环境科学  2023, Vol. 44 Issue (6): 3600-3608   PDF    
引用本文
祁浩, 庄坚, 庄重, 王琪, 万亚男, 李花粉. 不同种类蔬菜重金属富集特征及健康风险[J]. 环境科学, 2023, 44(6): 3600-3608.
QI Hao, ZHUANG Jian, ZHUANG Zhong, WANG Qi, WAN Ya-nan, LI Hua-fen. Enrichment Characteristics of Heavy Metals and Health Risk in Different Vegetables[J]. Environmental Science, 2023, 44(6): 3600-3608.
不同种类蔬菜重金属富集特征及健康风险
祁浩, 庄坚, 庄重, 王琪, 万亚男, 李花粉     
中国农业大学资源与环境学院, 农田土壤污染防控与修复北京市重点实验室, 北京 100193
收稿日期: 2022-07-04; 修订日期: 2022-08-29
基金项目: 现代农业产业技术体系专项(CARS-23-B-15);云南省重大科技专项(202202AE090029)
作者简介: 祁浩(1999~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为土壤污染与修复, E-mail: qihao_blake@163.com
通信作者: 李花粉, E-mail: lihuafen@cau.edu.cn
摘要: 蔬菜中重金属累积引发的健康风险逐渐被重视.通过文献查阅与实地样品采集, 搭建了我国蔬菜-土壤系统重金属元素含量数据库, 系统地分析了我国蔬菜可食部位中7项重金属含量特征和不同种类蔬菜对重金属的生物累积能力.此外, 采用蒙特卡罗模拟评估了通过摄入4种类型蔬菜导致的非致癌健康风险.蔬菜可食部位ω(Cd)、ω(As)、ω(Pb)、ω(Cr)、ω(Hg)、ω(Cu)和ω(Zn)的平均值分别为0.093、0.024、0.137、0.118、0.007、0.622和3.272 mg·kg-1, 其中5种有害元素的超标率为: Pb (18.5%)＞Cd (12.9%)＞Hg (11.5%)＞Cr (4.03%)＞As (0.21%).叶菜类蔬菜表现出较高的Cd富集能力, 根茎类蔬菜表现出较高的Pb富集能力, 其富集系数的平均值分别为0.264和0.262, 而豆类蔬菜和茄果类蔬菜表现出较低的重金属富集能力.健康风险结果表明, 蔬菜摄入的单项元素非致癌风险在可接受范围, 其中儿童的健康风险高于成人.单项元素非致癌风险HQ平均值表现为: Pb＞Hg＞Cd＞As＞Cr.4类蔬菜中多元素综合非致癌风险HI表现为: 叶菜类＞根茎类＞豆类＞茄果类.在重金属污染地区, 根据土壤污染程度选择性种植重金属低富集蔬菜可以有效降低重金属摄入的健康风险.
关键词: 蔬菜      重金属      生物富集系数      蒙特卡罗模拟(MCS)      健康风险     
Enrichment Characteristics of Heavy Metals and Health Risk in Different Vegetables
QI Hao , ZHUANG Jian , ZHUANG Zhong , WANG Qi , WAN Ya-nan , LI Hua-fen     
Beijing Key Laboratory of Farmland Soil Pollution Prevention and Remediation, College of Resource and Environmental Sciences, China Agricultural University, Beijing 100193, China
Abstract: The health risk caused by heavy metal accumulation in vegetables is of great concern. In this study, a database of heavy metal content in a vegetable-soil system in China was constructed through literature review and field sample collection. A systematic analysis of seven heavy metal contents in edible parts of vegetables and their bioaccumulation capacity among different vegetables was also performed. Additionally, the non-carcinogenic health risks of four types vegetables were assessed by using Monte Carlo simulation (MCS). The mean values of Cd, As, Pb, Cr, Hg, Cu, and Zn in the edible parts of the vegetables were 0.093, 0.024, 0.137, 0.118, 0.007, 0.622, and 3.272 mg·kg-1, and the exceedance rates of the five toxic elements were: Pb (18.5%)>Cd (12.9%)>Hg (11.5%)>Cr (4.03%)>As (0.21%). Leafy vegetables showed high Cd enrichment, and root vegetables showed high Pb enrichment, with mean bioconcentration factors of 0.264 and 0.262, respectively. Generally, legumes vegetables and solanaceous vegetables showed lower bioaccumulation for heavy metals. The health risk results indicated that the non-carcinogenic risk for single elements of vegetable intake was within the acceptable range, with the health risk for children being higher than that for adults. The mean non-carcinogenic risk for single elements were: Pb>Hg>Cd>As>Cr. The multi-element combined non-carcinogenic risks of four types vegetables were: leafy vegetables>root vegetables>legume vegetables>solanaceous vegetables. Planting lower-heavy metal bioaccumulation vegetables in heavy metal-contaminated farmland is an effective method to minimize the health risk.
Key words: vegetables      heavy metal      bioconcentration factor      Monte Carlo simulation (MCS)      health risk     

重金属(如Cd、Pb、Cr和Hg)以及类金属(如As)被认为是对土壤质量和食品安全最危险的污染物之一[1].重金属通过自然过程或人类活动进入食物链, 通过生物放大效应在人体和动物体内积累, 进而引发潜在的健康问题[2].长期摄入高含量重金属的食物可能会导致人体肝脏、肾脏和骨骼中的重金属积累, 导致贫血、骨质疏松、肾结石和癌症等慢性疾病[3~6].

蔬菜作为人类饮食的重要组成部分[7], 可以提供丰富的微量营养素和膳食纤维[8].随着饮食结构和社会的发展, 人们对于蔬菜的需求逐年增加, 据《2021年中国统计年鉴》显示[9], 1995~2020年, 我国蔬菜的播种面积从951.5万hm2增长至2 148.5万hm2, 蔬菜产量由25 726.71万t增长至74 912.90万t.很多研究报道了蔬菜因施肥、灌溉和大气沉降而产生的有毒重金属污染[10~12].Liang等[13]分析了广东省4 401个蔬菜样品中重金属含量, 发现Cd和Pb为蔬菜中的主要污染物, Cd的超标率为2.41%, Pb为1.61%, As为0.55%, Cr为0.48%; 陈志良等[14]对广州市蔬菜中重金属进行分析与评价, 发现Cr、Pb和Cd的超标率分别达到91.67%、35.71%和3.25%; 杨剑洲等[15]通过分析海南集约化种植园中6类农作物中7种重金属综合污染程度, 发现叶类蔬菜的综合污染程度最高, 并且其中Cr的风险系数最高.不同类型蔬菜对重金属富集能力存在差异[16], 同时受到环境条件的制约.因此, 通过蔬菜摄入导致的重金属暴露健康风险受蔬菜种类和蔬菜产地的影响.Hu等[10]的研究结果表明, 黄海沿岸3个典型的集约化温室蔬菜系统中蔬菜重金属的健康风险表现为：叶菜＞根茎类蔬菜＞果菜.在电子制造业密集的城市周边地区, 蔬菜重金属的健康风险表现为：叶菜＞果菜＞豆类蔬菜＞根茎类蔬菜[17].Wang等[18]研究表明, 在铅锌矿区附近, 叶菜的摄入是Cd和Pb暴露的主要来源, 根茎类蔬菜的摄入是Cr暴露的主要来源.目前已经有研究采用确定性风险评价模型对通过食物摄入造成的重金属的健康风险进行评价[19~21].而蒙特卡罗模拟(Monte Carlo simulation, MCS)相比于确定性风险评价模型, 在确定暴露参数先验分布下可生成随机数进行迭代运算, 可提供污染风险超过阈值的概率, 避免健康风险值出现较大评估偏差[22], 为实现精准的风险管控及修复措施提供科学依据.

目前对于蔬菜污染评价的研究大多局限于某一区域, 但对于调查获取全国蔬菜-土壤系统的重金属点对点的数据, 分析不同种类蔬菜吸收重金属特征及其人类健康风险的数据分析研究尚需深入.因此, 本研究通过文献查阅和实地样品采集, 获取全国范围内7项重金属在蔬菜可食部位中的含量, 评估不同种类蔬菜对重金属的富集差异和人类膳食暴露风险, 以期为评价实际生产中蔬菜的重金属累积风险以及蔬菜种植结构和人体健康风险管理提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 数据库的建立

本研究数据由文献查阅和实地样品采集测定两部分组成.文献查阅通过中国知网、万方、维普和Web of Science数据库以“蔬菜”、“重金属”、“土壤”、“vegetable”、“heavy metal”或“metal”等关键词, 检索了2000~2018年间已发表的中英文文献, 并对其进行了筛选, 筛选标准如下：①文献中样本应为田间采样获取, 采样点远离工矿区和污灌区; ②文献中明确报道了蔬菜的名称或种类; ③文献中具有蔬菜可食部位重金属含量(鲜重); ④具有明显数据分析错误的不予录入.同时收集文献中蔬菜对于重金属的生物富集系数(BCF), 对于富集系数没有描述的研究, 通过蔬菜样品对应土壤的重金属含量进行计算.实地调研采样数据遵循土壤与蔬菜点位一一对应原则, 测定的蔬菜重金属含量以鲜重计, 所有涉及的重金属含量数据为全量态.通过以上方法建立的数据库包含81篇文献(包括期刊和学位论文), 259组实地调研采样数据, 共1 302个样本组(一个样本组代表N个样本的平均值, 即代表了N个样本的重金属含量水平), 采样点(实地采样点和文献中采样点)涉及全国104个区域(以省、自治区和直辖市计), 具体的采样点数量和样本组分布情况如表 1所示.

表 1 不同区域的不同种类蔬菜的样本组数量 Table 1 Sample groups of different vegetables from different districts

1.2 样品采集及测定

样品采集方法：遵循土壤与蔬菜点位一一对应, 蔬菜成熟时同时采集土壤和蔬菜样品, 每种样品随机采集3~5份进行混合作为一个样本, 蔬菜样品自来水冲洗干净后, 再用蒸馏水冲洗, 吸水纸擦干表面的水分, 打浆机进行匀浆; 土壤样品剔除植物根系以及砂砾后, 置于室内自然风干, 过筛, 装自封袋后保存待测定.

土壤和蔬菜样品重金属全量的测定：称取过0.15 mm筛的土壤样品0.250 0 g于微波消煮管中, 加入8 mL王水(HCl ∶HNO3=3 ∶1), 冷消化过夜, 微波消解仪(MARS-5)进行微波消煮[23].称取新鲜蔬菜匀浆样品0.500 0 g于微波消煮管中, 加入8 mL HNO3冷消化过夜, 微波消解仪(MARS-5)进行微波消煮[24].消解液转移至50 mL容量瓶中定容, 电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS 7700, Agilent Technologies, 美国)测定样品中Cd、As、Pb、Cr、Cu和Zn的含量, Hg用原子荧光仪(AFS-8220, 北京吉天, 中国)测定.测定过程采用标准物质(GBW 07456张家港长江沉积物; GBW 10049大葱)和空白样品进行质量控制, 样品回收率在85% ~115%之间.

1.3 生物富集系数

生物富集系数(BCF)：蔬菜样品可食用部位重金属含量与土壤样品重金属含量比值, 计算公式如下：

式中, Cveg为蔬菜可食用部位重金属含量, mg ·kg-1, Csoil为土壤中重金属含量, mg ·kg-1.

1.4 基于MCS的健康风险评价

本研究采用美国国家环保署(USEPA)推荐的人类健康风险评估方法, 单项元素的非致癌风险和多元素综合非致癌风险分别通过危害商(HQ)和危害指数(HI)来评估, 当HQ≤1和HI≤1时, 表明没有非致癌风险, 当HQ＞1或HI＞1时, 表明存在非致癌风险.HQ和HI通过以下公式计算：

式中, ADD为每天摄入重金属量的估计值; RfD为健康风险的最大摄入剂量; Cveg为蔬菜可食部位重金属的含量(鲜重); IRveg为人均每日食用蔬菜量; EF为暴露频率; ED为暴露持续时间; BW为人体重量; AT为平均暴露时间.为了解决风险评估中的不确定性, 通过考虑重金属浓度和人类暴露因素的可变性, 采用MCS计算健康风险的概率分布, 每个参数的概率分布类型和关键统计信息如表 2所示.

表 2 蒙特卡罗模拟健康风险评估中使用的暴露参数1) Table 2 Exposure parameters used in Monte Carlo simulation for health risk assessment

1.5 数据分析

使用Oracle Crystal Ball 11.1进行MCS分析, 设定随机模拟迭代次数为10 000次, SPSS 25.0进行数据分析, 作图软件为Origin 2021和R 4.1.2.

2 结果与讨论 2.1 蔬菜可食部位的重金属含量特征

蔬菜可食部位重金属元素含量的统计分析结果如表 3所示, 7种重金属元素含量分布均呈对数正态分布, 数据分布较离散, 除Cu和Zn之外, 其余元素变异系数均大于1.蔬菜可食部位重金属元素含量变化范围较大, ω(Cd)、ω(As)、ω(Pb)、ω(Cr)、ω(Hg)、ω(Cu)和ω(Zn)的最大值分别达到了5.30、0.56、2.20、1.38、0.24、6.31和21.9 mg ·kg-1, 各重金属元素含量的算术均值大小排序为：Zn＞Cu＞Pb＞Cr＞Cd＞As＞Hg.依据GB 2762-2017中相应的限量标准[30], 5种重金属元素的超标率为：Pb(18.5%)＞Cd(12.9%)＞Hg(11.5%)＞Cr(4.03%)＞As(0.21%).综上, 本研究收集的蔬菜可食部位各个重金属元素含量差异较大, 说明蔬菜可食部位重金属含量可能受蔬菜品种、采样区域面积大小和采样区域种植环境的影响波动较大[31].有研究表明, 有机肥和磷肥中可能含有较高水平的Cd、Cr、Cu和Zn[10, 32, 33], 蔬菜种植过程中长期施肥可能增加蔬菜中重金属累积风险.此外, 部分农用制剂产品如杀虫剂和除草剂等中通常含有Hg和As等元素[34], 农艺措施能导致Hg和As在蔬菜中累积; 蔬菜生产基地多在城郊, 靠近高速公路, 含铅汽油的燃烧导致一些铅尘落入菜田土壤或蔬菜叶片被蔬菜所吸收[35, 36].

表 3 蔬菜可食部位重金属含量统计1) Table 3 Statistics on heavy metal contents in edible parts of vegetables

通过各重金属元素的频数分布和累积频率可以整体了解各重金属元素的分布离散情况(图 1), 各个重金属元素表现出相似的分布特征, 但集中分布在较低水平.其中Cd、As和Hg含量平均值处于较低水平, ω(Cd)主要集中在0~0.1 mg ·kg-1之间, 占样本总数的83.1%; ω(As)主要集中在0~0.03 mg ·kg-1之间, 占样本总数的79.5%; ω(Hg)主要集中在0~0.005 mg ·kg-1, 占样本总数的81.3%. ω(Pb)主要分布在0~0.20 mg ·kg-1之间, 占样本总数的78.8%; ω(Cr)主要分布在0~0.3 mg ·kg-1, 占样本总数的82.7%. Cu和Zn的分布范围最广, 总体含量水平高于其他元素, ω(Cu)主要分布在0~1.0 mg ·kg-1之间, 占样本总数的82.3%; ω(Zn)主要分布在0~4.0 mg ·kg-1之间, 占样本总数的75.3%.

图 1 蔬菜可食部位重金属含量频数分布与累积频率 Fig. 1 Frequency distribution and cumulative frequency of heavy metals in edible parts of vegetables

Zhong等[7]收集了2007~2016年已发表文献中的数据, 发现全国蔬菜中ω(Cd)、ω(Pb)和ω(Hg)平均值分别为0.04、0.11和0.01 mg ·kg-1, 而本研究中Cd含量平均值较高, Pb和Hg含量平均值接近.与Zhang等[37]从全国31个省份实地采集的7 214份新鲜蔬菜样品中重金属含量结果相比, 本研究中Cd、Pb和Hg含量平均值分别高出5.2、2.5和1.3倍, Cr和As含量平均值接近.本研究对有确定污染源影响区的研究数据进行了剔除, 但可能存在农业区与工业区界限模糊的问题, 导致部分元素的评价结果存在偏差.而无论是文献荟萃分析还是实地采样分析, 采样原则、采样区域大小和采样数量的不同都可能造成蔬菜重金属含量评价结果的差异.此外, 目前已发表文章多倾向于在污染风险较大的区域开展研究[17, 18], 而在蔬菜重金属含量评价中, 为了避免出现以个别样点的平均值代表整个区域的问题, 建议应该在污染风险较小的区域同样展开有效的监测与评价, 为全面了解我国蔬菜重金属的实际污染状况以及实现精准的风险管控提供基础资料.

2.2 不同种类蔬菜可食部位的重金属含量及富集特征

将数据库中的蔬菜划分为叶菜类、根茎类、茄果类和豆类这4种类型, 为了比较其中重金属元素含量的差异, 对4种类型蔬菜分别进行了统计分析, 结果见表 4.除根茎类蔬菜Pb含量平均值外, 其余元素含量平均值均未超过GB 2762-2017[30]中相应的限量标准.通过分析不同类型蔬菜可食部位重金属含量, 发现4种不同类型蔬菜中的重金属含量差异明显, Zn和Cu含量明显高于其他重金属元素, 叶菜类蔬菜可食用部位中Cd含量明显高于其他3种类型蔬菜, Pb和Cr在根茎类蔬菜中的含量最高, 微量元素As和Hg在不同类型蔬菜中分布相对均匀, 这些差异可能是由于不同蔬菜的不同组织吸收和运输有毒元素的能力不同[17].

表 4 4类蔬菜可食部位重金属含量统计1) Table 4 Statistics on heavy metal contents in edible parts of four types of vegetables

蔬菜对重金属的吸收能力通过富集系数(BCF)量化表现, 通过从数据库中筛选同时含有蔬菜、土壤中重金属含量或具有蔬菜对于重金属BCF的样本组进行统计分析, 4类蔬菜对Cd、Zn和Cu富集系数的中位值大于Pb、Cr、Hg和As.结果表明, 不同种类蔬菜对于Cd、Zn和Cu的富集能力整体上高于Pb、Cr、Hg和As(图 2).Chang等[38]研究发现, 5种重金属Cd、Pb、Cr、As和Hg中, Cd从土壤转移到蔬菜中的能力最强, Cd的高迁移率和水溶性使其更容易通过皮层组织被根吸收[39], 与本研究结果一致.

箱内上线、中线和下线分别表示75%、50%和25%值(分位值), 外部上线和下线分别表示最大值和最小值, 线以外为离群值 图 2 4类蔬菜对重金属元素的BCF箱式图 Fig. 2 BCF box plots of four types vegetables for heavy metal elements

此外, 不同类型的蔬菜表现出不同的重金属富集能力.根据富集系数的算术均值, 本研究发现叶菜类蔬菜表现出对Cd的富集能力较强(0.264), 根茎类蔬菜表现出较强的Pb富集能力(0.262), 与之前研究的结果相同[37, 40, 41].本研究发现豆类蔬菜和茄果类蔬菜表现出对各种重金属的低富集, 相比于叶菜与根茎类蔬菜, 茄果类蔬菜和豆类蔬菜果实中的重金属除了受到土壤-根系-茎叶界面的阻隔影响, 还会受到茎叶-果实界面的阻隔[42].相同重金属元素在同一类型蔬菜中的BCF也存在较大的差异性, 例如在叶菜类蔬菜中Cd元素的BCF的最小值为0.001 2, 最大值高达9.23, 虽然同属于叶菜类蔬菜, 但是不同品种的叶菜对于重金属的累积能力也会存在较大差异[43].重金属在蔬菜中的积累取决于各种土壤(土壤pH、土壤质地、有机质和阳离子交换量等)和植物相关因素[44, 45], 而本研究中蔬菜数据来源于不同的地区, 调查地区分布较广, 同时受到研究方法的制约, 导致研究结果不总是符合叶菜类>根菜类>果菜类的重金属积累规律[16].因此, 建议根据蔬菜种植地土壤污染特征和土壤性质, 种植适当种类的低富集能力蔬菜.

2.3 基于MCS的健康风险评价

使用MCS评估与蔬菜摄入相关的健康风险的概率分布, 单项元素非致癌风险HQ结果表明(表 5), 儿童的健康风险高于成人.5种有害元素对成人和儿童的HQ平均值和75%值均小于1, HQ平均值表现为：Pb＞Hg＞Cd＞As＞Cr.因此, 5种有害重金属元素对成人和儿童所造成的潜在风险概率较小, 风险都在可接受范围内.宋勇进等[46]基于已有数据对我国大部分省市蔬菜中重金属进行健康风险评价, 发现HQ值从大到小为：As＞Cd＞Pb＞Cr＞Hg; 冯宇佳等[47]发现华北地区蔬菜单一重金属的健康风险表现为：Cr＞Cd＞Cu＞Pb＞Zn＞Ni＞As, 尽管不同研究区的蔬菜重金属健康风险有一定的差异, 但是儿童的健康风险往往高于成人, 与本研究的结果一致.

表 5 MCS单项元素非致癌风险HQ统计 Table 5 Statistics on single element non-carcinogenic risks by MCS

由于不同类型蔬菜对重金属的吸收转移能力和人们摄食行为的差异, 不同类型蔬菜造成的健康风险可能不同[17].多元素综合非致癌风险HI结果表明(图 3), 摄入4类蔬菜的健康风险表现为：叶菜类＞根茎类＞豆类＞茄果类.成人食用4类蔬菜的HI平均值和75%值均小于1, 风险在可接受范围内.值得关注的是, 儿童食用叶菜的HI平均值为1.23, 超过非致癌风险控制值1的概率为38.1%, 食用根茎类蔬菜的HI平均值为0.931, 接近于可接受水平, 超过非致癌风险控制值1的概率为28.5%.已经有研究表明, 叶菜类蔬菜是人们摄食蔬菜造成健康风险的主要风险种类[10, 17, 48], 与本研究的结果一致.因此, 应警惕各种重金属元素造成的累积健康风险, 特别是叶菜类蔬菜, 有必要在综合考虑污染特征的基础上选择低富集蔬菜, 将健康风险降至最低.

红色虚线表示风险控制值1; 图例表示：蔬菜类型(HI平均值, HI 75%值, HI超过风险控制值1的比例) 图 3 多元素综合非致癌风险HI累积概率分布 Fig. 3 Cumulative probability distribution of multi-element combined non-carcinogenic risk

3 结论

(1) 蔬菜可食部位各重金属元素含量均集中分布在较低水平, 5种有害重金属元素的超标率大小为：Pb(18.5%)＞Cd(12.9%)＞Hg(11.5%)＞Cr(4.03%)＞As(0.21%), 除根茎类蔬菜Pb含量平均值外, 其余元素含量平均值均未超过GB 2762-2017中相应的限量标准.

(2) 不同种类蔬菜对Cd、Zn和Cu的富集能力整体上高于Pb、Cr、Hg和As, 叶菜类蔬菜表现出较强的Cd富集能力, 根茎类蔬菜表现出较强的Pb富集能力, 豆类蔬菜和茄果类蔬菜表现出对各种重金属的低富集.

(3) 单项元素对成人和儿童所造成的潜在风险概率较小, 风险都在可接受范围内.4类蔬菜中有害元素的累积健康风险表现为：叶菜类＞根茎类＞豆类＞茄果类, 成人食用4类蔬菜的非致癌健康风险在可接受范围内, 儿童食用叶菜的健康风险略高于可接受水平.应特别关注有毒金属的累积健康风险, 在考虑污染特征的基础上选择低富集蔬菜, 将健康风险降至最低.

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