2023, Vol. 44
2. 山东省公共资源交易中心, 济南 250014;
3. 山东交通学院交通土建工程学院, 济南 250357;
4. 滁州学院数学与金融学院, 滁州 239000;
5. 山东师范大学地理与环境学院, 济南 250358
, FEI Min2 , HAN Dong-rui1 , LI Chun-fang3 , CAO Wen-tao4 , YAO Lei5 , CAO Jian-fei5 , WU Quan-yuan5
2. Shandong Provincial Public Resources Trading Center, Jinan 250014, China;
3. School of Transportation and Civil Engineering, Shandong Jiaotong University, Jinan 250357, China;
4. School of Mathematics and Finance, Chuzhou University, Chuzhou 239000, China;
5. College of Geography and Environment, Shandong Normal University, Jinan 250358, China
中国是全球13个贫水国之一, 水资源短缺严重制约着我国农业发展[1, 2].为弥补农业灌溉用水不足, 污水灌溉现象在我国北方缺水地区较为普遍[3~6].污水中丰富的有机质和营养元素可以提高土壤肥力和作物产量, 但其中的有害物质也会给农田生态安全造成一定威胁[2, 7].近年来, 由污水灌溉引起的农田重金属污染成为国内外关注的热点问题[8~11].有研究表明, 污灌会导致土壤和作物中重金属含量持续积累, 并通过食物链危害人类健康[10~12].我国针对污灌区土壤和作物重金属进行过相关调查研究, 如在北京市[13~15]、天津市[15, 16]和辽宁省沈、抚等多个地区[17, 18]发现灌区土壤均存在不同程度的重金属富集现象, 部分作物籽粒样本重金属超标而不宜食用.
小麦是我国重要的粮食作物, 在我国北方地区广泛种植[19]并大量消费[13, 20].重金属可通过饮食摄入途径在人体内富集, 直接危害人类健康[10, 12, 13, 21, 22], 评估食用小麦类食品所导致的重金属健康风险具有重要的现实意义.龙口市工农业发达、水资源短缺, 其北部平原是山东省典型污灌区域, 已显现出一定的农田重金属富集现象[23~27].多位学者曾对龙口市污灌区土壤重金属进行过污染评价并提出相应的对策建议[24, 25, 28, 29], 但尚未系统评估过当地居民膳食中由小麦类食品摄入重金属所引发的健康风险.因此, 本文以山东省东部土壤元素背景值、土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准和国家食品安全限量为标准, 分析了龙口市污灌区内土壤与小麦籽粒中Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg这8种重金属的富集程度; 探究了土壤-小麦籽粒重金属的富集和迁移规律; 采用美国环保署推荐的评价模型, 对成人和儿童食用本地小麦面粉时摄入重金属的健康风险进行了评估, 旨在为当地农田生态系统的重金属防治与居民健康水平防护提供一定科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于山东省龙口市北部平原, 地理坐标37°34′35″~37°44′49″N, 120°13′04″~120°40′47″E, 属温带季风性气候, 年降水量约600~700 mm.该地区成土条件基本相同, 主要为棕壤、褐土、潮土和砂姜黑土, pH介于6.5~7.5之间[24].
研究区存在30 a以上的污水灌溉历史, 污灌面积约4 500 hm2, 主要污灌水源为龙口市内污水处理厂排放的工业废水和生活污水, 以及周边工厂和采矿区排入黄水河和泳汶河等河流内的废水[27].
1.2 样品采集与测试分析根据研究区农田分布情况和道路通达性, 本次共采集小麦籽粒及其对应点土壤样品各63个, 具体分布见图 1.土壤样品取自30 m×30 m样方, 样方内采用梅花形5点采样法, 在对角线4等分点和对角线交接点处各选一个采样点, 每点用木铲取0~20 cm表层土, 剔除杂物, 均匀混合后装入聚乙烯塑料袋中, 同时记录采样点坐标.小麦为对应样方内5点麦穗混合而成, 重约150 g.
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图 1 研究区及采样点分布示意 Fig. 1 Study area and sampling sites |
采集的土样带回实验室后通风阴干, 用玛瑙研钵压碎并过100目尼龙筛后备用.小麦自然风干, 手工搓掉外皮后得到籽粒部分, 粉碎机粉碎后称取样品15 g用于重金属含量测定.前期处理后, 样品依托山东省物化探勘察院岩矿测试中心检测.
土壤样品经HNO3-HCl-HF-HClO4消解, 小麦样品则用HNO3-HClO4(4 ∶1)法消煮, 采用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-AES)测定Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Cd含量, 电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定As含量, 冷原子吸收分光光度法(ASS)测定Hg的含量.分析所用试剂均为优级纯, 采用国家土样标准(GBW 07401)和植物标样(GBW 07604)进行质量控制[30], 回收率介于97.1% ~108.2%之间, 测试结果符合精度要求[31].
1.3 研究方法 1.3.1 小麦籽粒重金属富集系数小麦籽粒富集系数(bio-accumulation factor, BAF)为小麦籽粒重金属含量与土壤重金属含量之比, 可以大致反映土壤-小麦籽粒系统中元素迁移的难易程度[32].BAF值越大, 小麦籽粒的重金属富集能力越强; BAF越小表示小麦对重金属的富集能力越差, 抗污染能力越强[33].
1.3.2 健康风险评估方法(1) 日均摄入量 研究区居民经小麦面粉摄入的重金属含量采用估算的日摄入量(estimated daily absorption, EDA)衡量, 具体计算公式如下：
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(1) |
式中, EDAi为第i种重金属的日均摄入量, kg·d-1; Q为小麦面粉的日均消费量, kg·d-1; Ci为第i种重金属的在小麦籽粒中的含量, mg·kg-1.
由于样品采集时间为2017年, 因此本文采用2016~2018年3 a的烟台市居民面粉消费量[34~36]均值, 即0.232 kg·d-1, 为输入值.调查对象涉及各个年龄段(0~6、7~17、18~44、45~59和60周岁以上).其中, 儿童(0~6岁)的小麦日均摄食量假定为成人的1/3[13], 即为0.077 kg·d-1.
(2) 健康风险模型 本研究采用美国环保署(U.S. Environmental Protection Agency, US EPA)推荐的健康风险指数(hazard quotient, HQ)评价模型对食用小麦面粉所产生的重金属健康风险进行定量评估, 计算公式为[12]：
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(2) |
式中, C为小麦籽粒中重金属含量, mg·kg-1; FIR为小麦面粉的日均摄入量, kg·d-1, 本文成人取值0.232 kg·d-1, 儿童取值0.077 kg·d-1; EF为暴露频率, d·a-1, 取值365 d·a-1; ED为暴露年限, a, 成年人取值70 a, 儿童取值10 a[25, 35]; BW为受体体重, kg, 成年人取值为60 kg[10, 32], 儿童为16 kg[37]; AT为平均暴露时间, a, 通常取值为ED×365; RfD为重金属经食入途径的暴露参考剂量, mg·(kg·d)-1, Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg的RfD分别为: 1.5、0.04、0.2、3.5×10-3、0.3、3.0×10-4、0.001和3.0×10-4 mg·(kg·d)-1[38].
一般, 当HQ≥1时, 认为该污染物会引起人的健康风险, 且HQ越大风险越大; HQ小于1表明不会造成人体健康威胁.多种重金属元素共同作用时, HQ值总和超过10, 认为存在慢性毒性效应[12, 32, 39].健康风险计算完成后, 利用ArcGIS 10.6(Esri Inc.)中的地统计模块对8种重金属的HQ值总和进行空间插值, 分析健康风险的空间特征.
2 结果与讨论 2.1 土壤重金属含量与对比分析土壤重金属描述性统计结果显示(表 1), ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Ni)、ω(Pb)、ω(Zn)、ω(As)、ω(Cd)和ω(Hg)的均值分别为61.647、30.439、29.769、36.538、63.716、8.058、0.328和0.028 mg·kg-1, 均超过山东省东部土壤元素背景值[40]; 含量最大值分别为背景值的1.923、9.867、3.175、7.705、3.346、3.251、8.056和2.897倍, 表明某些样点处的土壤重金属含量受到比较强烈的人为影响, 存在一定的点源污染[41].Cu、Pb和Zn含量的数值波动范围较大, 变异系数分别为84.068%、66.807%和38.656%, Cr元素含量波动最小, 变异系数为23.440%.以土壤元素背景值为标准时, Cd元素含量的超标率为100%, 其余元素的含量超标率均在60%以上, 依次为：Pb(95.238%)>As(85.714%)>Ni(84.127%)>Hg(68.254%)>Cu(65.079%)>Cr(63.492%)>Zn(61.905%).以风险筛选值为标准时, 样本中Cr、Ni、Zn、As和Hg元素的含量不存在超标情况; Cu和Pb元素的超标率较低, 分别为1.563%和3.125%; Cd元素含量的超标率最高(57.813%), 表明存在土壤重金属污染情况.
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表 1 土壤重金属描述性统计分析结果1) Table 1 Descriptive statistical analysis of heavy metal contents in soils |
表 2中的污灌区均存在至少20 a以上的污水灌溉历史.对比后发现, 研究区土壤中Cu、Pb和Cd元素的含量与北京凉凤灌区对应元素的含量接近; Cr含量的范围和均值与天津市污灌区Cr含量数值基本相同; Ni元素含量最大值明显高于太原市结果(46.700 mg·kg-1), 但含量均值低, 说明研究区Ni元素含量总体不高, 仅个别样点处的土壤Ni含量表现异常.在所列的典型污灌区中, 研究区Zn、As和Hg含量均值最低, 污染情况并不严重.Cd元素含量均值高于北京市与太原市Cd含量均值, 但显著低于河南污灌区Cd含量.5个污灌区中, 河南某地土壤重金属污染程度最高, 特别是Cu、Zn、As和Cd, 均值分别为本研究区对应元素含量均值的1.335、3.193、3.335和5.610倍, 其次为天津市污灌区.龙口污灌区虽个别重金属存在异常高值, 但总体上的重金属富集情况与北京凉凤灌区最接近.有研究表明, 北京市污灌区土壤重金属积累状况明显, 已经在一定程度上了影响了当地农产品的质量[7, 13, 15, 30], 因此研究区的土壤环境和农作物污染状况同样应引起警惕.
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表 2 典型污水灌溉区土壤重金属含量统计结果1)/mg·kg-1 Table 2 Table 2 Descriptive statistical analysis of heavy metal contents in soils from typical sewage irrigation areas/mg·kg-1 |
2.2 小麦籽粒重金属含量统计分析
小麦籽粒重金属含量描述性统计分析结果显示(表 3), ω(Pb)和ω(As)波动范围较大, 分别为0.125~9.221 mg·kg-1和0.041~1.142 mg·kg-1, 对应变异系数达103.608%和71.704%(表 3), 空间变异性明显.ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Ni)、ω(Pb)、ω(Zn)、ω(As)、ω(Cd)和ω(Hg)的均值分别为0.782、4.622、1.463、1.081、30.945、0.311、0.051和0.010 mg·kg-1.其中, Ni和Pb明显超出国家食品安全限量标准(GB 2762-2022), 含量均值分别为安全标准的3.658和5.405倍, 其余元素的含量均值在限量值以下.小麦籽粒样品中Ni元素含量全部超标, Pb超标样品61件, 超标率为96.800%; As的超标率为20.600%, 其次为Cd(6.300%)=Cr(6.300%)>Zn(4.800%), Cu和Hg元素无超标样品.由此推断, Ni和Pb元素在研究区小麦籽粒中富集比较严重.有研究表明, 长期食用Ni超标食物会损害人的肝脏和心肺功能, 过量摄入Pb元素会导致神经系统受损, 影响儿童生长和智力发育[44, 45], 直接威胁人类健康.
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表 3 小麦籽粒重金属描述性统计分析结果 Table 3 Descriptive statistical analysis of heavy metal contents in wheat grains |
2.3 土壤-小麦籽粒重金属相关性分析
由2.1节和2.2节中的分析结果可知, 研究区Cd、As、Ni和Pb元素在土壤中的富集现象较明显, 但小麦籽粒中Cd和As元素的含量并不高.Pearson相关性分析结果显示(表 4), 小麦籽粒中的Cu和Ni元素含量与土壤中对应元素含量显著相关, 相关系数(r)分别为0.258(P < 0.05)和0.373(P < 0.01).其余元素的含量在小麦籽粒-土壤间的相关程度一般, 其中Pb元素r值为0.001, Cr、As和Cd的相关系数为负值.有研究表明低浓度的重金属胁迫对根系活力有一定促进作用, 随着重金属浓度的持续升高, 小麦植株对重金属吸收和转运能力将逐渐下降[47, 48], 使重金属无法在植物体内进一步富集.小麦籽粒对重金属的摄取受多种因素影响[49], 因此无法单纯利用土壤中重金属的含量水平来推测对应小麦籽粒中重金属的富集程度.
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表 4 土壤-小麦籽粒重金属Pearson相关性分析结果1) Table 4 Correlation analysis between heavy metals in soil and wheat grains |
2.4 土壤-小麦籽粒重金属富集分析
土壤-小麦籽粒富集系数计算结果显示(表 5), Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg富集系数值的范围分别为0.594% ~2.901%、3.062% ~40.726%、1.555% ~12.827%、0.280% ~26.558%、19.262% ~115.691%、0.443% ~18.759%、5.285% ~60.00%和12.005% ~98.853%, 其中以Zn、Hg、Cd和Cu这4种元素的富集系数波动范围较大. 由箱式图可知(图 2), 相对于最高值, 8种元素的富集系数均值与最小值更接近, 由此推断, 富集系数最高值可能无法真实描绘小麦籽粒的重金属吸收能力, 相比之下, 最小值更能反映吸收能力的强弱.经计算, Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg的富集系数均值分别为1.345%、19.300%、5.154%、3.349%、53.969%、4.233%、17.841%和38.767%(表 5), 富集能力由大到小依次为：Zn>Hg>Cu>Cd>Ni>As>Pb>Cr, 这与最小值反映的次序一致.在本研究中, 小麦籽粒对Zn、Hg、Cd和Cu的富集作用最明显, 杨刚等的研究同样发现小麦籽粒富集能力遵循Zn>Cu>Cd>Cr的规律, 但对Hg的富集能力一般[37].王晓瑞等[50]则发现小麦籽粒对土壤中Cd的富集作用最明显, 其次为Zn、Cu、Hg、Pb、Ni和As, Cr最弱.
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表 5 土壤-小麦籽粒富集系数统计结果/% Table 5 Statistics on the accumulation coefficients of heavy metals in soil and wheat grains/% |
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图 2 土壤-小麦籽粒重金属富集系数箱式图 Fig. 2 Boxplot of the accumulation coefficients of heavy metals in soil and wheat grains |
小麦籽粒对土壤重金属的富集程度与植物生长特性和重金属的化学形态等因素相关.Zn和Cu为植物生长所需的微量元素, 在植物叶绿素形成、呼吸作用和光合作用等生理活动中发挥着重要作用, 因此在植物体内积累较多[51].Cd在土壤中主要以离子交换态(活动态)的形式存在, 迁移能力较强, 由此造成小麦籽粒对Cd的富集能力较高[52].Cr、Ni、As、Hg和Pb多以残渣态(稳定态)赋存于土壤中, 特别是Cr元素的稳定态比例达85%以上, 较难被植物吸收[14, 51].多项研究结果中Hg元素的土壤-作物籽粒富集系数并不高[42, 53, 54], 与本研究结果相差较大, 这可能是因为龙口研究区仅部分样点小麦籽粒中Hg含量过高, 从而提高了整体的富集程度, Hg富集系数均值与最小值相近而偏离最大值较多(图 2), 因此大部分的小麦籽粒对土壤Hg的吸收能力比较有限.除此之外, 土壤pH值、有机质含量以及小麦品种等也会在一定程度上影响小麦籽粒对土壤重金属的吸收[10, 31, 52, 54].
2.5 小麦籽粒重金属健康风险评估重金属日摄入量估算结果表明, 与日允许摄入量(acceptable daily intake, ADI)相比, 成人和儿童的Ni元素摄入量偏高, 分别占到日允许摄入量的28.278%和131.980%(表 6), 这可能与小麦籽粒中Ni的含量水平密切相关.由小麦籽粒重金属描述性统计结果可知(表 3), Ni元素的样本超标率为100%, 长期摄入较高Ni含量的食物必然会造成Ni元素在人体中的积累.因此, 研究区小麦籽粒中Ni元素的潜在健康风险比较严重, 应引起足够重视.相比之下, 其余元素的成人和儿童EDA/ADI值分别在2%和10%以下, 由大到小依次为：Pb>Cr>Cd>Zn>Hg>Cu>As.
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表 6 研究区居民经小麦面粉摄入的重金属估算量1) Table 6 Estimated intake of heavy metals from wheat flour by residents in the study area |
研究区小麦籽粒重金属健康风险的综合评价结果显示(表 7), 成年人的Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg的健康风险指数分别为0.002、0.447、0.283、1.195、0.412、4.005、0.196和0.126, 危害性由大到小依次为：As>Pb>Cu>Zn>Ni>Cd>Hg>Cr, 其中Pb与As元素的HQ值超过1, 存在明显的健康风险.8种重金属的总HQ值为6.666, 低于临界值10, 表明在当前小麦面粉食用量下, 重金属摄入量不会对研究区的成年人造成慢性毒害.儿童的Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg风险指数分别为0.003、0.556、0.352、1.488、0.512、4.984、0.244和0.157, 其中As和Pb超出参考标准, 其余元素不存在风险.儿童的8种元素HQ值总计8.296, 低于临界值10, 表明由当前小麦面粉食用量摄入的重金属总量不会危害儿童健康.虽然成人和儿童的HQ总值在安全范围内, 但对比两者的健康风险可知, 儿童8种元素的HQ值均高于成人对应值, 健康风险总值为成年人的1.245倍, 儿童的食品健康安全应引起更多关注.
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表 7 食用本地小麦面粉的重金属健康风险综合评价结果 Table 7 Health risk of heavy metals caused by the consumption of local wheat flour |
所有重金属中, As的成人与儿童HQ指数分别占到对应风险总和的60%以上, 是造成人体健康风险的主要元素.有研究表明, 长期摄入As可导致肝、肾、肺和皮肤癌发病率的增加[55], 具有极大威胁性.研究区土壤中As的富集程度一般, 且小麦籽粒对土壤As的吸收能力并不强, 仅有20.6%的籽实样品As元素超出食用限量.As通常用于农药生产[56], 因此小麦植株上的农药残留可能是造成籽粒中As元素积累的主要原因; 且As为化学致癌物, 毒性较大而参考的暴露剂量小[55], 由此造成的健康风险偏高.Pb元素的HQ值分别占成人与儿童总风险的17.927%和17.936%, 仅次于As.由表 3可知, 小麦籽粒中Pb含量较高, 存在一定健康风险.虽然Ni元素的小麦籽粒样本超标率较高(表 3), 且成人和儿童的EDA分别为ADI的28.278%和131.980%(表 6), 但成人和儿童的HQ值均小于1, 潜在风险性表现一般.这可能是因为Ni元素属于非致癌物质, 相同浓度下毒性通常低于As、Cd和Cr6+等致癌物质, 以及Pb和Cu等元素[45, 55, 57~60].虽然金属Ni几乎不存在急性毒性, 但如果过量积累, 仍会损害人体健康.Cu和Zn对儿童造成的健康风险则主要是与小麦籽粒中的含量水平相关.
通常, 模型的计算结果与参数值的选取密切相关.对比龙口市污灌区现有的同类型研究[25]后发现, 虽然与本文在成人和儿童的暴露年限和受体体重等模型参数值上有所差异, 但采用的重金属经食用途径的暴露参考剂量均为US EPA推荐值, 得到的健康风险评价结果也基本一致, 即重金属As和Pb是造成研究区居民健康风险的主要物质.由此可见, 暴露年限和受体体重为非敏感参数, 健康风险结果更受重金属暴露途径参考剂量的影响.目前, 在HQ计算中使用的RfD普遍为US EPA推荐参考值[10~13, 25, 32, 37, 39].总体上, 本文采取的评价手段和得到的评价结果较为合理可靠.
8种重金属的健康风险空间分布结果显示(图 3), 龙口市徐福镇、龙岗街道和诸由观镇北部的成年人健康风险较小, HQ总和小于6; 其中, 徐福镇东南部的成人健康风险为全域最低, HQ总和介于4~5之间.研究区西南部的成人HQ总和大于7, 健康风险略高于徐福镇及其周围片区; 其中, 芦头镇、北马镇和新嘉街道交界处的成人健康风险为全域最高, HQ总和介于8~9之间.其余大部分地区的健康风险HQ总和介于6~7之间.对比之下, 除徐福镇外, 其他区域的儿童健康风险总和均大于7.北马镇、芦头镇、东家镇、新嘉街道中部、兰高镇北部和诸由观镇东南部等地的HQ总和主要为8~9.虽然综合评价结果显示(表 7), 儿童的8种重金属HQ总和小于10, 但空间分布结果显示在芦头镇、北马镇和新嘉街道交界处儿童的HQ总和可达10~11, 这可能是因为在该范围内采集的籽粒样品中存在某种重金属的异常高值, 若以该范围内小麦籽粒生产的面粉为食源, 摄入的重金属总量可能会对儿童健康造成慢性毒害.总体来看, 研究区南部的重金属健康风险高于北部, 重金属污染防治工作尤应重视.
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图 3 研究区成人和儿童健康风险空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of health risk in study area for adults and children |
(1) 龙口市污灌区土壤重金属富集明显.8种重金属的含量均值普遍高于对应元素土壤背景值, 样本超标率在60%以上; 其中, Cd元素的含量均值高于现行土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准值, 样本超标率达57.813%.与其他典型污灌区相比, 研究区土壤重金属污染程度与北京凉凤灌区比较接近, 土壤环境质量并不乐观.
(2) 除Cu和Ni元素外, 研究区内土壤与小麦籽粒中重金属含量的相关性并不显著, 无法仅通过土壤重金属含量水平判断小麦籽粒中重金属的富集程度.由富集系数计算结果可知, 小麦籽粒对Zn、Hg、Cd和Cu的富集能力更强, 对Cr的富集能力最弱.
(3) 参照国家食品安全限量标准, 小麦籽粒中Ni和Pb元素的超标情况最严重, 超标率分别为100%和96.8%.由此造成的成人和儿童日均Ni和Pb元素摄入量偏高, 分别占成人日允许摄入量的28.278%和1.955%、儿童日允许摄入量的131.980%和9.124%.健康风险评价结果显示, 经小麦面粉摄入的重金属中, As和Pb对成人和儿童造成的潜在健康风险最大, 应特别注意控制As和Pb向小麦植株内的输入, 以降低食用本地小麦面粉所引起的健康风险.此外, 儿童的潜在健康风险结果普遍高于成人, 儿童食品安全问题应引起更多重视.
(4) 从空间分布来看, 研究区南部的北马镇、芦头镇和东江镇是成人和儿童的潜在健康风险高发地区, 北部的徐福镇健康风险最低.今后应加强南部地区重金属污染防治工作的力度.
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