2023, Vol. 44
2. 南京信息工程大学江苏省农业气象重点实验室, 南京 210044;
3. 南京林业大学生物与环境学院, 南京 210018
, HUANG Wen-jing1 , HU Ning1,2
, XIAO Wei1,2 , HU Cheng3 , ZHANG Mi1 , CAO Chang1 , ZHAO Jia-yu1
2. Jiangsu Key Laboratory of Agricultural Meteorology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
3. College of Biology and the Environment, Nanjing Forestry University, Nanjing 210018, China
区域尺度人为温室气体排放的准确估算, 是制定节能减排政策和实现“双碳”目标的关键.截至2022年4月, 大气中CO2摩尔分数平均值为418.39 μmol·mol-1[1], 达到了过去200万年里前所未有的程度.人为温室气体排放是导致全球变暖的主要原因[2], 人为CO2排放源主要来自化石燃料燃烧, 占比约为64%±15%, 过去10年增加了86%±14%的贡献[3].人为CO2排放量受到经济发展、能源消费结构、能源强度和人口密度的影响[4, 5], 但是不同国家和地区上述因素却存在巨大差异, 这就使得准确估算区域尺度人为CO2排放并厘清其主控因素变得复杂和困难[6].
估算人为CO2排放的常用方法是清单方法(即“自下而上”法).该方法需要不同排放源的活动数据(即有关人类活动发生程度的信息, 如土地利用面积、能源产量或消耗量等)及其对应的排放因子(即量化单位活动的排放量或清除量的系数)生成排放清单来直接估算排放量. 该方法的主要问题是随着空间尺度变小, 其估算结果的不确定性变大.全球尺度上, 人为CO2排放估计值的不确定性在10%以内; 国家尺度上, 一些发达国家排放估算结果的不确定性通常低于10%[7], 但是发展中国家则甚至超过50%[8~10].区域和城市尺度上, 估算误差则更大[11~13], 例如我国区域尺度排放清单的不确定性可达到40%以上[14].由此可见, 需要针对区域尺度人为CO2排放清单开展研究, 降低其不确定性.
区域尺度上排放清单的不确定性主要体现在排放量估算和排放的空间分布存在偏差.一方面, 各类排放清单对人为温室气体排放的估算结果存在差异, 主要原因是不同排放清单的活动数据和排放因子差异较大[15, 16].另一方面, 由于受排放量估算不确定性和排放空间分配不确定性等影响, 各类网格化排放清单空间分布的差异也很大[10, 17~19].一些清单产品虽然空间分辨率较高, 例如人为CO2开放数据清单(open-source data inventory for anthropogenic CO2, ODIAC)的空间分辨率为1 km×1 km, 却由于缺乏线源数据, 低估了公路、高铁和航海等交通排放[10, 20]; 而且主要利用卫星图像的夜间灯光数据来分配总排放量, 将更多的排放量分配到夜间有强光的城市地区, 导致一些农村、郊区和部分中国西部地区的排放被忽视[21].需要指出的是, 当前主流的排放清单产品全球大气研究排放数据库(emissions database for global atmospheric research, EDGAR)受到数据库更新时间、排放点源的空间分配和排放量分配方案等因素的影响, 在中国、波兰和阿根廷的研究中都发现区域尺度排放存在估算结果有偏差、网格分配的排放通量不合理和排放热点空间定位不准确等问题[19, 22, 23].由此可见, 准确估算区域总排放量, 并在空间上合理分配排放量是降低区域尺度排放清单不确定性的关键所在.
人为CO2排放估算的第二类方法是大气温室气体浓度观测结合先验排放清单和大气传输模型的反演方法(即“自上而下”法).该方法被认为是一种客观的方法, 研究表明此方法能够很好地核算区域内的人为温室气体排放量[24~27].例如常用的大气传输模型——拉格朗日大气传输模型(coupled weather research and forecasting-stochastic time-inverted Lagrangian transport model, WRF-STILT), 其模型本身、浓度观测值和先验清单等都存在不确定性, 其中先验排放清单的不确定性是影响模型模拟能力的最主要因素.当尽可能降低先验清单的误差时, 会大幅度降低大气反演方法的不确定性[28, 29].因此, 针对目前区域尺度上排放清单在估算总量和空间分布两方面的不确定性, 本研究将采用该“自上而下”法来评价排放清单产品的排放量估算结果, 诊断排放空间分布的合理性.
本研究选取长三角地区作为研究区域, 基于“自下而上”法和“自上而下”法估算长三角冬季人为CO2排放通量.长三角地区(包括上海市、江苏省、浙江省和安徽省)国土面积仅占中国国土面积的4%, 国内生产总值却占全国的24%, 人口占全国总人口的16%, 是我国人口最为集中、经济发展最活跃的区域[30], 其CO2总排放量在中国三大城市群(京津冀、长三角和珠三角)中名列前茅.本研究的目标是：①研究大气边界层高度和排放源日变化对大气CO2摩尔分数模拟值的影响; ②探究排放清单中排放的空间分配偏差对大气CO2摩尔分数模拟的影响; ③对比“自下而上”法和“自上而下”法估算长三角人为CO2排放通量的结果.
1 材料与方法本研究涉及两类方法, 第一类是通过“自下而上”法编制的排放清单直接得到人为CO2排放通量(详见1.2.1部分); 第二类是将排放清单的先验CO2通量数据输入WRF-STILT模型, 模拟大气CO2摩尔分数的增加量, 加上背景值浓度得到大气CO2摩尔分数模拟值; 再使用比例因子贝叶斯反演方法将高塔的大气CO2观测值作为参考值来优化模型模拟结果, 同时优化先验清单, 得到后验CO2排放[31~33], 即“自上而下”法.
1.1 大气CO2摩尔分数观测和辅助数据 1.1.1 大气CO2摩尔分数观测大气CO2摩尔分数选择长三角中心位置、且远离城市的70 m高塔上开展观测(图 1).观测站点位于安徽省滁州市全椒县武岗镇官渡村(31°58′N, 118°15′E, 海拔高度10 m), 距离安徽省与江苏省的省界9.6 km, 下垫面类型主要是大片农田和鱼塘.大气CO2摩尔分数观测系统基于波长扫描光腔衰荡光谱技术的CO2/CH4/H2O气体分析仪(型号G1301, Picarro Inc., Sunnyvale, CA, USA)开展观测, 进气口安装在70 m高塔的塔顶.该仪器的采样频率为1 Hz; 基于5 s平均值, 短期测量精度为0.15 μmol·mol-1.为了确保CO2长期测量的观测精度和准度, 采用两个摩尔分数的CO2标准气体(摩尔分数：490 μmol·mol-1或491 μmol·mol-1和385 μmol·mol-1, 中国计量科学研究院所制的国家一级标准气体)定期对气体分析仪进行校准[34].观测时间为2017年12月至2018年2月, 代表整个冬季.
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图 1 观测站点位置示意和高塔 Fig. 1 Location of the observation station and the tall tower |
大气CO2摩尔分数背景值选用瓦里关大气本底站(WLG, 36°17′N, 100°53′E, 海拔高度3 810 m)和乌兰乌勒大气本底站(UUM, 44°26′N, 111°5′E, 海拔高度992 m)的观测数据, 将WLG站每日和UUM站每周的大气CO2摩尔分数观测数据通过线性插值法插补成小时尺度的数据, 然后将两个本地站的小时尺度数据计算算术平均值, 作为本研究区域大气CO2摩尔分数的背景值.
1.1.3 风向观测风向观测数据来自位于高塔上同一高度处的一套三维超声风速仪(型号CSAT3, Campbell Scientific, Inc., Logan, UT, USA).
1.2 CO2的人为排放和自然排放 1.2.1 人为CO2排放本文采用的人为CO2排放数据来自3种排放清单：全球大气研究排放数据库EDGAR v6.0版本(https://edgar.jrc.ec.europa.eu/dataset_ghg60)、全球能源基础设施碳排放数据库GID(global energy infrastructure emissions database, http://gidmodel.org.cn/)和ODIAC.EDGAR清单是一种全球性的CO2排放清单产品, 空间分辨率为0.1°×0.1°, 时间分辨率为月.EDGAR主要采用国际能源机构(IEA)的能源平衡统计数据和政府间气候变化专门委员会(IPCC)默认值的排放因子(EFs), 其点源排放来自一个追踪CO2的全球数据库“碳监测行动”数据库(carbon monitoring for action, CARMA)[35, 36].EDGAR v6.0提供了20种人为CO2排放类别, 包括制造业燃烧、电力行业和建筑能源等(表 1).EDGAR v6.0版本为最新版本, 提供了2000~2018年各月的人为CO2排放图, 本文选取了2017年12月至2018年2月的人为CO2排放作为先验排放数据.
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表 1 EDGAR与GCG清单的排放源类别的比较及对应情况 Table 1 Comparison and corresponding description of different emission source categories of EDAGR and GCG |
EDGAR v6.0提供的先验CO2排放是月尺度的排放数据, 而人为CO2排放类别中的道路运输排放和工厂排放等都有日变化, 且白天与夜间的人为排放差异很大, 先验CO2排放不能反映这些人为排放的日变化特征.对此, EDGAR按国家或地区为不同的CO2排放源设置了各自的日变化系数[37], 即为各个排放源1 d中的每个小时都设置了一个比例因子, 以调整各个排放源的每小时排放通量.中国地区的主要人为CO2排放源的日变化系数如图 2所示, 均呈现白天高于1, 夜间低于1的趋势, 其中道路排放的日变化最显著, 系数在0.1~1.9之间变化.
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图 2 中国地区内主要人为CO2排放源的日变化系数 Fig. 2 Diurnal scaling factors of major anthropogenic CO2 emission sources in China |
基于多源数据流建立的全球高分辨率碳排放网格数据集(global carbon grid, GCG v1.0版)来源于清华大学开发的全球能源基础设施碳排放数据库GID.GCG v1.0的空间分辨率为0.1°×0.1°, 提供全球2019年6个人为排放源的CO2空间分布图, 包括电力、工业和住宅等(表 1).其空间分布相对比较均匀, GCG v1.0的全球CO2排放估计中约70%的位置都是相对准确的[38].该清单产品中的点源数据、国家层面各部门活动和排放数据及其分布情况等信息每年定期更新, 以提供最新的全球排放.有研究表明在排放点源的定位中GCG v1.0比EDGAR具有更高的准度[38].但是GCG v1.0提供的6种人为CO2排放类别仅涵盖了EDGAR v6.0的20种人为CO2排放源中的9种(表 1), 还有11种排放量较小的CO2排放源GCG v1.0没有考虑到, 例如农业土壤等.
ODIAC的能源统计数据来源于美国国家海洋和大气局CO2信息分析中心(carbon dioxide information analysis center, CDIAC)和英国石油公司世界能源统计年鉴(BP statistical review of world energy), 排放因子为政府间气候变化专门委员会(Intergovernmental Panel on Climate Change, IPCC)默认的排放因子, 基于以上数据估算的排放量; 而空间分布则是基于空间代理数据(例如：卫星夜间照明数据和CARMA数据库的点源数据).ODIAC全球人为CO2排放分布图的空间分辨率为1 km×1 km.ODIAC产品只有CO2总排放的空间分布图, 没有发布各个排放源的排放数据[10, 17].
1.2.2 自然CO2排放净生态系统CO2交换和生物质燃烧CO2排放数据来自Carbon Tracker全球大气CO2模型估算的CO2通量, 时间分辨率为3 h, 空间分辨率为1°×1°[39].本研究使用线性内插的方法将时间分辨率转化为h, 将1°×1°的空间网格线性插值成0.1°×0.1°.
1.3 模型反演CO2排放 1.3.1 WRF-STILT模型本文采用WRF-STILT模型模拟长三角地区的人为CO2排放.首先通过WRF模型(3.8.1版本)模拟出气象场, 为STILT模型提供空间气象数据.本文WRF模型选择的边界层、微物理过程和陆面过程等参数化方案如表 2所示[31, 40], 初始气象场和边界气象条件采用美国国家环境预测中心(National Centers for Environmental Prediction, NCEP)的FNL全球分析资料(final operational global analysis, http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2).为了让模拟的气象场更精确, 采用3个区域的3层嵌套、双向反馈的设置(图 3)：最外层区域包括华东地区和部分华中华北地区, 空间分辨率为27 km×27 km; 中间层区域包括华东地区, 空间分辨率为9 km×9 km; 最内层区域包括长三角区域, 空间分辨率为3 km×3 km.
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表 2 WRF模型中主要的参数化方案设置 Table 2 Main parameterization options in the WRF model |
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黑色框内为最外层区域, 白色框内为第二层区域, 红色框内为最内层区域 图 3 WRF模型设置的3个区域 Fig. 3 Three domain set by WRF model |
本文运用的STILT模型是基于拉格朗日粒子随机游走理论的大气传输模型[41], 其原理是：在观测站点位置释放出大量粒子, 通过计算粒子在研究区域内的数量及停留时间, 模拟出在气象场驱动下各个网格点对观测站点CO2摩尔分数的影响权重, 将其定义为足迹权重(foot), 公式如下：
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(1) |
式中, i和j表示某一格点, i、j和k表示某一格点的空间区域, m表示时间步长, r表示受体(即观测站点), p表示每一个粒子; foot为模拟过程中tm时刻格点(xi, yj)处的CO2通量对观测点CO2摩尔分数的影响; mair为干空气摩尔质量; h为对下垫面有影响的大气层高度, 采用模型默认设定值——边界层高度的一半[31]; ρ为影响层高度以下空气的密度; Ntot为释放的粒子数, 本文设定Ntot=500[41]; Δtp, m, i, j, k表示每一个粒子(p)随时间步长(m)在某一格点空间内(i, j, k)停留的总时间.
1.3.2 大气CO2摩尔分数模拟一个研究区域内大气CO2摩尔分数模拟值由3部分组成：大气CO2摩尔分数背景值; 人为化石燃料燃烧引起的CO2贡献值(人为源); 植物生态系统净交换及生物质燃烧贡献值(自然源)[42][式(2)].本研究只关注冬季CO2排放, 冬季是非生长季节, 植物生态系统净交换和生物质燃烧贡献值很低且均为正值[27, 43].CO2贡献值可以由CO2通量与WRF-STILT模型模拟的足迹权重计算得到[式(3)].
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(2) |
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(3) |
式中, ΔCO2为模拟过程中各类人为CO2排放源、生态系统净交换和生物质燃烧产生的CO2增加量之和, n为对任一时刻模拟的CO2增加量有贡献的累积时间, i为n小时中的任意一个小时, footi为第i小时模型模拟出的足迹权重, (fluxCO2)i为第i小时研究区域内的CO2通量(包括人为CO2通量、生态系统净交换CO2通量和生物质燃烧CO2通量).由于7 d能够充分累积对观测站点大气CO2摩尔分数有影响的CO2来源的贡献, 因此本研究将模型中的n设为168 h(7 d).前人的研究通常将足迹权重大于-4的区域定义为对观测站点贡献最敏感的区域, 即大气浓度观测的强贡献区[41, 44~46].
1.3.3 比例因子贝叶斯反演本研究用比例因子贝叶斯反演方法约束模拟的大气CO2摩尔分数和人为CO2排放通量.首先, 挑选出人为CO2来源中排放量靠前的4个排放源, 其余人为排放源归为第5个类别, 自然排放源归为第6个类别.然后, 逐月用观测的CO2增加量通过比例因子贝叶斯反演的方法对这六大类排放源所模拟的CO2增加量进行约束, 于是六类排放源就能分别得到一个比例因子.最终, 用比例因子优化六大排放源各自的CO2排放, 获得优化后的大气CO2摩尔分数和人为CO2排放通量.
应用贝叶斯反演方法和正态分布假设, 最优的后验结果可以用最小化成本函数J(Γ)表示[47]
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(4) |
式中, (y-KΓ)TSe-1(y-KΓ)为大气CO2摩尔分数模拟值与观测值的偏差, (Γ-Γa)TSa-1 (Γ-Γa)为先验通量与后验通量之间的偏差. y为大气CO2摩尔分数观测值减去背景值所得的大气CO2摩尔分数增加值; K为雅可比矩阵, 代表观测值对于各个贡献源的敏感性; Γ为用于表征通量分布的比例因子; Γa为Γ通量分布的先验估计, 通常被赋值为1; Se为模拟值和观测值偏差的误差协方差矩阵; Sa为先验通量与后验通量的误差协方差矩阵.
最小化J(Γ)的方法就是使得ΔΓJ(Γ)=0, 即：
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(5) |
其中构成Se的观测误差和模型误差主要来自以下4个方面：WRF设置的边界层高度(10%)[26, 48]、STILT模型的粒子后向轨迹偏差(13%)[31, 45, 49]、观测的大气CO2摩尔分数(0.15 μmol·mol-1)[34]和背景CO2摩尔分数(0.63 μmol·mol-1)[50, 51].构成Sa的先验误差在以往的研究中通常被设定为100%[52~54].而最终获得的后验比例因子Γpost就可以将以上误差降至最低.于是, 把Γpost作为一个最优的比例因子应用到先验CO2排放和大气CO2摩尔分数模拟值中, 以达到优化的效果.
1.4 两种排放清单的模拟方案为了对比分析和评价不同先验排放清单对长三角人为CO2排放通量估算结果和空间分布的差异和合理性, 本研究采用了两种人为CO2排放数据：第一种模拟方案是使用EDGARv6.0清单的人为CO2排放信息作为先验的人为排放数据.第二种模拟方案是将GCG v1.0的6种人为排放源与EDGAR v6.0的部分人为排放源(未被GCG考虑的11种人为排放源)的CO2排放信息相结合, 作为改进清单的先验人为CO2排放数据(表 1), 其中, GCG v1.0的6种人为CO2源的排放量占改进清单CO2总排放量的85.5%, EDGAR v6.0的11种其他人为源的排放量占改进清单总排放量的14.5%.需要指出的是, EDGAR v6.0清单和EDGAR v6.0清单联合GCG v1.0的改进清单, 均属于“自下而上”法编制的清单.而基于两类排放清单进行模拟与反演, 则称为“自上而下”法.
2 结果与分析 2.1 足迹权重和比例因子分析 2.1.1 足迹权重分析2017年12月至2018年2月各月和整个冬季的足迹权重如图 4所示.对观测站点CO2摩尔分数贡献值产生重要影响的区域主要分布在观测点周围, 即安徽省中东部及江苏省中西部, 越靠近观测点足迹权重越大, 对观测点CO2摩尔分数的影响就越大.从中可知, 强贡献区覆盖了长三角的绝大部分地区.由此可见, 基于WRF-STILT模型模拟的大气CO2摩尔分数可以代表长三角的CO2排放情况.
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(a)2017年12月, (b)2018年1月, (c)2018年2月, (d)2017年12月至2018年2月; 色柱表示足迹权重, 单位为m2·s·mol-1(用lg表示) 图 4 观测时段内各月和整个冬季的平均足迹权重 Fig. 4 Average footprint in each month and for the whole winter during the observation period |
足迹权重受风速风向和湍流运动的影响, 不同月份的足迹权重分布有所差别, 强贡献区的分布面积和形状也不尽相同, 整个冬季足迹权重分布比各月的分布更为均匀和集中.冬季, 长三角盛行东北风和西南风, 在风向影响下, 足迹分布呈现东北-西南形态.总体来看, 观测站点东北方向的强贡献区面积更大, 对站点CO2摩尔分数变化的贡献也更大.当风向为东北风时, 观测站点模拟的CO2摩尔分数贡献值主要来自于观测点东北方向的人为CO2排放源.
2.1.2 比例因子分析基于两种排放清单的模拟结果通过贝叶斯反演方法获得的CO2排放源在月尺度上的比例因子如表 3所示.比例因子被用来校正模拟的大气CO2摩尔分数和先验CO2排放通量.当比例因子大于1时, 表示先验清单中该排放源被低估, 用比例因子来提高其后验排放通量; 当比例因子小于1时, 表示先验清单中该排放源被高估, 用比例因子来降低其后验排放通量.在EDGAR清单和改进清单中, 人为CO2排放源的排放通量均被高估, 尤其是EDGAR清单中的制造业燃烧在2017年12月被严重高估, 比例因子仅为0.55.其余人为CO2排放源的比例因子在0.81~0.99范围内波动, 自然源的比例因子均为1.
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表 3 基于两种排放清单反演的主要CO2排放源在月尺度上的比例因子 Table 3 Monthly scaling factors for the main CO2 emission sources based on inversion of two emission inventories |
2.2 大气CO2摩尔分数模拟值与观测值对比
基于两类排放清单(EDGAR清单、GCG和EDGAR相结合的改进清单)的人为CO2排放信息和Carbon Tracker的自然源排放信息作为先验排放数据, 模拟的逐时大气CO2摩尔分数与观测值的对比如图 5和图 6所示.就基于EDGAR清单的模拟结果而言, 大气CO2摩尔分数的观测值和模拟值在大多数时间段趋势较为一致, 但是在某些时段出现了模拟值明显偏高的情况(日序分别为355~365、17~22和48~53), 模拟值较观测值偏低的时段也较多(日序分别为336~344、350~355和28~37).大气CO2摩尔分数观测值与模拟值的相关系数R为0.39(P < 0.01), 线性回归方程的斜率为0.7, 一致性指数为0.57, 标准误差为31.62 μmol·mol-1[图 6(a)]. 将GCG与EDGAR的CO2排放信息相结合作为改进的先验排放数据, 模拟得到的大气CO2摩尔分数得到了改进[图 5和图 6(b)], 模拟值与观测值的变化趋势达到了较高的一致性, 相关系数更高(R=0.47, P < 0.01), 一致性指数(0.66)更高, 标准误差(24.69 μmol·mol-1)更小.
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虚线表示对观测时段内不同月份的划分 图 5 观测时段内大气CO2摩尔分数背景值、观测值与模拟值的对比 Fig. 5 Comparison of the background, observed and simulated atmospheric CO2 concentrations during the observation period |
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(a)模拟值基于EDGAR清单, (b)模拟值基于改进清单; R为相关系数, RMSE为标准误差, index为一致性指数 图 6 观测时段内大气CO2摩尔分数观测值与模拟值的对比 Fig. 6 Comparison between the observed and simulated atmospheric CO2 concentrations during the observation period |
经风向筛选发现模拟值出现高值的时段多为东北风, 其中基于EDGAR清单的大气CO2模拟值高于460 μmol·mol-1的时刻, 62%的风向为东北风, 由此可见, 观测站点东北方向的先验CO2排放对模拟的CO2摩尔分数影响很大.
两种大气CO2摩尔分数模拟值与观测值的日变化对比如图 7所示.虽然模拟值与观测值呈现了相似的日变化动态, 夜间的CO2摩尔分数较高, 白天的CO2摩尔分数较低, 但在夜间模拟值明显高于观测值, 在白天低于观测值.两种模拟值相比, 基于GCG和EDGAR相结合的改进清单的模拟值与观测值的日变化动态更一致.
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图 7 观测时段内大气CO2摩尔分数观测值与模拟值的平均日变化 Fig. 7 Average diurnal variation in the observed and simulated atmospheric CO2 concentrations during the observation period |
3种排放清单产品(EDGAR、改进清单和ODIAC)在长三角地区人为CO2排放的空间分布如图 8所示.从空间上看, 3种清单均显示高排放的位置主要集中在长三角的东部地区, 特别是靠近长江下游的一些人口密度高、经济发达的地区.EDGAR中人为CO2排放分配得很不均匀, 高排放与低排放的网格点较多, 与之相比, 改进清单的空间CO2排放分布更加均匀.而空间分辨率更高的ODIAC清单可以更精准地定位高排放热点位置, 但很多地区由于缺乏夜间灯光的卫星观测数据, 排放通量被设置为零.
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(a)EDGAR, (b)改进清单, (c)ODIAC; 色柱表示排放通量, 单位为kg·(m2·s)-1(用lg表示) 图 8 三类CO2排放清单在长三角地区的人为CO2排放通量的空间分布 Fig. 8 Spatial distribution of anthropogenic CO2 emission flux for three CO2 emission inventories in the Yangtze River Delta |
本研究将贝叶斯反演所得的五大人为排放源类别每个月的比例因子分别对EDGAR与改进清单中每个排放源的排放通量进行优化调整, 得出优化前后EDGAR和改进清单对2017年12月至2018年2月长三角地区人为排放通量的估算结果如图 9所示.为了便于比对, 本研究仅考虑长三角的人为CO2排放通量, 并将EDGAR的20种人为排放源按照其排放类别分成电力、工业、住宅、道路运输、船运、航空和其他这七大类, 同时加入了ODIAC清单的估算结果.但ODIAC产品没有发布各个排放源的排放数据, 只有CO2排放的总通量.就估算结果而言, EDGAR清单和改进清单的先验人为CO2排放通量分别为0.203 mg·(m2·s)-1和0.196 mg·(m2·s)-1, 比例因子校正后的后验CO2排放通量分别为(0.184±0.006) mg·(m2·s)-1和(0.183±0.007) mg·(m2·s)-1, ODIAC清单估算的长三角人为CO2排放通量为0.182 mg·(m2·s)-1.就CO2的不同排放类别中, 电力行业与工业排放是人为CO2排放的两个最主要来源, 其次是住宅与道路运输, 而船运和航空运输等排放较少.
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1.EDGAR(先验), 2.EDGAR(后验), 3.改进清单(先验), 4.改进清单(后验), 5.ODIAC 图 9 基于不同排放清单估算的长三角人为CO2排放通量 Fig. 9 Estimated anthropogenic CO2 emission flux in the Yangtze River Delta based on different emission inventories |
大气CO2摩尔分数模拟值的日变化特征可能受到排放源和边界层高度日变化的影响.为了分析人为排放源的日变化对大气CO2摩尔分数模拟的影响, 对比了两种先验清单在忽略和考虑排放源日变化情况下的模拟结果(图 7).本研究将每个排放源每小时的日变化系数赋值给EDGAR和改进清单的各个排放源, 使每个排放源的排放通量具有日变化特征, 从而来优化大气CO2模拟值的日变化.大气CO2模拟值经优化后, 在夜间有所降低, 白天有所升高, 与观测值的日变化趋势更一致.
大气边界层高度对大气CO2模拟值日变化的影响则远远大于日变化系数.通常情况下, 白天的大气边界层高度比较高, 大气混合得比较充分, 而夜间相反, 夜间的大气边界层高度较低, 大气比较稳定, 大气混合得不够充分.先前的研究表示, 一般在白天边界层高度较高、大气混合均匀时, WRF-STILT模型模拟的效果更符合真实情况[55, 56].当夜间大气边界层高度很低, 有时甚至低到只有几十米, 此时观测站点周围一些从高达数百米的烟囱中释放CO2的排放点源可能已高于大气边界层, 导致这些点源对观测的影响可忽略不计, 但是在模拟时, 排放清单通常默认所有点源从地表释放, 这些点源的排放贡献就会导致对模拟结果的高估[57], 出现夜间CO2模拟值偏高的现象.
3.2 排放的空间分配对模拟的影响本研究的结果凸显了先验排放的空间分布对大气CO2摩尔分数模拟的重要影响.CO2排放清单EDGAR是一个全球的清单产品, 对国家尺度CO2排放估算的误差控制在了15%之内[19, 35], 但却不能灵敏地反映区域尺度上人为CO2的点源排放.原因有两个方面：其一, EDGAR清单中大量点源的地理位置很不准确[19, 22, 23], 主要体现在EDGAR用于点源排放的CARMA数据库对于中国发电厂的定位不够准确[58, 59], Wang等[21]根据Google Earth查找发电厂具体位置发现只有45%的电厂位于CARMA数据库正确的网格中.其二, CARMA数据库忽视了大量小型点源(例如：约1300个小型发电厂)[59], EDGAR清单将中国地区大部分CO2总排放量分配给了更少的大型点源, 导致中国约5%网格内的排放量占中国CO2总排放量的90%[19], 一些大型点源所在网格的CO2排放通量极高.这些误差大大增加了EDGAR清单的不确定性, 导致EDGAR在区域尺度上估算CO2排放的不确定性远远大于国家尺度, 也导致EDGAR在区域尺度上存在CO2排放点源定位不准确和各个网格点内CO2排放通量不合理等问题.如今EDGAR在这些方面的不确定性也是导致本研究模拟的大气CO2摩尔分数出现突然高值的最主要原因.
在本研究中, 工业排放是长三角人为CO2排放源中排放量最大的CO2来源, 对模拟的CO2增加量的贡献最大.图 10(a)为EDGAR清单中的制造业燃烧(工业排放源中的一类)在观测时段内3月平均的CO2排放图.在高塔观测站点的东北方向有一个格点的CO2通量极高[6.88 mg·(m2·s)-1], 明显高于其他格点[EDGAR清单中制造业燃烧在长三角地区的平均CO2通量为0.06 mg·(m2·s)-1], 也高于GCG清单的工业排放在该格点内的CO2通量[0.38 mg·(m2·s)-1], 且该格点距离观测站点仅24 km.经百度地图及Google Earth查验, 发现在此格点内只有零星的两个水泥厂是人为CO2排放的主要来源, 因此该格点的真实排放通量应远远小于EDGAR提供的通量大小.图 10(b)展示了GCG清单中工业排放的CO2排放分布图, 经百度地图和Google Earth查验后发现其中的高排放格点内确实有化工厂和钢铁厂等大量工业排放的热源点.
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色柱表示排放通量, 单位为mg·(m2·s)-1 图 10 EDGAR的制造业燃烧排放源和GCG的工业排放源在观测时段内CO2排放通量的空间分布 Fig. 10 Spatial distribution of CO2 emission fluxfrom manufacturing combustion emission sources of EDGAR and industrial emission sourcesof GCG during the observation period |
长三角地区在冬季盛行东北风, 当观测站点附近区域为东北风时, 模拟的大部分CO2摩尔分数贡献值都会来自站点东北方向的CO2排放, 那么此时EDGAR清单中这个排放通量异常高的格点就会对CO2摩尔分数的模拟产生很大影响, 出现模拟值偏高的现象.由此可以说明EDGAR在区域尺度上对网格点内的CO2排放分配得不合理是大气CO2摩尔分数模拟中不确定性的重要来源.本研究建议未来在高塔观测和模拟大气CO2摩尔分数时, 要确认所采用的先验排放清单中观测点周围(距离观测点50 km内)是否有强点源, 以及强点源的排放强度是否与实际情况一致.
3.3 长三角人为CO2排放估算结果比对本研究估算的EDGAR和改进清单反演前后的2017年12月至2018年2月长三角人为CO2排放通量和以往研究估算的其他年份长三角人为CO2排放通量如表 4所示.Hu等[42]和Xu等[43]估算的2014年长三角的人为CO2排放通量分别为(0.16±0.005)mg·(m2·s)-1和(0.17±0.02)mg·(m2·s)-1.与他们的结果相比, 本研究估算的2017年12月至2018年2月长三角人为CO2排放通量有一定幅度的增加, 两种清单的先验排放通量均偏高, 特别是EDGAR清单, Han等[19]表示2013年之后EDGAR对中国CO2总排放量的估计值与绝大多数排放清单相比有偏高的情况.经贝叶斯反演的优化后, 两种清单对长三角人为CO2排放通量的估算结果较为一致, 与ODIAC清单的估算结果相当, 比中国多尺度排放清单模型(multi-resolution emission inventory for China, MEIC)估算的长三角2017年人为CO2排放通量略高一些[60, 61].
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表 4 文献中长三角的人为CO2排放通量对比 Table 4 Comparison of anthropogenic CO2 emission flux in the Yangtze River Delta in previous literature |
对排放点源的定位和排放的空间分配有更高准确性、有更高时间与空间分辨率的省级排放清单应作为先验排放数据的首选.一般来说, 从各个排放部门的国家总量中减去不确定性极低的精确点源的排放量总和, 剩余排放量由较小的点源生成, 通常用人口密度代理等空间代理数据进行分配, 由此生成排放清单.所以, 国家总排放量、大型点源的大小及分布、非点源的大小及分布和空间代理数据均为排放清单的生成带来了不确定性[38], 其中国家总排放量的空间分配方案和空间代理数据是最大的不确定性来源[62].EDGAR仅使用了点源和线源的空间代理数据, GCG结合了多种数据流, 包括点源数据、国家层面各部门活动和排放数据及其分布情况, GCG相对于EDGAR在排放点源的定位和排放的空间分配中有更高的精确性[38].EDGAR是基于国家数据的排放清单, MEIC是基于省级数据的排放清单, 基于省级能源统计的估算通常比使用空间代理数据对全国排放总量进行分配得出的估算结果更准确[19, 63, 64], 但MEIC的空间分辨率较低(0.25°×0.25°), 不符合本研究区域CO2排放模拟的要求.
大气传输模型结合CO2摩尔分数观测的反演方法通常使用排放清单作为先验排放数据来估算CO2排放, 因此排放清单的不确定性会对国家甚至全球碳收支的模拟估算产生很大影响.对于中国的减排目标, 为不同区域制定专门的碳减排政策至关重要[65].由此可见, 在对区域的人为CO2排放进行模拟与估算或制定区域CO2减排政策时, 应当尽量多选择几种排放清单进行对比和筛选.高时间与空间分辨率、排放的总量估算和空间分配更准确的省级清单更是未来排放清单亟需努力的目标, 如此才能更加精准地模拟出区域的大气CO2摩尔分数并预估出更精准的人为CO2排放量, 为国家的节能减排政策提供有力的数据支撑.
4 结论(1) 在冬季, 仅基于EDGAR清单模拟的大气CO2摩尔分数和观测值相比高值与低值均偏多(R=0.39, RMSE=31.62 μmol·mol-1), 基于改进清单模拟的大气CO2摩尔分数与观测值的变化趋势更一致(R=0.47, RMSE=24.69 μmol·mol-1).
(2) 日尺度上, 模拟值和观测值相比夜间偏高白天偏低, 其原因一是排放清单忽视了人为排放的日变化特征, 加上日变化系数后得到了优化.原因二是夜间边界层高度偏低, 模拟高估了观测站点附近排放高度较高点源的排放贡献.
(3) EDGAR中对观测站点摩尔指数贡献潜力较大网格点的排放误差是基于EDGAR模拟的CO2摩尔分数出现异常高值的主要原因, EDGAR在区域尺度上对网格点内的CO2排放分配得不合理很大程度上影响了CO2摩尔分数的模拟效果, 是模型模拟中不确定性的重要来源.
(4) 基于EDGAR和改进清单估算的2017年12月至2018年2月长三角后验人为CO2排放通量分别约为(0.184±0.006) mg·(m2·s)-1和(0.183±0.007) mg·(m2·s)-1.高时间与空间分辨率、排放的总量估算和空间分配更准确的省级排放清单应作为未来先验排放数据的首选, 才能更精准地模拟区域的大气CO2摩尔分数并反演排放量.
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