2. 天津市生态环境监测中心, 天津 300191
2. Tianjin Eco-Environmental Monitoring Center, Tianjin 300191, China
空气污染是影响人群健康水平的重要因素, 污染物浓度的增加会使人群的死亡率升高[1], 还会影响人们的心理健康[2].空气污染健康效应的定量评估和经济损益评估是污染防治和疾病防控决策的重要依据, 国内外均有相关评估研究[3, 4].我国的研究从全国[5~7]、区域[8~10]到城市[11~13]均有研究报道, 但以上研究大多仅评估了单一污染因子, 且时间跨度较短.天津市作为我国北方沿海工业城市, 常住人口在千万以上, 是大气污染物高暴露地区[14].目前针对天津市大气污染健康影响评估方面的研究相对较少, 仅有NO2[15]或PM2.5[16~18]的健康效应及经济损失评估, 且评估年份较早.随着2013年“大气污染防治行动计划”(“大气十条”)和2018年“打赢蓝天保卫战三年行动计划”等一系列政策措施的实施, 天津市环境空气质量明显改善.以往空气污染健康效应研究的时效性难以完全满足目前相关决策的要求.本文从流行病学角度对天津市2013~2020年常规空气污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3)的人群健康影响进行评估, 以疾病负担和货币化的健康经济损失为指标分析各污染物健康影响的动态变化, 并从毒理学角度对比分析了污染防治政策实施前后PM2.5中重金属元素及多环芳烃的吸入健康风险, 讨论了PM2.5中主要组分的浓度变化, 以期对污染防治、疾病预防等相关政策的制定提供参考.
1 材料与方法 1.1 数据来源2013~2020年天津市六项常规大气污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3)年均日暴露浓度数据来自天津市生态环境监测中心, 其中臭氧(O3)为日最大8h滑动平均浓度的年均值.天津市暴露人口(常住人口)、全因死亡率、呼吸系统疾病死亡率、心脑血管疾病死亡率及其它社会经济与能源消耗数据来自文献[19].国内生产总值(gross domestic product, GDP)、消费价格指数(consumer price index, CPI)数据来自国家统计局(https://data.stats.gov.cn/).细颗粒物中主要组分浓度为本课题组离线膜采样分析结果, 样品的采集、分析方法和质控详见文献[20~22].
1.2 健康影响评估方法 1.2.1 大气常规污染物健康损失及经济损失评价本研究基于相对危险度对空气污染物造成的疾病负担进行定量评估.相对危险度(relative risk, RR)用于定量评估超过某阈值浓度的污染物对人群产生的健康危害.计算方法如下:
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(1) |
式中, RR为相对危险度, β为暴露反应关系系数, 表征污染物浓度与人群健康结局发生率的关系.已有研究发现了空气污染物短期暴露与不良健康结局的关系, 其中死亡是最为严重的健康结局, 空气污染与呼吸系统、心脑血管系统疾病的死亡和全因死亡的关联也已经被广泛证实[23], 故本研究选择的健康结局为呼吸系统疾病死亡、心脑血管系统疾病死亡和全因死亡, 并参考流行病学研究的短期暴露反应关系, 对空气污染的短期暴露健康影响进行评估.c为污染物的环境浓度, c0为参考限值, 即污染物不产生健康危害的阈值浓度, 部分污染物无明显阈值浓度则取流行病学研究中观察到的污染物最低浓度, 相关参数见表 1.
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表 1 参考限值、暴露反应关系系数(β)和95%置信区间1) Table 1 Cut-off value, exposure response relationship coefficient, and 95% confidence interval |
根据式(1)得到的RR值计算相应的健康损失, 公式如下:
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(2) |
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(3) |
式中, AF为归因分数, 表示污染物造成的健康损失占健康结局基线发生率的比例, Nk, j为k年份污染物造成j健康结局的人数, Pk为k年份暴露人口, BMRk, j为第k年份j健康结局的基线发生率.
本文选择统计生命价值法(value of statistical life, VSL), 根据经济合作发展组织(OECD)推荐的统计生命价值计算方法[32].
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(4) |
式中, VSL为统计生命价值, ΔP为死亡风险的变动程度, WTP为愿意降低死亡风险而支付的费用, 由于支付意愿的调查耗费资源较大, 可参考已有的支付意愿调查结果.目前国内相关研究[33, 34]均参考北京市统计生命价值的调查结果[35], 本文也以此为基准, 根据社会经济情况差异计算天津市的统计生命价值, 计算公式如下:
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(5) |
式中, VSLt, k为天津市k年每例死亡的统计生命价值; VSLb为北京市2016年每例死亡的统计生命价值, 为554万人民币[35]; GDPb为研究基准年2016年北京市人均GDP, GDPt为2016年天津市人均GDP; δ为统计生命价值的收入弹性, 根据OECD推荐为0.8[32]; %Δρ为天津市k年相比2016年的CPI变化的百分比; %Δγ为天津市k年相比2016年的人均GDP变化的百分比.
天津市空气污染导致的健康经济损失计算如下:
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(6) |
式中, Mk, j为天津市k年j健康结局的货币化健康损失; Nk, j为k年污染物造成j健康结局的人数; VSLt, k为天津市k年每例死亡的统计生命价值.
1.2.2 细颗粒物中金属元素的健康风险评价方法选择细颗粒物中的Cr、As、Mn、Cd、Hg、Co、V、Ni、Al和Pb这10种重金属元素, 进行吸入健康风险评价.其中Cr(Ⅵ)被定义为人类致癌物[36], 其浓度取总Cr浓度的1/7[37].假设细颗粒物中重金属元素的室内外浓度渗透因子与细颗粒物相同, 通过人群的时间活动模式和室内外浓度计算细颗粒物中重金属元素的时间加权浓度.室内浓度计算公式如下[38]:
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(7) |
式中, cin为细颗粒物中重金属元素的室内浓度; Fin为天津市的颗粒物室内外渗透因子, 取值为0.53[39], cout为室外细颗粒物中重金属元素浓度; cs为室内源排放的细颗粒物中重金属元素浓度, 本研究暂不考虑.
结合人群的时间活动模式, 计算时间加权的重金属元素浓度, 公式如下:
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(8) |
式中, ct为细颗粒物中重金属元素的每日时间加权浓度, cin、cout与上式相同, tout为天津市居民冬季平均室外活动时间[40], T为每日总暴露时间, 24 h.
根据慢性/亚慢性健康风险评价模型[41], 计算天津市冬季细颗粒物中重金属元素的暴露浓度和致癌/非致癌健康风险, 其中致癌风险的阈值为10-6, 非致癌风险的阈值为1, 超过阈值则认为存在相应的健康风险[42].计算公式如下:
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(9) |
式中, EC为呼吸暴露浓度, ct为污染物的每日时间加权浓度; EF为暴露频率(d·a-1), 取90, 表示污染较重的冬季的暴露天数; ED为暴露持续时间(a), 取30, 表示成年人的暴露持续时间; AT为暴露平均时间[致癌风险为预期寿命年数[43]×365 d·a-1, 非致癌风险为30×365 d·a-1].
不同重金属的超额致癌风险的计算公式如下, 作用部位相同的重金属元素超额致癌风险可进行加和:
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(10) |
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(11) |
式中, ECR为超额致癌风险; IUR为吸入单位致癌风险; EC为暴露浓度, μg·m-3; ECRk为对人体k系统的总致癌风险; ECRi, k为i元素对k系统有致癌作用的超额致癌风险.
危害商(hazard quotient, HQ)是人体经呼吸暴露的污染物剂量与终生暴露于污染物的剂量低至不能检出非致癌性或非致突变有害效应风险的浓度的比值, 表征非致癌风险的大小[41].非致癌风险的危害商计算公式如下, 作用部位相同的重金属元素非致癌风险可进行加和:
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(12) |
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(13) |
式中, HQ为非致癌风险的危害商, RFC为呼吸吸入的参考浓度, mg·m-3; HIk为对k系统的总非致癌风险; HQi, k为i元素对k系统的非致癌风险; 不同的重金属元素对人体毒性作用的大小和靶器官不同, 相关参数及来源如表 2所示.
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表 2 重金属毒性值及作用部位1) Table 2 IUR and RFC values of heavy metals in this study |
1.2.3 细颗粒物中多环芳烃的健康风险评价方法
多环芳烃是含有碳、氢以及两个或两个以上稠环的持久性有机污染物, 具有致畸、致癌和致突变性.其人为源主要为煤、石油和木材等的不完全燃烧和热解[48].环境空气中, 低环数的多环芳烃多分布于气相, 高环数的多环芳烃多分布于颗粒相(尤其是细颗粒)[49, 50], 对人群健康的危害较大.本文通过Web of Science和中国知网(CNKI)数据库, 以“细颗粒物(PM2.5)”、“多环芳烃(PAHs)”、“健康风险(health risks)”和“天津(Tianjin)”为关键词, 起止日期为2013年1月至2021年10月, 检索天津地区空气中多环芳烃健康风险的相关研究.纳入标准如下:①采样均为PM2.5离线膜采样, 使各研究之间相对可比; ②健康风险评价的多环芳烃种类为16种优先管控多环芳烃[51], 包括:萘、苊烯、苊、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、苯并(a)蒽、、苯并(b)荧蒽、苯并(k)荧蒽、苯并(a)芘、茚并(1, 2, 3-cd)芘、二苯并(a, h)蒽和苯并(ghi)苝; ③研究中有明确的样品处理和分析方法; ④评估结果为致癌风险值.根据检索得到的相关研究结果, 分析细颗粒物中多环芳烃的健康风险的变化.
2 结果与讨论 2.1 天津市常规大气污染物的健康损失及货币化评估2013~2020年天津市六项常规空气污染物的浓度及每年每例死亡的统计生命价值见图 1.相较于2013年, 2020年PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO浓度分别下降了50%、55%、86%、28%和53%.O3浓度上升了27%.近年来的空气质量总体明显改善, 但相比世界卫生组织最新修订的指导限值仍有较大提升空间, 尤其是颗粒物和O3.
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图 1 2013~2020年天津市空气污染物浓度及居民每例死亡的统计生命价值(VSL) Fig. 1 Concentration of air pollutants and value of statistical life of each death in Tianjin from 2013 to 2020 |
空气污染造成的健康损失及经济损失见表 3.近年来随着基线死亡率和暴露人口逐年降低, 除O3外, 其它常规空气污染物每年导致的健康损失也逐年降低.从2020年的健康损失来看, 颗粒物(PM2.5和PM10)和O3对3种健康结局的影响较大, SO2对3种健康结局的影响较低.由空气质量改善带来的健康效益如图 2所示.2020年相比2013年, SO2、PM10和PM2.5避免的全因死亡人数分别为3 786、2 197和1 546人, 避免心脑血管系统疾病死亡人数分别为1 929、1 964和1 217人, 避免呼吸系统疾病死亡人数分别为511、274和280人; 而O3浓度近年来呈升高趋势, 尽管基线死亡率和暴露人口逐年降低, 其导致的健康损失却呈上升趋势, 2020年相比2013年导致的全因死亡人数、心脑血管疾病死亡人数均有增加.
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表 3 2013~2020年天津市空气污染物导致的健康损失及经济损失1) Table 3 Health and economic losses caused by air pollutants in Tianjin from 2013 to 2020 |
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图 2 2020年相比2013年天津市空气质量变化的健康收益 Fig. 2 Health benefits of air quality changes in Tianjin in 2020 compared to in 2013 |
随着经济发展和消费价格指数的上涨, 天津市每例死亡的统计生命价值有所增加, 2020年为501万元, 相较于2013年升高了47%.尽管每例死亡的统计生命价值逐年升高, 但由于大部分常规空气污染物浓度显著降低, 相应的经济损失呈逐年减少趋势.而O3健康损失逐年升高, 其导致的健康经济损失也呈上升趋势.2013年空气污染物造成的全因死亡的经济损失范围在22.85~148.66亿元, 心脑血管疾病死亡的经济损失范围在17.84~104.35亿元, 呼吸系统疾病死亡的经济损失范围在2.93~18.61亿元.而2020年空气污染物造成的全因死亡的经济损失范围在29.50~69.15亿元, 心脑血管疾病死亡的经济损失范围在13.75~55.47亿元, 呼吸系统疾病死亡的经济损失范围在1.84~4.33亿元.
需要注意的是, 上述健康损失及经济损失的评估结果旨在反映各污染物的年际变化和污染物间健康效应的相对大小, 并不能将各项污染物的评估结果相加作为空气污染的总影响.在流行病学研究中, 多污染物的联合暴露对人群健康的影响并非是单污染物健康效应的简单加和[52, 53].
2.2 天津市细颗粒物中化学组分的健康影响分析 2.2.1 细颗粒物中金属元素的吸入健康风险由于2013年缺少PM2.5化学组分分析数据, 故以本课题组2011年的数据代表“大气十条”实施前的水平.2011~2020年天津市冬季细颗粒物中重金属的呼吸系统和神经系统健康风险变化如图 3所示.相比2011年, 2020年总呼吸系统致癌风险下降了66%, 但仍高于风险阈值, 其中Cr(Ⅵ)的健康风险下降显著(84%), As的风险相对稳定.与Cr(Ⅵ)、As相比, Ni和Cd的健康风险相对较小.Ni的健康风险降低了82%, 而Cd的健康风险总体呈增加趋势, 上升了24%.
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其中2014年As未检出, 2014年之后Hg未检出 图 3 天津市冬季PM2.5中重金属元素的吸入健康风险 Fig. 3 Inhalation health risks of heavy metals in PM2.5 in winter in Tianjin |
经呼吸暴露的金属元素会造成呼吸道炎症、肺部损伤和神经系统损伤[54]等健康危害.在天津市冬季细颗粒物中, 呼吸系统非致癌风险的危害商远低于阈值, 且逐年下降.神经系统总非致癌风险值均低于阈值, 也有所降低(2020年相比2011年下降了37%).
部分金属的健康效应靶器官尚不明确, 其健康风险变化如图 4所示.Pb的致癌风险远低于阈值, 2020年相比2011年降低了38%.Co的致癌风险低于阈值, 但总体来看略有上升.V和Ni的非致癌风险值均不超过阈值, 且分别下降了58%和81%.
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其中2014年V未检出 图 4 天津市冬季PM2.5中Pb、Co、V和Ni的吸入健康风险 Fig. 4 Inhalation health risks of Pb, Co, V, and Ni in PM2.5 in winter in Tianjin |
对于存在呼吸系统致癌风险的金属元素, 大气颗粒物中的Cr主要来源于水泥行业及化石燃料燃烧[55], Ni主要来源于石油和煤燃烧.As主要源于燃煤和机动车排放[56, 57], Cd主要来源于机动车尾气排放[58].近年来通过落后产能淘汰、清洁能源替代、工业超低排放改造等治理措施的实施, 天津市煤炭消费总量减少了25%, 水泥产量下降了28%, 这可能是Cr(Ⅵ)、Ni的呼吸系统致癌风险下降的原因.对于移动源, 虽然采取了淘汰黄标车、实施国五排放标准、增加公共交通新能源汽车比例等措施, 但民用汽车保有量上升了60%, 汽油消耗量也上升了34%(如图 5).As、Cd的呼吸系统致癌风险可能主要受到机动车排放的影响.
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图 5 天津市煤炭和汽油消耗量、水泥产量和民用车保有量变化 Fig. 5 Changes in coal and gasoline consumption, cement production, and civilian car ownership in Tianjin |
经过检索和筛选, 获得符合条件的研究文献[59~63], 其研究结果如图 6所示.天津市细颗粒物中16种优控多环芳烃的致癌健康风险在空间分布总体上非城区>城区, 人群分布为成人>儿童.城区和非城区的吸入致癌风险总体均呈下降趋势.在薛倩倩等[63]的研究中, 2019年冬季到2020年夏季采集的天津市细颗粒物中16种优控多环芳烃的致癌风险为9.7×10-7, 小于阈值10-6, 可以认为无致癌风险.
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图 6 天津市细颗粒物中16种优控多环芳烃的总致癌风险变化 Fig. 6 Changes in total carcinogenic risk of 16 prior controlled PAHs in fine particulate matter in Tianjin |
水溶性无机离子和碳组分是PM2.5的主要组分, 占比约为50%~90%.有流行病学研究发现这些组分与不良健康结局之间的联系, 如一项北京的时间序列研究发现K+、Ca2+、NO3-和SO42-与呼吸系统、循环系统疾病发病与死亡以及非意外总死亡有较强的关联[64].美国东部农村的一项队列研究发现, 细颗粒物的组分中EC、Si和NO3-与非意外总死亡有显著关联[65].毒理学研究对其危害机制也提供了一些可能的解释, 如细颗粒物中的某些组分浓度的增加会引起炎症[66]或DNA甲基化[67].但目前的研究仍不足以确定这些组分与各类健康结局的健康效应参数, 且由于一些组分质量浓度之间的强相关性也难以确定组分自身独立的健康效应[68].故本文仅对天津市冬季细颗粒物中水溶性无机离子和碳组分质量浓度的年际变化趋势进行分析.
近年来通过燃煤、工业、机动车和扬尘污染的综合治理, 天津市二氧化硫排放减少了84%、氮氧化物排放减少了49%、氨排放减少了19%.冬季细颗粒物中碳组分及水溶性离子组分浓度下降明显(图 7).相比2011年, 2020年OC和EC均下降了70%以上, SO42-的浓度和Cl-浓度下降了80%左右, NO3-和NH4+浓度下降了15%左右, 其他离子浓度均有大幅下降.
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图 7 天津市冬季PM2.5中水溶性离子和碳组分浓度变化 Fig. 7 Concentration changes in water-soluble ions, OC, and EC in PM2.5 in winter in Tianjin |
污染来源是影响颗粒物化学组成的重要因素.近年来, 二次硫酸盐和燃煤源对天津市PM2.5贡献大幅下降, 扬尘和机动车贡献率略有降低, 而二次硝酸盐的贡献率显著上升[69].大气污染来源与形成趋于复杂化, 传统治理措施可挖掘的减排空间收窄.在颗粒物浓度下降逐渐趋缓的情况下, 为减少颗粒物对人群的不利健康影响, 针对源类和组分进行更为精细化的管控非常重要.
2.3 不确定性分析在流行病学健康损失及经济损失的评估和毒理学健康风险评估中, 污染物的暴露反应关系、毒性值及统计生命价值等相关参数均参考国内外权威机构最新的研究结果, 时效性相对较强, 但这些参数尚有待本地化研究, 会给评估结果带来一定的不确定性.本文选择了造成危害最严重的3种健康结局(呼吸系统疾病死亡、心脑血管疾病死亡和全因死亡)来讨论健康影响, 而空气污染还对住院人数、门诊量等健康结局有影响, 因此本文的健康损失并不全面, 货币化的健康经济损失也会有所低估.我国的研究表明死亡带来的健康经济损失在总损失中占据较大比例[5, 8, 16~18], 故本研究给出的货币化的健康经济损失结果及变化趋势仍具有参考价值.此外, 在细颗粒物中重金属元素的吸入健康风险评估及组分浓度分析中, 受限于2013年没有PM2.5化学组分分析数据, 只能以2011年的数据代表“大气十条”实施前的水平.且本研究只选取了颗粒物污染较重的冬季进行评估, 其结果只代表每年冬季暴露的风险, 并不能代表全年的风险水平.
3 结论(1)“大气十条”实施以来, 天津市空气质量明显改善, 带来了较好的健康效益.2020年相比2013年, 六项常规污染物中SO2、PM10和PM2.5浓度降低带来的健康收益较高, 避免的全因死亡人数分别为3 786、2 197和1 546人, 避免心脑血管系统疾病死亡人数分别为1 929、1 964和1 217人, 避免呼吸系统疾病死亡人数分别为511、274和280人; 因污染造成的健康经济损失也逐年下降, 一些污染物带来的健康经济损失由上百亿元降低到数十亿元.但近年来O3浓度呈升高趋势, 导致的全因死亡人数和心脑血管疾病死亡人数均有增加, 带来的经济损失也有所上升.
(2) 近年来, 天津市冬季PM2.5载带金属元素的吸入健康风险总体呈下降趋势, 大部分金属元素的健康风险都降到阈值之下, 而Cr(Ⅵ)、As、Cd和Ni的总呼吸系统致癌风险虽有所下降但仍在阈值之上.PM2.5中16种优控多环芳烃的致癌风险逐年降低, 2019~2020年降到阈值之下.
(3) 我国未来大气污染防治方向将从质量管理向风险管控转变, 健康风险的来源解析、预测预警与防控措施的健康效应评估是关键环节.对于不同来源的污染物, 其毒害组分健康影响的机制, 以及多种污染物对人体健康的协同影响等方面的研究尚有待深入开展, 以期为健康风险管控提供更有力的科学支撑.
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