2023, Vol. 44
2. 重庆市固体废物管理中心, 重庆 401147;
3. 重庆市万州区生态环境监测站, 万州 404120
2. Chongqing Municipal Solid Waste Management Center, Chongqing 401147, China;
3. Chongqing Wanzhou District Ecological and Environment Monitoring Station, Wanzhou 404120, China
我国是粮食生产大国, 水稻作为第一大粮食作物, 其产量占全国粮食总产量的40%左右.近年来, 稻米镉等重金属超标事件时有发生, 由此引发的农产品安全问题引起了大家的广泛关注.土壤污染是造成稻米等农产品污染的重要因素, 土壤中的重金属通过生物富集等作用在稻米等农产品中累积, 并进一步通过食物链传递从而危害人体健康[1].文献[2]显示, 我国19.4%的耕地土壤样点受到Cd、Pb、Cr和As等重金属的污染, 且南方土壤污染重于北方, 特别是西南地区土壤重金属超标范围较大.因此, 耕地土壤重金属污染问题受到了国家有关部门的高度重视.近年来, 国家出台了一系列方案[3, 4], 开展了土壤污染状况详查和耕地土壤环境质量类别划分等工作, 加大土壤重金属污染管控力度.我国学者对土壤重金属污染问题也广泛关注, 已有的报道主要集中在工矿企业附近耕地[5~7]和平原地区农田[8]等.陈文轩等[9]综述了我国农田土壤重金属的空间分布特征及污染状况, 发现南方农田土壤重金属含量明显高于北方, 重庆等省市土壤重金属富集程度较高.Jiang等[10]研究有色金属冶炼厂周围土壤发现Cd和Pb含量远高于背景值, 张丁等[11]研究成都平原-龙门山脉过渡带耕地土壤发现, Cd是造成耕地土壤潜在生态风险的主要元素.不同土壤类型和不同土地利用方式对土壤重金属的影响具有较大差异, 因此, 开展不同区域土壤重金属污染特征和风险评价工作对于我国耕地土壤重金属污染防治具有重要意义.
三峡库区位于长江流域生态屏障的咽喉地带, 具有重要的生态地理位置, 其生态环境敏感且脆弱.重庆市直辖以来, 三峡库区经济快速发展, 城镇化和工业化进程不断加快, 耕地土壤存在重金属累积风险[12].许书军等[13]于2003年调查了三峡库区16个区县主要淹水区耕地土壤重金属污染状况, 发现土壤As、Cd、Cu和Ni存在超标现象, 且Cd超标最严重.罗友进等[14]调查发现, 三峡库区(重庆段)沿岸土壤重金属污染水平较低, 仅在巫山县、涪陵区和忠县部分区域存在中度或重度污染.王金霞等[15]研究了三峡库区8个区县农业土壤重金属污染状况和生态风险, 其结果表明Cd、Cr、Cu、Hg和Zn具有一定程度的累积, Hg是综合潜在生态风险的主要因素.石雨佳等[16]调查也发现, 三峡库区(重庆段)16个区县菜地土壤As、Cd、Cu、Ni、Pb和Zn处于轻微污染水平, 且Cd存在中度生态风险.这些研究主要集中在三峡库区淹没区(消落带)土壤和农业用地[17], 缺乏对三峡库区稻田土壤重金属污染特征和风险评价的研究.因此, 本文以三峡库区(重庆段)12个区县稻田土壤为研究对象, 分析土壤重金属(Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn)的污染状况, 评价其生态风险和健康风险, 了解三峡库区稻田土壤环境质量状况, 以期为有效防控土壤重金属环境风险和保障耕地安全利用提供基础数据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况重庆地处长江上游, 三峡库区(重庆段)位于东经105°49′~110°12′, 北纬28°31′~31°44′, 是三峡库区的重要组成部分, 同时也是长江流域经济迅速发展和人口最为密集的区域之一.该地区处于大巴山褶皱带、川东褶皱带和川鄂湘黔隆起带三大构造单元交汇处, 地形起伏剧烈, 属于温和湿润的亚热带季风气候区, 冬暖夏热, 降雨充沛, 年平均降雨量1 140~1 200 mm, 降水量主要集中在6~9月, 空气湿度大, 多年平均气温15~18℃.本文研究区域包括重庆市长寿区、涪陵区、武隆区、丰都县、石柱县、忠县、万州区、开州区、云阳县、奉节县、巫溪县和巫山县共12个区县(图 1), 研究区域的稻田土壤类型主要有紫色土、水稻土和黄壤等.
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图 1 研究区域采样点位示意 Fig. 1 Soil sampling sites of study area |
每个区县选择面积较大且连片的稻田种植区域, 布设23个采样点, 共采集276个稻田土壤样品.每个采样点选择面积较大具有代表性的田块, 采用五点采样法进行混合采样.其中, 田块近似正方形时, 以田块中心按双对角线法5点采样; 田块为狭长形时, 采用蛇形法5点采样.采样过程使用木铲采集0~20 cm的土样, 每个样品混合后用四分法留取1 kg, 用样品袋密封保存, 样品经自然风干、破碎和剔除碎石及稻茎等杂物, 再研磨过100目尼龙筛保存待测.
1.3 样品分析与质量控制土壤Cd、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn用电热板加王水进行加热消解后用ICP-MS(安捷伦, 美国)进行测定, As采用HNO3-H2 O2进行消解后用原子荧光光谱法(AFS-9700)测定, Hg用Milestone公司的DMA-80测汞仪进行测定, 土壤pH值用pH计测定, 水土比为2.5 ∶1.本实验过程采用空白实验、平行实验和标准物质回收率进行质量控制, 实验所用药品均为分析纯或优级纯.所有样品做3次重复, 相对误差在±5%以内, 采用标准物质GBW 07405(GSS-5)进行质量控制, 回收率在92% ~110%之间.实验数据使用Excel 2010和SPSS 21.0进行分析处理, 使用Origin 2022进行图形绘制.
1.4 评价方法 1.4.1 重金属污染评价采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法对研究区域稻田土壤重金属污染程度进行评价, 计算公式如下：
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(1) |
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(2) |
本文选用三峡库区土壤重金属元素背景值[18]作为评价标准, 式中, Ci为土壤重金属含量实测值, C0为土壤污染物的背景值, Pave为单因子污染指数的平均值, Pmax为单因子污染指数的最大值, 污染等级划分参见文献[19].
1.4.2 潜在生态风险评价潜在生态危害指数法由瑞典Hakanson提出, 以土壤和沉积物重金属元素背景值为基础, 结合毒性响应系数、生态效应和环境效益, 常被应用于土壤重金属元素对环境污染的评价, 计算公式如下：
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(3) |
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(4) |
式中, Ei为重金属i的单项潜在生态危害指数, Ti为重金属i的毒性响应系数, Ci为重金属i的实际测定值, C0为重金属背景值, RI为综合潜在生态危害指数.Cd、Hg、Pb、As、Cr、Cu、Zn和Ni的毒性响应系数分别为30、40、5、10、2、5、1和5[20].单项潜在生态危害指数Ei分级为：轻度危害, ≤40; 中度危害, 40~80; 强度危害, 80~160; 很强危害, 160~320; 极强危害, ＞320.综合潜在生态危害指数RI分级为：轻度危害, ≤150; 中度危害, 150~300; 强度危害, 300~600; 很强危害, ＞600.
1.4.3 健康风险评价人体健康风险评价模型由USEPA提出, 评价内容包括暴露量以及致癌和非致癌风险计算, 土壤重金属进入成人和儿童主要有手口摄入、呼吸吸入和皮肤接触这3种暴露途径, 暴露量具体计算公式如下：
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(5) |
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(6) |
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(7) |
式中, CDIing、CDIinh和CDIder分别为手口摄入、呼吸吸入和皮肤接触这3种暴露途径的吸收剂量[mg ·(kg ·d)-1], C为实际测量的土壤重金属含量(mg ·kg-1), 其它参数的含义及数值见文献[21~24].
人体在上述3种暴露途径下的非致癌和致癌风险计算公式如下.
非致癌风险:
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(8) |
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(9) |
致癌风险:
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(10) |
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(11) |
公式(8)~(11)中的具体参数说明见文献[21~25].当HQi或HI≤1时, 土壤重金属不会对人体造成明显伤害, 当HQi或HI＞1时, 存在非致癌风险.土壤重金属致癌风险基准值结合我国情况取10-4, 当TCR＜10-4时, 不存在致癌风险, 当TCR＞10-4时, 存在致癌风险.
2 结果与分析 2.1 三峡库区稻田土壤重金属含量分析三峡库区稻田土壤pH值和重金属含量见表 1.从中可知, 研究区域土壤pH为3.52~7.94, pH＜6.5的点位占56.52%, 土壤以酸性为主.土壤ω(Cd)、ω(Hg)、ω(Pb)、ω(As)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Zn)和ω(Ni)平均值分别为(0.25±0.14)、(0.08±0.05)、(44.03±16.10)、(8.05±3.40)、(63.98±23.69)、(26.08±14.51)、(84.25±24.50)和(34.89±14.57)mg ·kg-1.从平均值来看, 仅土壤Cr含量低于三峡库区土壤背景值[18], 其它重金属含量平均值均高于背景值.土壤Cd和Cr含量低于重庆土壤背景值[26], 其它重金属含量平均值均高于背景值.与文献[27]的筛选值相比, Cd、Cu和Ni存在超标情况, 超标率分别为12.32%、4.35%和2.54%, 由此可见, 三峡库区稻田土壤重金属存在一定程度的累积现象, 其中, 土壤Cd累积更显著, 但未超过文献[27]的管控值, 且其他重金属均不存在超标点位.与其它典型水稻种植区相比, 三峡库区稻田土壤Cd含量高于成都平原稻田土壤[8]和太滆运河流域农田土壤[28], 但远低于湖南省凤凰、湘潭等地区稻田土壤[29].
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表 1 土壤pH值和重金属含量统计1) Table 1 Statistics of soil pH and heavy metal contents |
变异系数可以反映土壤重金属受人为活动影响的程度, 以及反映样本的空间变异性情况[30], 变异系数越大, 离散程度越大, 土壤受到的外界干扰越大, 重金属的分布越不均匀[31].8种重金属变异程度大小为：Hg(56.43%)＞Cu(55.65%)＞Cd(54.18%)＞As(42.27%)＞Ni(41.76%)＞Cr(37.03%)＞Pb(36.55%)＞Zn(29.08%), 都属于中等及以上强度变异水平.其中, Pb、As、Cr、Zn和Ni的变异系数在20% ~50%范围内, 为中等变异水平; Cd、Hg和Cu超过50%, 达到强变异水平.各重金属离散程度高, 分布不均匀, 空间变异显著, 说明研究区域重金属受人为活动的影响较大.
2.2 不同区县稻田土壤重金属分布特征12个区县稻田土壤重金属含量分布见表 2.土壤Cd在巫山县和巫溪县较高, 开州区、丰都县和忠县较低; 其中, 巫山县的ω(Cd)平均值为(0.39±0.18)mg ·kg-1, 是三峡库区土壤背景值[18]的3倍, 重庆市土壤背景值[26]的1.39倍, 显著高于其它区县.Hg在巫溪县、万州区和开州区较高, 忠县、石柱县和丰都县较低; 其中, 巫溪县的ω(Hg)平均值为(0.13±0.07)mg ·kg-1, 是三峡库区土壤背景值的2.60倍, 重庆市土壤背景值的1.86倍, 显著高于除万州区外的其它区县.Pb在云阳县、奉节县和长寿区较高, 在涪陵区、忠县和石柱县较低; 其中, 云阳县的ω(Pb)平均值为(59.26±16.91)mg ·kg-1, 是三峡库区土壤背景值的2.48倍, 重庆市土壤背景值的2.11倍.As在丰都县和巫溪县较高, 在长寿区和忠县较低; 其中, 丰都县的ω(As)平均值为(10.77±3.54)mg ·kg-1, 是三峡库区土壤背景值的1.84倍, 重庆市土壤背景值的1.63倍.Cr平均值在奉节县和云阳县较高, 在巫山县和忠县较低.Cu平均值在巫溪县和丰都县较高, 在忠县、长寿区和奉节县较低.Zn平均值在奉节县、丰都县和巫溪县较高, 在忠县和巫溪县较低.Ni平均值在丰都县和涪陵区较高, 在长寿区、巫山县和忠县较低.
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表 2 不同区县稻田土壤重金属含量分布1)/mg ·kg-1 Table 2 Distribution of heavy metal contents in paddy soils of different districts and counties/mg ·kg-1 |
2.3 稻田土壤重金属污染评价
8种重金属单因子污染指数平均值(图 2)为：Cd(1.94)＞Pb(1.84)＞Hg(1.60)＞As(1.38)＞Zn(1.21)＞Ni(1.18)＞Cu(1.04)＞Cr(0.82).Cd、Hg、Pb、As、Cr、Cu、Zn和Ni均存在轻度污染现象, 点位占比分别为41.67%、45.29%、40.58%、58.33%、17.39%、35.51%、70.65%和57.25%.同时, Cd、Hg、Pb、As、Cu和Zn分别有22.83%、21.01%、42.75%、13.41%、7.97%和2.54%的土壤样品达到中度污染水平.Cd、Hg和Pb还存在重度污染现象, 点位占比分别为16.30%、6.52%和2.90%.其中, 土壤Cd污染样品占比高, 为研究区域稻田土壤的主要污染物.
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图 2 单因子污染指数评价结果 Fig. 2 Results of individual element pollution index |
不同区县8种重金属的内梅罗综合污染指数为0.81~4.26(图 3), 平均值为2.11, 整体处于中度污染水平.各区县平均值为：巫溪县(2.57)＞巫山县(2.49)＞云阳县(2.39)＞万州区(2.21)＞奉节县(2.12)＞涪陵区(2.10)＞长寿区(2.07)＞丰都县(2.05)＞石柱县(2.02)＞开州区(2.00)＞武隆区(1.82)＞忠县(1.43).除忠县和武隆区处于轻度污染水平, 其它区县均处于中度污染水平.其中, 巫溪县和巫山县污染程度相对较高, 重度污染水平点位占比分别为21.74%和26.09%, 中度污染水平点位分别为56.52%和52.17%.忠县污染程度最低, 有8.70%的点位处于尚清洁水平, 86.96%的点位处于轻污染水平, 仅1个点位达到中度污染水平.
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图 3 不同区县内梅罗综合污染指数 Fig. 3 Nemerow pollution index in different districts |
8种重金属的Ei平均值(图 4)为：Hg(69.42)＞Cd(56.32)＞As(13.79)＞Pb(9.22)＞Ni(5.92)＞Cu(5.22)＞Cr(1.64)＞Zn(1.21).Hg和Cd潜在生态危害风险较高, 整体处于中度危害.其中, 土壤Hg很强、强度和中度危害点位分别占3.62%、29.35%和45.65%, 其余为轻度危害; 土壤Cd强度和中度危害点位分别占20.65%和40.22%, 其余为轻度危害; 其它重金属均为轻度危害.研究区域土壤Hg、Cd、As和Pb含量均为三峡库区土壤背景值[18]的2倍左右, 但只有Hg和Cd存在中度危害的点位, 两者毒性响应系数分别为40和30[20], 远高于其它重金属, 表明除了土壤重金属含量较高以外, 较高的毒性响应系数也是Hg和Cd潜在生态危害较高的原因.
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图 4 单项潜在生态危害指数 Fig. 4 Ecological risk index of individual element |
土壤重金属RI平均值为162.74, 处于中度生态危害水平.各采样点重金属RI为47.64~361.47, 以轻度和中度生态危害为主, 分别占比34.42%和60.14%, 另有5.44%的土壤处于强度生态危害水平.不同区县RI平均值为：巫溪县(225.89)＞巫山县(192.69)＞云阳县(184.83)＞万州区(180.36)＞涪陵区(172.96)＞奉节县(157.46)＞开州区(157.15)＞武隆区(152.41)＞石柱县(148.97)＞长寿区(145.18)＞丰都县(139.72)＞忠县(97.19).忠县、丰都县、长寿区和石柱县处于轻度生态危害水平, 其它区县总体处于中度生态危害水平.从图 5可以看出, RI最大值出现在巫溪县(361.47), 处于重度生态危害水平, 最小值出现在忠县(47.64).从重金属元素对RI的贡献率来看, Hg和Cd的贡献率分别为42.66%和34.61%, 合计77.27%, 表明研究区域稻田土壤重金属潜在生态危害主要由Hg和Cd引起.
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图 5 不同区县综合潜在生态危害指数 Fig. 5 Comprehensive ecological risk index in districts |
稻田土壤重金属3种暴露途径HQ平均值见表 3. 3种不同暴露途径下, 成人和儿童HQ平均值均表现为：HQ手口摄入＞HQ皮肤接触＞HQ呼吸吸入, 其中, 通过手口摄入的重金属剂量比皮肤接触高1~3个数量级, 表明手口摄入是8种重金属对成人和儿童非致癌风险的主要暴露途径.8种重金属在3种暴露途径下儿童和成人的HI分别为0.79和0.11, 对儿童的非致癌风险平均值接近警戒值, 并且有12.68%的点位HI＞1, 最大值为1.81, 表明稻田土壤可能会对儿童造成非致癌风险.8种重金属在3种暴露途径下HI平均值大小分别为：As＞Cr＞Pb＞Ni＞Cu＞Zn＞Hg＞Cd(儿童)和As＞Cr＞Pb＞Ni＞Cu＞Cd＞Zn＞Hg(成人), 单项重金属HI均小于警戒值1, 说明单项重金属不会对人体造成非致癌风险.
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表 3 不同暴露途径非致癌风险评价结果 Table 3 Results of non-carcinogenic risk assessment via different exposure paths |
不同区县儿童和成人的总非致癌风险(HI)见图 6.各区县的非致癌风险大小为：丰都县＞云阳县＞巫溪县＞万州区＞奉节县＞开州区＞石柱县＞涪陵区＞长寿区＞武隆区＞巫山县＞忠县.其中, 风险最低的是忠县, 儿童和成人的HI分别为0.60和0.09.风险最高的是丰都县, 分别为0.94和0.14, 儿童的HI接近风险阈值.各区县的非致癌风险均表现为儿童高于成人, 约为成人的7~8倍, 但HI平均值均未超过1.除忠县外, 其它区县均具有对儿童存在非致癌风险的点位.其中, 丰都县和云阳县分别有39.13%和21.74%, 万州区、奉节县、石柱县和巫溪县17.39%, 武隆区和开州区13.04%, 长寿区和涪陵区8.70%以及巫山县4.35%的点位对儿童存在非致癌风险.
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图 6 不同区县儿童和成人总非致癌风险 Fig. 6 Total non-carcinogenic risk for children and adults in different districts |
稻田土壤重金属不同暴露途径致癌风险评价平均值见表 4. 3种暴露途径下成人和儿童致癌风险平均值为：ILCRing＞ILCRder＞ILCRinh, 儿童和成人通过手口摄入的重金属剂量远高于皮肤接触和呼吸吸入, 表明手口摄入是稻田土壤重金属致癌风险的主要途径.
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表 4 不同暴露途径致癌风险评价结果1) Table 4 Results of carcinogenic risk assessment via different exposure routes |
USEPA提出的土壤重金属致癌风险基准值为10-6, 但结合我国的基本情况, 有研究认为10-6~10-4仍属于可接受范围[32].单项重金属致癌风险大小为：Cr＞As＞Cd＞Ni, Cr对儿童和成人的致癌风险分别为4.11×10-4和6.16×10-5, 对儿童的致癌风险已超过可接受水平, 对成人的致癌风险虽在可接受范围内, 但也处于较高的水平, 需要引起关注.同时, 儿童在3种暴露途径下的TCR平均值为5.75×10-4, 超过可接受水平, 说明研究区域对儿童存在多种重金属共同作用引起的致癌风险.成人的TCR平均值为8.46×10-5, 整体处于可接受范围, 但有19.57%的点位TCR超过10-4.
三峡库区不同区县儿童和成人TCR见图 7.各区县致癌风险大小为：奉节县＞云阳县＞丰都县＞万州区＞巫溪县＞涪陵区＞长寿区＞石柱县＞开州区＞武隆区＞巫山县＞忠县.所有区县稻田土壤重金属对儿童的TCR平均值均高于10-4, 超过可接受水平, 比成人的致癌风险高了1个数量级.其中, 奉节县的TCR最高, 对儿童和成人的TCR分别为6.65×10-4和9.84×10-5, 忠县的TCR相对最低, 对儿童和成人的TCR分别为4.50×10-4和6.64×10-5.不同区县稻田土壤重金属对成人的致癌风险在可接受水平, 但也接近风险阈值, 尽管成人的免疫力相对较高, 也不能忽视可能存在的致癌风险.
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图 7 不同区县儿童和成人总致癌风险 Fig. 7 TCR for children and adults in different districts |
重金属污染评价结果显示, 研究区域土壤Cd污染最严重, 重度、中度和轻度污染水平点位分别占16.30%、22.83%和41.67%.污染最严重的点位在巫山县, 有34.78%的土壤Cd超过筛选值, 其次是巫溪县, 有8.70%的土壤Cd超过筛选值.许书军等[13]研究三峡库区主要淹水区耕地重金属时也发现Cd污染严重, 巫山县超标点位达60%, 处于中等程度污染, 但其调查范围为淹水区域的水田和旱地, 本研究为稻田土壤(包括未淹水区域).有研究表明, 采矿[33]和石灰岩母质[34]等因素会使重金属Cd含量增加, 巫山县和巫溪县相邻, 具有相似的土壤母质成因, 出露的黑色岩系可能是Cd异常的重要自然源[35].同时煤矿开采和煤燃烧过程中Cd通过大气沉降进行迁移, 也可能是该区域土壤Cd含量较高的原因.此外, 有研究表明[36], 土壤pH值可以控制重金属的活性, 进而影响重金属的迁移.与旱地、林地和园地等土壤不同, 稻田土壤是受人为因素干扰下、水旱交替作用形成的特殊土壤类型[37], 水旱交替过程的厌氧-好氧状态下微生物的活动会驱动铁、氮和硫的氧化还原循环, 能直接影响pH等土壤性质, 从而间接影响Cd在土壤中的赋存形态[38].有研究表明, 稻田土壤pH值降低会增强Cd的迁移性和生物可利用性, 从而增加Cd在土壤中累积的风险[39].本研究中, 土壤Cd超过筛选值的点位对应pH值均小于5, 表明研究区域土壤Cd安全风险主要存在于酸性土壤中, 与李娜等[40]研究的结果相似.
稻田土壤ω(Hg)平均值为(0.08±0.05)mg ·kg-1, 是三峡库区土壤背景值[18]的1.6倍, 略高于陈秋禹等[41]调查的三峡库区消落带稻田Hg含量, 但其仅调查了1个区县4个土壤点位, 而本研究调查了12个区县, 各区县稻田土壤Hg差异较大.生态风险评价结果显示, 研究区域稻田土壤Hg潜在生态风险最高, 重、较重和中风险水平点位占比分别为3.62%、29.35%和45.65%, 和张成等[42]对三峡库区自然消落带的研究结果相近, 但是其研究也表明, 由于不同形态汞的可溶性和迁移能力存在较大差异, 生物可利用性也存在差异, 用总汞进行风险评价的结果可能会偏高.潜在生态风险评价结果表现为：Hg＞Cd＞As＞Pb＞Ni＞Cu＞Cr＞Zn, 与单因子污染评价结果(Cd＞Pb＞Hg＞As＞Zn＞Ni＞Cu＞Cr)有一定差异, 可能是与计算方式相关.单因子污染指数法主要评价土壤重金属的污染程度, 而潜在生态危害指数法综合考虑了重金属毒理学方面的研究, 其毒性响应系数通过重金属元素的丰度原则和释放效应原理进行计算和修正, 具有一定的主观性[43].
各区县稻田土壤重金属污染存在差异, 内梅罗综合污染指数法和综合潜在生态危害指数均显示巫溪县和巫山县稻田土壤受污染程度较高, 主要是巫山县和巫溪县的成土母质大部分由三叠系和二叠系的地层发育而来, 土壤母质中重金属含量相对较高[14], 同时, 这2个区县矿产资源丰富, 矿业开采和历史遗留矿渣堆存对周边耕地土壤造成影响, 且巫溪县和巫山县的土壤Hg和Cd含量较高.因此, 这2个区县污染程度相对较高.本研究发现忠县受污染程度最低, 而罗友进等[14]研究发现忠县污染较高, 主要是其调查对象为三峡库区沿岸土壤, 且采样点位在城镇周边, 受到城镇工业活动等人为影响, 重金属含量高.而本研究的调查对象为稻田土壤, 离城镇和工矿企业较远, 受工业活动影响较小, 重金属含量相对其它区县均较低.
健康风险评价结果表明儿童和成人总体上不存在非致癌风险, 但儿童的非致癌风险是成人的6.94倍, 明显高于成人, 与他人的研究结果一致[44~46].同时有12.68%的点位对儿童构成非致癌风险, 这可能是儿童在玩耍时会吮吸手指[33], 并且体重较轻, 通过手口摄食途径接触重金属的频率较高[47], 而且儿童身体的各组织器官尚未发育完全, 代谢功能较弱[48], 因此面临更高的非致癌风险.从图 8来看, As和Cr对儿童和成人的非致癌风险贡献率较高, 其中, As为40.96%和39.91%, Cr为34.64%和35.96%, 表明As和Cr是研究区域内非致癌风险的主要影响因子, 这与鲍丽然等[26]在重庆秀山西北部的研究结果相同.
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图 8 儿童和成人重金属非致癌风险贡献率 Fig. 8 Contribution rates of non-carcinogenic risk for heavy metals in children and adults |
儿童的总致癌风险高于成人, 且整体超过风险阈值(图 9), 主要由Cr和As引起, 对儿童TCR贡献率分别为71.47%和25.39%.同时, 19.57%的点位对成人具有致癌风险, 同样由Cr和As引起, 贡献率分别为72.81%和24.23%.可见, Cr和As是研究区域稻田土壤的主要致癌因子, 二者对成人和儿童的致癌风险贡献率之和超过95%.根据潜在生态风险评价结果, 研究区域内土壤Cd为主要污染因子, 有16.30%的点位处于重度污染水平, 但是在健康风险评价中却不是主要的致癌因子和非致癌因子, 这与尹伊梦等[19]研究的结果相似, 可能是由于Cd属于分散元素, 绝对含量低于Cr和As[26].由于8种重金属中仅Cr、As、Cd和Ni有致癌斜率因子, 因此, 各区县的致癌风险和非致癌风险大小排序存在差别, 由重金属含量分布特征可知, Cr、As和Ni的高值都出现在奉节县, 而Cr和As是主要的致癌风险贡献因子, 所以奉节县整体致癌风险高于其它区县.
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图 9 儿童和成人重金属致癌风险贡献率 Fig. 9 Contribution rates of carcinogenic risk for heavy metals in children and adults |
(1) 三峡库区稻田土壤Cd、Hg、Pb、As、Cu、Ni和Zn含量平均值均高于三峡库区土壤背景值, 且Cd(超标率, 下同12.32%)、Cu(4.35%)和Ni(2.54%)超过了相关标准的筛选值.
(2) 三峡库区稻田土壤8种重金属均存在污染累积情况, Cd和Hg污染程度相对较高.三峡库区12个区县中, 巫溪县和巫山县的稻田土壤污染程度较高, 忠县最低.
(3) 健康风险评价结果表明, 手口摄入是稻田土壤重金属非致癌风险及致癌风险的主要暴露途径. 8种重金属对成人的致癌风险、对成人和儿童的非致癌风险总体处于可接受范围, 但对儿童具有致癌风险.As和Cr是研究区域非致癌风险和致癌风险的主要影响因子.
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