2023, Vol. 44
2. 重庆地质矿产研究院, 重庆 400042;
3. 重庆市规划和自然资源调查监测院, 重庆 401120
2. Chongqing Institute of Geology and Mineral Resources, Chongqing 400042, China;
3. Chongqing Institute of Surveying and Monitoring for Planning and Natural Resources, Chongqing 401120, China
土壤是岩石圈表面的疏松表层, 不仅为植物提供必需的营养和水分, 也是人类生产生活的重要场所, 是一种不可再生的宝贵资源[1~3].随着经济的快速发展, 各类工农业活动造成的重金属等污染物输入对其所在生态系统, 尤其是土壤环境的影响不断加剧[4~6], 其中矿业活动是土壤重金属的主要来源之一[7, 8], 在矿石开采、选矿、冶炼和矿渣堆放等生产过程中产生的重金属等污染物会随着大气沉降和地表径流等途径, 进入周边农田系统, 对农产品安全及人体健康造成一定风险[9, 10].李志涛等[11]对四川某硫铁矿周边土壤环境质量进行研究发现, 矿区周边农田土壤中Cr、Ni、Cu和Cd含量主要受工矿业活动影响, 农田土壤重金属整体以中度污染为主.卢鑫等[12]对云南省会泽县铅锌矿区周边农田土壤进行了污染评价, 结果显示, 铅锌矿的开采造成了周边农田土壤中Pb、Zn和Cd明显富集, 含量平均值分别超过国家土壤环境质量标准的4.5、11.4和44.6倍, 重金属污染问题显著.黄钟霆等[13]对湖南某锰矿区周边主栽农作物的安全性进行评价发现, 研究区玉米、水稻和蔬菜均出现了一定程度的超标问题, 超标率最高可到37.3%, 主要超标因子为Pb和Cd.据不完全统计, 中国因矿业开发造成的污染土地约有300万hm2, 每年因采矿造成的废弃土地达53.3万hm2, 而研究区大厂矿田的前期不合理的资源开发利用已导致超过300 hm2农田受到污染, 减产超过1 000 t, 对经济发展造成了很大影响[14], 因此, 矿区周边土壤重金属污染风险管控势在必行.
本文选择在重庆市黔江区五里乡北部汞矿和铅锌矿周边耕地土壤开展重金属来源解析, 利用APCS-MLR受体模型进行土壤重金属来源定量分析, 结合地统计法对土壤重金属空间分布与矿产开采、地质背景和农业活动的相关性进行空间分析, 针对不同来源与土壤重金属含量的相关关系和贡献率给出风险管控建议, 以期为地区土壤重金属污染防治及矿山周边耕地安全利用工作提供依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于重庆市黔江区金洞乡北部, 处于旗号岭和五湖岭两座南北走向的山脉之间.金洞乡属亚热带季风气候, 多年平均气温15.4℃.有细沙河和金洞河横穿全境, 流经6个行政村, 最后注入黔江区阿蓬江.区内已探明地下矿藏有铅锌矿、汞矿、铜矿和铁矿等.出露地层包括寒武系、奥陶系、志留系和二叠系, 岩性以灰岩、页岩和砂岩为主, 土壤类型以黄壤为主, 紫色土次之.耕地主要分布在志留系地层区.研究区农用地主要包括耕地和林地, 耕地主要种植水稻、玉米和红薯, 人均粮食生产量为467 kg.主要经济作物为蔬菜.林地主要种植有银杏、水杉和香樟等树种.金洞乡目前主要开采的矿产为铅锌矿、汞矿和铁矿等.
1.2 样品采集与分析以耕地土壤为主, 林地土壤为辅, 按4~6点·km-2的密度采集0~20 cm的表层土壤样品118件(图 1).土壤样品在自然条件下阴干, 在样品干燥过程中要经常揉搓样品, 以免胶结, 并去除土壤中的砾石以及植物根系.干燥后的样品在过筛前用木槌轻轻敲打, 以便使土壤样品恢复至自然粒级状态.样品晾干需进行初步处理, 用尼龙筛截取10目(2 mm)粒级的样品送至实验室分析, 由实验室用玛瑙研钵将样品研磨至100目(0.149 mm)作为测试样.
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图 1 研究区采样点位示意 Fig. 1 Bitmap of sampling sites in the study area |
土壤pH采用1∶2.5的土壤-水悬浮液(质量浓度), 用pH计直接测定; 土壤Cd、Pb和Cu含量测定时, 用硝酸、氢氟酸、高氯酸分解溶样, 硝酸提取, 最后用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)进行检测; 土壤Cr、Ni和Zn含量测定时, 用盐酸、硝酸、氢氟酸、高氯酸分解溶样, 盐酸提取, 并用电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)进行检测; 土壤As含量测定时, 用王水溶解样品, 盐酸提取, 并用原子荧光光谱法(AFS)进行含量测定; 土壤Hg含量测定时, 用王水溶解样品, 并用原子荧光光谱法(AFS)进行含量测定[15].
土壤Cd、Hg、Pb、As、Cr、Cu、Zn和Ni的检出限分别为: 0.03、0.0005、2.0、1.0、5.0、1.0、4.0和2.0 mg·kg-1, 土壤pH的检出限为0.1.土壤样品采用土壤成分分析标准物质(GSS-4、GSS-7、GSS-8、GSS-9、GSS-12、GSS-17和GSS-21)的方法控制准确度(相对误差, RE检验).随机抽样分析(数量为每批次试样数的20%~30%)进行精密度检验.精密度控制：采用重复分析的方法控制样品分析的精密度, 每件样品进行重复分析, 双份分析的相对双差≤15%.
样品分析测试结果和检出限符合《土地质量地球化学评价规范》(DZ/T 0295-2016)[16]要求.
1.3 土壤重金属来源解析 1.3.1 地统计法普通克里格法(OK) 以变异函数理论模型和结构分析为基础, 在局部区域内对区域变量进行无偏最优估计, 不仅考虑了距离远近的影响, 还考虑了已知点的位置和属性值整体的空间分布和格局, 是地统计学的主要插值方法之一[17].普通克里格法(OK)权重使用半方差函数模型, 半变异函数计算公式如下[18]：
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(1) |
式中, γ(h) 为半变异函数; h为滞后距离或步长; N(h)为距离等于h的样点对数; Z(xi) 和Z(xi+h)分别为区域化变量Z(x)在位置xi和xi+h处的实测值.半变异函数常用的拟合模型有：线性模型、球类模型、指数模型和高斯模型, 选择适宜的函数模型及参数有利于提高插值结果的精度.
1.3.2 APCS-MLR受体模型主成分分析(PCA)是用少数几个因子去描述许多指标或因素之间的联系, 按照各指标间的关联度, 将其转化为少数几个综合指标来反映整体的特点, 经常被用于各介质中元素的来源研究, 相关性显著的元素可能有同源性[19].APCS-MLR受体模型是通过对传统的主成分分析(PCA)进行改进得来的用于元素来源定量分析的方法, 可以给出不同来源对同一元素的贡献率[20].具体步骤如下[21]：
对各元素引入一个0含量因子, 计算公式为：
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(2) |
用PCA得到的归一化因子分数减去0含量因子, 得到各元素的APCS, 用各元素含量的实测值与APCS进行多元回归分析, 得到如下的回归方程：
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(3) |
式中, Ci为元素i含量的平均值, σi为元素i含量的标准差, Ci为元素i含量的实测值, bi0为回归方程的常数项, bpi为源p对元素i的回归系数, APCSp为调整后的因子p的分数, bpi×APCSp为源p对该元素含量的贡献量, 所有样本的bpi×APCSp的平均值就表示了源平均绝对贡献量.
1.4 数据处理方法利用Excel 2010进行数据整理, 利用ArcGIS 10.2完成进行地统计分析, 利用SPSS 25.0进行APCS-MLR受体模型拟合分析, 图件绘制利用ArcGIS 10.2和CorelDRAW X8完成.
2 结果与讨论 2.1 土壤重金属含量特征利用SPSS 25.0软件对土壤重金属进行正态分布检验发现, 研究区土壤重金属含量不服从正态分布, 经对数变换后的数据基本符合正态分布, 因此, 采用几何平均值对数据进行描述, 统计结果见表 1.土壤ω(Cd)、ω(Hg)、ω(Pb)、ω(As)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Zn)和ω(Ni)的中位值分别为：0.32、0.10、35.30、8.05、75.53、28.51、97.53和37.24 mg·kg-1, 与重庆土壤背景的比值分别为1.21、2.14、1.46、1.39、0.99、1.12、1.26和1.11, 土壤重金属存在明显累积现象.土壤ω(Hg)、ω(Pb)和ω(Zn)的最大值分别为31.66、3 629.40和6 680.83 mg·kg-1, 均远远高于研究区平均值及重庆背景值, 可能和研究区汞矿及铅锌矿的开采有关.
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表 1 土壤重金属元素含量描述性统计1) Table 1 Descriptive statistics of soil heavy metal element contents |
土壤重金属的变异系数表现为：Hg＞Pb＞Zn＞Cd＞As＞Cu＞Ni＞Cr, 其中, Hg、Pb、Cd、As和Zn均表现为极强变异, 说明其含量空间分布不均匀, 受到人为扰动的概率较大[23].
参照《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)[24]给出的土壤环境质量标准, 对研究区土壤重金属超标情况进行评价, 结果显示Cd、Hg、Pb、As和Zn超过风险筛选值的比例分别为: 47.11%、6.61%、4.96%、5.79%和7.44%, 其中Cd、Hg、Pb和As超过风险管制值的比例分别为: 0.83%、4.13%、0.83%和0.83%.说明研究区存在较明显的土壤重金属超标问题, 结合各重金属描述性统计结果, 研究区土壤Cd表现为面状超标, 而Hg、Pb和Zn表现为点状超标.
土壤pH的变化范围为4.42~8.27, pH≤5.5、5.5＜pH≤6.5、6.5＜pH≤7.5和pH＞7.5的点位比例分别为: 38.84%、19.01%、23.97%和18.18%, 土壤以酸性为主.
2.2 土壤重金属空间分布利用GS+9.0软件进行半方差函数拟合和空间结构分析, 结果见表 2.土壤Cd、Hg、Pb、As、Cr、Cu、Zn和Ni块金系数分别为: 0.26、0.69、0.58、0.10、0.20、0.20、0.61和0.20，说明土壤As、Cr和Ni空间变异性主要受到自然因素的控制[25], 土壤Cd、Hg、Zn和Pb的空间分布同时受到人为因素和自然因素的控制[26], 其中Cd的块金系数接近0.25, 自然因素对含量影响占比较大, 而Hg、Zn和Pb的块金系数接近0.75, 人为因素所占比例较大[27].
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表 2 土壤重金属元素半方差函数分析结果 Table 2 Results of semi-variance function analysis of heavy metal elements in soil |
利用普通克里格法和表 3中各重金属的空间参数, 绘制土壤重金属含量空间分布, 结果见图 2.土壤Cd和As的空间分布特征相近, 高含量区分布在研究区东北部及西部部分区域; 土壤Hg、Pb和Zn的空间分布特征相近, 高值区分布在研究区东北部, 呈点状分布; 土壤Cr、Cu和Ni的空间分布特征相近, 高值区分布在东部和南部地区.各土壤重金属的空间分布特征相近, 可能指示其存在相似的来源[28].
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图 2 土壤重金属空间分布特征 Fig. 2 Spatial distribution characteristics of heavy metals in soil |
利用SPSS 25软件对数据进行KMO检验, 得到的统计量值为0.761, Bartlett球度检验相伴概率为0.000, 因此, 本次数据可以开展主成分分析(PCA)[29], 分析结果见表 3.利用最大方差法进行旋转后, 得到了两个特征值大于1的主成分, 累计方差为80.211%, 可解释土壤重金属元素的大部分信息[30].第一主成分(F1)载荷较高的重金属元素为Cd、As、Cr、Cu和Ni, 第二主成分(F2)载荷较高的重金属元素为Hg、Pb和Zn.
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表 3 土壤重金属主成分分析矩阵 Table 3 Principal component analysis matrix of heavy metals in soil |
利用式(2)计算土壤Cd、Hg、Pb、As、Cr、Cu、Zn和Ni的0浓度因子, 再利用SPSS 25进行回归分析, 得到各重金属元素的APCS-MLR受体模型(表 4).土壤重金属的受体模型均表现为很好的显著性; 除As、Cr和Ni外, 其余重金属的R值均大于0.9; 利用受体模型计算的各土壤重金属含量预测值与实测值的比值均接近于1, 说明受体模型拟合较好[28].
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表 4 土壤重金属APCS-MLR受体模型 Table 4 Soil heavy metal APCS-MLR receptor model |
利用受体模型计算不同来源对各土壤重金属的含量贡献率, 结果见图 3.土壤Cd、As、Cr、Cu和Ni主要受到F1的影响, 贡献率分别为77.65%、68.55%、71.98%、90.83%和82.19%, 土壤Hg、Pb和Zn主要受到F2的影响, 贡献率分别为86.59%、88.06%、91.34%.此外, 其他来源(F3)对Cd和As含量也存在一定程度的影响, 贡献率分别为21.41%和15.00%.
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图 3 不同来源对各土壤重金属含量的贡献率 Fig. 3 Contribution rates of different sources to the heavy metal content of each soil sample |
为了进一步探究不同主成分代表的具体来源, 选择Cd、Cu和Hg为代表元素, 利用普通克里格法分别计算F1~F3贡献率的空间分布, 并与研究区地层及矿点分布情况进行对比(图 4和图 5), 可以看出, F1对Cd贡献率较高的区域和寒武系地层区基本吻合, 其次是奥陶系和二叠系, 对Hg贡献率较高的区域位于寒武系和奥陶系地层区, 对Cu贡献率较高的区域分布在二叠系和奥陶系地层分布区.F2对Hg、Cu和Cd贡献率较高的区域均位于汞矿及铅锌矿周边.因此, 主成分分析结果中, F1可能代表地质背景, F2可能代表汞矿及铅锌矿.
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图 4 不同来源对土壤Cd、Cu和Hg贡献率 Fig. 4 Contribution rate of soil Cd, Cu, and Hg from different sources |
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图 5 地层与矿点分布 Fig. 5 Distribution of strata and ore sites |
研究区出露的寒武系地层为寒武系下统杷榔组
前文已述, 土壤Cd和As均受到其他因素F3的影响, 贡献率超过15%.从图 2可以看出, 8种重金属在志留系地层分布区含量均较低, 说明该区域土壤重金属含量受到地层及矿点分布的影响较小, 因此, 单独对该区域土壤点位进行研究, 结果见图 6.可以看出, 志留系分布区耕地和林地土壤Cd和As含量存在显著差异, 耕地土壤Cd和As含量明显高于林地土壤, 说明F3可能指示农业活动.
有研究表明As常作为禽畜饲料的添加剂, 用以提高禽畜对营养物质的吸收效率, 促进生长, 但大部分重金属元素会随粪便排出动物体外[38], 而研究区农业活动中禽畜粪肥作为农家肥使用十分广泛, 因此, 农业活动对土壤As含量, 尤其是耕地集中分布区影响显著.王美等[39]研究表明, 耕地土壤中施用有机肥较空白对照组土壤Cd含量增加496%, 说明土壤Cd的累积与施用有机肥存在明显的相关关系.因此, 土壤As可能与土壤施用禽畜粪肥有关, 而Cd主要和施用商品有机肥有关.
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图 6 志留系分布区土壤Cd和As在不同用地类型中的含量 Fig. 6 Contents of soil Cd and As in different land types in Silurian distribution area |
基于上述分析结果, 建议加强研究区农产品安全监测, 在寒武系、奥陶系和二叠系地层分布区, 种植重金属低累积品种, 减少农作物对重金属的吸收, 进行土壤酸化治理, 降低农作物超标风险[40].在志留系地层分布区, 加强对农业投入品的监测, 防止由于化肥、农药的施用造成的土壤重金属输入, 并减少禽畜粪肥的使用[41].在汞矿和铅锌矿区周边, 开展专项研究, 查明重金属迁移途径和影响范围, 对超过重金属污染风险管制值的区域, 采取种植结构调整等措施, 种植非食用农产品[42], 在保障农民健康的前提下, 不降低农民收入.
3 结论(1) 研究区土壤ω(Cd)、ω(Hg)、ω(Pb)、ω(As)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Zn)和ω(Ni)的中位值分别为: 0.32、0.10、35.30、8.05、75.53、28.51、97.53和37.24mg·kg-1, 土壤重金属含量明显高于重庆市背景值, 存在明显的表层累积.Hg、Pb、Cd、As和Zn均表现为极强变异, 其含量空间分布不均匀, 受到人为扰动的概率较大.
(2) 土壤Cd、Hg、Pb、As和Zn超过风险筛选值的比例分别为: 47.11%、6.61%、4.96%、5.79%和7.44%, 其中Cd、Hg、Pb和As超过风险管制值的比例分别为0.83%、4.13%、0.83%和0.83%, 存在较明显的土壤重金属超标问题.
(3) 土壤Cd、As、Cr、Cu和Ni主要受到寒武系、奥陶系及二叠系地层分布的影响, 贡献率分别为: 77.65%、68.55%、71.98%、90.83%和82.19%, 土壤Hg、Pb和Zn主要受到汞矿和铅锌矿开采的影响, 贡献率分别为: 86.59%、88.06%和91.34%.农业活动对土壤Cd和As含量贡献率分别为21.41%和15.00%.
(4) 在寒武系、奥陶系和二叠系地层分布区, 建议种植重金属低累积品种, 进行土壤酸化治理, 降低农作物超标风险.在志留系地层分布区, 加强对农业投入品的监测, 减少禽畜粪肥的使用.在汞矿和铅锌矿区周边, 查明重金属迁移途径和影响范围, 对超过重金属污染风险管制值的区域, 采取种植结构调整等措施, 种植非食用农产品.
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