2023, Vol. 44
2. 云南省生态环境科学研究院, 昆明 650034
2. Yunnan Research Academy of Eco-environmental Sciences, Kunming 650034, China
微塑料广泛存在于水体[1, 2]、土壤[3]、大气[4]和沉积物[5, 6]等环境介质中, 甚至在人体粪便[7]、肺部组织[8]和血液[9]中均检出微塑料颗粒, 可能导致潜在的健康风险而备受关注.目前, 针对微塑料污染特征、输移过程、生态效应和复合污染等方面开展了广泛研究, 污水处理厂(WWTPs)是微塑料的“汇”, 同时也是自然环境中微塑料重要的“源”, 是影响微塑料输移过程的重要环节[10~12].因此, 充分了解微塑料在污水处理厂中的赋存特征及其去除状况, 对于微塑料的污染管控至关重要.
国内外学者对单个污水处理厂开展大量研究, 但不同区域的污水处理厂中微塑料赋存特征和去除率差异较大, 如韩国某污水处理厂进水中微塑料丰度高达3.14×104 n ·L-1[13], 中国珠江口的污水处理厂进水丰度仅为1.56×10-2 n ·L-1[14]; 在Ziajahromi等[15]的研究中, 澳大利亚的3个污水处理厂总去除率均超过98%, 而在Do等[16]的研究结果中, 越南的3个污水处理厂分别为25.5%、21.8%和25.3%.因此, 单一污水处理厂研究结果很难准确反映不同污水工艺对微塑料的去除效果.Meta分析是基于文献资料定量化综合评价多个同类独立研究结果的统计学方法, 广泛应用于生态环境领域, Liu等[17]将风险比(risk ratio, RR)作为Meta分析的效应量, 探讨了污水处理厂分级处理对微塑料的去除效果, 并深入分析去除机制, 但未开展污水处理厂中微塑料的总去除率和微塑料聚合物组成对去除效果的影响研究.
本研究采用单组率的Meta分析方法探讨污水处理厂对微塑料的去除效果, 将微塑料去除率作为Meta分析的效应量, 可更加直观地反映污水处理工艺、微塑料粒径、形状和聚合物类型等因素对微塑料去除效果的影响.本文基于57篇文献中78个污水处理厂的微塑料赋存特征, 借助Meta分析探究污水处理厂总体、分级处理和工艺单元对微塑料的去除效果, 讨论了污水处理厂对形状、粒径和聚合物类型的去除效果.本研究结果可为深入理解微塑料在污水处理厂中的迁移过程和截留机制奠定基础, 以期为高效去除微塑料的污水处理工艺选择及微塑料管控提供参考.
1 材料与方法 1.1 数据收集基于中国知网(CNKI)和Web of Science(WOS)数据库, 以“微塑料(microplastics, MPs)”、“污水处理厂(wastewater treatment plants, WWTP)”和“污水处理厂(sewage treatment plants, STP)”等为主题词检索公开发表文献, 文献数据截至2022年4月1日, 并对检索结果进行筛选.文献保留需具备以下信息：①处理工艺名称和进出水微塑料丰度; ②微塑料聚合物类型、形状和粒径占比数据; ③污水处理厂基本信息(区位和日处理能力等).基于以上原则并剔除重复研究, 共获得57篇文献, 其中22篇文献涉及我国污水处理厂.
1.2 数据分类本文将污水和最终排泥(按干重计)中的微塑料丰度单位统一为：n ·L-1和n ·g-1, 统计污水中检出频次超过7次的特定形状、颜色和聚合物类型的微塑料丰度; 污泥中统计检出频次3次及以上的.现有文献对微塑料形状的命名和粒径范围的界定不统一, 为便于统计分析, 将线状和纤维状统称为纤维, 片状、块状和碎片状统称为碎片, 薄片和薄膜统称为薄膜, 颗粒、微珠和球形统称为球状, 泡沫和海绵状统称为泡沫; 将微塑料粒径范围统一为4个区间：< 0.1、0.1~0.5、0.5~1和1~5 mm.污水处理厂对微塑料的总去除率按工艺类型分组进行Meta分析, 某工艺出现频次超过3篇文献的单列分组, 而将小于3篇文献的工艺归于对应的工艺分组, 具体如下：氧化沟(oxidation ditch, OD)、生物膜法(biofilm)、传统活性污泥法(conventional activated sludge, CAS)、序批式活性污泥法(sequencing batch reactor, SBR)、厌氧-缺氧-好氧工艺(anaerobic-anoxic-oxic, A2O)和缺氧-好氧工艺(anoxic-oxic, AO); 分级去除率按一级处理、二级处理和三级处理进行分组; 各工艺单元(构筑物和构筑物组合)的去除率根据单个构筑物或构筑物组合进行分组.
1.3 Meta分析将污水处理厂对微塑料的去除率(Ri)指定为Meta分析的效应量, 参照Erni-Cassola等[18]和Lim等[19]的计算方法, 将进水的微塑料丰度作为总体样本数量(Ain), 合并效应量(R)为单个污水处理厂去除率的加权平均值, 见式(1)和式(2).经过“Shapiro-Wilk test”正态检验后, 选择接近正态分布的样本估计方法即反正弦转换(PAS)进行Meta分析.通过I2统计量检验方法对效应量数据进行异质性检验[20], 计算方法见式(3)和式(4).除泡沫微塑料分组的去除率数据外, 本研究所有分组的效应量数据的异质性检验结果均满足I2≥50%, 表明各研究结果间存在异质性, 采用随机效应模型进行合并及亚组分析以进一步检测异质性来源[21].
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式中, Ri表示第i个污水处理厂对微塑料去除率, %, 即效应量; Ain和Aout分别表示第i个污水处理厂或工艺单元进水和出水的微塑料丰度, n ·L-1; R表示合并效应量; Wi表示第i个污水处理厂的权重; Q表示检验统计量; Ri表示所有污水处理厂效应量的均值; n表示效应量样本数.
1.4 数据处理使用GetData Graph Digitizer 2.25提取文献中图的进、出水微塑料污染特征丰度和去除率数据, 并用Microsoft Excel 2019软件建立数据库.在SPSS 25.0中采用最小显著差异法(LSD)完成数据差异性分析(P < 0.05).Meta分析基于R语言的Meta包完成, 并运用Origin 2020软件绘图.采用漏斗图和Egger's法对文献的发表偏倚性进行定性和定量分析[22], 检验结果显示, 漏斗图呈现对称且检验值P>0.05, 表明所收集的文献和数据不存在发表偏倚.
2 结果与分析 2.1 微塑料在污水处理厂的赋存特征 2.1.1 污水中微塑料的赋存特征文献综述结果显示, 国内外污水处理厂进水的微塑料丰度差异较大, 在1.56×10-2~3.14×104n ·L-1之间, 均值为636.30 n ·L-1, 中值为37.59 n ·L-1[图 1(a)].以生活污水为主要处理对象的污水处理厂, 其进水微塑料丰度中值为22.15 n ·L-1, 低于以工业废水为主要处理对象的污水处理厂进水丰度中值(317.50 n ·L-1), 生活污水和工业废水混合的进水丰度中值为49.24 n ·L-1, 介于前两者之间[图 1(b)].从一级处理到三级处理, 微塑料丰度逐渐降低[图 1(a)], 污水处理厂最终出水微塑料丰度在1.70×10-3~3.09×102n ·L-1之间, 均值为22.94 n ·L-1, 中值为1.97 n ·L-1; 进水微塑料丰度均值为出水的27.74倍, 表明污水处理厂具有较高的微塑料去除能力.
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(a)进水和不同处理阶段出水中微塑料的丰度; (b) 不同污水来源进水中的微塑料丰度; (c)和(d)进、出水中不同粒径区间的丰度; (e)和(f)进、出水中微塑料不同颜色的丰度 图 1 污水处理厂进、出水中微塑料的赋存特征 Fig. 1 Occurrence characteristics of microplastics in the influent and effluent of wastewater treatment plants |
污水处理厂的进、出水中检出不同形状的微塑料丰度差异较大(表 1).其中, 纤维、碎片、薄膜和球状是进水中赋存较多的微塑料形状, 其占比最高值分别为91.97%[23]、93.73%[24]、73%[25]和70.40%[13], 纤维和碎片的丰度均显著高于薄膜、球状和泡沫(P < 0.05).
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表 1 污水处理厂中不同形状微塑料的丰度1) Table 1 Abundance of microplastics with different shapes in wastewater treatment plants |
污水处理厂进、出水中不同粒径微塑料丰度如图 1(c)和图 1(d)所示, 0.1~0.5 mm为赋存最多的微塑料粒径区间, 其次为 < 0.1 mm, 进水的丰度均值分别为52.15 n ·L-1和33.55 n ·L-1, 而出水的丰度均值则分别为8.03 n ·L-1和7.73 n ·L-1.污水处理厂中检出各种颜色的微塑料丰度如图 1(e)和图 1(f)所示, 在WWTP中检出的微塑料颜色主要有6种, 进水中透明的丰度均值最高, 为59.61 n ·L-1.污水处理厂中赋存的微塑料聚合物类型众多, 检出频次从高至低依次为聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚酯(PES)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚酰胺(PA)、聚苯乙烯(PS)和聚氯乙烯(PVC)是污水处理厂进水中赋存最广泛的聚合物(表 2), 其最高占比分别为57.10%[14]、35.91%[26]、 89.66%[23]、 83.33%[15]、71.43%[27]、 37.5%[28]和52.5%[29].
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表 2 污水处理厂主要检出的聚合物类型1) Table 2 Mainly detected polymer types in wastewater treatment plants |
2.1.2 污泥中微塑料的赋存特征
污水处理厂最终排泥中的微塑料污染特征如图 2所示.丰度在1.80×10-1~9.38×103 n ·g-1之间; CAS工艺污泥中的微塑料丰度均值最高(1384.91 n ·g-1), 是丰度最低的SBR工艺的184.65倍, 其余工艺的污泥微塑料丰度数量级相当.污泥中赋存最多的形状为纤维(219.01 n ·g-1), 其次为球状(19.32 n ·g-1)和碎片(13.69 n ·g-1); 0.1~0.5 mm在污泥中的丰度均值最高(20.45 n ·g-1), 其次是 < 0.1 mm(6.48 n ·g-1)即粒径 < 0.5 mm的微塑料占主要地位.污泥中检出的主要颜色则为透明(20.24 n ·g-1), 其次是黑色(14.59 n ·g-1).PET在污泥中检出的丰度最高(7.23 n ·g-1), 其次为PA(5.17 n ·g-1)和PES(3.97 n ·g-1), 最低为PP(1.47 n ·g-1).根据污泥中微塑料丰度和排泥量的统计结果, 得到污水处理厂通过污泥外排微塑料数量在4.23×107~1.51×1011 n ·d-1之间.
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图 2 污泥中的微塑料赋存特征 Fig. 2 Occurrence characteristics of microplastics in sludge |
不同工艺的污水处理厂总去除率Meta分析结果如图 3(a)所示, 总去除率大小依次为：OD(93.40%)>biofilm(92.28%)>CAS(90.84%)>SBR(84.91%)>A2O(81.41%)>AO(71.31%).各级处理中工艺单元对微塑料去除率如图 3(b)所示, 一级处理对微塑料的去除率最高(62.87%), 其次为三级处理(58.45%)和二级处理(55.78%).
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(a)不同工艺污水处理厂对微塑料的总去除率, (b)分级处理和工艺单元对微塑料的去除率; Total表示全组, GC表示沉砂池, PST表示初沉池, S表示格栅, SST表示二沉池, O表示深度氧化, F表示过滤技术, n表示样本数 图 3 不同处理工艺去除微塑料的Meta分析结果 Fig. 3 Meta-analysis results of microplastic removal efficiencies by different treatment processes |
在一级处理中, 格栅、沉砂池和初沉池的工艺组合对微塑料的去除效果最好, 去除率为78.47%, 其次为沉砂池与初沉池的工艺组合(65.65%)和沉砂池与格栅组合(45.30%), 单独使用沉砂池的去除率仅为13.88%, 初沉池对微塑料的去除率比沉砂池的高, 为43.82%.在二级处理中, MBR工艺(membrane bioreactor)对微塑料的去除效果最优, 去除效率高达98.74%.CAS(62.52%)和OD(61.77%)两个工艺单元去除率较为相近, 其余工艺单元去除率分别为SBR(48.14%)、A2O(46.61%)、biofilm(43.68%)和AO(30.27%).在三级处理中, 过滤技术(72.71%)对微塑料的去除率最高, 深度氧化工艺的最低(33.99%), 而两者组合的去除率居中(50.04%).
2.3 污水处理厂对不同形状、粒径和聚合物类型微塑料的去除效果如图 4(a)所示, 污水处理厂对不同形状的去除率均高于80%, 其中对薄膜微塑料的去除率最高(94.59%), 其次是泡沫(91.18%)和碎片(90.89%), 而纤维(88.36%)和球状(87.23%)的去除率相对较低.在分级处理中, 一级处理(60.91%)和二级处理(62.70%)对纤维的去除率稍高于三级处理(57.39%), 二级处理对碎片的去除率最高(81.30%), 其次为三级处理(71.66%), 一级处理(60.67%)相对较低.薄膜和球状随处理分级的增加去除率逐渐升高, 三级处理去除率分别为90.39%和78.47%.
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n表示样本数 图 4 微塑料形状、粒径和聚合物类型对污水处理厂去除率影响的Meta分析结果 Fig. 4 Meta-analysis results of effects of microplastics shape, particle size, and polymer composition on their removal efficiencies by wastewater treatment plants |
污水处理厂对不同粒径的去除效果如图 4(b)所示, 0.5~1 mm(90.63%)和1~5 mm(89.87%)的总去除率最高, 0.1~0.5 mm(83.84%)和 < 0.1 mm(81.63%)的相对较低.在分级处理中, 一级处理和二级处理对 < 0.1 mm的去除率相当, 三级处理最高(70.74%). 0.1~0.5 mm的去除率随分级呈升高趋势, 三级处理去除率为85.56%.一级处理和三级处理对0.5~1 mm的去除率相近, 二级处理最低(52.05%).1~5 mm则与0.1~0.5 mm呈相反趋势, 最高为一级处理(88%).污水处理厂对不同聚合物的去除效果如图 4(c)所示, PE、PET、PP、PVC和PES的总去除率均高于79%, PA和PS的相对较低, 去除率分别为62.27%和55.57%.
3 讨论 3.1 污水处理厂中微塑料的污染特征不同污水处理厂的微塑料丰度差异受服务人口、采样季节、污水来源(生活或工业)、社会经济和生活方式等因素的影响.Zhang等[31]分析结果显示, 污水处理厂进水微塑料丰度与服务人口、服务面积和第三产业(游客数量)呈显著正相关(P<0.01).Yuan等[32]发现污泥中的微塑料丰度与工业废水比例、服务人口数量和区域经济发展水平呈正比.泰国某污水处理厂在旱季和雨季污水样品中检出的微塑料丰度范围分别为76~192 n ·L-1和36~68 n ·L-1, 并且在雨季的最终出水中未检测到微塑料[33].Long等[34]分析了不同进水来源的微塑料丰度, 结果表明工业废水中微塑料丰度(2.56 n ·L-1)是生活污水(1.44 n ·L-1)的1.8倍.此外, 样品采集、预处理和表征分析等方法也会影响污水处理厂进水微塑料丰度的统计.尽管出水中微塑料丰度相对较低, 但污水处理量大, 出水中微塑料的排放总量仍然很高, 排放到水体环境的微塑料在8.48×104~1.46×1011n ·d-1之间, 均值(3.79×109n ·d-1)约为Liu等[17]研究结果(7.2×109 n ·d-1)的50%, 为Cheng等[35]的(1.6×109 n ·d-1)两倍有余, 而中值(2.72×107n ·d-1)比Sun等[10]的研究结果(2×106n ·d-1)高一个数量级.因此, 污水处理厂尾水的排放被认为是自然水体中微塑料的重要来源.
污水中的微塑料大部分被截留于污泥中, 且与处理工艺的去除率有关[10, 32, 36].本文统计最终排泥中的微塑料丰度(1.80×10-1~9.38×103 n ·g-1)数值范围比Cheng等[35]估计的(9.70~186.70 n ·g-1)更宽泛, 不同污水处理厂对微塑料的去除效果差异较大.纤维、碎片和球状为污泥中赋存较多的微塑料形状(见图 2), 其中纤维和碎片易在沉降过程被截留至污泥中[37-39], 而球状易被吸附至污泥中[40].粒径<0.5 mm的微塑料因其比表面积相对较大, 易被污泥吸附并迁移至其中[37, 40, 41].PET在污泥中赋存最多, 是因为密度较高的微塑料(见表 2)更容易从污水沉降至污泥中[40, 42].尽管污水中大部分的微塑料被去除至污泥中, 但污泥的资源化利用和不当处置仍会导致大量的微塑料以多种方式排放到环境中.据报道, 全球不同国家的污水处理厂每年有1.0×106~1.0×1014 n ·a-1微塑料通过污泥排放到环境中[43].污泥中的微塑料可通过填埋、焚烧和农田回用等方式进入自然环境, 其中, 农田回用为主要利用方式.Koutnik等[44]研究表明, 美国全国有51%的污泥用于农业回用, 22%为填埋场填埋, 16%污泥焚烧, 11%为其他处置方式; 农业回用释放微塑料为7.85×1014~1.08×1015 n ·a-1.西班牙的马德里地区, 因污泥农用导致微塑料进入土壤环境的数量为1.0×1013 n ·a-1[45].因此, 污泥的农业回用被认为是农田土壤微塑料的主要来源之一[46].
3.2 污水处理厂对微塑料的去除机制一级处理中, 微塑料的去除机制主要通过格栅的截留、沉砂池和初沉池的沉降来实现.格栅能够截留大尺寸的微塑料, 如细格栅的栅条间距为2.5~10 mm, 可去除粒径>2.5 mm的微塑料[47], 而很难截留小粒径的.沉砂池对微塑料去除效果较差, 仅对高密度微塑料有一定去除效果, 原因可能是沉砂池的水力停留时间(HRT)较短(约4 min), 且多为湍流, 微塑料不易沉降去除[41].同时, 曝气沉砂池中附着在泥沙上的微塑料可能会因曝气而脱落, 反而增加水中微塑料的丰度[36], 对旋流沉砂池而言, 流体剪切力会导致微塑料进一步破碎, 据Lv等[48]报道, 在经旋流沉砂池处理后, 污水中0.25~0.5 mm的微塑料增加了27.27%, 甚至新增了 < 0.25 mm的微塑料.而初沉池的HRT较长(0.5~2 h), 水流速度缓慢, 粒径相对较大的微塑料易在初沉池中沉降[10, 12, 17, 41].因此, 初沉池对微塑料的去除率高于格栅和沉砂池.同时, 初沉池和格栅、沉砂池的任意组合均可提升微塑料的去除效果, 特别是格栅、沉砂池和初沉池的工艺组合对微塑料的去除效果最好, 与Liu等[17]的研究结果类似.
二级处理中, 主要通过微塑料和微生物之间的相互作用(如生物膜)和二沉池的沉降作用来去除污水中的微塑料.MBR工艺在二级处理中表现出了优异的微塑料去除性能, Lares等[23]研究发现, MBR工艺出水中的微塑料丰度(0.4 n ·L-1)低于CAS工艺的最终出水(1.0 n ·L-1), 去除率为99.40%.MBR的滤膜孔径通常为0.1 μm, 可高效去除小粒径微塑料[36], Li等[49]还发现大部分微塑料被截留于MBR系统的生物膜载体侧, 表明生物膜的吸附效应可能是微塑料去除的原因之一, 但MBR工艺同时也面临着维护成本高和膜污染易产生等问题.CAS和OD工艺对微塑料的平均去除率分别为62.52%和61.77%, 其HRT通常约为25 h和>16 h[50], 有利于在生化池中形成大量的活性污泥, 微生物分泌的胞外聚合物(EPS)会吸附微塑料形成大颗粒絮体, 增加絮体的相对密度和沉降速度, 易于微塑料在二沉池中沉降去除[36, 51]; 另一方面, 微塑料可作为微生物生长的载体, 其表面形成生物膜, 增强对微塑料的吸附而沉降至污泥中[35, 36, 51].A2O工艺虽然与CAS和OD工艺的去除机制类似, 但其HRT(约7~14 h)较短[17, 36], 不利于微塑料表面生物膜的形成, 不能有效地去除微塑料, 与Liu等[17]研究的结果一致.此外, A2O工艺的污泥回流量较大, 部分沉降至污泥的微塑料会回流至生化池中[48], 从而导致去除率不高, 如贾其隆等[52]研究结果显示, 作为二级处理的A2O工艺对微塑料的去除率仅为12.92%.AO工艺与A2O工艺相近, HRT较短, 污泥回流量较大, Jiang等[38]研究表明, AO生化池仅可去除约16.90%的微塑料.相对地, SBR工艺无污泥回流系统, 且HRT长于A2O工艺, 因此对微塑料的去除率相对较好.较长的HRT和污泥龄(SRT)能够确保微塑料与污水、污泥之间的充分接触, 从而促进微塑料在生化池的污泥絮体和EPS中聚集, 并最终在污泥中沉降[32, 53].Yuan等[32]分析得出, CAST工艺对微塑料的去除率优于A2O工艺的原因与HRT和SRT有关, CAST反应池的设计HRT和SRT分别为20 h和16 d, 而A2O的分别为12 h和14 d.
三级处理中, 微塑料的去除效果因工艺而异, 尤其是过滤技术, 取决于过滤介质的孔径和堵塞频率.孔径较小的过滤技术可去除的微塑料粒径范围更广, 特别是膜过滤技术, 如拥有纳米级孔径的超滤(ultrafiltration, UF)和反渗透(reverse osmosis, RO)可去除粒径更小的微塑料.Pramanik等[54]研究结果显示, 超滤对粒径为1.88 μm的微塑料去除率高达96%.Ziajahromi等[55]研究表明, 超滤和反渗透组合可完全去除>0.19 mm的微塑料.类似地, 孔径为10 μm的盘式过滤(disc filter, DF)对微塑料去除率可达79.40%[13], 但在Talvitie等[56]的研究中, DF的去除率仅为40.0%, 而使用孔径为20 μm的DF, 去除率却高达98.50%.可能是因为过滤孔径越小, 微塑料堵塞滤膜的速率越快, 从而导致反冲洗次数增多, 造成去除率降低.相比膜过滤技术, 砂滤工艺在污水处理中更为常用, 在Hidayaturrahman等[13]的研究中, 砂石直径约为0.80~1.20 mm的快速砂滤(rapid sand filter, RSF)去除了73.80%的微塑料.Magni等[25]报道称, RSF可去除50%以上二级处理出水的微塑料.而在Talvitie等[56]的研究中, 由粒径分别为3~5 mm与0.1~0.5 mm的砾石和石英组成的RSF可高效去除微塑料, 去除率高达97%, 但也会将微塑料破碎成更小的颗粒[57].其次, 微塑料与滤料或滤膜之间存在架桥效应、静电吸附和自由扩散等作用, 可提升去除率, Enfrin等[58]研究表明, 由于微塑料和滤膜表面之间存在静电作用, 微塑料可被吸附至滤膜表面上.Xu等[51]认为RSF滤料可通过与微塑料表面羟基的亲水作用吸附微塑料, 也可能与EPS缠绕在一起形成聚集体, 被滤料截留.但随着时间的推移, 滤膜孔隙易被微塑料堵塞而形成滤饼层, 进而降低过滤性能.作为三级处理的另一类工艺, 深度氧化对微塑料的去除效果较差, 与Liu等[17]的研究结果一致, 原因是深度氧化过程可改变微塑料的物理和化学性质[17, 36], Kelkar等[59]研究表明氯化消毒可能会破坏高密度聚乙烯(HDPE)微塑料原有的化学键, 并形成C—C—C不对称链、C—C—C对称链、CH2扭曲和CH2弯曲等新的化学结构.Lin等[60]研究发现在紫外线照射下, 微塑料的表面形态(裂纹、褶皱、隆起)、化学特征(化学键断裂)和疏水性(疏水性降低)可发生显著变化.同样, 臭氧处理也可引起微塑料在物理和化学性质上的变化[61].因此, 深度氧化过程可能会使部分微塑料进一步破碎开裂成次级微塑料, 导致微塑料丰度增加和去除率降低.但Hidayaturrahman等[13]报道, 通过臭氧处理去除微塑料的效率(89.90%)高于盘式过滤(79.40%)和快速砂滤(73.80%).因此, 深度氧化对微塑料的去除效果尚未形成共识, 其去除机制需要进一步深入研究.
3.3 微塑料形状、粒径和聚合物类型对去除效率的影响不同形状微塑料的物理化学特性各异, 是影响其去除效果的重要因子.纤维多由PET和PES制成[42, 62], 密度相对较大, 且其表面易形成生物膜或因其较为柔软容易变形, 在一级处理和二级处理过程中更容易与絮体聚合并通过沉降去除[10, 36, 41, 63].Cai等[64]研究发现, 由于纤维表面相对光滑, 横截面尺寸较小, 容易纵向通过三级处理中过滤介质, 粒径较小的纤维(<0.2 mm)甚至可穿透孔径为1×10-7 mm的反渗透处理系统, 使得在三级处理出水中纤维的占比高于二级处理出水.陈瑀等[27]研究结果显示, 经过三级处理后, 纤维占比由二级处理出水的69%提高到了100%.碎片在二级处理中的去除效率(81.30%)高于一级处理和三级处理[图 4(a)], 与Liu等[17]研究的结果一致, 可能是因其层状结构的特点而易被活性污泥吸附沉降去除[17]; 其次, 碎片通常具有棱角、扭曲、分叉、弯曲和粗糙的表面, 使其易于被微生物定殖以增加相对密度, 从而利于其从污水中去除[34].Bilgin等[41]推测, 相比纤维、球状和薄膜, 碎片的沉降速度更快.球状微塑料主要去除机制包括：一方面由于其自身粒径小、比表面积大的特点, 更有利于絮体的吸附和生物膜的形成而沉降至污泥[40, 65], 如Liu等[40]在污泥中检测到球状微塑料的比例(17.10%)比污水中的高(3.70% ~5.80%), Yuan等[32]的结果也显示, 相对于曝气沉砂池, 生化池中污泥的球状微塑料占比更高, 表明生化池中活性污泥大量吸附球状微塑料而实现更好去除; 另一方面, 球状微塑料大多由PE和PP制成[53, 66], 密度较低而易浮于表水, 可在一级处理中随浮渣被去除.薄膜和泡沫状的微塑料密度相对较低, 且表面积较大, 易漂浮于水面而随浮渣被去除[37].在Blair等[67]的研究中, 薄膜大部分在一级处理过程中被去除.同时, Ali等[36]认为粒径与污水悬浮固体(< 20 μm)相似的薄膜和纤维易被EPS吸附而产生沉降.但本文研究结果显示, 三级处理对于薄膜和球状的去除效果更好, 原因是过滤技术可有效截留一级处理和二级处理中未能去除的小粒径球状和薄膜.
粒径亦为影响微塑料去除的重要因素, 污水处理厂总体对0.5~1 mm和1~5 mm的微塑料去除率均比0.1~0.5 mm和 < 0.1 mm的高.较大粒径即0.5~5 mm可在一级处理中得到较好地去除, 原因是其易被格栅截留或在沉砂池和初沉池通过重力沉降被去除[36, 40], 如Dris等[68]研究结果显示, 在经过一级处理后1~5 mm的占比从45%下降到了7%.在Liu等[40]的研究中, 污水处理厂进水中的微塑料平均粒径为0.52 mm, 在经一级处理后平均粒径减少至0.24 mm.而 < 0.5 mm的微塑料更容易在二级处理中被生物絮凝体吸附或生物膜覆盖, 从而沉降至污泥中[35], Magni等[25]研究结果显示, 0.1~0.5 mm的微塑料颗粒在回流污泥中占比最高(54%). < 0.5 mm的微塑料也可被三级处理中孔径较小的过滤技术截留.Mintenig等[69]研究发现过滤技术对 < 0.5 mm的微塑料去除率高达93%, 在Cai等[64]的研究中, 经过RO处理后, 0.05~0.1 mm的微塑料丰度由2.40 n ·L-1降至0.06 n ·L-1.但如前所述, 微塑料在污水处理厂的去除过程中, 受机械力、流体剪切力和氧化等作用影响, 微塑料易被破碎成更小粒径的微塑料[51], 从而造成小粒径微塑料丰度的增加, 去除率降低.因此, 可以认为污水处理厂总体对0.5~5 mm的微塑料去除效果比 < 0.5 mm的好, 与Liu等[17]的研究结果一致.
聚合物类型对去除率的影响主要是密度差异(见表 2), 据Long等[34]报道, 微塑料去除率随聚合物密度的升高而增加; 高密度聚合物可通过重力沉降在沉砂池和初沉池中被去除, 如PET和PES因其高密度的性质而具有较高的去除率, 最高达97.70%和97.79%[42]; 低密度聚合物(如PE和PP)自身易漂浮于表水[70]或者与中等密度(如PA和PS)被气浮工艺产生的气泡带到表水[65], 随浮渣被去除.因此, 若沉砂池、初沉池和气浮工艺相结合, 可以实现微塑料高效去除.此外, 具有特定表面电荷的聚合物易被污水处理厂去除, 如带正电荷的PE和PS对带负电荷的活性污泥具有高亲和力[71].
4 展望(1) 作为一种新污染物, 水体中微塑料的样品采集、预处理和表征分析等方法仍缺乏统一标准, 对于形状、粒径的分类和描述也未达成共识, 导致不同研究结果存在差异, 进而影响Meta分析结果及结论, 同时还阻碍了基于赋存特征的微塑料污染风险评价等研究的开展和微塑料污染管控标准的制定.
(2) 今后可重点针对氧化沟、生物膜和活性污泥等工艺开展研究, 研发高效去除微塑料的生活污水处理工艺组合及运行参数.
(3) 污水处理厂三级处理中的紫外和臭氧消毒, 可能导致污水中微塑料的氧化和破碎, 产生粒径更小的微、纳塑料, 随出水排放而进入环境, 增加污染风险.因此, 需针对污水深度处理工艺中微、纳塑料的产生机制及影响因素开展研究, 明晰其形成的关键过程和因子, 为控制出水中微、纳塑料提供科学依据.
(4) 微塑料形状、粒径和聚合物类型等因素对污水处理工艺性能和微塑料去除率的影响研究还很少, 具体的影响机制仍不明晰, 有待深入研究.
5 结论(1) 污水处理厂进水和出水的微塑料丰度分别在1.56×10-2~3.14×104n ·L-1和1.70×10-3~3.09×102n ·L-1之间, 进水中微塑料形状以纤维和碎片为主, 颜色主要以透明为主, 粒径以 < 0.5 mm为主, PE和PP是主要的检出聚合物类型.最终排泥的微塑料丰度在1.8×10-1~9.38 ×103n ·g-1之间, 纤维的丰度均值最大, < 0.5 mm为主要赋存粒径, PET在污泥中检出的丰度均值最高, 颜色以透明和黑色为主.
(2) 以OD、CAS和biofilm为核心工艺的污水处理厂对微塑料的去除效果较好, 总去除率均超过90%, 其次为SBR和A2O工艺, 最差为AO工艺(71.31%).一级处理(62.87%)对微塑料的去除效果优于二级处理(55.78%)和三级处理(58.45%), “格栅+沉砂池+初沉池”是一级处理中去除率最高的工艺组合(78.47%), 而沉砂池的去除效果最差(13.88%), MBR工艺为二级处理最佳工艺单元(98.74%), 过滤技术在三级处理中去除率最高(72.71%).
(3) 污水处理厂可有效去除薄膜、泡沫和碎片, 粒径>0.5 mm的微塑料, 对PE、PET和PP的去除率在80%以上.纤维易被一级处理和二级处理去除, 而碎片在二级处理中去除率较高, 三级处理则是对薄膜和球状的去除效果较好.一级处理易去除>0.5 mm的微塑料, 而三级处理对 < 0.5 mm的微塑料去除效果最佳.
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