2023, Vol. 44
2. 西北师范大学甘肃省绿洲资源环境与可持续发展重点实验室, 兰州 730070;
3. 兰州大学草地农业科技学院, 兰州 730020;
4. 兰州大学资源环境学院甘肃省环境污染预警与控制重点实验室, 兰州 730000
, LI Kai-ming1
, WANG Xiao-huai1 , JIAO Liang2 , ZANG Fei3 , MAO Xiao-xuan4 , YANG Yun-qin1 , TAI Xi-sheng1
2. Key Laboratory of Resource Environment and Sustainable Development of Oasis, Gansu Province, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, China;
3. College of Pastoral Agriculture Science and Technology, Lanzhou University, Lanzhou 730020, China;
4. Key Laboratory for Environmental Pollution Prediction and Control, Gansu Province, College of Earth and Environmental Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China
城市道路地表积尘和土壤重金属污染及其人体健康风险评价是当前环境地球科学领域研究的热点问题之一[1, 2].受工业和交通等人类频繁活动的影响, 城市地表积尘和土壤扬尘是引起城市环境污染问题最广泛的重要污染物载体, 特别是重金属污染问题[3, 4].携带重金属元素的地表积尘或土壤扬尘经手口摄入、呼吸吸入或皮肤接触等主要暴露途径进入人体, 直接对人体健康造成危害[5, 6].因此, 开展当前及未来社会发展情境下城市地表积尘及土壤重金属污染与人体健康风险评估研究, 既可为提升公众及政府对人体健康风险的防范能力和环境与健康相关政策的制定提供科学依据, 又对保障区域生态安全、公众健康和维护社会可持续发展具有重要现实意义.
城市旅游景区属于典型的人群密集公众场所.特别是在旅游旺季, 高度密集和快速流动的人群所引起的地表扬尘是可吸入颗粒物(PM10)、细颗粒物(PM2.5)、气态污染物和病原微生物等有毒物质的重要载体[7], 对景区公共生态安全与人员健康均存在潜在的健康风险.当前, 虽然已有国内外学者开展了四川省九寨沟景区[8]、泰山景区[9]、黄山景区[10, 11]、西湖景区[12]、喀纳斯景区[13]、波兰奥伊楚夫国家公园[14]和伊拉克库尔德斯坦Halgurd-Sakran国家公园[15]等著名国家自然保护区或郊外旅游景区的道路积尘和土壤重金属污染与评价的相关研究, 但与丰富的城市矿区[16]、工业园区[17]及其遗址[18]、农田[19]、公园[20, 21]和学校[22, 23]等地表积尘和土壤重金属污染与评价研究相比, 有关旅游景区的研究仍相对较少, 特别是与城市滨河公园景区道路地表积尘和沿途绿地土壤的重金属污染风险评价相结合的研究较为缺乏.
黄河风情线是兰州市的核心景区, 也是目前中国最大的开放式城市滨河公园.近年来, 随着黄河风情线观光旅游业的蓬勃发展, 景区沿线交通繁忙, 游客人数日益增加, 商业活动愈发频繁.不断加剧的人类活动对黄河风情线沿线生态环境造成了一定的影响.为此, 本研究通过探究黄河风情线沿线地表积尘及周边绿地土壤中能够引起环境污染且具有生物毒性及对人类健康具有潜在危害的Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb的含量、污染状况及其潜在生态风险和人体健康风险, 旨在为保障兰州黄河风情线游客的绿色出行和身体健康、守护黄河风情线沿线生态环境和建设绿色生态旅游城市提供科学依据与支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区概况兰州市(35°58′~37°02′N, 102°58′~104°57′E)位于中国西部的甘肃省, 是黄河穿城而过的唯一省会城市.兰州市属于温带大陆性气候, 年主导风向为西北风, 年均温度为11.1℃, 年均降水量为341.2 mm[24].分布在黄河兰州段南北两岸的黄河风情线核心段西起兰州市西固区, 东至兰州市城关区, 全长47.5 km.沿途建设有音乐喷泉和游览健身步道等旅游设施, 并串联了中山铁桥、黄河母亲雕塑、龙源和水车博览园等广场、游园和主题公园(图 1).沿线种植有常绿草坪, 银杏和针叶松等阔叶乔木, 金叶女贞和紫叶矮樱等小灌木及丰花月季和丁香等花卉, 形成了乔木成林、灌木成丛和花卉成片的绿化格局.黄河风情线因城市文明与自然风景完美交融, 被誉为兰州的“外滩”, 既是兰州市民文化娱乐和休闲健身的重要场所, 也是南来北往的游客观光旅游的主要目的地之一.
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图 1 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of surface dusts and its surrounding greenbelt soil sampling sites in the Yellow River Custom Tourist Line in Lanzhou |
根据黄河风情线沿途游园、广场和主题公园的分布情况和人流量大小(图 1), 于2021年7月连续一周以上晴朗无风的天气之后, 进行样品的收集工作.采用“之”字形布点法, 利用塑料毛刷刷取黄河风情线人行步道及其石柱护栏上的积尘, 每个采样区域的积尘样品是由研究场地中人流量较大的6~8处刷取的样品混合而成, 约重250 g, 之后密封于标有采样时间、地点和样品编号的聚乙烯样品袋中.同时, 采用“梅花形”布点法, 利用木铲挖取5个相距500 m左右, 深度为0~20 cm的附近绿地土壤样品, 并混合为一个重约2 kg的样品.随之封装于布制样品袋中, 并记录样品编号、采样地点、定位坐标和采样点植被等基本信息.共采集27个地表积尘和26个绿地土壤样品, 具体采样点位置如图 1所示.
将采集的积尘与土壤样品带回实验室, 除去树叶残渣、瓦片碎石等杂物后, 经自然风干、玛瑙研钵研磨等前处理过程之后, 过100目的尼龙筛.之后利用HNO3-HF-HCl混酸微波消解法消解待测样品, 使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, Thermo X Series 2, 美国)测定样品中的Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb含量, 其检出限分别为：0.4、1.0、0.2、2.0、0.02和2.0 μg·g-1.利用原子荧光光谱仪(XGY-1011A, 中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所, 中国)测定As和Hg的含量, 其检出限分别为：0.2 μg·g-1和0.005 μg·g-1.测试过程中加入国家标准土壤样品(GBW 07449)和空白样进行质量控制, 各重金属元素的加标回收率在90%~102%之间, 质控平行样量为总样品量的20%.重金属元素的分析测定在中国科学院长春应用化学研究所完成.
1.3 重金属污染评价方法 1.3.1 地累积指数法地累积指数法(index of geo-accumulation, Igeo)是德国科学家Müller[25]提出的一种定量评价沉积物中重金属污染程度的方法, 后被广泛应用于土壤及灰尘重金属污染评价研究[26].其计算公式为：
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(1) |
式中, Ci和Bi分别为研究区样品重金属元素i的实测值和兰州土壤背景值, mg·kg-1[27]; K为常数, 通常取值1.5.由Igeo值所对应的重金属污染等级如表 1所示.
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表 1 积尘与土壤重金属污染评价方法的分级标准1) Table 1 Classification criteria of heavy metal pollution assessment method in dusts and soils |
1.3.2 单因子指数法
单因子指数(Pi)法是一种可以全面反映土壤中各种重金属平均污染水平的方法[28].其计算表达式为：
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(2) |
式中, Pi和Ci分别为重金属元素i的单因子污染指数和实测值, mg·kg-1; Bi为重金属元素i的兰州市土壤背景值, mg·kg-1[27]. Pi值所对应重金属的污染程度及等级情况如表 1所示.
1.3.3 内梅罗综合污染指数法内梅罗综合污染指数(PN)法是一种可以全面反映土壤或沉积物中多种重金属平均污染水平的评价方法[29].其计算公式为：
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(3) |
式中, PN为内梅罗综合污染指数; Piave和Pimax分别为重金属元素i的单因子污染指数平均值和最大值.由PN值所对应的重金属污染等级如表 1所示.
1.4 重金属污染风险评价方法 1.4.1 潜在生态风险指数法潜在生态风险指数法(potential ecological risk index, RI)是瑞典科学家Håkanson基于多元素协同作用、重金属毒性水平、重金属污染浓度等因素提出的一种评价土壤或沉积物中重金属污染的方法[30].其计算公式为：
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(4) |
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(5) |
式中, Pi为单因子污染指数, 由公式(2)计算得出.Eri为重金属i的潜在生态风险指数; Tri为重金属i的毒性响应系数, 本研究中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb的参考值依次为2、5、5、1、10、30、40和5[31, 32].RI为重金属总的潜在生态风险指数.为了保证评价结果的准确性和可靠性, 本研究中Eri和RI的分级标准已根据重金属污染物的种类和数量进行了相应地改进与调整[33].由Eri和RI的计算结果所对应的重金属污染等级如表 2所示.
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表 2 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属潜在生态风险水平的分级标准 Table 2 Classification division standard of heavy metal potential ecological risks in dusts and the surrounding greenbelt soils from the Yellow River Custom Tourist Line in Lanzhou |
1.4.2 健康风险评价法
参照美国国家环保署(United States Environmental Protection Agency, USEPA)健康风险评价模型[34], 并结合我国的人群特点和场地特征修正风险评估参数[35], 对研究区附近的人群进行健康风险评价, 评价主要分为暴露剂量计算和健康风险表征两个部分.
不同暴露途径下的暴露剂量计算公式分别如下所示：
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(6) |
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(7) |
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(8) |
式中, CDIing、CDIinh和CDIderm分别为手口摄入、呼吸吸入和皮肤接触途径的重金属i的日均暴露量, mg·(kg·d)-1, Ci为重金属元素的实测量, mg·kg-1.公式(6)~(8)的其他参数含义及取值以及对于成人和儿童不同暴露途径摄入剂量相关暴露参数的定义及数值见表 3.
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表 3 不同暴露途径下的健康风险模型参数值[35~37] Table 3 Parameter values of health risk assessment under the different exposure pathways |
根据重金属元素的致癌性特征, 可将健康风险表征分为非致癌风险和致癌风险.其中非致癌风险的计算公式为：
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(9) |
式中, HI为非致癌风险指数, 无量纲; HQi为重金属i的非致癌风险指数, 无量纲; RfD为非致癌性重金属不同暴露途径的参考剂量, mg·(kg·d)-1; i为某一种重金属元素; n代表重金属的数目.通常情况下, 当HI≤1时, 不存在健康风险或风险较小; 当1＜HI≤10时, 则存在非致癌健康风险; 当HI＞10时, 表明存在慢性中毒[36, 37].
致癌风险的计算公式为：
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(10) |
式中, CR为致癌风险指数, 无量纲; Ri为重金属i的致癌风险值, 无量纲; SF为致癌斜率因子, mg·(kg·d)-1; n为重金属的数目.一般而言, 当CR＜10-6时, 表明不存在致癌风险或风险较小; 当10-6≤CR＜10-4时, 表明是可接受的正常致癌风险; 当CR≥10-4时, 表明存在较高的致癌风险.不同重金属在不同暴露途径下的RfD和SF取值见表 4.
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表 4 研究区重金属不同暴露途径下的RfD和SF参考值[38] Table 4 Values of reference dose for non-carcinogenic metals (RfD) and slope factors for carcinogenic metals (SF) under the different exposure pathways |
1.5 数据处理与制图
采用SPSS 19.0和Microsoft Excel 2019进行土壤重金属含量的描述性统计及其污染指数和生态风险指数的计算和分析, 运用Origin 2020b和ArcGIS 10.7进行图件的绘制与编辑.
2 结果与分析 2.1 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属描述统计特征兰州市黄河风情线地表积尘和周边绿地土壤重金属测定结果如表 5所示, 地表积尘重金属ω(Cr)、ω(Ni)、ω(Cu)、ω(Zn)、ω(As)、ω(Cd)、ω(Hg)和ω(Pb)的平均值分别为: 78.75、36.17、54.33、246.53、12.30、1.36、0.07和65.77 mg·kg-1.与甘肃省土壤元素背景值[39]和兰州市土壤元素背景值[27]相比, 除As含量的平均值略低于甘肃省背景值之外, 其余重金属含量的平均值均远高于两者的背景值, 特别是Cu、Zn、Cd和Pb含量的平均值是甘肃省和兰州市背景值的2倍以上(表 5), 说明研究区地表积尘存在一定程度的重金属超标.重金属污染变异系数(coefficient of variance, CV)是衡量重金属元素在研究区域中分布均匀性和变异程度的统计量[40], 污染物变异系数越大, 说明人类活动的参与度越高[41].以CV值的大小为标准, 可将土壤或积尘重金属变异性分为弱变异(0~15%)、中等变异(15%~35%)和高度变异(＞36%)[38].由表 5可知, 研究区地表积尘中各重金属的CV值由大到小依次为：Cd＞Pb＞Cu＞Zn＞Hg＞Cr＞As＞Ni.其中Ni和As属弱变异, 表明它们的含量空间分布相对均匀, 而其余Cr、Cu、Zn、Cd、Hg和Pb的CV值范围为35%~76%, 表现为高度变异性特征, 表明这些重金属空间分布不均匀且受人类活动影响较大.
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表 5 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属描述性统计结果 Table 5 Descriptive statistics of heavy metals in surface dusts and the surrounding greenbelt soils in the Yellow River Custom Tourist Line in Lanzhou |
绿地土壤重金属ω(Cr)、ω(Ni)、ω(Cu)、ω(Zn)、ω(As)、ω(Cd)、ω(Hg)和ω(Pb)的平均值分别为: 61.00、30.29、26.45、91.53、11.50、0.33、0.09和28.33 mg·kg-1.其中Cr和Ni含量的平均值略低于甘肃省和兰州市的背景值, 而As含量的平均值在略低于甘肃省背景值的同时, 却略高于兰州市背景值, Cu、Zn、Cd、Hg和Pb含量的平均值均高于甘肃省和兰州市的背景值(表 5), 表明绿地土壤存在一定程度的Cu、Zn、Cd、Hg和Pb的超标.研究区沿途绿地土壤重金属的CV值由大到小依次为：Hg＞Cd＞Zn＞Pb＞Cu＞As＞Cr＞Ni(表 5).其中Cd和Hg的CV值高于36%, 为高度变异元素, 特别是Hg的CV值高达98.09%, 说明空间分布差异大, 受人类活动影响大.Cu、Zn和Pb的CV值在15%~35%之间, 属于中等变异元素, 而Cr、Ni、Cu和As的CV值均低于15%, 表现为弱变异性特征, 说明它们空间分布变异不显著, 受外界影响小.此外, 研究区沿线的广场、绿地及主题公园属于国家土壤环境质量建设用地(GB 36600-2018)的第二类用地[42], 其周边绿地土壤重金属含量均低于污染风险筛选值(表 5), 说明绿地土壤质量健康安全, 其污染风险可以忽略.
2.2 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属污染评价 2.2.1 地累积指数评价兰州市黄河风情线地表积尘和周边绿地土壤重金属Igeo评价结果如图 2所示.由图 2(a)可知, 其Igeo的平均值由高到低依次为：Cd＞Zn＞Pb＞Hg＞Cu＞Cr＞Ni＞As.基于Igeo的分级标准, 积尘重金属Cr、Ni和As总体上处于清洁无污染状态, 但仍有7.4%、11.1%和14.8%的采样区域为轻度污染[图 2(a)].虽然Cu、Hg和Pb的Igeo平均值分别为0.59、0.70和0.85, 为轻度污染状态, 但仍有37.0%、25.9%和44.4%的研究区域达到了中度污染等级[图 2(a)].此外, Zn的Igeo平均值为1.41, 整体上表现为中度污染状态; Cd的Igeo平均值为2.10, 处于偏重污染状态, 还有3.7%和14.8%的研究区域的污染等级为轻度污染和重度污染.总体而言, 除了Cr、Ni和As之外, Cu、Zn、Cd、Hg和Pb均存在着不同程度的污染.
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图 2 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属含量地累积指数箱型图 Fig. 2 Boxplot of the geo-accumulation index (Igeo) of heavy metals in surface dusts and the surrounding greenbelt soils from the Yellow River Custom Tourist Line in Lanzhou |
由图 2(b)可知, 绿地土壤重金属Igeo的平均值由高到低依次为：Pb＞Hg＞Cd＞Zn＞Cu＞As＞Ni＞Cr.其中Cr、Ni、Cu和As的Igeo平均值均小于0, 处于清洁无污染状态, 其余Zn、Cd、Hg和Pb的Igeo平均值在0~1之间, 为轻度污染状态[图 2(b)].但从整体来看, 除了Cr、Ni和As全域为清洁无污染之外, 其余元素均存在不同程度的污染, 特别是Cd、Hg和Pb, 分别有7.7%、26.9%和11.5%的研究区域为中度污染等级.此外, 还有3.8%和3.8%的研究区域的Hg分别处于偏重污染和重度污染状态.因此, 研究区绿地土壤重金属Cd、Hg和Pb存在一定程度的污染, 需引起相关部门重视, 但同时也要关注重金属Cu和Zn的污染问题.
2.2.2 单因子污染指数评价兰州市黄河风情线沿途地表积尘Pi分析数据显示, Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb的Pi范围分别为: 0.77~3.11、0.75~1.76、0.83~4.45、0.88~7.51、0.80~1.74、0.83~13.98、1.33~4.46和0.24~1.65.由Pi值分类标准的污染率组分图 3(a)可知, Ni、As和Pb均属于潜在或无污染状态.Cr除了3.7%的研究区域为重度污染之外, 其余的研究区域均为潜在或无污染状态.Cu处于中度、轻度和潜在污染状态的研究区域比例分别为37%、22.3%和40.7%.与Cu的污染程度相似, Hg在26%、44.4%和29.6%的研究区域分别属于中度、轻度和潜在污染状态[图 3(a)].Zn和Cd分别在44.40%和70.40%的研究点处于重度污染状态, 其余55.6%和29.6%的研究样点为中-轻度及潜在或无污染状态.总体而言, 地表积尘重金属Cu、Hg、Zn和Cd均存在着不同程度的污染, 还需关注Cr污染.
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图 3 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属单因子污染率 Fig. 3 Proportion of single factor pollution index (Pi) of heavy metals in surface dusts and the surrounding greenbelt soils from the Yellow River Custom Tourist Line in Lanzhou |
研究区周边绿地土壤重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb的Pi范围分别为: 0.77~1.28、0.75~1.19、0.82~1.86、0.84~3.05、0.84~1.36、0.72~5.01、0.72~3.54和0.01~2.45.由Pi值的污染率组分图 3(b)可知, Cr、Ni、Cu和As均处于潜在或无污染状态.对于Zn、Cd和Hg而言, Zn处于中度和轻度污染区域的比例分别为3.8%和7.7%, Cd和Hg属于重度污染状态的研究区域比例为3.8%和11.50%, 中度污染的比例为3.8%和26.90%, 轻度污染的占比为30.8%和26.90%, 其余区域均处于潜在或无污染状态[图 3(b)].Pb除了3.9%的研究区域为轻度污染之外, 其余的研究区域均属于潜在或无污染状态.由此可见, 研究区绿地土壤重金属Cd、Zn和Hg存在一定程度的污染, 但同时也需要注意Pb污染.
2.2.3 内梅罗综合污染指数评价兰州市黄河风情线沿途地表积尘PN评价结果显示, 其PN值在1.47~11.31之间, 平均值为4.33, 达到重度污染等级.各元素综合污染程度由重到轻依次为：Cd＞Zn＞Pb＞Hg＞Cu＞Cr＞Ni＞As(图 4), 其中Cu、Zn、Cd、Hg和Pb处于重度污染状态, Cr与Ni和As分别为中度和轻度污染状态.研究区周边绿地土壤PN值在1.10~10.99之间, 平均值为3.00, 为中度污染等级.不同元素综合污染程度由重到轻依次为：Hg＞Cd＞Zn＞Pb＞Cu＞As＞Cr＞Ni(图 4), 其中Cd和Hg处于重度污染状态, Zn为中度污染, Cr、Ni、Cu、As和Pb为轻度污染状态.
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图 4 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属内梅罗综合污染评价结果 Fig. 4 Results of Nemerow integrated pollution index (PN) of heavy metals in surface dusts and the surrounding greenbelt soils from the Yellow River Custom Tourist Line in Lanzhou |
总体而言, 地表积尘重金属Cu、Zn、Cd、Hg和Pb与周边绿地土壤Cd和Hg元素为研究区最严重的污染元素, 与Igeo和Pi评价结果略有差异.这是由于内梅罗综合污染指数法重点凸显了污染程度最严重元素对环境的影响, 导致其评价结果明显高于其他方法, 且评价结果与实际污染状况略有差异[43].然而, 对于研究区毒性强和危害大的重金属元素(如Cd、Zn和Hg)要引起关注和重视.
2.3 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属潜在生态风险评价研究区地表积尘重金属的潜在生态风险评价结果显示, 地表积尘重金属单项潜在生态风险指数(Eri)的平均值由高到低为：Cd＞Hg＞Pb＞Cu＞As＞Ni＞Zn＞Cr, 其分布范围见表 6.从单个重金属的生态风险等级比例来看, 地表积尘重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As和Pb的Eri值均低于40(表 6), 为轻微生态风险; Cd的Eri值分布于24.92~419.40之间, 存在轻微至极高生态风险, 以极高和高生态风险为主, 分别占样点量的29.6%和40.7%, 其次为占比18.5%的较高生态风险样点, 此外, 还存在7.4%的轻微和3.7%的中等生态风险样点; Hg的Eri值为64.43~174.45, 存在中等至高生态风险, 以较高生态风险为主, 占比为40.7%.因此, 研究区沿途地表积尘主要潜在生态危害重金属元素是Cd和Hg.就地表积尘重金属的总潜在生态指数(RI)而言, 其值分布于143.73~657.76之间, 表明存在较高和极高的生态风险, 分别占总样点的52%和37%.
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表 6 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属潜在生态风险指数分级统计 Table 6 Classification statistics of potential ecological risk index of heavy metals in surface dusts and the surrounding greenbelt soils in the Yellow River Custom Tourist Line in Lanzhou |
绿地土壤重金属Eri的平均值由大到小为：Hg＞Cd＞As＞Pb＞Cu＞Ni＞Cr＞Zn.由表 6可知, 单个重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As和Pb的Eri值均小于40, 存在轻微生态风险; Cd的Eri值范围为21.58~150.2, 存在轻微至较高生态风险, 以中等风险为主, 占总样点量的69%, 其次是占总样点量23%的轻微风险, 还存在少量(8%)较高生态风险等级的样点; Hg的Eri值在17.22~607.36之间, 存在轻微至极高生态风险, 以较高生态风险为主, 占比46%, 其次是占比分别为19%和15%的中等生态风险和轻微生态风险, 还存在有12%的高生态风险和8%的极高生态风险样点.由此可知, Cd和Hg也是研究区沿途周边绿地表层土壤主要的潜在生态危害重金属元素.对于绿地土壤重金属的RI而言, 其值为71.47~698.91, 说明存在中等至极高的生态风险, 以中等生态风险为主, 占比为69%, 其次为占比23%的较高生态风险样点.此外, 还存在少量(8%)的极高生态风险样点.
2.4 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属健康风险评价 2.4.1 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属非致癌健康风险评价研究区地表积尘及周边绿地土壤重金属非致癌健康风险评价结果如表 7所示.从暴露途径对人体健康的影响来看, 地表积尘和周边绿地土壤同一重金属元素对成人的非致癌健康风险除Cr和Ni表现为：手口摄入＞皮肤接触＞呼吸吸入之外, 其余元素均表现为：手口摄入＞呼吸吸入＞皮肤接触; 对儿童的非致癌健康风险除Cr表现为：呼吸吸入＞皮肤接触＞手口摄入之外, 其余元素均表现为：手口摄入＞呼吸吸入＞皮肤接触, 表明手口摄入途径是主要暴露途径.此外, 在3种暴露途径下, 地表积尘和周边绿地土壤各单项重金属除对成人和儿童造成的非致癌暴露风险(HQ)值均小于1.这说明兰州市黄河风情线地表积尘和周边绿地土壤各单项土壤重金属在3种暴露途径下对人体健康尚不存在非致癌风险.
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表 7 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属的非致癌健康风险评价1) Table 7 Exposure pathway and non-carcinogenic health risk assessment of heavy metals from the surface dusts and the surrounding greenbelt soils in the Yellow River Custom Tourist Line in Lanzhou |
由表 7可知, 在手口摄入、皮肤接触和呼吸吸入这3种暴露途径下, 研究区地表积尘及周边绿地土壤各重金属对成人和儿童的总非致癌健康风险指数(HI)均小于1, 表明研究区地表积尘和绿地土壤的各重金属对成人和儿童均不存在健康风险.而研究区地表积尘和绿地土壤的所有重金属对成人和儿童的HI除地表积尘对儿童的HI略高于1之外, 其余均小于1.这说明地表积尘重金属除对儿童存在可忽略的非致癌健康风险之外, 绿地土壤重金属对成人和儿童及地表积尘对成人均不存在健康风险.此外, 儿童的HI值均高于成人.
2.4.2 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属致癌健康风险评价研究区地表积尘及周边绿地土壤重金属Cr、Ni、As、Cd和Pb的致癌健康风险评估结果如表 8所示.由表 8可知, 在手口摄入、皮肤接触和呼吸吸入这3种暴露途径下, 研究区地表积尘及周边绿地土壤各重金属对成人和儿童的致癌风险(R)均未超过致癌风险量级水平(1.0×10-4), 说明研究区各重金属不具有致癌健康风险.从暴露途径来看, 不论对成人还是儿童, 手口摄入为研究区各重金属造成成人和儿童致癌风险的主要途径.就总致癌风险指数(CR)而言, 兰州市黄河风情线地表积尘和周边绿地土壤重金属对成人的CR值的范围分别为3.07×10-7~3.56×10-5和1.64×10-8~6.21×10-6(表 8), 平均值分别为1.68×10-5和2.85×10-6; 对儿童的CR值分别在5.44×10-7~6.36×10-5和3.47×10-8~1.33×10-5之间(表 8), 相应地平均值分别为2.57×10-5和5.79×10-6, 且儿童的CR值高于成人.以上结果均低于致癌风险量级水平(1.0×10-4), 说明不存在致癌风险.
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表 8 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属的致癌健康风险评价 Table 8 Carcinogenic health risk assessment of heavy metals from the surface dusts and the surrounding greenbelt soils in the Yellow River Custom Tourist Line in Lanzhou |
3 讨论 3.1 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属含量特征分析
从重金属含量水平来看, 研究区地表积尘重金属除Hg含量的平均值略低于周边绿地土壤之外, 其余元素含量的平均值均高于周边绿地土壤重金属的平均值(表 5和图 5).这表明研究区周边绿地种植的绿地草坪、花卉及高矮不等的灌木和乔木所形成的不同植物类群垂直格局分形特征, 可能吸收或阻滞了周边的道路扬尘或大气降尘, 从而降低了绿地土壤的污染风险[44].同时, 研究区除地表积尘As及周边绿地土壤As和Ni含量的平均值略低于甘肃省土壤元素背景值之外, 其余重金属含量的平均值均远高于甘肃省和兰州市的土壤背景值(表 5和图 5).这是因为甘肃省[39]和兰州市土壤背景值[27]是20世纪80年代末期和九十年代初期的研究结果, 研究区经过近30年的城市化发展, 人类活动的影响导致重金属的累积势必会高于背景值.此外, 研究区地表积尘及周边绿地土壤重金属平均值均低于兰州市大气降尘[45]、兰州市主城区大气降尘[46]、兰州市主城区公园和城市表层土壤元素平均值[21, 46](图 5).虽然兰州黄河风情线景观带位于兰州市内, 但与主城区日常繁忙的交通、密集的人流和活跃的商业活动相比, 人类活动的影响相对较小, 所以表现出较低的特征.
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a1研究区地表积尘元素平均值, a2兰州市大气降尘元素平均值, a3兰州市土壤元素背景值, a4甘肃省土壤元素背景值; b1研究区绿地土壤元素平均值, b2兰州市主城区公园表土元素平均值, b3黄山景区土壤元素平均值, b4喀纳斯景区土壤元素平均值, b5西湖风景区土壤元素平均值, b6伊拉克Halgurd-Sakran国家公园土壤元素平均值 图 5 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属平均值与其他记录对比 Fig. 5 Mean values of heavy metals in surface dusts and the surrounding greenbelt soils from the Yellow River Custom Tourist Line in Lanzhou and other records |
与国内外著名景区和国家公园土壤重金属含量平均值相比, 研究区沿线绿地土壤重金属含量平均值表现出有高有低的特征(图 5).例如研究区绿地土壤Cu含量的平均值在低于喀纳斯[13]和西湖景区[12]的Cu含量平均值的同时, 却高于黄山景区[11]; 但Cr含量的平均值均高于这3个景区.然而, Cr和Cu含量的平均值却远低于伊拉克Halgurd-Sakran国家公园[15](图 5).这一方面与当地元素背景值的高低有关, 另一方面也与公园和景区所在地的人类活动强度有关.
3.2 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属污染特征分析研究区地表积尘及周边绿地土壤重金属Igeo、Pi和PN评价结果表明, Cu、Zn、Cd、Hg和Pb为研究区需关注的污染元素.一般情况下, 土壤中重金属来自于岩石风化成土过程中的自然源和人类活动引起的人为源[47].城市地表积尘重金属主要来自周围土壤、道路铺筑物、机动车、工业排放和大气沉降等[2].兰州黄河风情线是依托于黄河两岸自然风光并以南北滨河路为主的市内滨河景观公园, 沿线绿地土壤已是风化成土的产物, 所以研究区地表积尘和绿地土壤重金属污染与人为源有关.有研究表明, 城市土壤和灰尘重金属Cu、Zn和Pb源自于汽车尾气排放、刹车片磨损和轮胎摩擦等交通活动[48], Cu、Hg和Pb的富集与城市化过程有关[49], Cd的赋存与电力输送、燃煤发电和冶金工业有关[49, 50].兰州以西的白银、嘉峪关和金昌等地是国家重要的有色金属材料基地, 并建设有区域燃煤电厂.长期的采矿、冶炼和燃煤发电等工业过程引起大气中Cu、Cd和Hg含量较高[47, 51].同时, 兰州市是一个典型的河谷型城市, 其大气逆温层稳定, 污染物不易扩散, 来自黄土高原和西部沙漠地区沙尘外源输入影响严重[46, 52].加之西北地区沙尘暴天气频发[53], 沙尘暴天气过程将嘉峪关、金昌等地的地面尘土、沙粒及气溶胶通过远距离传输的方式, 搬运到兰州地区[54], 从而影响了兰州地区表土和积尘的重金属污染物含量.此外, 兰州市工业企业较多, 烟尘排放量大, 加之兰州市机动车保有量快速增加、南北滨河路交通活动繁忙[46].因此, 受工业和交通等频繁的人类活动及扬尘大气传输的综合影响, 导致兰州黄河风情线沿线地表积尘和绿地表土出现部分重金属污染的现象.近期, 黄文等[45]对兰州市2010年4月至2018年3月期间的大气降尘重金属源解析结果也证实了笔者的论断.综上可知, 研究区地表积尘和绿地土壤重金属均受工业源、交通源和外源输入的影响, 但具体的定量化贡献源还需进一步研究.
此外, Cd和Hg是研究区沿途积尘和周边绿地土壤主要的潜在生态危害重金属元素.这与来自全国71座城市土壤重金属生态风险评价结果相一致[46], 但Hg含量较高的原因一方面与研究区较低的背景值有关, 另一方面也与西北地区表土Hg含量相对较高有关[55].
3.3 兰州市黄河风情线地表积尘及周边绿地土壤重金属健康风险评价分析从健康风险评价来看, 虽然手口摄入途径是造成成人和儿童非致癌和致癌健康风险的主要暴露途径, 但研究区地表积尘和周边绿地土壤各单项重金属对成人和儿童造成的非致癌暴露风险(HQ)值与总非致癌健康风险指数(HI)均低于安全阈值1, 说明不具有人体非致癌健康风险.同时, 儿童的健康风险值均高于成人.这与国内不同场景下的几乎所有研究结果相一致[47], 也与兰州主城区大气颗粒物的健康风险评价研究结果相同[56].这主要是因为儿童的行为和生理特征比成人对环境污染物的敏感性更高, 从而导致儿童更容易摄入含重金属的土壤或灰尘细颗粒物, 增加暴露风险[57].此外, 研究区地表积尘和周边绿地土壤重金属Cr、Ni、As、Cd和Pb在手口摄入、呼吸吸入和皮肤接触的暴露途径下, 对成人和儿童均不存在致癌健康风险.
4 结论(1) 研究区地表积尘重金属含量差异大, 除As之外, 其余元素存在一定的超标, 且Cr、Cu、Zn、Cd、Hg和Pb具有强变异性, 周边绿地土壤除Cr和Ni之外, 其余元素也存在超标现象, 且Cd和Hg的变异性强.
(2) 地累积指数评价结果显示, 研究区地表积尘及周边绿地土壤重金属Cr、Ni和As为清洁无污染, Cu、Zn、Cd、Hg和Pb均存在着不同程度的污染.单因子污染指数显示, 地表积尘重金属Ni、As和Pb处于潜在或无污染状态, Cu、Zn、Cd和Hg均存在着不同程度的污染, 需关注Cr污染; 沿途绿地土壤重金属Cr、Ni、Cu和As为潜在或无污染状态.Zn、Cd和Hg存在一定程度的污染, 但也需要注意Pb污染.内梅罗综合污染指数评价显示, 研究区地表积尘和周边绿地土壤各重金属均存在不同程度的污染.
(3) 研究区地表积尘和周边绿地土壤重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As和Pb的潜在生态风险指数值均低于40, 为轻微生态危害, Cd和Hg是兰州市黄河风情线沿途地表积尘和周边绿地土壤的主要潜在生态危害元素.
(4) 健康风险评估表明, 手口摄入是研究区地表积尘和周边绿地土壤重金属健康风险的主要暴露途径.重金属对成人和儿童造成的HQ与HI及R和CR均不存在健康风险, 儿童的健康风险值高于成人.此外, 综合分析认为兰州市黄河风情线地表积尘和绿地土壤Cr、Cu、Zn、Cd、Hg和Pb的超标可能与工业源、交通源和长距离外源输入的影响有关, 需引起关注.
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