环境科学  2023, Vol. 44 Issue (5): 2450-2460   PDF    
引用本文
王红磊, 刘思晗, 赵天良, 卢文, 夏俊荣, 施双双. 青藏高原东缘黑碳气溶胶变化特征及其来源[J]. 环境科学, 2023, 44(5): 2450-2460.
WANG Hong-lei, LIU Si-han, ZHAO Tian-liang, LU Wen, XIA Jun-rong, SHI Shuang-shuang. Characteristics and Source Apportionment of Black Carbon Over the Eastern Tibetan Plateau[J]. Environmental Science, 2023, 44(5): 2450-2460.
青藏高原东缘黑碳气溶胶变化特征及其来源
王红磊1, 刘思晗1, 赵天良1, 卢文1, 夏俊荣2, 施双双1     
1. 南京信息工程大学中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室, 南京 210044;
2. 无锡学院大气与遥感学院, 无锡 214105
收稿日期: 2022-06-04; 修订日期: 2022-07-02
基金项目: 第二次青藏高原综合科学考察研究项目（2019QZKK0105）；国家自然科学基金项目（91744209，91644223，91544109和41805096）
作者简介: 王红磊(1987~), 男, 博士, 副教授, 主要研究方向为黑碳气溶胶污染特征及其来源, E-mail: hongleiwang@nuist.edu.cn
摘要: 黑碳（BC）作为最重要的吸收性气溶胶，可影响青藏高原地区的辐射、云和地表积雪等，进而影响全球季风环流及降水.本研究于2017年7月5日至9月5日在青藏高原东缘理塘县使用黑碳仪AE-33测量了BC浓度数据，结合黑碳仪模型、PSCF和CWT潜在来源模型，分析了BC的污染特征、潜在来源及其影响区域.结果表明，理塘ρ（BC）为0.4~4699.8 ng ·m-3，平均值为816.4ng ·m-3，占PM2.5的质量分数为5.96%.理塘ρ（BC液态燃料）和ρ（BC固态燃料）的平均值分别为486.1ng ·m-3和398.5ng ·m-3，BC液态燃料的贡献率C为0.51.ρ（BC）主要分布在0~2000 ng ·m-3，可占总观测期间的92.5%.BC、BC液态燃料和BC固态燃料的日变化为双峰型分布，峰值分别出现在08：00和20：00，早高峰主要与交通源和含碳物质不完全燃烧有关，而在晚高峰期间则主要受到含碳物质不完全燃烧影响.PM2.5和BC的潜在来源和影响范围不同.境外输入对理塘PM2.5和BC的浓度影响较大，其影响范围主要集中在我国境内，向其东北部传输，高值中心主要集中在理塘周边地区.
关键词: 青藏高原      黑碳(BC)      日变化      潜在来源      影响区域     
Characteristics and Source Apportionment of Black Carbon Over the Eastern Tibetan Plateau
WANG Hong-lei1 , LIU Si-han1 , ZHAO Tian-liang1 , LU Wen1 , XIA Jun-rong2 , SHI Shuang-shuang1     
1. Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
2. School of Atmosphere and Remote Sensing, Wuxi University, Wuxi 214105, China
Abstract: As the most important absorbing aerosol, black carbon (BC) can affect radiation, clouds, and surface snow cover over the Tibetan Plateau. In this study, the BC mass concentrations were measured using a seven-channel aethalometer (AE-33) in Litang County over the eastern Tibetan Plateau from July 5 to September 5, 2017. The aethalometer model, potential source contribution function (PSCF), and concentration-weighted trajectory (CWT) models were used to analyze the variation characteristics, potential sources, and affecting areas of BC. The results showed that the mass concentration of ρ(BC) in Litang ranged from 0.4 to 4699.8 ng·m-3, with an average value of 816.4 ng·m-3, accounting for 5.96% of PM2.5. The average mass concentrations of ρ(BCliquid) and ρ(BCsolid) in Litang were 486.1 ng·m-3 and 398.5 ng·m-3, respectively, with a C of 0.51. The ρ(BC) mass concentration was mainly distributed from 0-2000 ng·m-3, which accounted for 92.5% of the total observation period. The diurnal variation in BC, BCliquid, and BCsolid showed a bimodal distribution, with the peaks appearing at 08:00 and 20:00, respectively. The first peak was mainly related to traffic sources and incomplete combustion of carbonaceous materials, whereas the second peak was mainly related to incomplete combustion of carbonaceous materials. The potential sources and affecting areas of PM2.5 and BC were different. Imports from abroad had a greater impact on the concentrations of PM2.5 and BC in Litang, and the affecting areas were mainly transmitted to the northeast in China. The high-value centers were mainly concentrated in the surrounding areas of Litang.
Key words: Tibetan Plateau      black carbon(BC)      diurnal variation      potential source apportionment      potential affecting area     

黑碳(black carbon, BC)作为大气中最重要的吸收性气溶胶, 主要来自化石燃料和生物质等含碳物质的不完全燃烧过程[1~3].BC浓度在PM2.5中占比较小, 一般为百分之几到百分之十几, 但是其对太阳辐射的强吸收作用, 使其对大气的加热能力仅次于CO2这样的温室气体[4~6].BC的理化特性比较稳定, 在大气中很难与其他物质发生化学过程, 但是其疏松多孔的结构, 非常有利于吸附其他污染物并为其提供大气化学反应的场所和催化条件[7, 8].在城市地区, BC可以改变边界层结构, 进而影响大气污染过程[9, 10].BC还可以吸附有毒有害的物质, 进而影响人体健康[11, 12].

BC的源排放特征具有明显的时空差异[13~16].在城市群地区, 人为源密集, BC的浓度较高, 这也是目前全球BC研究所重点关注的区域[17~20].近几十年来, 国内外众多研究者对城市地区BC的时空分布特征、传输机制、源汇关系和健康效应等方面开展了研究[18~26].我国在京津冀地区、长三角地区、珠三角地区、两湖盆地和四川盆地等城市群密集区域针对BC污染特征开展了大量的深入研究[27~35].曹阳等[29]针对2019年北京市一次污染过程研究表明, 城区站点BC以区域传输为主要来源, 路边站点局地排放BC积累过程较明显, 易发生颗粒物二次生成过程.Wang等[30]发现华北平原冬季液态燃料(交通源)和固态燃料(生物质燃烧和燃煤)在BC中的占比分别为69%和31%.Zheng等[31]通过对武汉5.5a的观测数据分析发现, ρ(BC)的变化范围为0.03~12.3 μg·m-3, 在1月最高[(1.98±1.70) μg·m-3], 在7月最低[(0.87±0.61) μg·m-3].杨晓旻等[32]在南京市的观测研究表明BC不同季节的周末效应不同, 风速对BC周末效应的影响较小, 逆温层结差异是造成BC周末效应的主要原因.王璐等[33]发现成都地区受交通早晚高峰的影响, 液体燃料对BC的贡献在各季节均呈现早晚峰值, 夜间固体燃料排放贡献有所增加.孙嘉胤等[35]对广州市城区的BC及其光学特征进行分析, 发现ρ(EC)在干季的平均值[(1.93±1.38) μg·m-3]高于湿季[(1.46±0.75) μg·m-3].

青藏高原被称为世界第三极, 海拔较高, 拥有丰富的冰川和积雪资源, 被称为“亚洲水塔”, 对东亚及全球大气环流具有重要影响.青藏高原是地球上最为洁净的地区之一, 该地区人为源排放较少, 但是其周边的南亚和东亚是目前全球碳大气污染物排放快速增长的地区, 含碳气溶胶浓度较高[36~39].受不同尺度大气环流的影响, BC可通过远距离输送抵达青藏高原, 进而对该地区的大气辐射平衡和气候造成影响[38~40].BC沉积在冰雪表面, 也会加速该地区冰川的融化[41].位于青藏高原东北坡的瓦里关作为全球大气本底站, 是我国最早开展BC观测研究的站点之一, 针对该地区BC的时间演变特征、传输机制和影响因素等方面已取得大量的研究成果[42~44].受到观测条件限制, 针对青藏高原地区BC的研究相对较少[45~48], 尤其是衔接南亚和东亚地区的青藏高原东缘地区BC的观测更加少见.基于此, 本研究于2017年7月5日至9月5日在青藏高原东缘理塘县使用黑碳仪AE-33测量了BC浓度数据, 结合黑碳仪模型、PSCF和CWT潜在来源模型, 分析了BC的污染特征、潜在来源及其影响区域, 通过加深对高原地区BC浓度水平及其来源的理解, 以期为认识青藏高原现代环境变化提供参考, 并为揭示大气污染物对青藏高原气候变化的影响机制提供数据支撑.

1 材料与方法 1.1 观测点和实验

观测点位于青藏高原东缘理塘县国家基本气象观测站(30.00°N, 100.27°E, 海拔高度3 948.9 m).理塘县隶属四川省甘孜藏族自治州, 位于四川省西部, 青藏高原东缘, 以丘状高原和山原地貌为主, 为典型的高原气候区.气象数据包括: 温度、风速、风向、RH、降水量、大气压强和能见度, 时间分辨率为1h.PM2.5、PM10、CO、O3、SO2和NO2数据由中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台提供.BC浓度使用AE-33进行观测, 时间分辨率为5 min.观测时间为2017年7月5日至9月5日.

1.2 黑碳仪介绍

BC浓度使用Aethalometer仪(美国Magee Scientific的AE-33型)观测, 该仪器有370、470、525、590、660、880和940 nm共7个测量通道, 本研究使用波长880 nm处测得的BC浓度数据.AE-33的工作原理是基于光的Lambert-Beer定律, 运用光学衰减测量方法, 通过测定石英滤膜上BC对光的衰减量来计算BC浓度.该仪器的采样流量为5.0L·min-1, 配备PM2.5的进样切割头, 观测精度为1 ng·m-3.针对仪器的具体介绍参见文献[32, 33].

1.3 黑碳仪模型

黑碳仪模型是基于Sandradewi等[49]的研究工作, 主要用于分析化石燃料和生物质燃烧两种主要排放源对BC的贡献大小以及相应BC的变化特征.气溶胶对光的吸收特性与波长之间联系的幂律关系式可以表示为：

(1)

式中, b吸收系数为吸收系数; K为常数; AAE为吸收系数的Ångström指数, 它反映了气溶胶颗粒物的形状大小, 化学成分以及混合状态.

可由以下公式来计算液体燃料源和固体燃料源来源的BC：

(2)
(3)
(4)
(5)
(6)

式中, AAE液态燃料和AAE固态燃料分别为液体燃料和固体燃料产生的BC的光学吸收Ångström指数; 这里BC源为不同源的BC, 包括液体燃料源和固体燃料源; C为液体燃料源对BC贡献率.

为了确定理塘液体和固体燃料不同的AAE值, 本文讨论了AAE和C的线性拟合关系.由图 1可知全年C和AAE的小时值显示了明显的负相关关系, 相关系数R为-0.99.经计算可得AAE=1.99(C=0)和AAE=1.07(C=1.0).因此, 本研究使用AAE液态燃料=1.07和AAE固态燃料=1.99展开研究.

图 1 观测期间AAE和C相关性 Fig. 1 Relationship between C and AAE values during the observation period

1.4 HYSPLIT后向轨迹模式

本文所采用的后向轨迹模式是由美国国家海洋及大气管理局(NOAA)开发的轨迹计算模式HYSPLIT(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php).该模式目前已在大气污染物输送研究中得到了广泛的应用[50].利用HYSPLIT模式计算了观测期间逐小时距地500 m高度的48 h的后向和前向轨迹, 用来计算潜在来源和影响范围.模式采用的气象场为美国国家环境预报中心(NECP)的再分析资料, 水平分辨率为1.0°×1.0°.

1.5 潜在源区(PSCF)分析法

Ashbaugh等[51]在1985年发展了潜在源区贡献函数(PSCF), 目前已经在多个领域得到广泛应用[33, 34, 52~54].PSCF函数是基于空间网格进行计算, 定义为: 通过研究区内某一网格ij的污染气流轨迹(当要素值超过设定的污染阈值时的轨迹)端点数mij, 经过该网格的所有气流轨迹端点数nij的比值:

(7)

因为PSCF是一种条件概率函数, 当各网格内气流滞留时间较短时(nij值较小), PSCF值的不确定性就会较大.因此, 需要引入经验权重函数[W(nij)]对其进行区间化赋权和降误差处理[53, 54], 权重函数W(nij)定义为：

(8)

进而, 可以对PSCF进行加权计算：

(9)
1.6 浓度权重轨迹(CWT)分析法

PSCF只能反映当前网格中污染轨迹数所占的比例, 无法体现出污染轨迹对目标格网的污染浓度贡献.CWT是一种网格化识别源区的方法[55](其网格粒度取与PSCF相同), 通过计算源区格网ij的平均权重浓度cij来分析其对目标格网的污染贡献：

(10)

式中, cij为网格ij上的平均权重浓度, k为气团轨迹, M为气团轨迹总数, ck为轨迹k经过网格ij时对应的要素值, τijk为轨迹k在网格ij停留的时间.在PSCF分析法中所用的权重函数Wij也适用于CWT分析法, 以减少mij值较小时所引起的不确定性：

(11)
1.7 AOD和MERRA-2数据介绍

气溶胶光学厚度(AOD)数据由NASA的中分辨率成像分光光度计(MODIS)仪器观测获得, 本研究使用的是NASA提供的3级产品, 数据详细介绍参见文献[56].MERRA-2产品包括从地表到80 km左右的72个垂直层, 涉及到多种预测和诊断领域数据集, 包括云、辐射、水文循环和臭氧, 这些数据集有助于对陆地和海洋的综合分析研究.MERRA-2提供了1980年以来大气BC浓度的空间分布, 空间分辨率为0.5°×0.625°, 时间分辨率包含1 h、3 h和月份这3个尺度, 所有产品均可通过美国宇航局地球科学数据网站(https://earthdata.nasa.gov/)访问下载, 具体介绍参见文献[57].本研究使用MERRA-2提供的地面BC浓度、BC人为源数据和生物质燃烧源数据.

2 结果与讨论 2.1 观测整体概述

由表 1可知观测期间理塘ρ(BC)为0.4~4 699.8 ng·m-3, 平均值为816.4ng·m-3, 占PM2.5的质量分数为5.96%, 可知BC浓度远远低于北京[29]、南京[32]、成都[33]和重庆[58]等城市.由图 2可知理塘由于地处青藏高原东南部边缘, 海拔较高, 因此卫星观测到的AOD和BC浓度均较低.这也表明, 理塘气溶胶受到四川盆地和中东部地区的影响较小, 可以反映出青藏高原本地的污染特征.

表 1 观测期间大气污染物和气象要素汇总 Table 1 Summaryof the atmospheric pollutants and meteorological elements during the observation period

图 2 观测期间AOD、地面BC和BC主要源的空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of AOD, surface BC mass concentration, and main emission sources of BC during the observation period

值得注意的是, 理塘ρ(BC液态燃料)和ρ(BC固态燃料)的平均值分别为486.1 ng·m-3和398.5ng·m-3, BC液态燃料的贡献率(C)仅为0.51.这与高原地区的能源结构有关.由图 2可知, BC的人为源主要分布在理塘的东部, 最近的人为源高值中心为四川盆地.由于地形的影响, 四川盆地的人为源污染物很难输送至高原地区, 因此青藏高原BC主要来自局地排放.生物质燃烧源的分布与人为源的分布类似, 高原地区本身植被覆盖较少, 因此生物质燃烧源较少.

由表 1可知理塘的ρ(PM2.5)和ρ(PM10)较低, 平均值分别为13.7 μg·m-3和28.6 μg·m-3, PM2.5/PM10为47.9%, ρ(PM2.5)的最大值为55 μg·m-3, 但是ρ(PM10)的最大值可达到132 μg·m-3, 该地区气溶胶粗粒子较多.较低的PM表明该地区气溶胶消光作用较弱, 因此能见度较高, 平均为31.8 km.

观测期间平均温度为11.7℃, 最高温度仅为21.7℃, ρ(O3)较低, 为39~156 μg·m-3, 平均值为92.5 μg·m-3. ρ(NO2)和ρ(CO)较低, 平均值分别为15.5 μg·m-3和0.4mg·m-3.但是ρ(SO2)较高, 平均值为15.9 μg·m-3, 高于NO2, 这也与中东部地区存在显著区别.

2.2 BC浓度频率分布

由图 3(a)可知, 理塘ρ(BC)主要分布在0~2 000 ng·m-3, 可占总观测期间的92.5%, 其中0~500ng·m-3范围内的频率最高, 为43.4%.在BC不同频率区间风速的差异较小, 多在1.7 m·s-1左右. ρ(BC)在2 000~2 500 ng·m-3区间风速最大, 为2.0m·s-1; 在4 500~5 000 ng·m-3区间风速最小, 为1.1m·s-1.由图 3(a)可知整体来看, BC浓度较大时, 风速较小, 水平扩散较弱.AAE随着ρ(BC)的增加逐渐增大, 在3 000~4 000 ng·m-3区间达到最大值1.77.有研究表明, AAE值约等于1时, 表明BC是由交通源(液体燃料)为主导; AAE约等于2时, 表明BC主要来源于生物质燃烧[59].这说明随着ρ(BC)的增加, 生物质燃烧过程对BC的贡献增加.由图 3(b)可知, 随着BC浓度的增加, C逐渐降低, 表明BC液态燃料的占比逐渐减少, 即交通源的贡献减小.但是ρ(BC)较低时(0~1 000 ng·m-3), BC液态燃料的占比较高, 在C均超过0.50.此外, AAE的值越小, 则代表气溶胶粒子粒径越大[29, 60].这表明理塘地区BC浓度较高时气溶胶粒子粒径反而较小.

图 3 不同BC浓度下的频率分布及其污染物分布 Fig. 3 Percentage occurrences of BC and the corresponding variations in AAE, P, wind speed, and atmospheric pollutants

由图 3(c)可发现在不同BC浓度区间PM浓度差异较小, ρ(PM2.5)多在14 μg·m-3, ρ(PM10)多在26~31 μg·m-3.随着BC浓度的增加, CO浓度也呈现出增加趋势.CO主要来自不完全燃烧过程[29], 与BC具有较好的同源性, 因此BC浓度增加时, CO浓度也呈现增加趋势. 由图 3(d)可发现在不同BC浓度区间NO2和SO2浓度的变化较小, 与PM类似.NO2主要来自交通源排放[32], SO2多来自工业燃煤源等排放[34].这反映了理塘地区不同BC浓度区间下交通源和燃煤源的贡献相对比较稳定.O3浓度随着BC浓度增加呈现下降趋势, O3多来自光化学过程生成, O3高值多出现在午后, 理塘观测期间BC浓度较高时多为清晨或者夜晚, 因此O3反而随BC浓度增加而降低.

2.3 黑碳气溶胶日变化特征

由图 4可知BC的日变化为典型的双峰型分布, 峰值分别出现在08:00和20:00. NO2日变化呈现明显的单峰型分布, 06:00开始快速增加, 09:00达到峰值, 与BC早高峰的时间基本一致.NO2在14:00达到最小值后浓度开始逐渐增加, 但是观测不到晚高峰.SO2则观测不到明显的日变化特征, 这说明工业源对BC的贡献较小.CO日变化也为双峰型分布, 峰值位于09:00和20:00~22:00, 主要来自含碳物质的不完全燃烧过程, 在观测期间主要来自烹饪源.这说明BC日变化的两个浓度峰值的原因不同, 早高峰主要与交通源和含碳物质不完全燃烧有关, 而在晚高峰期间则主要受到含碳物质不完全燃烧影响.

图 4 BC和环保六要素日变化 Fig. 4 Diurnal variations in BC and atmospheric pollutants

此外, 由图 4可发现BC的日变化与PM的日变化也不一致, PM2.5为单峰型分布, 峰值出现在10:00; PM10为多峰型分布, 早高峰出现在11:00, 在午后还出现几个比较弱的峰值.O3日变化为单峰型分布, 峰值位于16:00, 与温度的日变化类似.由图 5可知理塘地区温度为单峰型分布, 07:00日出后温度迅速增加, 在14:00~17:00达到最大值, 此后迅速降低.在午后, 温度较高, 光化学过程强烈, 生成的O3达到峰值.RH日变化与T相反, 日出后, 迅速降低, 在14:00~17:00达到最小值, 此后迅速增加.风速的日变化与温度类似, 为明显的单峰型分布, 在16:00达到峰值.由此可知, 在早高峰时, 温度较低, 风速较弱, RH较高, 此时边界层高度较低, 不利于地面污染物的扩散, 因此BC、PM、NO2和CO均观测到非常明显的浓度峰值.而在晚高峰期间, 风速较大, RH开始逐渐增加, 扩散条件开始转弱, 但相比早晨仍然较强, 因此PM2.5和NO2浓度逐渐增减, 但是并没有观测到明显的峰值.而由于烹饪等人为活动的影响, CO和BC则观测到了比较明显的晚高峰.

图 5 气象要素日变化 Fig. 5 Diurnal variations in the meteorological elements

由图 6(a)可发现AAE也呈现明显的双峰型日变化, 峰值分别位于07:00和20:00.AAE的日变化较大, 在夜间较低, 在01:00达到最低值1.25, 而在白天较高, 在07:00达到最大值1.80.在夜间RH较高, 风速较低, 排放到大气中的BC颗粒物在大气中的停留时间较长, 并且容易老化, 因此粒径相对较大, AAE的值较低.而在白天, 一方面人为活动较多, 直接排放的BC颗粒物较多, BC颗粒物粒径较小.另一方面, 白天温度较高, RH较低, 不利于BC颗粒物的老化, 因此BC颗粒物多为新鲜状态, 粒径较小.C值的日变化幅度也非常大, 在00:00时C值可达到0.68, 而在07:00则仅为0.28.C值在BC的早晚高峰期出现谷值, 在中午和夜间达到峰值.这也反映出理塘地区BC来源的复杂性.BC液态燃料和BC固态燃料的日变化均为双峰型分布, 与BC的日变化一致.

图 6 AAE、C、BC液态燃料和BC固态燃料日变化 Fig. 6 Diurnal variations in AAE, C, BCliquid, and BCsolid

2.4 潜在源区及其影响范围 2.4.1 PM2.5和BC的潜在来源

由图 7(a)可知, 理塘PM2.5的PSCF潜在来源高值区主要分布在东北部的康定-雅安-西昌一带, 主要是理塘的周边地区, PSCF值的贡献超过0.8.成都-南充-巴中一带人口密集区对理塘PM2.5的PSCF贡献反而较低, 多在0.5以下.此外, 理塘西南部的缅甸克钦邦一带的PSCF贡献也较大, 可达0.4~0.7.BC的PSCF潜在来源高值区分布与PM2.5的分布存在较大差异[图 7(b)], BC的潜在来源高值区主要集中在西南部.缅甸克钦邦东北部的PSCF值超过0.9, 理塘周边地区德钦县-得荣县-乡城县-稻城县-雅江县-九龙县一带的PSCF值也超过0.9.此外, 成都-绵阳-南充一带的PSCF值也较高, 超过0.7.与PM2.5的潜在源区相比, 理塘BC的潜在源区高值区范围更广, 传输的距离更远.

图 7 PM2.5和BC后向48h PSCF和CWT Fig. 7 Potential source region of PM2.5 and BC identified by PSCF and CWT

由图 7(c)可发现PM2.5的CWT分布与PSCF的分布类似, 高值区主要分布在东部的康定-雅安-马尔康市一带, 权重浓度超过18 μg·m-3.西部的巴塘县-芒康县-察隅县一带的CWT贡献也较高, 多在12~20 μg·m-3之间.缅甸克钦邦东北一带的CWT权重浓度多在10~14 μg·m-3.

由图 7(d)可发现, BC的CWT分布的高值区在其西北部的马尔康市-金川县-道孚县-丹巴县一带较高, 权重浓度超过900ng·m-3.在缅甸克钦邦的东北部的密支那-八莫-杰沙一带也存在CWT的高值中心, 权重浓度超过900ng·m-3.此外, 在理塘周边的迪庆藏族自治州-甘孜藏族自治州-雅安-成都-绵阳-巴中一带CWT的值也较高, 权重浓度多超过600ng·m-3.

2.4.2 PM2.5和BC的影响区域

由图 8(a)可知理塘PM2.5的前向PSCF高值区主要集中在西南部的芒康县-德钦县-得荣县-乡城县-稻城县一带, PSCF的值均超过0.7.在其东南部的成都-雅安-凉山彝族自治州一带PSCF的值也较高, 多为0.6~0.8.而在其北部可传输到兰州-西宁一带, PSCF的值多在0.6以下.此外, 可发现理塘PM2.5可经过远距离输送影响到山东半岛, 但是这一路径的PSCF值较低, 多低于0.2.由图 8(b)可发现理塘BC的前向PSCF高值范围较大, 以理塘为中心向周边辐射, 主要集中在芒康县-德钦县-迪庆藏族自治州-梁山彝族自治州-雅安-乐山-成都-阿坝藏族自治州-甘南藏族自治州一带, PSCF值多超过0.9.BC的影响范围较大, 往北可影响到西宁和兰州, PSCF值超过0.6; 往南可影响到六盘水一带, PSCF的值超过0.5.BC也存在远距离输送, 影响范围更大, 沿途经过西安-郑州一带抵达山东半岛, 但是PSCF值较低, 多低于0.2.

图 8 PM2.5和BC前向48 h PSCF和CWT Fig. 8 Potential affecting areas of PM2.5 and BC identified by PSCF and CWT

由图 8(c)可知PM2.5的前向CWT分布与PSCF分布类似, 高值区位于芒康县-德钦县-得荣县-乡城县-稻城县-成都-雅安-凉山彝族自治州一带, 权重浓度超过14 μg·m-3.其北部可输送至阿坝藏族羌族自治州, 权重浓度为8~12 μg·m-3; 再往北可输送到西宁-兰州-天水一带, 权重浓度多低于8 μg·m-3.远距离输送至山东半岛的传输路径的权重浓度均低于4 μg·m-3.由图 8(d)可发现BC的前向CWT高值区范围与PSCF类似, 也是以理塘为中心向四周发散, 主要分布在芒康县-德钦县-迪庆藏族自治州-梁山彝族自治州-雅安-乐山-成都-阿坝藏族自治州-甘南藏族自治州一带, 权重浓度超过600ng·m-3.但是理塘周边存在不连续的CWT中心区域, 如在康芒县、西昌-喜德县和成都一带权重浓度可超过1 000 ng·m-3.由图 8可发现理塘地区的PM2.5和BC的影响范围主要集中在我国境内, 向东北部传输, 但是高值中心主要集中在理塘周边地区.

3 结论

(1) 理塘ρ(BC)为0.4~4 699.8ng·m-3, 平均值为816.4ng·m-3, 占PM2.5的质量分数为5.96%.理塘ρ(BC液态燃料)和ρ(BC固态燃料)的平均浓度分别为486.1ng·m-3和398.5ng·m-3, ρ(BC液态燃料)的贡献率C为0.51. ρ(BC)主要分布在0~2000ng·m-3, 可占总观测期间的92.5%, 其中0~500ng·m-3范围内的频率最高, 为43.4%.

(2) BC、BC液态燃料和BC固态燃料的日变化为双峰型分布, 峰值分别出现在08:00和20:00, 早高峰主要与交通源和含碳物质不完全燃烧有关, 而在晚高峰期间则主要受到含碳物质不完全燃烧影响.NO2、O3和PM2.5日变化为单峰型, CO日变化也为双峰型分布, PM10为多峰型分布, SO2则观测不到明显的日变化特征.

(3) PM2.5和BC的潜在来源不同.PM2.5的PSCF高值区主要分布在东北部的康定-雅安-西昌一带, CWT权重浓度超过18 μg·m-3; BC的PSCF高值区主要集中在理塘的西南部, CWT权重浓度超过900ng·m-3.境外输入对理塘PM2.5和BC的浓度影响较大.

(4) PM2.5和BC的影响范围不同.PM2.5的前向PSCF高值区主要集中在西南部的芒康县-德钦县-得荣县-乡城县-稻城县一带, CWT权重浓度超过14 μg·m-3.BC的前向PSCF高值范围较大, 以理塘为中心向周边辐射, 主要集中在芒康县-德钦县-迪庆藏族自治州-梁山彝族自治州-雅安-乐山-成都-阿坝藏族自治州-甘南藏族自治州一带, CWT权重浓度超过600ng·m-3.PM2.5和BC的影响范围主要集中在我国境内, 向东北部传输, 但是高值中心主要集中在理塘周边地区.

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