2023, Vol. 44
2. 清华大学环境学院, 北京 100084
2. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China
人为活性氮气体(主要包括氨气NH3和氮氧化物NOx)的排放导致全球氮循环严重失衡[1].大气中过量活性氮会引发光化学烟雾和细颗粒物污染, 进而导致人体健康损伤和大气能见度降低[2].同时, 气态含氮化合物(NOx、硝酸和NH3)及颗粒态铵盐(NH4+)和硝酸盐(NO3-)通过干湿沉降进入陆地生态系统, 过量氮沉降可能导致土壤和水体的酸化和富营养化、温室气体氧化亚氮(N2O, 同时对平流层臭氧有破坏作用[3])排放增加以及植被生产力和生物多样性下降等全球变化问题[4].即使在氮排放管控后的氮沉降回落阶段, 氮沉降对生态系统的负面影响仍将持续[5], 因此氮沉降回落阶段生态系统的响应与恢复应予以关注.
目前, 全球高氮沉降地区(欧洲、美国和我国)均处于氮沉降回落阶段, 欧洲和美国氮沉降从21世纪90年代初开始下降, 且已呈现显著的下降趋势, 而我国氮沉降自2011年开始呈现缓慢的下降趋势.21世纪初全球高氮沉降[>20 kg·(hm2·a)-1]主要集中在亚洲东部和南部、欧洲中部和西部以及美国北部和中南部.20世纪90年代, 为恢复受损的陆地和水生生态系统, 欧洲和北美制定了相关污染物的排放管控政策, 实现了含氮气体排放量的显著下降.例如从1990~2018年, 欧洲和北美的NOx排放量分别减少了56.5%和63.4%, 而NH3排放量的下降较为平缓, 仅下降了10%~20%[6, 7](图 1).NOx和NH3排放的下降带来了欧洲和北美氮沉降的显著下降, 从20世纪90年代至21世纪前10年下降了约50%[8, 9], 其中欧洲氮沉降量从1990年的10.3 kg·(hm2·a)-1(平均值)下降到2018年的6.6 kg·(hm2·a)-1(平均值)[10].目前, 我国大气氮沉降虽处于快速增加后的回落阶段, 但仍是全球氮沉降量较高的国家之一[11].20世纪70年代以来, 我国经济社会的高速发展导致大气活性氮排放呈现双倍以上增长, NOx排放以及农田施加氮肥和畜禽养殖挥发出的NH3, 导致NO3-和NH4+沉降显著增加[12], 因此我国成为全世界氮沉降最高的国家.我国高氮沉降主要分布在东部、中部和南部, 其中南部氮沉降平均值为>30 kg·(hm2·a)-1, 最高值超过60 kg·(hm2·a)-1[13](图 2).我国2011年起实施的NOx排放总量控制和随后的“大气污染防治行动计划”带来NOx排放下降(2012~2018年下降了26.4%[14]), 而合理施肥和优化氮肥也促进NH3排放下降[13](图 1), 从而显著降低了我国(乃至东亚地区)氮沉降(图 2), 我国总氮沉降从(42.2±0.98)kg·(hm2·a)-1(2011~2014年)降低到(37.5±0.55)kg·(hm2·a)-1(2015~2018年)[15].
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NOx和NH3排放量数据来自文献[6, 7, 14], 中国氮湿沉降数据来自文献[15]; 中国台湾省数据暂缺; 北美排放数据包括美国、波多黎各和美属维尔京群岛; 欧洲排放数据包括欧盟28国 图 1 中国、北美和欧洲NOx和NH3排放量以及中国氮湿沉降 Fig. 1 The NOx and NH3 emissions in China, North America, and Europe and wet nitrogen deposition in China |
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1~4分别表示2005、2010、2015和2018年, a~c分别表示NO3--N、NH4+-N和总氮沉降; 图中模拟氮沉降数据来自文献[16] 图 2 中国模拟NO3-和NH4+沉降空间变化 Fig. 2 Spatial distribution of simulated NO3- and NH4+ deposition in China |
森林生态系统的高生物量、高生产力以及稳定的结构使其对维持能量流动、物质地球化学循环、生物多样性和生态平衡至关重要.森林对大气氮沉降相对敏感, 大气氮沉降作为一种外部的养分输入, 通常会刺激氮限制森林生态系统(氮无法满足生物需求, 并限制生态系统的生长速率)的初级生产力和CO2吸收(碳汇)[17].然而, 当大气氮沉降量超过生态系统保持氮的能力时, 将出现氮饱和的现象[18], 它体现于氮沉降对森林生态系统的一系列影响, 包括氮淋溶增加、土壤和地表水酸化、氮循环改变、植物物种多样性减少和植被生产力下降等.因此, 森林生态系统对氮沉降的响应过程研究尤为重要, 是全球氮循环研究的热点.我国氮沉降对森林生态系统的影响同样值得关注, 因为森林覆盖了我国约23%的土地面积, 其中分布在南方的亚热带森林占我国森林总面积的67%, 同时占全球亚热带森林的33%[19].
野外控制实验和长期观测研究是认识氮沉降对森林生态系统影响的两种常用方法.欧洲于20世纪80年代末建立的两个大规模野外控制实验网络——NITREX(氮饱和实验)和EXMAN(森林生态系统控制实验)[20], 以及美国1988年起在哈佛森林(Harvard Forest)开展的长期生态项目[21], 产生了温带森林对氮沉降增加响应的很多认识成果.随着欧洲和北美对大气氮污染物排放的控制, 越来越多的研究通过在长期添加氮的实验样地上停止加氮以模拟氮沉降的下降, 以及开展“评估和监测空气污染对森林影响的国际合作计划”(ICP Forests)和“评估和监测空气污染对河流和湖泊影响的国际合作计划”(ICP Waters)进行长期观测, 研究温带森林和地表水从高氮沉降中的恢复过程[5, 22, 23].
为了评估酸沉降(包括氮沉降)对我国森林生态系统的影响, 中国-挪威科技合作项目——IMPACTS在我国南方建立了5个森林生态系统观测站, 在2001~2004年间对大气氮沉降(增加)及其对土壤和地表水氮淋溶的影响进行了系统的研究[24].从21世纪初开始, 国内有研究机构相继开展了野外人工氮添加实验, 2003年至今在广东鼎湖山生物保护区[25]和2004年至今在重庆铁山坪森林公园[26]分别针对热带森林和亚热带森林开展的实验, 以及2010年起建立的“中国森林生态系统养分添加实验网络”(NEECF)[27]和部分独立实验的成果显著提升了我国在森林生态系统对氮沉降增加响应的认识[25, 28].不过, 由于我国氮沉降刚开始下降, 目前仅有重庆铁山坪氮饱和亚热带森林站点(简称铁山坪站点)针对氮沉降降低的影响开展了部分研究.针对国内外相关研究进展, 本文将从森林土壤和地表水、森林氮循环和森林植被这3个方面对大气氮沉降降低的响应进行综述, 同时与氮沉降增加的效应相比较, 试图厘清森林生态系统从高氮沉降中恢复的机制与目前的认知瓶颈, 进一步认识全球氮循环过程及效应, 以期为未来大气污染综合防治政策的制定提供参考.
1 森林土壤和地表水化学对大气氮沉降降低的响应 1.1 土壤氮素淋溶土壤溶液中NO3-浓度是反映土壤氮状态的指标, 当氮输入超过土壤的保留能力时, 会发生氮淋溶, 其对氮沉降变化响应迅速.由于植物和微生物(比如硝化细菌)之间对氮的激烈竞争, 氮限制森林的氮损失(NO3-淋溶或含氮气体排放)较少, 相反土壤溶液中NO3-浓度的升高则表明有效氮超过了生物需求.在强风化土壤上生长的亚热带森林可能比温带森林具有更高的土壤有效氮含量和更快的氮转化率, 氮沉降增加可能会导致亚热带森林更大和更直接的氮损失[29].在对我国南方典型的亚热带马尾松林(Pinus massoniana)进行长期氮添加实验(NH4NO3和NaNO3)中发现了更为极端的氮饱和现象, 几乎所有添加的氮都主要以NO3-形式从土壤根区淋溶[26].
随着欧洲氮沉降的下降, 在欧洲范围内, 对土壤和土壤溶液中氮的变化趋势进行了长期监测.土壤溶液NO3-浓度有下降趋势(表 1; 由于土壤中的硝化作用, 土壤溶液中NH4+浓度往往很低而被忽略)：在荷兰和比利时大气氮沉降减少约25%后从60 kg·(hm2·a)-1减少到45 kg·(hm2·a)-1, 土壤溶液NO3-浓度随着氮沉降的减少而下降[30, 31].但是, 也有研究表明土壤溶液NO3-浓度的下降趋势微弱或不显著(表 1)：Johnson等[32]在分析1995~2012年间欧洲162个样地的数据时发现, 虽然该期间氮沉降下降了30%, 而40~80 cm深度处土壤溶液NO3-浓度的下降仅显示出了微弱的显著性, 并且在10~20 cm深度处土壤溶液NO3-浓度完全没有显著下降的趋势.有的研究甚至报道了在氮沉降减少的同时土壤NO3-淋溶反而增加：在德国Solling站点进行的一项深入研究发现, 尽管1973~2013年期间氮沉降减少, 但是挪威云杉林(Picea abies)中的NO3-持续淋溶, 而且山毛榉林(Fagus sylvatica)中的NO3-淋溶甚至增加, 表明土壤的氮保持能力随时间的推移而降低[33].这些结果意味着在过去经历高氮沉降的几十年中, 大量的氮被保留下来, 使得生态系统恢复到原始氮状态的速度可能很慢.在铁山坪站点长达20 a的监测发现, 大气氮沉降在2010~2020年间下降了31.7%, 同期土壤溶液氮淋溶从31.9 kg·(hm2·a)-1下降到28.7 kg·(hm2·a)-1.但该氮饱和指标可能仍高于亚热带森林的氮饱和阈值[26~36 kg·(hm2·a)-1[34]], 表明即使近年氮沉降下降, 氮饱和可能仍然存在.
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表 1 森林土壤化学、地表水化学、氮循环和植被对氮沉降变化的响应 Table 1 Response of soil and surface water chemistry, nitrogen cycle, and plants in forests to nitrogen deposition changes |
除了观测研究外, 野外控制实验也提供了氮沉降减少情况下土壤化学状态变化的信息(图 3).在欧洲开展的“屋顶”实验(roof experiment, 在高氮沉降的森林站点的树冠下设置“屋顶”截留穿透水, 将氮含量低的“干净”水在屋顶下方进行灌溉以模拟低氮沉降, 以期研究森林从氮饱和中的恢复过程; 包括NITREX的3个站点(Ysselsteyn、Speuld和Solling)和挪威南部的另一个站点(Sogndal), 穿透水中氮沉降从36 kg·(hm2·a)-1减少到5~16 kg·(hm2·a)-1, 引起了氮淋溶显著下降[35].以上结果表明, 在大多数森林生态系统中, 维持氮淋溶需要持续的高氮输入, 氮沉降的下降能够导致土壤溶液化学状态快速转变.与大规模观测研究结果相比, 控制实验研究倾向于报道土壤溶液NO3-浓度更快和更显著地反应.我国重庆铁山坪站点的针对亚热带针叶林的控制实验样地在停止施氮后, 其30 cm土层的土壤溶液NO3-浓度迅速下降到与对照样地无显著差异的水平, 但氮饱和仍然存在.并且先前添加NH4NO3样地的氮淋溶甚至小于对照样地, 说明亚热带森林生态系统相比于NO3-更倾向于对NH4+的保留[36].土壤氮素淋溶对氮沉降变化响应迅速, 其对氮沉降下降的响应过程与氮沉降增加相比具有滞后性.
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Ysselsteyn和Speuld、E26A和铁山坪站点的数据分别来自文献[37]、文献[38]和文献[39] 图 3 土壤氮淋溶、土壤pH和土壤净氮矿化对氮沉降降低的响应 Fig. 3 Response of soil leaching, pH, and net N mineralization to decreasing N deposition |
土壤酸化本身是一种自然现象, 指盐基阳离子[钙离子(Ca2+)、镁离子(Mg2+)、钾离子(K+)和钠离子(Na+)]淋溶, 土壤H+浓度升高, 从而增加土壤酸度的过程[56].但是, 大气中NO3-和NH4+等活性氮化合物的沉降会降低土壤对酸化的缓冲能力并加速生态系统的酸化[57].与其他类型的生态系统相比, 森林通常对酸化较为敏感, 其土壤的特点是风化速率低且营养阳离子含量低[58].特别需要注意的是, 沉降的NH4+在土壤中发生硝化作用, 转化为NO3-, 最多可产生2倍当量的H+, 因此NH4+硝化和NO3-淋溶是一种主要的土壤酸化机制, 尤其是在氮饱和的森林中[59].
土壤阳离子交换库是一种重要的、易得到Ca2+和其他营养阳离子的途径, 植物通常能够利用溶液中的这些养分与土壤表面交换达到养分平衡.在高酸沉降以及土壤存在SO4-和NO3-淋溶的情况下, 营养阳离子从阳离子交换库中转移到土壤溶液中并从土壤中淋溶[60].此外, 在具有高酸沉降和低有效钙储量的酸性土壤中, 铝(Al)可从土壤中释放到土壤溶液、湖泊和森林地区的溪流中[48].在酸性土壤中NO3-比SO42-更能引起Al3+的活化, 是因为酸性土壤对SO42-的吸附作用较NO3-更强[26, 59].氮沉降降低带来土壤溶液NO3-浓度和淋溶下降, 而土壤溶液NO3-浓度的减少通常伴随着盐基阳离子和总铝浓度的减少.但欧洲和北美的研究发现随着土壤从酸化中恢复, 缓冲能力低的土壤中盐基饱和度增加, 而在盐基饱和度最初较高的土壤中盐基饱和度仍在降低[61].经验数据表明对酸敏感地区的土壤中盐基阳离子的恢复过程遵循滞后模型[22].由于土壤风化速率较低, 土壤盐基饱和度对酸沉降减少的响应与对酸沉降增加的响应遵循不同的轨迹, 而土壤可交换铝和地表水中溶解性铝浓度高度可逆.铁山坪站点的土壤下层Ca2+淋溶通量伴随着SO42-和NO3-淋溶量的下降而下降, 但存在滞后性[36].铁山坪是对酸沉降敏感的亚热带森林生态系统, 通常具有土壤风化速率和盐基饱和度均低的特点[22, 26].即使在氮沉降快速降低的条件下, 土壤中的盐基阳离子也不能很快恢复.与盐基阳离子的缓慢恢复不同, 土壤可交换铝和土壤溶液中的无机单体铝(Ali)和Al3+具有很强的可逆性, 受快速过程控制(次生矿物的溶解-沉淀以及土壤表面铝的吸附-解吸)[62].因此氮沉降下降之后, 土壤溶液中Al3+浓度显著下降, 表明氮沉降的下降减少了土壤中铝的活化.
随着氮沉降降低, 土壤溶液pH值和酸中和容量(ANC)近几十年来并没有出现统一的趋势(表 1)[32].“屋顶”实验和长期监测研究均报道土壤pH值和ANC增加(图 3)[54].与欧洲温带森林不同, 我国的亚热带森林通常分布在古老的强风化土壤上(例如, 强淋溶土), 其特征是土壤呈酸性, 且磷(P)缺乏[63].大量的NO3-淋溶加速了土壤中营养阳离子的流失, 导致酸化加剧[64].在广东鼎湖山站点的研究发现该生态系统对高氮沉降十分敏感, 连续两年的氮添加[50~150 kg·(hm2·a)-1]明显增强了土壤酸化、Al3+活化和土壤中营养阳离子的淋溶[65]. 2001~2010年间, 铁山坪站点氮沉降达到52.3 kg·(hm2·a)-1, 氮转化产生的H+输入为38.3kg·(hm2·a)-1; 2011~2018年间氮沉降下降到37.6 kg·(hm2·a)-1, 氮转化过程产生的H+量下降了47.7%.但其土壤溶液pH值增加并不显著, 主要是因为土壤中SO42-的解吸滞后了酸化的恢复[36].造成酸化恢复缓慢的另一个原因可能与NH4+沉降占总氮沉降的比例逐渐上升有关, 而NH4+沉降通过硝化作用引起的土壤酸化程度可能比NO3-沉降更大.
1.3 地表水化学地表水NO3-浓度与森林生态系统的氮状态密切相关[18], 在历史高氮沉降地区, 森林生态系统达到氮饱和导致氮淋溶增加, 而当氮沉降降低时氮淋溶下降, 因此地表水NO3-浓度的响应较明显[66].但是, 在氮缺乏的森林中, 土壤氮淋溶本身很小, 普遍较低的NO3-浓度受到氮沉降变化的影响不显著, 反而是其他条件, 比如气候、生长季和其他干扰等的影响显著.此外, 相比于湖泊, 溪流的水化学更能反映大气沉降的影响, 因为它们与森林和土壤紧密联系, 并且更容易酸化[67].这是因为它们倾向于从浅层地下水获得补充, 并且缺乏湖泊的湖内过程缓冲酸化的能力[68].20世纪50年代以来SO2和NOx等大气污染物的长距离传输使得欧洲和北美对酸沉降敏感的水生生态系统普遍发生酸化.欧美在20世纪90年代后NOx排放量和大气NO3-沉降开始下降(表 1)[6, 7], 地表水NO3-浓度同样有长期下降趋势[69].ICP Waters评估了欧洲和北美12个地理区域共189个地表水采样点的变化趋势, 发现从1990~2001年间, 11个区域的SO42-浓度下降, 而NO3-仅在北美的3个区域减少[47].这说明氮沉降下降的效果滞后于硫沉降下降的效果.虽然一些研究发现了地表水NO3-浓度的长期下降趋势, 但只有少量研究, 例如在加拿大安大略省中南部的一项研究, 能够明确地将地表水NO3-浓度的下降与大气氮沉降的减少联系起来[70].
我国连续性的强酸沉降并没有引起大面积的地表水酸化.Yu等[71]在2010~2015年间对我国南方和东北地区的255个森林溪流进行地表水酸化调查, 发现尽管我国南方酸沉降量较大, 但南方溪流和低酸沉降的东北地区一样, pH值和ANC都很高, 说明地表水酸化在我国目前和未来都不会成为一个严重的区域性环境问题.由于高硫沉降, 四川盆地地表水中的SO42-浓度远高于欧洲和北美的地表水(甚至可与20世纪80年代的峰值相比)[48], 但是由于盐基阳离子(例如Ca2+)的浓度同样较高, 使得四川盆地地表水的pH值很高, 因此已经严重酸化的溪流很少(pH值几乎都大于6.0)[72].将溪流NO3-和SO42-浓度分别与模拟的氮和硫沉降进行比较, 发现我国南方集水区中存在明显的氮汇和可能的硫汇, 这极大地缓冲了氮和硫沉降的酸化作用[72].四川盆地土壤溶液的pH值远低于地表水的pH值(低于6.0, 甚至低于4.5), 并且与欧洲和北美受酸沉降影响的土壤pH值相当[72].因此, 酸缓冲作用主要发生在土壤的根区以下, 这可能归因于深层土壤和基岩中的碳酸盐含量较高以及河岸带的反硝化作用[73].虽然我国地表水对酸化不敏感, 但是之前我国长期的高氮和硫沉降确实显著地影响了地表水化学, 例如20世纪90年代我国西南地区河流中的SO42-浓度对硫沉降增加表现出显著响应.综上所述, 随着大气氮沉降下降, 地表水NO3-浓度和酸化缓慢恢复.
2 森林氮循环对大气氮沉降降低的响应土壤氮矿化、固持、硝化和反硝化是调控森林氮有效性和损失最重要的氮循环过程, 通过调节氮在土壤中的存在形态从而决定氮的去向.有机质矿化是贡献矿质氮的主要过程, 可以调节土壤氮有效性[29].微生物固持矿质氮是土壤中一种重要的氮固定机制.硝化过程中产生的NO3-会通过淋溶或反硝化流失, 是决定氮损失的主要机制[74].有机氮的周转和随后矿质氮的转化影响森林生产力.森林生态系统中土壤氮矿化和硝化作用对氮沉降的响应取决于氮状态、加氮量、加氮时间和土壤性质.森林生态系统氮输入的减少, 同增加一样, 都会对土壤微生物动态产生深远的影响, 进而影响氮循环(表 1和图 3).
过量氮沉降能够直接影响森林土壤有机层和矿物质层的微生物群落, 还可通过植被影响土壤微生物群落.长期土壤氮富集降低土壤微生物生物量、活性生物量和真菌与细菌的生物量比[75]; 减少微生物生长和胞外酶的活性[76]; 削弱微生物群落利用碳基质的能力[77].微生物群落的菌根真菌对氮沉降十分敏感, 过量氮沉降会导致孢子果产量、根部定殖和菌根物种丰富度下降.土壤氮富集有利于生长速度快和嗜氮微生物的生长和竞争能力提升.随着欧洲和北美氮沉降下降, 土壤微生物的恢复响应未出现统一趋势.微生物群落组成在氮沉降下降后迅速恢复：荷兰的一项“屋顶”实验发现在氮沉降减少4 a后, 菌根和菌丝体的多样性和丰富度增加, 而菌根密度并未恢复[66].然而, 瑞典的一项控制实验的结果表明, 在停止施氮15~40 a后, 之前加氮样地的细菌群落组成和菌根孢子果产量与对照样地间仍有显著差异[78].此外, 一项“屋顶”实验发现在氮沉降减少16 a后, 反硝化基因和硝酸还原酶的密度未发生显著变化[66].
氮沉降可显著提高森林碳储量(表 1).基于过程的生态系统模型估计1901~2005年间氮沉降对中国陆地生态系统的碳汇总贡献为6.51 Pg C, 其中森林贡献了60%的碳汇增长[79].一方面氮沉降可促进植被净初级生产力和植被生长, 从而提高植被碳储量, 这主要由植物生长速率决定[40]; 另一方面, 有研究表明氮添加增加了土壤的碳储存, 尤其是增加了表层土壤中的有机碳储量[80~82].氮沉降对土壤有机碳库的影响取决于碳输入与分解矿化过程的动态平衡, 包括植物生长、碳吸收及光合产物的分配、凋落物分解、土壤有机质周转和土壤呼吸等过程.目前, 氮沉降对土壤碳储存的影响机制尚不清楚.短期氮添加显著增加森林凋落物输入以及抑制土壤微生物活动和土壤呼吸从而促进森林土壤碳积累[80].而过量氮沉降可能促进土壤有机质的分解, 引起土壤有机碳含量降低[81].铵态氮对土壤有机碳累积的促进作用高于硝态氮, 因为铵态氮对土壤pH值和微生物酶活性的降低作用更强, 不利于土壤有机碳矿化[83].此外, 高氮添加显著降低了微生物的生物质碳(MBC), 之前的研究表明大于60 kg·(hm2·a)-1的氮添加剂量使得森林土壤的MBC下降了11.2%[40].
我国南方铁山坪亚热带森林土壤中的NH4+表现出极高的向NO3-转化的表观硝化速率, 相应地NH4+淋溶速率较小, 说明微生物硝化作用是森林发生氮流失的关键过程之一[84], 因为它将土壤中活动性(mobility)不强的NH4+转化为移动性较强的NO3-[85].增加氮输入可刺激土壤硝化速率, 而过量的氮添加却使硝化活性降低, 这可能是由于土壤酸化所致[86].酸性土壤对于硝化细菌来说并非最佳的栖息地, 因为硝化作用的实际基质NH3是相对稀缺的, 化学平衡决定了有更多的NH3转化为NH4+[87].针对酸性森林土壤进行的实验室15N示踪研究发现, 添加的NH4+并没有直接被硝化, 而是在最终硝化之前迅速同化到土壤有机氮库中[88].这表明土壤有机氮库对酸性森林土壤中的NH4+有特殊作用[89].我国亚热带森林土壤中的总矿化率和硝化率均较大[90], 这意味着大气沉降的NH4+在转化为NO3-之前可能已经在土壤中经历了内部循环.针对我国亚热带森林土壤进行的一系列原位15N标记研究, 随后证明了异养硝化(即异养微生物在生长过程中将有机氮一起氧化为亚硝酸盐)的存在, 从而解释了酸性土壤中NH4+被微生物高效转化为NO3-的机制[88].美国的Hubbard Brook实验林的大气氮沉降量从1990年的约8kg·(hm2·a)-1下降到目前的约4 kg·(hm2·a)-1[52].在此期间, 硝化作用、净氮矿化潜势和土壤无机氮库也有所下降, Durán等[91]认为该下降现象应主要归因于气候变化, 而对照流域的地上生物量略有下降, 主要归因于土壤酸化.所有这些趋势都与减少氮沉降的预期一致, 但在每种情况下, 研究者都将其主要归因于其他原因, 说明区分森林对氮沉降的响应与对其他并发环境驱动因子的响应的复杂性.
我国亚热带森林土壤的另一个特点是反硝化作用强, 在西南地区的铁山坪亚热带森林发现在地下水排泄区(含水层的地下水向外部排泄形成地表水的范围)的反硝化作用尤强, 从而缓冲了地表水的酸化[92].Yu等[93]发现我国7个亚热带森林的地下水排泄区都出现了明显的反硝化作用, 导致土壤溶液中NO3-流失, 并且在残留的NO3-中发现了15N和18O的富集, 其中南方站点的反硝化通量达到2.4~21.7 kg·(hm2·a)-1, 占氮去除量的1/2, 说明反硝化是森林氮收支的重要组成部分.与硝化作用产生土壤酸化作用正相反, 反硝化作用能够缓解土壤和地表水的酸化.此外, 氮沉降增加能够刺激土壤氧化亚氮排放增加, 而亚热带森林可能是N2O排放的热点区域.在我国酸性森林土壤中, 反硝化作用被认定为N2O排放的主要来源[94].我国西南的铁山坪亚热带森林中, 排水良好山坡的土壤N2O年排放量为4.3~5.4kg·(hm2·a)-1, 占无机氮沉降量的8%~10%[90].氮沉降增加促进土壤N2O排放[95], 而氮沉降下降带来了土壤N2O排放的降低, 土壤N2O排放与氮可利用性正相关[96], 因此可以推测氮沉降下降后反硝化下降.但是, 在欧洲NITREX实验的Solling站点, 虽然氮沉降明显下降, N2O的排放量在7 a后仍没有减少[97].
在欧洲的3个NITREX实验站点, “屋顶”实验样地与对照组相比, 枯落物分解速率在2~4 a之间没有显著差异[98, 99], 10 a后土壤矿化和固持速率略有增加[50].在一个以73 kg·(hm2·a)-1和108kg·(hm2·a)-1的速率进行了20 a的人工氮添加的挪威云杉林中, 分别停止施氮17 a和19 a后, 总氮矿化速率在处理样地上升到与对照样地无明显差异的水平[38].在铁山坪站点利用15N同位素示踪实验发现氮沉降下降4 a后铁山坪亚热带森林土壤对氮的保留比例增大, 新鲜氮淋溶的通量和贡献比例下降, 历史上加氮样地的土壤氮矿化和固持速率仍低于自然样地[39].这意味着历史上加氮样地(或者高氮沉降森林)的氮循环过程还处于从氮饱和中恢复的过渡状态.此外, 矿化产生的氮淋溶降低, 表明氮矿化对氮淋溶的恢复起关键作用, 氮淋溶对总氮输入(氮沉降+氮矿化)降低的响应符合滞后模型(图 4).
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黑色曲线(概念性滞后模型)来自文献[22], 虚线(实线)为氮淋溶对氮沉降增加(减少)的响应; 红色(绿色)实线和虚线线条分别为氮饱和(氮限制)森林在氮输入减少速率高和低情况下的氮淋溶恢复速率; 氮饱和森林的数据分别来自铁山坪站点[39]以及欧洲的Ysselsteyn[50]和Solling[50]站点, 氮限制森林的数据来自欧洲的E26A站点[100] 图 4 森林生态系统氮淋溶对氮输入变化的响应 Fig. 4 Response of forest N leaching to N input changes |
森林氮循环对氮沉降减少的响应具有多变性[22]：首先, 氮沉降的减少会引起多种效应, 有时效应间相互抵消.其次, 与氮循环相关的森林生态系统的库和通量对氮沉降减少的响应速度可能有很大的区别.响应缓慢的过程与生态系统中缓慢周转的氮库有关, 主要是土壤有机质和树木.较快的响应过程与具有较短周转时间的氮库有关, 例如土壤矿物(无机)氮和微生物的生物质氮, 有时还有树叶和细根.响应慢的氮库可以通过缓慢地向生态系统中的快速响应氮库输入氮而使后者产生滞后; 此外, 响应慢的氮库中的氮含量有时减少要比增加慢得多.森林氮循环响应的快慢取决于其在多大程度上依赖这些缓慢或快速的氮库.总之, 随着氮沉降的减少, 氮矿化、固持、土壤碳储量和森林净初级生产力的恢复过程将需要几十年的时间来作出响应, 因为它们依赖于土壤有机氮库, 其变化相当缓慢.相对而言, 虽然有一两年的延迟, 土壤无机氮库和NO3-淋溶量会随着氮沉降的下降而下降.
3 森林植被对大气氮沉降降低的响应 3.1 林下植被氮沉降通过引起土壤环境变化、改变食草动物及其与真菌间的相互作用以及外来物种的入侵性, 从而影响林下物种组成[101].嗜亚硝基森林林下植被物种多样性随着氮沉降的增加而增加[102].此外, 凋落物质量、光照有效性、温度、湿度、大型食草动物密度和森林管理也是林下植被群落变化的重要驱动因素的调节.欧洲少量的控制实验报道了林下植被对氮沉降降低的响应(表 1).欧洲NITREX的一项“屋顶”实验将氮输入从60 kg·(hm2·a)-1减少到5kg·(hm2·a)-1时, 蕨类植物覆盖度显著减少, 并且未记录到其他物种的恢复[99]. Armolaitis等[54]研究发现, 在化肥厂周边氮沉降降低16 a后, 嗜亚硝基物种减少, 但森林的光照条件和酸化状态同时发生变化.瑞典的一处挪威云杉林(Picea abies)停止施氮48 a后, 处理样地的真菌和苔藓植物群落仍与对照样地存在显著差异, 而维管植物群落恢复到无显著差异[53].少量控制实验的结果表明, 高氮输入对林下植被具有持久影响, 停止施氮后林下植被的恢复较为缓慢[5].而目前尚未有长期观测实验研究森林林下植被对氮沉降下降的响应.
3.2 森林营养状况与植物生长氮沉降对植物的影响包括直接影响和间接影响, 十分复杂.过量的氮沉降使植物叶片内的氮浓度明显增加[103]、改变植物氮代谢进程[104]和降低植物光合作用速率[105].在氮饱和的地区, 额外的氮输入还会导致森林生产力下降和凋落物减少, 从而间接影响土壤碳库[106].NO3-淋溶伴随着土壤溶液中与其电荷平衡的Ca2+、Mg2+和K+等阳离子的淋溶, 导致植物对这些营养离子的吸收不足[107].此外, Al3+浓度的增加引起磷酸根的沉淀, 从而抑制植物对磷的吸收[107].高氮沉降下进入到森林生态系统中的氮只有少部分被植物吸收利用, 绝大部分以无机盐离子形式进入到土壤中, 直接影响土壤微生物的营养结构, 间接影响到土壤呼吸、细根生长甚至生态系统的功能[108].虽然氮素是植物生长不可或缺的营养元素, 但过量的氮会影响整个森林生态系统结构和功能的平衡, 最终表现为森林生态系统物种多样性减少和生产力下降[109].氮沉降对植物的影响还体现在氮饱和与土壤酸化的耦合.在对我国南方典型的亚热带马尾松林(Pinus massoniana)进行了7 a的氮添加实验(NH4NO3和NaNO3)发现, 以NH4NO3形式添加的NH4+几乎完全转化为NO3-, 尽管酸的输入量很大, 但由于Al3+的活化和SO42-吸附的增强, 土壤pH值的下降并不明显.NH4NO3的添加导致土壤酸化和有效氮增加, 从而引起地表植被丰富度和多样性显著降低, 马尾松生长进一步下降, 而添加NaNO3不会引起土壤酸化.NH4NO3处理与NaNO3处理的比较表明, 松树生长的衰退主要是由酸化引起的养分不平衡所致, 而主要地表物种丰富度的损失则是氮饱和和酸化的共同作用[26].叶片的元素含量及其比值反映了树木的营养状况(表 1)[55].随着大气氮沉降的下降, 1992~2015年间, 欧洲山毛榉的叶片氮含量呈下降趋势, 而欧洲赤松的叶片氮含量则呈稳定或轻微增加的趋势[110].然而从1990年后, 欧洲范围内森林叶片的磷含量持续下降, 氮磷比不断增加, 并且氮钾和氮硫比显示出增加的趋势, 以及氮镁比下降[110].因此, 欧洲范围内土壤的氮有效性仍然很高, 叶片氮含量并未从高氮沉降中恢复.控制实验在短时间内大幅降低了森林的氮输入, 引起了树木叶片氮含量的恢复, 但显示出滞后性.欧洲“屋顶”实验1个站点的结果表明氮输入下降3 a后, 针叶氮含量以及氮镁比和氮钾比下降[99], 而在另外2个站点, 氮输入下降6 a后, 叶片氮含量未出现显著下降趋势[66].在瑞典开展的一项控制实验报道了停止施氮20 a后, 处理样地的叶片氮含量下降, 但仍高于对照样地[38].在瑞典的樟子松林(Pinus sylvestris)中, 在20 a氮添加实验结束后的6~15 a内, 叶片氮含量和外生菌根功能恢复到与控制样地相当的水平[111], 而土壤过程似乎显示出较弱的恢复迹象.在铁山坪站点停止施氮后, 历史上加氮样地的针叶氮和磷含量仍显著高于对照样地, 镁和钙含量无显著变化, 而氮钾比显著下降到与对照样地无差异的水平(数据未发表).说明随着氮沉降下降, 针叶的高氮和磷含量仍会持续较长时间, 但钾限制的风险可能会减小.总之, 叶片氮含量随氮沉降下降而出现降低趋势, 但叶片氮含量从高氮沉降中的恢复速率与其对氮沉降增加的响应速率相比具有滞后性.
森林树木生长响应的方向和时间差异可能归因于林龄、物种组成和对土壤酸化敏感性的差异.在荷兰和德国, 通过“屋顶”实验减少氮沉降后的2 a内, 针叶林的土壤无机氮通量下降了50%以上, 而树木相关变量的变化则比较缓慢[98].经过6 a处理后, 在荷兰氮沉降减少的样地树木生长显著增加[99], 表明土壤酸化对树木产生的负面影响超过了氮增加带来的益处.Mathias等[112]针对美国阿巴拉契亚中部地区的红杉林, 基于75 a树轮年表, 分析了断面积增量(BAI)、C同位素(δ13C, 反映气候变化的指标)和15N丰度(δ15N, 反映生态系统氮状态的指标), 以此来研究树木个体和生态系统对全球变化(包括大气CO2浓度、酸沉降和氮沉降)的响应.结果展现了红杉生态系统的显著恢复, 包括1989年开始的BAI、光合作用、气孔导度和水分利用效率的增加, 研究者将其归因于《清洁空气法》(Clean Air Act)的实施效果, 即几种污染物(包括氨)排放的减少导致大气沉降的降低, 尤其是酸沉降的减少.有很多研究表明土壤酸度的改善与树木生长的增加有很好的相关性, 并且从1989年到现在, NOx排放的减少与这一时期红杉的BAI增加有显著的相关性.因此, 氮沉降减少能够带来树木生长的恢复, 但是由于树木生长依赖土壤有机氮库, 其恢复速率可能低于土壤氮淋溶和叶片氮含量.
4 展望当前国内针对活性氮的减排主要出于改善空气质量(PM2.5和O3协同控制)和降低健康风险, 并未充分考虑活性氮沉降的生态效应(酸化与氮饱和)与气候变化反馈(生态系统碳库和N2O排放).针对大气氮沉降对森林生态系统影响的现场观测与控制实验研究, 有望确定不同的森林类型的氮饱和阈值和N2O排放阈值等, 为未来多介质-多目标-多污染物的环境-生态-气候综合调控提供科学依据[113].对森林而言, 采用不同氮饱和指标, 将具有不同的阈值.比如亚热带针叶林有机和无机土壤层的碳氮比阈值为20[34], 低于温带森林有机土壤层的25[114].温带针叶林的净矿化速率阈值22 kg·(hm2·a)-1低于亚热带针叶林45 kg·(hm2·a)-1 [95, 115].以上阈值均基于氮沉降增加过程或者长期观测实验, 在氮沉降下降过程中这些氮饱和阈值是否会改变尚不清楚.
虽然我国在含氮大气污染物排放以及大气氮沉降的监测、研究和控制方面晚于欧洲和北美大约20 a, 但是10多年来我国在社会经济快速增长的同时取得了NOx减排26.4%(2012~2018年)的卓越成效.但是, 我国仍是全球氮沉降量最高的国家, 森林生态系统的恢复过程刚刚起步, 还将持续很长的时间.目前针对我国森林生态系统开展的长期观测较少.欧洲和北美已经建立了区域性的长期监测网络(如ICP Forests和ICP Waters), 对温带森林和地表水对大气沉降变化的响应进行了长期的观测和研究.先前的研究表明亚热带森林的土壤、植被和地表水对氮沉降增加的响应与温带森林有较大差异, 因此其对氮沉降下降的响应可能与温带森林有很大差异.而我国南方地区同时拥有较高的氮沉降以及大面积的亚热带森林, 因此对该地区大气氮沉降及森林生态系统的变化进行长期观测对完善氮沉降对森林生态系统影响的知识体系至关重要.此外, 我国应制定更多针对不同生态系统的长期观测计划, 以增进我国对不同生态系统对环境变化(包括大气污染和气候变化)响应的科学认识, 并为相关的生态环境保护决策提供依据.
氮沉降的大幅下降(尤其是NH4+沉降)能够促进氮饱和森林生态系统和区域地表水化学的恢复, 因此我国需进一步制定含氮大气污染物的减排政策.此外, NH4+沉降比NO3-沉降更能加剧土壤酸化, 而土壤酸化可能会增强土壤对SO42-的吸附, 氮沉降的减少可能会加强土壤对SO42-的解吸, 进而延缓区域河流酸化后的恢复.因此我国未来应同样重视控制NH3的排放, 并且目前我国针对氮沉降影响的研究多数没有区分氮的组分, 故单独针对NH4+影响的研究也应该加强.
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