环境科学  2023, Vol. 44 Issue (6): 3152-3164   PDF    
宜昌市大气微塑料的分布、呼吸暴露及溯源
刘立明1,2, 王超1, 巩文雯3, 陆安祥3, 任东2, 涂清1, 贾漫珂1,2     
1. 三峡大学生物与制药学院, 宜昌 443002;
2. 三峡库区生态环境教育部工程研究中心, 宜昌 443002;
3. 农产品产地环境监测北京市重点实验室, 北京 100097
摘要: 微塑料作为一种新兴环境污染物备受关注, 但大气微塑料的来源和健康危害尚不明晰.为探究宜昌市不同功能区微塑料的分布特征和人体呼吸暴露风险, 分析不同地区大气微塑料的可能来源, 于2019年10~12月, 采集和分析宜昌市16个观测点的大气微塑料样品, 并利用HYSPLIT模型模拟大气后向轨迹.结果表明, 宜昌市大气微塑料有纤维状、碎片状和薄膜状这3种形状; 透明、红色、黑色、绿色、黄色和紫色这6种颜色; 尺寸最小的为10.42 μm, 最大的为4761.42 μm; 平均沉降通量为(4400±474)n ·(m2 ·d)-1; 种类有: 聚酯纤维(PET)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚合物(ABS)、聚酰胺(PA)、橡胶(Rubber)、聚乙烯(PE)、醋酸纤维素(CA)和聚丙烯腈(PAN)这7种.各功能区沉降通量依次为: 城市居民区>农业生产区>垃圾填埋场>化工园区>城镇居民区.人体呼吸暴露风险评估模型表明, 城市居民区成人和儿童每天大气微塑料摄入量(EDI)高于城镇居民区.大气后向轨迹模拟表明, 宜昌市各区县大气主要受周边地区影响, 部分大气微塑料可能来自周边地区的短距离运输.总的来说, 宜昌市大气微塑料沉降通量较大, 潜在的生态暴露风险较高, 各区县部分微塑料可能经由大气短距离传输而来.该结果可为长江中游地区大气微塑料研究提供基础数据支撑, 对大气微塑料污染的溯源和健康风险研究具有重要意义.
关键词: 大气微塑料      功能区      分布特征      呼吸暴露      HYSPLIT模型      后向轨迹      来源     
Distribution, Respiratory Exposure, and Traceability of Atmospheric Microplastics in Yichang City
LIU Li-ming1,2 , WANG Chao1 , GONG Wen-wen3 , LU An-xiang3 , REN Dong2 , TU Qing1 , JIA Man-ke1,2     
1. College of Biological & Pharmaceutical Sciences, China Three Gorges University, Yichang 443002, China;
2. Engineering Research Center of Eco-environment in Three Gorges Reservoir Region, Ministry of Education, China Three Gorges University, Yichang 443002, China;
3. Beijing Municipal Key Laboratory of Agriculture Environment Monitoring, Beijing 100097, China
Abstract: As an emerging environmental pollutant, microplastics have attracted much attention, but the sources and health hazards of atmospheric microplastics (AMPs) remain unclear. In order to explore the distribution characteristics, assess the risk of human respiratory exposure, and analyze the sources of AMPs in different functional areas of Yichang City, AMPs samples from 16 observation points were collected and analyzed, and the HYSPLIT model was used. The results showed that the main shapes of AMPs in Yichang City were fiber, fragment, and film, and six colors were observed including transparent, red, black, green, yellow, and purple. The smallest size was 10.42 μm, and the largest was 4 761.42 μm. The deposition flux of AMPs was (4 400±474) n·(m2·d)-1. The types of APMs were polyester fiber (PET), acrylonitrile-butadiene-styrene copolymer (ABS), polyamide (PA), rubber (Rubber), polyethylene (PE), cellulose acetate (CA), and polyacrylonitrile (PAN). The order of the subsidence flux in each functional area was as follows: urban residential area>agricultural production area>landfill>chemical industrial park>town residential area. The human respiratory exposure risk assessment models showed that the daily intake of AMPs (EDI) for adults and children in urban residential areas was higher than in town residential areas. The atmospheric backward trajectory simulation showed that the AMPs in the districts and counties of Yichang City mainly came from the surrounding areas via short-distance transportation. This study provided basic data support for the research on AMPs in the middle reaches of the Yangtze River and was of great significance for the traceability and health risk research of AMPs pollution.
Key words: atmospheric microplastics      functional areas      distribution characteristics      respiratory exposure      HYSPLIT model      backward trajectory      source     

塑料是人们生产生活中常用的材料之一, 由于对塑料制品缺乏科学有效的回收、降解和再利用技术, 使其对环境的污染日益严重[1].近年来, 微塑料成为塑料污染中的热点问题.大块塑料在环境中经过物理、化学和生物等作用, 变成细小的颗粒.通常, 学者将尺寸介于1~5 000 μm的塑料称为微塑料[2, 3].微塑料具有体积小、质量轻和密度小等特点, 在水、陆、空环境中可以不断交换、循环和积累.2014年, 微塑料污染被联合国环境规划署确定为新出现的全球十大环境问题之一[4].

大气微塑料的相关研究开始较晚, Dris等[5]在2015年发表了首篇关于大气微塑料的研究, 对巴黎市区的大气微塑料情况做了详细报道.随着大气微塑料研究的不断深入, 众多学者在这一领域取得了系列进展.Dris等[5~7]连续3 a研究了巴黎室内和室外大气微塑料的分布情况, 人们开始了解空气中微塑料的基本特征.此后, 在土耳其萨卡里亚[8]、伊朗阿沙鲁耶[9]、英国伦敦[10]和美国加利福尼亚[11]等地相继报道了当地大气微塑料的研究进展.国内的诸多地区, 如东莞[12]、上海[13]、南海[14]、北京[15]和烟台[16]等地也有大气微塑料研究报道.Cai等[12]通过被动采样方法, 发现东莞室外大气微塑料的沉降通量为175~313 n·(m2·d)-1. Liu等[13]建立模型, 指出上海市民每天从室外环境中吸入约21个微塑料颗粒. Allen等[17]研究结果表明法国偏远的比利牛斯山也有大气微塑料存在, 并利用HYSPLIT模型进行后向轨迹模拟分析, 发现其可能来自95 km以外的城市. Brahney等[18]通过搜集分析美国境内保护区的干、湿微塑料样品, 认为土壤和水中的微塑料再悬浮是城市中心湿沉降塑料主要来源, 干塑料更小, 能传播得更远; 该研究还表明当地微塑料沉降速率为132 n·(m2·d)-1, 每年美国西部保护区微塑料沉积将超过1 000 t. Liao等[19]研究发现温州地区室内微塑料浓度高于室外, 城市微塑料浓度比农村高; 室外暴露的微塑料最大可达到107 n·a-1. 2021年, 广州的一项研究发现河流不仅是大气微塑料的一个汇集地, 而且可能是大气微塑料的二次来源[20].

无论室内还是室外, 人们都暴露在微塑料环境中.早期的研究估计巴黎微塑料颗粒的呼吸暴露量为26~132 n·d-1[21], 而Vianello等[22]通过呼吸模拟指出从事轻体力工作的普通成年男性平均每天吸入272个微塑料颗粒.Domenech等[23]根据全球平均大气微塑料丰度0.685 n·m-3和人均呼吸频率8.64 m3·d-1, 估计全球人类每日吸入5.9个微塑料.美国的一项研究表明, 当环境中微塑料丰度为9.8 n·m-3, 成年男性和女性每天分别吸入170个和132个微塑料, 而儿童男性和女性每天分别吸入110个和97个微塑料[24].环境中微塑料会与生物体接触, 甚至进入生物体内[25~27], 有研究表明微塑料可改变小鼠体内与免疫反应、细胞应激反应和程序性细胞死亡相关的基因簇, 影响细胞应激和程序性细胞死亡的调节[28], 少量纳米塑料可能造成人体组织、器官的局部感染发炎[29], 显著影响人肺上皮细胞A549活力, 诱导促炎症细胞因子和促凋亡蛋白显著上升[30]等, 对健康的危害不容忽视.

目前对大气微塑料的研究主要探讨某一地区大气微塑料的分布特征及其可能来源, 以城市功能区作为研究区域的报道较少.湖北省宜昌市坐落在长江中游, 地貌以高山丘陵为主, 全市海拔在35~2 427 m之间.本研究以宜昌市作为研究区域, 通过对城市居民区、化工园区、农业生产区、城镇居民区和垃圾填埋场等功能区进行大气的被动型采样分析, 探究该区域不同功能区微塑料的污染特征, 即颜色、形状、种类和沉降通量的差异; 使用人体呼吸暴露风险评估模型, 评估宜昌市各功能区微塑料污染的潜在人体呼吸暴露风险; 模拟大气后向轨迹, 分析推测各区县大气微塑料的可能来源.本文通过扩充大气微塑料基础性研究数据库, 以期为大气微塑料呼吸健康研究和推进宜昌等长江沿岸城市环境治理提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 采样观测地点和方法

本研究在湖北省宜昌市选取16个观测点(表 1图 1), 采样时间从2019年10月1日至12月29日, 连续采样90 d.功能区的划分依据《国土空间用途管制》[31].

表 1 湖北省宜昌市大气微塑料观测点分布 Table 1 Location of the observation points of AMPs in Yichang City, Hubei Province

湖北省自然资源厅监制, 湖北省地图院编制, 地图审图号: 鄂S(2022)005号, 2022年4月 图 1 宜昌市大气微塑料采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of observation sites for AMPs in Yichang City, Hubei Province

自制大气微塑料采样装置(图 2), 采样前将采样器固定在距离地面1.0~1.5 m的高度, 保证采样器上方无明显遮挡物, 盛接大气中自然沉降的干、湿样品, 采样器底部预先倒入少量蒸馏水防止样品飞出.每10 d用蒸馏水冲洗采样容器, 将采样器中大气干湿样品转移至洁净玻璃瓶中, 记录注明样品地点和采样时间.采样期间遇到降雨, 及时收集采样器中雨水.每天记录当地的天气情况, 定期将采集到的样品带回实验室进行下一步分析.

图 2 大气微塑料采样装置示意 Fig. 2 Schematic diagram of the AMPs sampling device

1.2 样品处理与表征 1.2.1 样品处理

使用0.45 μm聚四氟混合纤维滤膜(水系, Φ50 mm, 上海兴亚净化材料厂)过滤采集的大气干湿样品, 放置于玻璃培养皿中自然阴干, 干燥后用铝箔纸包裹.

1.2.2 统计分析

将干燥的微塑料样品置于体视显微镜(LeicaDFC495, Leica Microsystems Shanghai Ltd.)下观察并记录数量、颜色和形状, 同时截取照片, 使用Nano Measurer 1.2软件对样品照片进行分析, 记录微塑料的尺寸, 尺寸以最长长度统计.

1.2.3 拉曼光谱分析

将实验样品全部转移到载玻片上, 盖上盖玻片, 用蒸馏水封片, 置于激光拉曼分光光度计(DXR, Thermo Fisher Scientific Co., Ltd.)上测试, 激光波长532 nm, 波数范围3 580~50 cm-1.拉曼光谱数据运用开源软件SpectraGryph 1.2与标准谱图比对分析, 微塑料的标准谱库来源于Spectragryph网站[32].考虑到自然条件下的微塑料有磨损和老化, 以及实验仪器存在误差等情况, 本实验结果以匹配度在60%以上的视为有效数据[13].

1.2.4 质量控制

本实验中, 所有仪器用具都用过滤后的蒸馏水清洗3次, 用铝箔纸包裹好, 在使用前将耐高温的仪器用具放入马弗炉中在450℃下烘烤4 h, 实验人员全程穿棉质实验服, 尽可能地减少实验污染.

1.3 后向轨迹模拟

本文使用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)空气资源实验室的开源软件HYSPLIT模型模拟实验中16个观测点所在区(县)大气后向轨迹.基本参数设置如下:模拟时间从2019年10月1日至12月29日, 模拟高度500 m, 模拟所有观测点过去72 h的气流轨迹.依次输入观测点的坐标, 通过后向轨迹模拟和聚类分析, 得到对应的气流轨迹图.气象数据源自NOAA气象数据网站[33~35].

1.4 人体呼吸暴露风险评估模型

本文参考Zhang等[36]和张爱芹[37]报道的人体呼吸暴露风险评估模型, 对宜昌市各功能区大气微塑料的人体每日微塑料呼吸摄入量进行评估.具体公式如下:

(1)

式中, EDI为人体每日微塑料呼吸摄入量, ng·kg-1; c为大气微塑料的数浓度, ng·m-3, 本研究中微塑料丰度(n·m-3)与数浓度(ng·m-3)之间的换算参考文献[38~40], 其中体积是集样瓶底面积与气流高度的乘积, 微塑料沉降高度参照后向轨迹模型的模拟高度(500 m); ED为人在微塑料环境中的暴露时间, a; Vr为人呼吸平均速率, m3·d-1; f为空气在肺泡中气体交换的保留分数; ER为人在室外环境中的暴露频率, d·a-1; BW为人的平均体重, kg.

相关参数取值见表 2.由于人体在呼吸空气时, 大尺寸塑料经过鼻、咽、喉和气管等呼吸器官时, 会被阻隔无法进入肺部, 因此本研究人体暴露风险评估选取尺寸小于100 μm的塑料颗粒[36].

表 2 人体暴露风险评估模型相关参数因子值[41] Table 2 Human exposure risk assessment model related parameter factor values

2 结果与讨论 2.1 大气微塑料沉降通量、种类、形状、颜色和尺寸的分布

从微塑料沉降通量上看(图 3), 16个观测点的大气微塑料平均沉降通量为(4 400±474) n·(m2·d)-1, 沉降通量最大位于伍家岗区-1观测点[WJG-1, (17 540±1 458)n·(m2·d)-1], 最小位于长阳县-1观测点[CY-1, (2 093±190) n·(m2·d)-1].与国内的其他城市微塑料沉降通量相比, 宜昌微塑料平均沉降通量约是东莞的100倍[12]、北京的20倍[15]和烟台的10倍[42], Liu等[13]研究发现, 上海市的微塑料沉降通量更小, 为0~0.139 n·(m2·d)-1.因此宜昌微塑料平均沉降通量较高.

(a)各观测点中不同形状微塑料的沉降通量分布; (b)不同形状微塑料在所有观测点总沉降通量中的占比; (c)各观测点中不同颜色微塑料的沉降通量分布; (d)不同颜色微塑料在所有观测点总沉降通量中的占比 图 3 各观测点微塑料的形状和颜色的分布情况 Fig. 3 Distribution of microplastics with different shapes and colors at each observation point

从微塑料种类上看[图 4图 5(a)], 本研究采集的微塑料样品主要有聚酯纤维(PET)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚合物(ABS)、聚酰胺(PA)、橡胶(Rubber)、聚乙烯(PE)、醋酸纤维素(CA)和聚丙烯腈(PAN)这7种.其中, 大气微塑料整体种类含量中, PET含量最多(占40%); CA和PAN最少, 各占比2.67%. 2022年, 圣保罗市的一项研究表明大气中PET含量最多[43]; 同年, 南极的一项研究结果显示南极降雪中约79%的样本中存在PET[44].以上结论与本研究关于PET含量在大气微塑料整体种类含量最多的结论相符.PET作为生活中常见的塑料, 广泛应用于生产生活, 如电子电器、汽车工业、机械工业、衣物、包装和塑料瓶等方面, 这可能是其沉降通量最大的原因.

图 4 实验样品微塑料的拉曼光谱(sam)和标准拉曼光谱图(sta) Fig. 4 Comparison of Raman spectra (sam) of microplastic samples and standard Raman spectra (sta)

图 5 不同功能区各类微塑料沉降通量占比情况 Fig. 5 Proportion of various types of microplastic deposition flux in different functional areas

从微塑料形状分布上看[图 3(a)图 6], 微塑料中纤维状和碎片状占比较高, 薄膜状微塑料整体较少.16个观测点中均出现纤维状微塑料, 其中CY-3观测点纤维状占比最高, 达92%; 碎片类微塑料也存在于所有的观测点, 其中WJG-1观测点沉降通量最大, 是DY-1观测点的25倍.XL-1等9个观测点发现薄膜状微塑料, 其中DY-2观测点薄膜状微塑料最多, 但也仅占平均沉降通量的3.14%.

(a)~(f)为不同颜色微塑料在体视显微镜下的照片; (g)~(i)为不同形状微塑料在体视显微镜下的照片 图 6 不同颜色和形状的大气微塑料 Fig. 6 Photographs of AMPs of different colors and shapes

从微塑料颜色分布上看[图 3(c)图 6], 有透明色、红色、黑色、绿色、黄色和紫色这6种, 其中透明色、红色和黑色为主, 绿色和黄色较少, 紫色微塑料仅存在于DJ-1观测点, 且沉降通量极低.城市居民区中黑色占比较高, 这与在上海[13, 45]和马鞍山[46]等地的研究相符, 城市中黑色微塑料占比较多; 化工园区中, 透明色/白色微塑料和黑色占主导, 这与Abbasi等[9]在2019年研究的结果相似, 所有颜色的微塑料中透明/白色占比最大.除此之外, 也有研究报道大气微塑料有粉红色[12, 47]、深蓝色[48]和橙色[49], 但本研究中未出现, 可能与设备感光效果有关, 其中也不排除紫外线照射导致褪色或者被染色的可能.

从微塑料尺寸分布上看[图 7(a)], 本研究观察到的最小尺寸为10.42 μm, 最大的长达4 761.42 μm, 在10~5 000 μm范围内微塑料的沉降通量大体上随着尺寸的增大而减少.但XT-1和CY-3这两个观测点与其他观测点有所不同, 主要集中在100~2 000 μm, 100 μm以下的微塑料相对较少.

(a)不同尺寸微塑料沉降通量分布; (b)各功能区微塑料沉降通量分布; (c)各功能区不同颜色微塑料沉降通量分布; (d)各功能区不同形状微塑料沉降通量分布 图 7 宜昌大气微塑料尺寸及各功能区大气微塑料的分布特征 Fig. 7 Sizesof AMPs in Yichang and their distribution characteristics in each functional area

2.2 不同功能区的微塑料分布

在宜昌的5个主要功能区中微塑料沉降通量由多到少依次为:城市居民区、农业生产区、垃圾填埋场、化工园区和城镇居民区[图 7(b)].

城市居民区微塑料沉降通量相较其他区域最大, 与城市居民区人口数量密切相关.2014年美国(发达国家)和印度(发展中国家)的人均塑料消费量分别为95 kg和8 kg[50], 巴基斯坦农村地区以PET和PC为主的大气微塑料丰度低于城市地区[36], 表明了城市居民区社会发展水平高, 使用塑料频率高.在本研究中, 城区居民区样品中透明微塑料比例较高[图 7(c)], 可能是透明塑料袋、塑料吸管和保鲜膜等一次性塑料用品使用频率较高导致.同为城市居民区, 微塑料沉降通量由多到少依次为:WJG-1>XL-1>ZJ-3, 其中WJG-1甚至是ZJ-3的2倍多, 这与三地的人口数量、经济水平和城市发展情况有一定相关.宜昌东站、宜昌市中心客运站都位于伍家岗区, 并且四周高速公路环绕, 同时伍家岗区的工厂数量比西陵区和枝江市多, 所以城市居民区中, 伍家岗区大气微塑料沉降通量最大.

农业生产区较大的微塑料沉降通量与该地区的农业生产模式有密切关系.目前, 该地区农村大量使用地膜, 在农作物萌芽初期起到保温、保湿的作用, 地膜经过太阳照射和风吹雨淋等作用进而分解成微塑料, 部分悬浮在大气当中.本研究中, 微塑料沉降通量由多到少依次为:CY-3>DJ-1>YL-1>DY-2, 而且这些地区透明和黑色微塑料比例较高[图 7(d)], 这与农业生产活动中大量使用的透明和黑色农用地膜存在一定关联.

垃圾填埋场是包括塑料在内的各类废弃物汇集的地方, 在太阳光照射和风吹雨淋条件下塑料长时间堆放逐渐分解成微塑料, 也是大气微塑料的可能来源之一.Hu等[51]在垃圾转运站采样发现, 单个转运站向环境排放微塑料颗粒的速率为41 297~82 593 n·h-1.本研究3个垃圾填埋场中, 微塑料沉降通量由多到少依次为:XT-2>XS-2>CY-2, 其中XT-2微塑料沉降通量最大[(6 164±532)n·(m2·d)-1].

同为化工园区, 微塑料沉降通量由多到少依次为:ZJ-1>ZJ-2>XT-1>DY-1, 这可能与园区内企业生产的产品种类、企业环境治理力度、企业效益、人口密度和经济发展等方面存在相关联系.化工园区有着相对严格的环保制度, 工业“三废”需要集中处理.本研究中3个化工园区观测点(XT-1、ZJ-1和DY-1)均未发现薄膜状微塑料[图 3(a)], 这应该与工厂生产的产品有关, 在化工园区所设观测点均以生产化肥和精细化工为主, 没有使用相关的原料, 一定程度上说明了化工园区不是薄膜状微塑料的来源地.

城镇居民区多以小型零售业和服务业为主, 满足人们日常生活之必需, 人口密度也较低, 因此大气中微塑料数量较低.兴山、长阳这两个城镇居民区的微塑料沉降通量较其他功能区少, 应与城镇居民区的主要功能有关, 城镇人口密度较城市低, 生活节奏较慢, 经济欠发达, 故而微塑料污染较小.

2.3 人体呼吸暴露风险评估

采用公式(1)计算人体每日微塑料呼吸摄入量(EDI), 对宜昌市各功能区大气微塑料的人体呼吸暴露量进行评估, 结果见表 3.结果表明, 宜昌各功能区中成人和儿童EDI依次为:城市居民区>垃圾填埋场>农业生产区>化工园区>城镇居民区.生活在城市居民区的成人和儿童的EDI是最多的, 分别是城镇居民区成人和儿童的3.8倍, 同时生活在城市的儿童EDI要大于生活在城镇的成人.Zhang等[36]通过收集12个国家的室内粉尘样品, 研究发现微塑料每天摄入量随着年龄增长而减少, 但是本研究中成人EDI高于儿童, 可能是样品收集方式、样品环境和计算模型等差异, 造成结论的不同.

表 3 宜昌市各功能区成人和儿童每日大气微塑料呼吸摄入量(EDI) Table 3 Daily respiratory intake of AMPs (EDI) for adults and children in different functional areas of Yichang City

本研究中成人EDI最大为5.34×104ng·kg-1, 最小为1.41×104ng·kg-1; 儿童EDI最大为2.57×104 ng·kg-1, 最小为6.82×103ng·kg-1. Zhang等[36]在12个国家室内环境中每日微塑料摄入量的研究中发现, 韩国(8×104ng·kg-1)、日本(7.3×104ng·kg-1)、沙特阿拉伯(4.2×104ng·kg-1)、希腊(3.9×104ng·kg-1)、罗马尼亚(3.6×104ng·kg-1)、美国(3.6×104ng·kg-1)和科威特(2.7×104ng·kg-1)这7个国家的儿童PET的摄入均高于本研究儿童微塑料的日呼吸摄入值, 巴基斯坦(5.9×103ng·kg-1)、印度(5.1×103ng·kg-1)和哥伦比亚(3.8×103ng·kg-1)则较低.成人中, 韩国(1.2×104ng·kg-1)和日本(1.1×104ng·kg-1)与本研究地区处于同一水平, 其他国家较低, 哥伦比亚成人PET日摄入量仅360ng·kg-1.总体而言, 宜昌各功能区儿童EDI与本研究所得结果基本处于同一水平, 甚至略低.有关澳大利亚等地的室内空气微塑料研究中指出[52, 53], 当地每人每天平均摄入量为5.48×102ng·kg-1, 儿童每天最高可摄入8.49×102ng·kg-1, 该研究认为儿童暴露在微塑料环境中存在较大的风险.本研究中城镇居民区的儿童EDI最小, 但也是澳大利亚地区儿童最高摄入量的8倍, 因此, 可以认为宜昌市居民有一定程度的微塑料暴露健康风险.

2.4 宜昌市大气微塑料的溯源模拟

HYSPLIT模型是由美国国家海洋和大气管理局研发, 用于描述污染物和有害物质的大气传输、扩散和沉积, 在大气气流轨迹模拟方面具有广泛的应用[17, 45, 54].该模型中后向轨迹模拟通过模拟某一地区过去时间大气气流的来源, 即溯源, 可用于追溯该地区大气污染的可能来源.本研究使用HYSPLIT模型来模拟宜昌市大气微塑料的可能来源, 通过对样品采集的9个区(县)2019年10~12月的大气后向轨迹模拟分析计算、聚类分析, 发现宜昌市9个区(县)大气气流主要来自西北方和东北方(图 8).

图 8 2019年10~12月宜昌市各区(县)大气后向轨迹模拟 Fig. 8 Simulated atmospheric backward trajectory of each district (county) in Yichang City from October to December 2019

2019年10月, 9个区(县)的大气气流主要来自东北方, 占比超过80%, 气流自内蒙古, 经河北、北京、山东和河南等地到达湖北(图 8).由各地区10月大气轨迹图可以看出[图 8(a1)~8(i1)], 轨迹1占比超过50%, 且轨迹短, 运动速度快, 可能对当地影响较大.正如Ding等[54]模拟珠江口附近观测点的大气轨迹发现, 气流轨迹主要来自东南沿海城市方向, 即东南沿海城市是观测点大气微塑料的潜在来源.以长阳县为例, 当地大气主要来自东北方向的西陵区、点军区和伍家岗区等地, 而西陵区、点军区、伍家岗区三地大气微塑料含量较高, 空气中的微塑料可能随着气流飘向长阳县, 因此长阳县大气中部分微塑料可能来自以上3个地方.兴山县28%的大气轨迹来自东南方, 即来自夷陵区、点军区和西陵区方向, 也一定程度上表明兴山县的部分大气微塑料有可能来自宜昌市城区.因此, 2019年10月的大气轨迹图表明, 长阳县和兴山县有部分气流来自宜昌城区, 使得城区的部分微塑料可能通过大气迁移到周边地区.

2019年11月, 宜昌市城区西陵区、点军区、伍家岗区和夷陵区这4个地区主要有来自东北、西北和西南这3个方向的气流, 其中东北方向的气流主要来自河北, 经由山东、安徽和河南等地到达湖北; 西北方向的气流轨迹较长, 速度稍慢, 主要来自新疆, 途经甘肃、青海、宁夏和陕西, 到达湖北; 而西南方向气流轨迹则较短, 运动速度较快, 主要来自宜昌城区和湖北省内其他地区[图 8(a2)~8(d2)].有研究在罗斯海、阿蒙森海和威德尔海等海域发现了微塑料[55, 56], 学者在南极地区气流后向轨迹模拟结果表明, 南极降雪中的微塑料可能通过大气传输来自以上海域[44].枝江市、当阳市、兴山县和长阳县这4个地区, 大气气流轨迹显示主要来自西北和东北两个方向, 其中西北转东北方向气流轨迹单一, 轨迹短, 运行速度快, 占主导[图 8(f2)~8(i2)].如兴山县, 西北转东北方向气流轨迹占比83%, 轨迹短, 主要来自兴山县周边地区, 说明当地空气质量可能受周边县市影响较大.

2019年12月, 实验观测点的9个区(县)的大气气流主要自西北和东北方向而来[图 8(a3)~8(i3)].其中, 猇亭区和兴山县所有气流轨迹来自西北方向, 且短距离气流占主导, 说明在12月份以上两地可能有部分微塑料来自周边地区.此外, 点军、伍家岗、夷陵和长阳等地来自西北和东北方向的气流基本持平, 还有少量来自西南方向的长轨迹气流.气流轨迹表明西陵、当阳两地有部分气流来自西方, 尤其在西陵区, 来自西方的气流占比达48%, 说明西陵区12月的大气微塑料含量可能受周边的点军区、长阳县和秭归县等地的影响.刘巧婧[57]对吐鲁番市2017年大气颗粒物进行了后向轨迹聚类分析, 发现冬季各类污染物(除O3之外)的平均浓度最高, 受近距离传输影响较大, 大气扩散条件差, 不利于污染物的扩散.综上, 本研究认为, 宜昌市各区县大气气流主要来自周边地区的短距离运输, 微塑料也会随之迁移流动, 因此大气中微塑料丰度受周围地区的可能影响较大.

3 结论

(1) 宜昌大气微塑料整体特征如下:形状以纤维状和碎片状为主; 颜色以透明色、红色和黑色为主; 尺寸最小的只有10.42 μm, 最大的长达4 761.42 μm; 种类有PET、ABS、PA、Rubber、PE、CA和PAN这7种, 最多的PET占比40%; 大气微塑料沉降通量整体偏高, 平均沉降通量为(4 400±474)n·(m2·d)-1.

(2) 城市居民区的沉降通量最大, 为(12 471±1 209) n·(m2·d)-1, 城镇居民区则最小, 为(3 099±169) n·(m2·d)-1.不同地区的同一功能区的大气微塑料含量会受人类活动、经济发展、地域特色和地理位置等因素影响, 经济相对较发达的伍家岗区和西陵区的微塑料沉降通量较大.

(3) 人体呼吸暴露风险评估模型表明, 宜昌城市居民区成人和儿童EDI最大, 城镇居民区最小, 各功能区无论成人还是儿童, 总体微塑料摄入量都较高, 具有一定的呼吸暴露健康风险.

(4) 后向轨迹模拟表明宜昌市各区县的大气受周围影响较大, 气流主要来自周边地区的短距离运输, 大气微塑料污染可能源自周边地区.

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