].温度增加促进垂直方向的湍流运动, 因此边界层高度升高[图 4(c)], 平均增加2%左右(27.73 m).TORF对风速的影响不明显, 区域平均的变化值为-0.02 m·s-1, 但在温度显著升高的地区存在气流的辐合[图 4(d)], 有利于将周边的大气污染物传输至北京和天津等地区.
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黑色点阵表示超过90%显著性区域; 目标分析区域(北京、天津、河北和山东)的对应指标变化量平均值分别为: 0.23 K(a)、-1.84%(b)、27.73 m(c)和-0.02 m·s-1(d) 图 4 2017年6月白天时段(10:00~18:00)对流层臭氧辐射强迫对气象场的影响 Fig. 4 Impacts of tropospheric ozone radiative forcing on meteorological fields during the daytime (10:00-18:00) in June 2017 |
WRF-Chem模式是双向耦合的大气化学模式, 当模式考虑对流层臭氧辐射强迫对近地面气象场的影响后, 改变的气象变量也会对O3浓度产生反馈影响.图 5展示了华北地区2017年6月白天时段近地面O3的空间分布情况, 并量化了TORF对O3浓度的反馈影响.分析NoTORF试验的模拟结果可知[图 5(a)], 华北地区的O3污染较为严重, 区域平均φ(O3)为69.21×10-9, 污染最高的北京地区可超过80×10-9.当进一步考虑TORF影响后, 分析区域内的φ(O3)进一步升高[图 5(b)], 平均增加1.7%(1.23×10-9), 尤其是在污染严重的北京和天津地区, φ(O3)的增加量最高可达5×10-9 [图 5(c)], 可能原因是TORF增加大气温度进而促进了O3的化学生成, 以及TORF引起的西南风异常将华北平原南部的O3污染输送至北京和天津地区[图 4(d)], 最终进一步加剧此处O3污染.
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(a)NoTORF试验, (b)CTL试验, (c)CTL试验减去NoTORF试验; 黑色点阵表示超过90%显著性区域; 目标分析区域(北京、天津、河北和山东)的体积分数平均值分别为: 69.21×10-9(a)、70.44×10-9(b)和1.23×10-9(c) 图 5 2017年6月白天时段(10:00~18:00)近地面O3体积分数的空间分布 Fig. 5 Spatial distributions of near-ground ozone volume fraction during daytime (10:00-18:00) in June 2017 |
对流层臭氧辐射强迫对近地面O3浓度存在正的反馈影响, 尤其体现在O3浓度升高的6月25~30日.故此, 本文以2017年6月25~30日的白天作为研究时段, 通过WRF-Chem模式耦合的过程诊断分析方法, 定量诊断NoTORF试验和CTL试验模拟的华北地区10:00~18:00的小时O3浓度演变过程中各个物理化学过程的贡献, 并进一步确定考虑TORF后, 主导近地面O3浓度升高的主要物理化学过程.
从图 6(a)可以发现, NoTORF试验下白天φ(O3)变化量为32.6×10-9[即φ(O3)从10:00~18:00增加了32.6×10-9], 主要贡献来自于垂直混合(30.6×10-9)和气相化学反应(13.5×10-9)使O3体积分数增加.当考虑对流层O3的辐射反馈影响后, 白天φ(O3)的变化量升高至33.9×10-9[图 6(b)], 相较于NoTORF试验, 进一步增加了1.3×10-9[图 6(c)].从过程分析的角度来讲, 更多的气相化学反应生成(NoTORF试验下为13.5×10-9, CTL试验下为25.0×10-9), 是TORF对近地面O3体积分数存在正反馈影响的主导过程[图 6(c)].
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彩色数字表示对应颜色的物理/化学过程所引起的白天时段O3体积分数总变化量×10-9; 黑色方框表示最主要正贡献 图 6 2017年6月白天时段(10:00~18:00)过程诊断分析法所得各物理/化学过程对每小时O3体积分数变化量的贡献 Fig. 6 Contribution of each physical/chemical process to the hourly variation in ozone volume fraction obtained using process diagnostic analysis during daytime (10:00-18:00) in June 2017 |
Li等[19]利用区域气候模型RegCM4发现夏季中国对流层O3浓度增加会导致夏季风增强和降水增加.而在未来气候变暖的情景下, 我国东部对流层O3浓度将进一步升高[52].定量预估气候变化下, 增加的对流层O3浓度所改变的辐射强迫对降水和环流场的影响, 有助于进一步探究在未来情景下对流层臭氧辐射强迫对气候的反馈影响, 这也是笔者在本文基础之上开展的下一步研究.
4 结论(1) 对流层臭氧辐射强迫(TORF)使北京、天津、河北和山东区域内地表的短波辐射通量和净辐射通量平均增加2.05 W·m-2和1.25 W·m-2, 地表长波辐射减少0.80 W·m-2.TORF显著增加对流层大气的净辐射通量(3.99 W·m-2), 其中短波辐射通量增加0.26 W·m-2, 长波辐射通量增加3.73 W·m-2.对流层顶的辐射通量变化情况和地表层一致, 对流层顶平均净辐射通量增加为5.24 W·m-2.
(2) 考虑TORF影响后, 近地面气温在研究区域内平均增温0.23 K, 最大增温达0.8 K, 主要出现在北京和天津地区.TORF使近地面相对湿度平均降低1.84%、边界层高度平均增加27.73 m.TORF对风速影响不明显(-0.02 m·s-1), 但使风向改变.异常的西南风可能会将华北平原南部的O3及其前体物输送至北京和天津地区, 加剧华北地区的O3污染.
(3) 考虑TORF影响后, 研究区域内的φ(O3)进一步升高, 平均增加约1.7%(1.23×10-9), 尤其是在污染严重的北京和天津地区, φ(O3)的增加量最高可达5×10-9.
(4) 进一步利用过程诊断分析方法探究TORF恶化近地面O3污染的主要物理化学过程, 并发现在O3浓度升高的6月25~30日期间, 更强的气相化学反应是引入对流层臭氧辐射强迫后研究区域内近地面O3浓度升高的主导原因.
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