2. 贵州省环境科学研究设计院, 贵阳 550081;
3. 贵州大学资源与环境工程学院, 贵阳 550025
2. Guizhou Institute of Environmental Sciences Research and Design, Guiyang 550081, China;
3. College of Resources and Environment Engineering, Guizhou University, Guiyang 550025, China
在发展中国家, 燃烧生物质是能源利用的一个重要途径[1], 但同时会产生大量污染物, 是主要大气污染来源之一[2~5], 这些污染物对气候变化、区域空气质量和人类健康的影响日益受到关注[6~13], 中国也不例外, 如杨光义[14]对东北地区生物质露天燃烧源排放进行大气环境影响评估, 2015年秋季和春季PM2.5浓度的贡献率分别为52.0%和24.6%, 是东北地区两次重污染事件的一个重要原因; 徐敬等[15]模拟结果显示秸秆燃烧导致华北地区PM2.5浓度月平均值上升幅度普遍超过3 μg·m-3; 河南、山东和天津等地的秸秆燃烧在合适风场的作用下会严重影响北京, 可导致丰台及通州等地PM2.5小时浓度上升超过17 μg·m-3.
与煤炭、石油和天然气等化石能源燃烧以集中燃烧排放为主不同, 生物质燃烧源具有分散性、隐蔽性和开放性等特点, 调查难度远高于化石能源, 制定全面和详细的反映区域生物质燃烧现状的排放清单对于大气污染防治具有重要的价值.近些年针对中国省域或城市大气污染源排放清单研究表明, 生物质燃烧源排放大气污染物占人为源的比例不容忽视, 鄂州市[16]、嘉兴市[17]、天水市[18]、鹤壁市[19]、济南市[20]、兰州市[21]、资阳市[22]、山东省[23]和四川省[24]的CO、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC排放量约占5.07%~78.88%.对于我国生物质燃烧源的排放特征, Shi等[25]估算了东北地区2001~2017年生物质开放燃烧CO2排放量, 秸秆露天焚烧贡献最大(68%), 其次是森林火灾和草原火灾; Zhao等[26]基于卫星观测核算了东北地区生物质燃烧排放的温室气体和气溶胶, 秸秆露天焚烧是其主要来源, 每年的农作物收获后和种植前排放达到峰值; Wu等[27, 28]编制了大陆地区生物质燃烧排放左旋葡聚糖(LG)排放清单, 2014年排放量贡献率为39.20%, 并实测了玉米芯本地化排放情况; Cui等[29]的研究可知大陆地区秸秆露天焚烧亚硝酸(HONO)排放主要集中在华北和东北地区, 在3、4、6和10月达到峰值.目前没有针对贵州省的生物质燃烧排放核算, 田贺忠等[3]研究了中国生物质燃烧大气污染物排放清单, 其中贵州省的活动水平数据来源于统计年鉴、排放因子来源于已有研究成果的平均值, 而“已有研究结果”不包含贵州本地化研究结果.其他学者核算中国生物质燃烧排放时包含贵州省也未开展大样本、实地详细调查[2, 4, 5, 30~34], 无本地化实测数据, 对于贵州省生物质排放源的核算较为粗略, 未见在不确定性方面的敏感度分析, 从时间上基准年最新仅为2017年.
优良生态环境是贵州在新时代西部大开发上闯新路最大的发展优势和竞争优势, 截至2022年3月, 全省9个中心城市环境空气质量平均优良天数比率为96.8%[35].然而, 贵州是一个喀斯特地貌典型发育的山区省份, 非煤炭产区的广大农村地区尤其是喀斯特地区的能源消费以传统生物质能为主[36~42], 秸秆供能占农村生活用能的30.00%~35.00%[40], 另外还有相当一部分就地焚烧, 生物质燃烧源排放的大气污染物不容小觑.贵州省2015年大气污染源排放清单[43]表明生物质燃烧源排放污染物在人为源中占比较大, CO、VOCs、PM2.5、BC和OC高达26.56%、30.10%、23.16%、36.47%和47.45%.目前尚未见针对贵州省的生物质燃烧源排放研究的报道, 因此, 本研究统计调查了贵州省2019年各市(州)生物质燃烧的活动水平数据, 计算建立了9种大气污染物CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC的排放清单, 利用ArcGIS和蒙特卡洛方法进行空间分配和不确定性分析.
1 材料与方法本文以2019年为基准年, 以贵州省9个市州(贵阳市、安顺市、黔东南苗族侗族自治州、黔南布依族苗族自治州、铜仁市、黔西南布依族苗族自治州、毕节市、六盘水市和遵义市)为研究区域.根据文献[44, 45]中推荐的生物质燃烧源计算方法, 估算得到了生物质锅炉、户用生物质炉具(秸秆、薪柴)和生物质开放燃烧(森林火灾、草原火灾、秸秆露天焚烧)的9项大气污染物CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC排放量.
采用公式(1)计算生物质燃烧产生某一种大气污染物的排放量(Ei).
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(1) |
式中, A为排放源活动水平, t; EF为排放系数, g·kg-1; i为某一种大气污染物; j为贵州省各市(州); k为生物质燃烧类型(生物质锅炉、户用生物质炉具、森林火灾、草原火灾和秸秆露天焚烧); m为燃料、植被带、草地或秸秆类型.
对于生物质锅炉, 在安装除尘器等污染控制设施情况下, 排放系数EF由公式(2)计算得到:
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(2) |
式中, EF0为污染物产生系数, g·kg-1; η为污染控制设施的去除效率, %.
生物质锅炉活动水平包括生物质锅炉的地理位置、所用生物质燃料类型、生物质燃料年消费量和污染控制设施的去除效率.户用生物质炉具活动水平主要包括常住人口户数、生物质燃烧用户比例、秸秆及薪柴用户比例、不同类型秸秆比例和生物质燃料户均消费量等.生物质开放燃烧活动水平包括森林火灾受灾面积、草原火灾受灾面积、植被带森林类型、草地类型和农作物产量等.本次源清单编制过程中, 活动水平来源于社区或村庄填报、研究人员抽样入户调查、MODIS火点数据、统计年鉴、环境统计和其他统计数据等, 其具体调查内容和获取途径见表 1.由于六盘水市、毕节市、黔西南布依族苗族自治州和遵义市的煤炭资源储量约占贵州省已发现总资源储量的95.51%[46], 这些市(州)为全省主要产煤区, 居民生活能源以煤炭为主, 因此选择非主要产煤市(州)贵阳市、安顺市、黔东南苗族侗族自治州、黔南布依族苗族自治州和铜仁市作为社区或村庄填报范围来调查生物质使用情况, 填报之前开展培训, 并建立工作群通过网络答疑.选择生物质燃烧用户数占比前两位的黔东南苗族侗族自治州、黔南布依族苗族自治州和省会贵阳市作为研究人员抽样入户调查范围, 采用分层随机抽样, 即样本散布在市(州), 以区(市、县)作为调查样本单元, 以户为单位进行调查.活动水平数据质量控制包括正确性、一致性和完整性检验, 经过多级数据审核、利用SPSS软件分析抽样效果、与宏观数据对比等多种方式, 确保数据真实有效.
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表 1 生物质燃烧源活动水平调查内容和数据获取途径 Table 1 Survey of activity level for biomass combustion and data acquiring method |
本次清单编制中, 除户用生物质炉具薪柴、辣椒、大豆和玉米秸秆的BC和OC排放系数来自笔者实验室的本地化实测结果(未发表的数据), 各二级源类各污染物排放系数的选取主要来自已有研究, 见表 2.
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表 2 生物质燃烧源排放系数/g·kg-1 Table 2 Emission factors for biomass combustion/g·kg-1 |
2 结果与讨论 2.1 2019年贵州省生物质燃烧大气污染物排放清单分析
根据排放系数法核算, 建立2019年贵州省生物质燃烧大气污染物排放清单(表 3).2019年贵州省生物质燃烧源CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC污染物的总排放量分别为293 505.53、14 781.19、4 146.11、8 501.07、45 025.70、39 463.58、41 879.31、6 832.33和15 134.74 t.目前没有针对贵州省生物质燃烧源大气污染物的排放核算, 有学者核算中国生物质燃烧排放时包含贵州省[2~5, 30~34], 本研究与其他研究结果在污染物排放量上有一定差异(表 4), 这与采用的研究方法、活动水平的数据来源和排放系数的选取途径等有关, 但总体上具有一定可比性.笔者核算贵州省2015年排放清单时包含生物质燃烧源[43], 本研究结果与该生物质燃烧源CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC排放量(分别为508 567.98、17 232.09、6 993.25、5 772.5、64 619.6、65 538.92、67 988.72、10 088.40和26 143.51 t)的比值分别是0.58、0.86、0.59、1.47、0.70、0.60、0.62、0.68和0.58, 主要原因是2019年排放清单开展了生物质用户比例和户均生物质燃烧量等实地调查, 降低了参与计算的总生物质燃烧量, 户用生物质炉具秸秆和薪柴的使用情况更为精准, 以及森林和草原火灾受灾面积比2015年大幅度减少.
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表 3 2019年贵州省生物质燃烧源排放清单/t Table 3 Emission inventory of Guizhou Province in 2019/t |
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表 4 贵州省生物质燃烧排放结果对比/t Table 4 Comparison of results of biomass combustion emission in Guizhou Province/t |
2019年贵州省生物质燃烧源各二级源类的排放量贡献率见图 1, 户用生物质炉具CO、SO2、NH3和BC的排放量贡献率最高, 分别为53.27%、52.00%、77.78%和59.69%; 秸秆露天焚烧NOx、VOCs、PM2.5、PM10和OC的排放量贡献率最大, 分别为53.75%、61.02%、56.22%、55.66%和77.16%.这与其他城市的研究结果一致, 如卢轩等[68]的研究发现, 郑州市秸秆家用和秸秆露天焚烧分别占生物质燃烧源VOCs的43.79%和41.24%; 张立斌等[69]的研究发现监利县生物质开放燃烧VOCs、NH3、PM10、PM2.5和OC的排放量贡献率最高, 生物质炉灶CO和BC的排放量贡献率最高; 高玉宗等[70]的研究建立了2018年西宁市生物质燃烧源大气污染物排放清单, 结果表明秸秆露天焚烧CO、NOx、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC的排放量贡献率最高, 户用生物质NH3和SO2的排放量贡献率最大; 刘春蕾等[71]在2015年南京市生物质燃烧源大气污染物排放清单中指出户用生物质炉具PM10、PM2.5、BC、OC、CO、VOCs和NH3的排放量贡献率最高.
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图 1 生物质燃烧源大气污染物各二级源排放量贡献率 Fig. 1 Contribution rate of emissions from secondary sources of air pollutants from biomass combustion sources |
表 5和图 2分别为2019年贵州省生物质燃烧源CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC这9项污染物不同市(州)的排放量和贡献率.对于生物质锅炉, 根据排污设施经纬度将大气污染物排放量直接定位到相应网格; 对于户用生物质炉具, 由农村人口矢量数据计算出各市(州)农村人口数, 进而计算出各市(州)单位农村人口数对应的大气污染物排放量, 最后与网格化后3 km×3 km分辨率的行政区划数据连接计算, 得到相应网格的户用生物质炉具排放; 同理, 由森林、草原受灾矢量数据和旱地矢量数据计算, 分别得到相应网格的森林、草原火灾排放和秸秆露天焚烧排放; 将各网格中各二级源大气污染物排放量叠加, 利用地理信息系统ArcGIS工具[72], 得到贵州省生物质燃烧源大气污染物排放空间分布如图 3所示.
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表 5 生物质燃烧源大气污染物不同市(州)排放量/t Table 5 Emission inventory of biomass combustion in different cities or prefectures/t |
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图 2 生物质燃烧源大气污染物不同市(州)排放量贡献率 Fig. 2 Emission contributions of air pollutants from biomass combustion sources in different cities |
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图 3 2019年贵州省生物质燃烧源大气污染物空间分布 Fig. 3 Space distribution characteristics of biomass combustion in Guizhou Province in 2019 |
表 5、图 2和图 3表明, 2019年贵州省生物质燃烧源排放区域主要集中在黔东南苗族侗族自治州, CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10和BC的排放量贡献率最大.这是因为, 黔东南苗族侗族自治州的户用生物质炉具的薪柴消费量(143.97×104 t), 远大于其他市(州)的薪柴消费量(13.48×104 t~91.71×104 t).而对于OC的排放量贡献率是遵义市最大, 原因是其户用生物质炉具的高粱秸秆消费量、秸秆露天焚烧的高粱、油菜和辣椒秸秆消费量比其他市(州)大, 分别为0.12×104、24.35×104、27.06×104和152.47×104 t.各污染物排放的空间贡献率市(州)排序略有区别, 具体如下.①CO:黔东南苗族侗族自治州(19.02%)>遵义市(15.39%)>黔南布依族苗族自治州(14.84%)>毕节市(13.60%)>铜仁市(13.40%)>黔西南布依族苗族自治州(7.47%)>贵阳市(5.54%)>安顺市(5.54%)>六盘水市(5.21%); ②NOx:黔东南苗族侗族自治州(15.22%)>遵义市(14.83%)>毕节市(14.61%)>黔南布依族苗族自治州(13.18%)>贵阳市(12.94%)>铜仁市(10.45%)>黔西南布依族苗族自治州(7.55%)>安顺市(6.08%)>六盘水市(5.14%); ③SO2:黔东南苗族侗族自治州(19.19%)>黔南布依族苗族自治州(14.53%)>遵义市(13.40%)>铜仁市(12.88%)>毕节市(11.80%)>贵阳市(11.42%)>黔西南布依族苗族自治州(6.48%)>安顺市(5.77%)>六盘水市(4.53%); ④NH3:黔东南苗族侗族自治州(24.54%)>铜仁市(16.02%)>黔南布依族苗族自治州(15.17%)>遵义市(12.59%)>毕节市(11.85%)>黔西南布依族苗族自治州(5.53%)>安顺市(5.01%)>贵阳市(4.66%)>六盘水市(4.64%); ⑤VOCs:黔东南苗族侗族自治州(17.37%)>遵义市(16.78%)>黔南布依族苗族自治州(14.55%)>毕节市(13.76%)>铜仁市(12.31%)>黔西南布依族苗族自治州(7.97%)>安顺市(6.11%)>贵阳市(6.04%)>六盘水市(5.10%); ⑥PM2.5:黔东南苗族侗族自治州(17.79%)>遵义市(16.18%)>毕节市(14.75%)>黔南布依族苗族自治州(14.52%)>铜仁市(12.60%)>黔西南布依族苗族自治州(8.05%)>安顺市(5.75%)>六盘水市(5.49%)>贵阳市(4.87%); ⑦PM10:黔东南苗族侗族自治州(17.84%)>遵义市(16.17%)>毕节市(14.81%)>黔南布依族苗族自治州(14.50%)>铜仁市(12.68%)>黔西南布依族苗族自治州(7.95%)>安顺市(5.78%)>六盘水市(5.45%)>贵阳市(4.82%); ⑧BC:黔东南苗族侗族自治州(20.55%)>黔南布依族苗族自治州(15.06%)>遵义市(14.51%)>铜仁市(14.24%)>毕节市(13.72%)>黔西南布依族苗族自治州(7.05%)>安顺市(5.40%)>六盘水市(5.22%)>贵阳市(4.26%); ⑨OC:遵义市(17.91%)>毕节市(16.35%)>黔南布依族苗族自治州(14.24%)>黔东南苗族侗族自治州(13.71%)>铜仁市(10.51%)>黔西南布依族苗族自治州(9.46%)>安顺市(6.27%)>六盘水市(5.92%)>贵阳市(5.62%).
2.3 时间分布特征贵州省生物质燃烧源大气污染物排放时间分配方法见表 6, 其分配结果具体为:①从生物质燃烧源排放月分配系数可见(图 4), 生物质锅炉月排放量较平均, 可以看出企业基本处于常年稳定生产状态; 户用生物质炉具(秸秆和薪柴)大气污染物排放具有明显的季节性变化特征, 采暖季12月至次年2月的各污染物排放量高于非采暖季4~10月的排放, 主要是因为采暖季供暖加大了对户用生物质燃烧的需求量, 从而增加了污染物的排放量, 3月和11月属于采暖季和非采暖季的交替季; 森林和草原火灾多发生在3月, 其次是2、4、8和12月, 其他月份的分配系数之和仅为0.2; 秸秆露天焚烧月排放量变化明显, 多集中在2~4月, 其分配系数合计为0.6, 其次是8月和12月, 其他月份的分配系数之和仅为0.2, 这与农作生产有关, 具有较强的季节性[67]. ②从生物质燃烧源小时分配系数可见(图 5), 生物质锅炉在每日06:00~07:00和17:00~20:00的排放量逐渐达到最大; 户用生物质炉具(秸秆和薪柴)在07:00~09:00和18:00~20:00排放量较大, 与当地居民炊事习惯一致; 森林和草原火灾主要集中在14:00~15:00, 对应的分配系数合计为0.5; 秸秆露天焚烧多集中在11:00~12:00和14:00~15:00, 其分配系数合计为0.7, 这与农民劳作时段有关.
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表 6 生物质燃烧源大气污染物排放时间分配方法 Table 6 Time distribution method of atmospheric pollutant emissions from biomass combustion sources |
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图 4 生物质燃烧源排放月分配系数 Fig. 4 Monthly emission coefficient of biomass combustion |
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图 5 生物质燃烧源排放小时分配系数 Fig. 5 Hourly emission coefficient of biomass combustion |
在排放清单的定量估算中, 不确定性来源于活动水平和排放系数的选取.不确定性分析可用于重要污染源信息的甄别, 评估排放清单的可靠性[69].本研究采用蒙特卡洛方法评估排放总量的置信区间, 量化分析2019年贵州省生物质燃烧源排放清单的不确定性.使用Excel软件中的Oracle Crystal Ball插件进行蒙特卡洛随机模拟抽样, 在输入量定义假设中, 定义户用生物质炉具(秸秆和薪柴)的活动水平为正态分布, 其他燃烧源的活动水平为均匀分布; 主要来源是本地实测的户用生物质炉具薪柴、辣椒、大豆和玉米秸秆的BC和OC排放系数为正态分布, 来源是指南或文献的其他燃烧源各污染物排放系数为均匀分布.污染物排放量设为输出量, 建立输出量和输入量之间的变量关系, 通过10 000次模拟计算, 获得输出量概率分布在95%置信区间的不确定性范围(表 7).
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表 7 排放清单的不确定性 Table 7 Uncertainty of emission inventory |
由表 7可知, 2019年贵州省生物质燃烧源大气污染物排放清单的不确定性总体范围为-60.18%~144.67%, 主要由活动水平和排放系数的不确定性共同导致, 其中, 户用生物质炉具薪柴的VOCs排放的不确定性范围最大, 为-48.32%~144.24%; 户用生物质炉具薪柴的NOx排放的不确定性范围最小, 为-34.85%~79.51%.对于生物锅炉排放清单, 由于活动水平来自环境统计调查[47], 可信度较高, 活动水平对不确定性的敏感度比排放系数低, 其中涉及去除效率的污染物(如PM2.5、PM10、BC和OC)活动水平敏感度比其他污染物(如CO、NOx、SO2、NH3和VOCs)高, 这是因为活动水平的变量(即去除效率)增加, 导致不确定性范围变大.对于户用生物质炉具排放清单, 薪柴、辣椒、大豆和玉米秸秆的BC和OC排放系数来源为本地实测数据, 有效降低了其不确定性, 对应的排放系数敏感度也显著降低.对于森林和草原火灾, 活动水平主要来自政府部门提供的数据[58, 59], 活动水平对不确定性的敏感度比排放系数低, 而对于秸秆露天焚烧, 由于排放系数细化到不同类型的秸秆, 降低了排放系数对不确定性的敏感度, 且低于活动水平的敏感度.
3 结论(1) 2019年贵州省生物质燃烧源CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10、BC和OC的排放量分别为: 293 505.53、14 781.19、4 146.11、8 501.07、45 025.70、39 463.58、41 879.31、6 832.33和15 134.74 t.从排放量贡献率来看, 户用生物质炉具的CO、SO2、NH3和BC最大, 分别为: 53.27%、52.00%、77.78%和59.59%; 秸秆露天焚烧的NOx、VOCs、PM2.5、PM10和OC最大, 分别为: 53.75%、61.02%、56.22%、55.66%和77.16%.
(2) 各市(州)排放的污染物分布不均衡, 主要集中于黔东南苗族侗族自治州, CO、NOx、SO2、NH3、VOCs、PM2.5、PM10和BC的排放量贡献率最大, 分别为: 19.02%、15.22%、19.19%、24.54%、17.37%、17.79%、17.84%和20.55%.OC的排放量贡献率则是遵义市最大(17.91%).
(3) 各二级源污染物排放量变化特征不同.生物质锅炉月排放量较平均; 户用生物质炉具呈现出明显的季节性变化, 采暖季污染物排放量远高于非采暖季; 森林和草原火灾多发生在3月, 其次是2、4、8和12月; 秸秆露天焚烧集中在2~4月.生物质锅炉在06:00~07:00和17:00~20:00的排放量较大; 户用生物质炉具在07:00~09:00和18:00~20:00的排放量较大; 森林和草原火灾集中在14:00~15:00; 秸秆露天焚烧集中在11:00~12:00和14:00~15:00.
(4) 本研究建立的排放清单能够较好地代表贵州省生物质燃烧源大气污染物的排放现状, 但仍然存在一定不确定性(-60.18%~144.67%), 主要由活动水平和排放系数的不确定性共同导致.后续研究中应进一步提升活动水平数据获取的准确性, 继续开展排放更细分的系数本地化实测, 从而降低不确定性, 完善贵州省生物质燃烧源排放清单, 为贵州省大气污染协同治理提供科学依据.
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