2023, Vol. 44
2. 河海大学环境学院, 南京 210098
2. School of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, China
全氟和多氟烷基物质(per-and polyfluoroalkyl substances, PFASs)是一种新型人工合成的持久性有机污染物.C-F的高键能使其具有超强的热稳定性和化学稳定性[1].因此, PFASs广泛应用于工业生产和生活的许多领域, 例如消防泡沫、半导体生产、化妆品添加剂、表面活性剂和不粘锅[2].PFASs的广泛使用和持久性使得它们在自然环境中无处不在, 已在世界各地的废水、地表水、地下水、饮用水甚至瓶装水中检测到PFASs的存在[3~7].有研究表明, PFASs会损害免疫系统、内分泌系统和生殖系统并导致癌症[8].饮用水作为人类接触PFASs的重要途径已受到政府和监管机构的关注, 许多国家已经实施了关于饮用水中PFASs的监管咨询水平或指南.在中国, 新版《饮用水水质标准》(GB5749-2022)于2022年3月15日正式发布, 增加了PFOA (80 ng·L-1)和PFOS(40 ng·L-1)的限值.更严格的监管策略要求更仔细地检查饮用水处理厂(DWTPs) 去除PFASs的有效性.
有研究表明, 混凝、沉淀、砂滤、氯消毒和其他常规工艺对PFASs去除效果非常有限[9~12].颗粒活性炭(granular activated carbon, GAC) 被认为对饮用水处理厂(DWTPs)中的PFASs处理有效[13~15].生物活性炭(biological activated carbon, BAC)过滤器需要反洗, 以清除残留的颗粒和多余的生物量, 从而清洁和恢复处理能力[16].由于PFASs主要依靠GAC的吸附去除, 那么吸附后的PFASs将会在反冲洗后进入到滤池反冲洗水中.对于滤池反冲洗水, 大部分的饮用水处理厂选择直接回用到原水[17, 18].这可能会产生富集效应甚至会对后续的生产工艺造成一定的影响, 需要引起关注, 但关于这方面的研究还较少.
因此, 以太湖为水源的某饮用厂为研究对象, 分析DWTPs全过程中PFASs的浓度分布和去除情况, 探究滤池反冲洗水中PFASs的浓度分布, 采用中试装置, 对比单独混凝、单独超滤、单独GAC、混凝-超滤和GAC-超滤对滤池反冲洗中浊度、有机物和PFASs的净化效能, 寻求最佳滤池反冲洗水的回用处理工艺.
1 材料与方法 1.1 标准样品与试剂本实验共选择了14种PFASs进行研究, 分别为：PFBA(全氟丁酸)、PFBS(全氟丁烷磺酸)、PFPeA(全氟戊酸)、PFHxA(全氟己酸)、PFHxS(全氟己烷磺酸)、PFHpA(全氟庚酸)、PFOA(全氟辛酸)、PFOS(全氟辛烷磺酸)、PFNA(全氟壬酸)、PFDA(全氟癸酸)、PFUnDA(全氟十一酸)、PFDoDA(全氟十二酸)、PFTRiDA(全氟十三酸)和PFTDA(全氟十四烷酸).相应的同位素标记物分别为：13C4 PFBA、18O2 PFHxS、13C4 PFOA、13C4 PFHxA、18O2 PFHxS、13C4 PFHxA、13C4PFOA、13C4 PFOS、13C4 PFNA、13C4PFDA、13C4 PFUnDA、13C4 PFDoA、13C4 PFDoA和13C4PFDoA. PFASs标准品和质量标记内标物购自Wellington Laboratories (Ontario, 加拿大), 包括: 13C4-PFBA、13C4-PFHxA、13C4-PFOA、13C4-PFNA、13C4-PFDA、13C4-PFUnDA、13C2-PFDoA、18O2-PFHxS和13C4-PFOS.高效液相色谱级甲醇、乙酸铵和乙腈购自Aladdin Co.(中国上海).
1.2 水样采集与预处理水样采自以太湖为水源的某饮用水处理厂.DWTPs共采集6组样品, 包括：原水、预臭氧出水、混凝沉淀出水、砂滤出水、O3-BAC出水和出厂水. DWTPs设置过程水样采样点, 每个过程水采样口的水流24小时保持畅通, 以保证水样的准确性.在所有情况下, 样品均收集在干净的1 L聚丙烯(PP) 瓶中, 并在4℃避光保存直至分析.所有用于取样的PP瓶在取样前一天用超纯水和甲醇冲洗3次, 并晾干直至取出.每组工艺用水一次取样3次, 混合后进行预处理. DWTPs的全流程PFASs去除性能评估基于一天中的采样.
样品预处理的主要操作为：通过0.45 μm孔径的醋酸纤维素膜过滤500 mL水样, 然后通过Waters Oasis WAX固体萃取柱(200 mg, 6cc)进行富集.具体操作步骤如下：用5 mL 0.1%(体积分数)氢氧化铵-甲醇溶液、5 mL甲醇和5 mL超纯水一次性激活小柱, 小柱的柱头在此期间色谱柱保持湿润.水样以5mL·min-1的速度通过小柱, 从而富集水样中的PFAS, 接着真空干燥20 min以去除残留水分.分别用5 mL 0.1%(体积分数)氢氧化铵-甲醇溶液和5 mL甲醇进行洗脱, 速度保持在1mL·min-1左右.将洗脱液收集到聚丙烯(PP) 管中, 在温和的氮气流下浓缩至0.5 mL, 然后转移到带有聚乙烯(PE) 隔垫的1.5 mL PP卡口琥珀色玻璃瓶中.
1.3 中试装置超滤装置采用一款外压式超滤膜组件(LW6-0980-PF, Litree, 中国海南), 共设置12(4×3)根超滤膜过滤柱, 膜组件参数见表 1.膜材料为亲水性良好的改性PVDF, 内径1.0 mm, 外径2.0 mm, 公称膜孔径为0.02 μm.超滤膜通量为24 L·(m2·h)-1, 过滤周期为30 min, 过滤周期结束后进行气水反冲洗, 间歇气冲180 s, 气水反洗90 s, 排污60 s. GAC过滤柱共设置16根(4×4), 滤料为12×40煤柱状破碎炭, 有效粒径0.80~1.20 mm, 支撑层石英砂, 粒径2~4 mm.混凝剂采用硫酸铝, 投加量为5mg·L-1.
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表 1 膜组件参数 Table 1 Membrane module prameters |
1.4 检测仪器与分析方法
目标PFASs使用Acquity超高效液相色谱(UPLC)与Xevo TQ-S三重四极杆质谱仪(Waters, Milford, MA, 美国)连接, 使用BEH C18柱(2.1 mm×100 mm, 1.7 μm)进行定量.详细的UPLC仪器参数见表 2, 质谱仪器运行参数见表 3.
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表 2 UPLC仪器参数 Table 2 Instrument parameters of UPLC |
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表 3 质谱仪器参数 Table 3 Instrument parameters of MS |
1.5 质量控制与保证
所有的样品都进行了3次重复分析.在整个取样和测试过程中严格遵循质量保证/质量控制(QA/QC) 程序.在取样和测试过程中都避免使用含氟聚合物材料和玻璃器皿.使用内标校准方法进行定量分析.使用浓度梯度为: 0.1、0.2、0.5、1、2、5、10、20、50和100 μg·L-1的天然标准和加标内标(5 ng), 为每种PFAS绘制内部校准曲线, 以确保系数R2>0.99.对每批样品进行程序空白和回收率评估.检测限(LOD) 定义为信噪比(S/N)>3, 量化限(LOQ) 定义为S/N>10. PFAS回收率为86.3%~122.6%, 在空白样品中未检测到PFASs污染.
1.6 3D-EEM使用荧光分光光度计(HORIBA MAX)分析水样中DOM的变化.水样首先应通过0.45 μm过滤器过滤.分光光度计使用氙灯作为激发光源, 激发和发射狭缝均设置为5 nm带通.在EEM测量期间, 激发波长在200~450 nm范围内以2 nm间隔进行.以5 nm的步长同时扫描250~600 nm的发射. Milli-Q净水系统产生的超纯水的EEM用作空白光谱.使用Origin 8.0处理导出的EEM数据.
2 结果与讨论 2.1 PFASs在饮用水厂中的发生与转化检测了DWTPs各处理工艺出水中的14种PFASs的浓度.如图 1所示, 14种PFASs中共有10种在水样中被检测到, 说明PFASs在饮用水中分布广泛.原水中的PFASs总浓度为127.4ng·L-1, 其中最高浓度为PFOA(49.8 ng·L-1), 其次是PFBA(24.4 ng·L-1)、PFHxA(15.3 ng·L-1)和PFBS(11.6 ng·L-1).PFOA的高浓度主要与当地的生产方式和使用的产品类型有关.太湖周围有大量的半导体、电子、塑料和橡胶制品以及聚四氟乙烯乳化剂的制造厂[19].经过DWTPs处理后, PFASs总浓度下降到101.9 ng·L-1.关于单个工艺的去除效率, 预臭氧处理导致了PFAS浓度的增加, 总PFAS浓度从127.4 ng·L-1增加到142.7 ng·L-1.在DWTPs中, 混凝、沉淀和砂滤对PFASs的去除效果较差, 表明常规工艺对PFASs的去除作用微乎其微(低于5%).O3-BAC处理获得了最高的PFASs去除率(即20.74%), 表明O3-BAC在水处理过程中对PFASs的去除具有主导作用.浓度组成分布如图 1(b)所示, 预臭氧化后, PFHxA的比例显著增加, 从12.01%增加到24.46%(Δ=19.6 ng·L-1), 而PFBA的比例从19.15%下降到7.78%(Δ=13.3 ng·L-1). Kaiser等[20]的研究表明臭氧不能去除PFASs, 而是将长链PFAA(≥C8)、前体和一些全氟烷基醚酸转化为其他短链PFASs, 例如PFBA、PFBS和PFHxA.因此, PFASs浓度的增加可能是由于存在其前体化合物通过臭氧转化为PFASs.此外, 可能存在PFBA向PFHxA的转化, 这还需要进一步研究来证明.张慧等[21]的研究表明, 通过对乐安河水体进行羟基自由基氧化可使水体中全氟辛烷磺酰胺(perfluorooctanesulfonamide, FOSA)转化为PFHxA、PFOA和PFHpA.有研究表明, 在与水处理相关的臭氧使用剂量下, 6∶2 FTUCA可以快速转化为PFHxA[22].对太湖水域PFASs前体物的调查表明, 已在太湖水、沉积物和生物体中测量到新出现的PFASs和前体物质, 这其中就包括了6∶2 FTUCA和FOSA[23].此外, 太湖水源地周围有许多氟化工厂, 它们使用含氟聚合物醇(FTOH) 来制造含氟表面活性剂.FTOH可以在大气中或在土壤、沉积物和污泥中以生物和非生物形式快速降解成FTUCAs[24, 25].这也是潜在的PFASs前体物质来源, 因此, PFASs浓度的增加可能主要来自于前体物在臭氧条件下的转化.
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1.原水, 2.预臭氧, 3.混凝沉淀, 4.砂滤, 5.O3-BAC, 6.消毒 图 1 PFASs在全流程中的浓度变化 Fig. 1 Concentration changes in PFASs in the whole process |
为了进一步明确BAC过滤器反冲洗中PFASs的浓度, 对水厂滤池反冲洗水中PFASs浓度进行了测定, 结果如图 2所示.从中可以看出, 与原水检测到的PFASs一致, 在滤池反冲洗的水样中共检测到10种PFASs, PFUnDA、PFDoDA、PFTRiDA和PFTDA未检出.对于单个PFASs化合物, 浓度范围为0.4~57.5ng·L-1.PFOA在滤池反冲洗废水中占主导地位, 浓度达到57.5 ng·L-1.PFASs在滤池反冲洗水中的浓度分布模式与原水中浓度相似.PFOA也是BAC去除的主要化合物, 这就对应了滤池反冲洗水中PFOA浓度占主要的现象.对于直接回用至原水的DWTPs, 滤池反冲洗水中含有的PFASs, 可能会在回用后富集, 导致进水中的PFASs浓度短时急剧升高, 而后续的工艺, 如：混凝沉淀和砂滤, 并不能有效去除PFASs, 这可能会给后续唯一有效的O3-BAC工艺带来较大的处理负荷.但需要明确的是, O3-BAC处理工艺对PFASs的处理也十分有限, 其处理效率受到活性炭类型和使用年限的影响, BAC的物理吸附能力基本在一年已经达到饱和[26~28].如果进水中PFASs浓度本身较高, 直接回用后可能会导致后续出厂水中PFOA和PFOS的浓度超标, 必须引起重视.
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1.PFBA, 2.PFBS, 3.PFPeA, 4.PFHxA, 5.PFHxS, 6.PFHpA, 7.PFOA, 8.PFOS, 9.PFNA, 10.PFDA, 11.PFUnDA, 12.PFDoDA, 13.PFTRiDA, 14.PFTDA 图 2 过滤器反冲洗水中PFASs的浓度分布 Fig. 2 Concentration distribution of PFASs in filter backwash water |
对不同回用工艺的出水的浊度进行检测, 结果如表 4所示.单独的GAC处理对浊度的去除率仅为54.17%, 单独混凝可去除约70.83%的浊度.超滤在浊度去除方面取得了良好的效果(去除率均>98%), 这是因为颗粒物可以吸附到膜表面、大于额定膜孔径的颗粒或由于结垢而被筛分从而被UF膜截留.从浊度去除的角度来看, UF是一种可行的滤池反冲洗水回用技术, 但考虑到滤池反冲洗水中污染物浓度较高, 容易造成膜污染.王旭东等[29]的研究表明, 投加5mg·L-1的硫酸铝可以使胶体脱稳从而形成较大的絮体进一步被超滤膜截留, 因此能够有效减缓膜污染.Wang等[30]的研究表明, 将PAC或混凝作为UF的预处理工艺, 不仅可以获得较高的浊度去除率而且有效去除各种有机污染物.因此, 为了缓解膜污染, 将混凝和GAC作为预处理与超滤联用.
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表 4 不同滤池反冲洗水回用工艺对浊度的去除 Table 4 Removal of turbidity by different filter backwash water reuse processes |
2.3.2 不同滤池反冲洗水回用工艺对有机物的去除
此外, 对水样进行了荧光EEM测量. 3D-EEM是一定范围内激发(excitation, Ex)、发射(emission, Em) 波长条件下荧光强度的集合, 含有丰富的有机污染物荧光信息.为了研究有机物在各过程中的变化, 利用Wen等[31]提出的荧光面积积分, 将荧光光谱分为5个区域, Ⅰ：芳香蛋白(以酪氨酸为代表, 200 nm < Ex < 250 nm, 255 nm < Em < 320 nm); Ⅱ：芳香蛋白(以色氨酸为代表, 200 nm < Ex < 250 nm, 325 nm < Em < 380 nm); Ⅲ：富里酸(200 nm < Ex < 250 nm, 385 < Em < 600 nm); Ⅳ：溶解性微生物产物(soluble microbial products, SMP, 包括与生物相关的色氨酸样、酪氨酸样, 255 nm < Ex < 450 nm, 255 nm < Em < 380 nm); Ⅴ：腐殖酸(255 nm < Ex < 450 nm, 385 nm < Em < 600 nm).
为了反映各区域具有特定结构的有机物的相对含量, 采用荧光区域积分法计算了特定荧光区域的积分体积(Φi), 即通过计算特定区域的累积荧光强度的体积百分比来量化荧光物质的变化.获得特定荧光区域的积分标准体积(ΦT, n), 标准体积(Φi, n)和荧光响应率(Pi, n) 计算如下：
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式中, I(ExEm) 为对应于激发和发射波长的荧光强度(au), ΦT, n为总荧光面积的积分标准体积(au ·nm2), Pi, n为荧光面积i的积分体积占总积分标准体积的比例(%).积分结果如表 5所示.
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表 5 水样EEM分析的积分值和占比1) Table 5 Integral value and percentage values for EEM analysis of water samples |
评价了5种不同回用处理工艺对TOC浓度的去除性能, 结果如图 3所示, 混凝对TOC的去除率约为16.75%, UF和GAC对TOC的去除率分别为27.92%和36.29%.UF对TOC的去除效率不高主要是由于低分子量有机物在滤池反冲洗水中占主导地位, 远小于膜的截留分子量[32~34].相较于直接的处理工艺, 预处理工艺的存在可进一步提高有机物的去除. 预混凝后进行超滤有效降低了TOC浓度, 达到33.25% 的TOC去除率.以往的研究报道, 腐殖酸、蛋白质和多糖, 通常具有负电荷表面的特征[35].这些带负电荷的有机物在凝聚过程中聚集并从滤池反冲洗溶液中分离出来.混凝-超滤联用后, TOC浓度降至2.63 mg ·L-1, 比对照组(单独混凝)提高16.5%. GAC已被广泛用作从微污染水体中去除有机物的代表性吸附剂.在本研究中, 结果证实了GAC的有效吸附能力.GAC平均去除了约1.43mg ·L-1的有机物, 去除率约为36.29%. GAC-超滤后, 有机物被明显排斥, TOC去除率达到42.89%.
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1.滤池反冲洗水, 2.单独混凝, 3.单独GAC, 4.单独超滤, 5.混凝-超滤, 6.GAC-超滤 图 3 不同回用工艺对TOC的去除效率 Fig. 3 Removal efficiency of TOC by different recycling processes |
利用3D-EEM荧光激发-发射矩阵结合荧光区域积分追踪荧光污染物的迁移过程, 荧光污染物被认为是典型的膜污染物质和水质评价的快速指标.结果如图 4和表 5所示, 混凝处理后, 荧光强度略有降低.UF和GAC大大降低了荧光强度, GAC在整个处理过程中贡献了主要的荧光强度去除.以上结果表明吸附大大降低了荧光组分与UF膜直接接触的可能性, 这种现象对于减轻膜污染很重要[36, 37].因此, 从有机物去除的角度来看, GAC-超滤具有令人满意的去除性能, 尤其是对SMP和腐殖质类物质的去除.预混凝可去除部分小分子有机物, 改善超滤出水水质.然而, 残留的铝离子可能会导致超滤出水铝离子浓度超标.从有机物去除角度来看, 5种回用处理技术的去除效果如下：GAC-超滤>混凝-超滤>GAC>直接超滤>混凝.
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(a)滤池反冲洗水, (b)混凝出水, (c)GAC出水, (d)单独超滤出水, (e)GAC-超滤出水, (f)混凝-超滤出水, 右侧色谱柱代表荧光强度 图 4 不同回用工艺下水样的EEM光谱图 Fig. 4 EEM spectra of water samples under different reuse processes |
表 6为滤池反冲洗水PFASs浓度分布和经过不同回用处理工艺处理后的出水中PFASs的浓度分布.5种滤池反冲洗水回用工艺对PFASs的去除效果如图 5所示, 从去除率来看：GAC-超滤>单独GAC>混凝-超滤>单独超滤>单独混凝.混凝并不能有效降低PFASs的浓度, 这与之前研究的结果一致[38, 39].有研究表明, GAC可有效去除PFASs, 易于操作、低成本以及一致的PFASs和共污染物吸附使GAC成为处理PFASs污染水源最常用的技术之一[40].本实验中也证实了GAC对PFASs的有效去除, 单独GAC对PFASs的去除率就已经达到了54.11%.从单个PFAS的去除效果来看, GAC主要去除了长链(C≥8)PFASs, 对短链PFASs的去除效果不明显.对于PFOA和PFOS, 强疏水相互作用有利于分子聚集体或胶束的形成从而更容易被GAC吸附[41~43].对于短链PFASs, 例如PFBA和PFBS, 它们亲水性要远高于长链PFASs, 因此不太可能形成聚集体并在活性位点以单分子的形式被去除, 短链PFASs的吸附更依赖于GAC上开放活性位点的可用性.因此它们的去除可能更受溶解有机碳(DOC) 的影响, 被更疏水的分子阻塞聚集体甚至其他竞争性离子产生竞争吸附[44, 45].
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表 6 不同处理工艺出水中PFASs的浓度分布/ng ·L-1 Table 6 Concentration distribution of PFASs in effluent from different treatment processes/ng ·L-1 |
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1.滤池反冲洗水, 2.单独混凝, 3.单独GAC, 4.单独超滤, 5.混凝-超滤, 6.GAC-超滤 图 5 不同滤池反冲洗水回用工艺对PFASs的去除效果 Fig. 5 Removal effects of different filter backwash water reuse processes on PFASs |
相较于GAC, 单独UF对PFASs的去除表现一般, 这主要是因为PFASs的相对分子质量小, 超滤的膜孔筛分对PFASs的作用不明显, 与膜表面的吸附作用微弱, 导致截留效果差, 存在的去除可能主要是与大分子颗粒物或有机物形成较大的聚集体而被截留去除.针对存在PFASs污染较重的滤池反冲洗水回用, 建议选取GAC-超滤作为回用处理技术.
3 结论(1) 在DWTP中, 常规处理工艺在去除PFAS中的作用可以忽略不计(不到5%). O3-BAC在水处理过程中对PFAS去除起主导作用(去除率为20.74%).滤池反冲洗水中PFASs的浓度较高, 直接回用可能存在出厂水中PFOA和PFOS浓度超标的风险, 需处理后回用.
(2) 对于常见的5种滤池反冲洗回用处理工艺, 从浊度去除来看, UF去除效果最佳, 含有UF的处理工艺浊度去除率均在98%以上.对于有机物去除, GAC表现出良好的去除效果, 可以有效去除荧光污染物质, 与超滤联用可达到42.89%的去除率.同时, GAC作为预处理也可有效缓解膜污染.
(3) GAC的吸附是有效去除PFASs的手段, 长链PFASs的去除效果要明显优于短链.综合来看, 建议当原水中PFASs浓度较高时, 采用GAC-超滤进行处理回收.
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