我国建材行业企业数量多, 能耗占全国能耗总量的7%~8%, 占工业部门总量的12.8%, 废气排放量约占工业废气排放量的18%^[1].2013年, 中国成为全球最大的建筑材料生产国和消费国, 主要建材产品产量持续增长, 2020年水泥产量达23.8亿t, 平板玻璃产量达9.5亿重量箱^[2].河南省是我国建材行业分布的典型地区, 2020年全省砖瓦、耐火材料和卫生陶瓷产量均为全国第一^[3~5], 建材行业已成为当地重要的工业污染源之一.近年来, 为了控制建材行业大气污染物排放, 河南省针对水泥和平板玻璃行业开展了超低排放改造, 对水泥、砖瓦窑、陶瓷和耐火材料等行业实施重点时段错峰生产^[6], 陆续制定和颁布了一系列地方标准^{[4, 7~9]}, 建材行业污染控制水平显著提升, 因此需要对河南省建材行业的排放特征开展更深入的研究分析.

目前我国建材行业排放研究主要针对水泥和平板玻璃行业, 建立了1990~2018年全国尺度的水泥行业排放清单^[10~15], 重点区域和城市如京津冀、陕西省、四川省和重庆市等地的水泥行业排放清单^[16~22], 以及2013~2015年全国平板玻璃行业大气污染物排放清单^[23].对于砖瓦窑、陶瓷和耐火材料等其他建材行业, 大气污染物排放清单研究相对较少.现有清单研究的数据主要通过环境统计、排污许可、污染源普查或者企业填报等方式获取, 由于不同数据来源的统计方法和口径不同, 存在企业缺失、信息不准确、漏报和错报等问题, 有可能导致计算得到的排放结果偏离实际情况, 进一步影响精准化的空气质量管理.以往研究采用的建材行业排放因子主要来自文献[24, 25], 虽然在不断完善, 但大多仍为全国统一的系数, 只有水泥和平板玻璃行业的排放因子包含了工艺技术特点, 其他行业的排放因子不能反映产品类型、燃料类型和工艺技术等特征的差异性.

本文以河南省主要建材行业(水泥、砖瓦、陶瓷、耐火材料、石灰和平板玻璃)为研究对象, 首次将应急减排清单应用到区域排放清单构建中.应急减排清单相较以往的清单基础数据具有覆盖企业广、生产工序详细和产品信息准确等优点, 通过对统计数据、排污许可和应急减排清单等多源数据的融合分析, 减小了单一来源数据的局限性, 提高了基础数据质量, 获得了更为完善的河南省建材行业活动水平信息.同时, 根据文献[26], 结合应急减排清单中的绩效分级企业信息选取了建材行业分类分级的排放因子, 进一步建立了2020年河南省建材行业大气污染物精细化排放清单.本研究有助于深化对我国建材行业排放现状和污染特征的认识, 以期为下一步建材行业的污染深度治理提供技术支撑.

本研究对河南省应急减排清单、排污许可和环境统计等多源数据进行融合分析, 统计上述数据源中的企业基本信息、生产线/工序、产品类型和产量等并进行比对, 在融合多类数据时, 结合河南省统计年鉴^[28]和相关行业标准^{[4, 9]}等信息, 针对不一致的数据进行了修正和完善, 获得了更加精准的河南省建材企业活动水平数据.2020年河南省建材行业基本信息统计见表 1.

表 1 (Table 1)

表 1 2020年河南省建材行业基本信息统计 Table 1 Basic information statistics of building materials industry in Henan Province in 2020 行业 规模等级 企业数量 产品产量1)/万t 水泥(熟料) 新型干法(以熟料计)≥4 000 t·d-1 46 5 321 新型干法(以熟料计)＜4 000 t·d-1 26 646 水泥(粉磨) 粉磨站(以水泥计)≥60万t·a-1 189 11 112 粉磨站(以水泥计)＜60万t·a-1 35 609 砖瓦 砖瓦窑(以标砖计)≥5 000万块·a-1 332 10 727 砖瓦窑(以标砖计)＜5 000万块·a-1 744 2 188 陶瓷 501 5 049 耐火材料 1 341 1 071 石灰 113 567 平板玻璃 5 95 1)砖瓦、陶瓷、耐火材料、石灰和平板玻璃行业产品产量为折算后数据

表 1 2020年河南省建材行业基本信息统计 Table 1 Basic information statistics of building materials industry in Henan Province in 2020

以往建材行业排放清单采用的排放因子主要来自文献[25], 该手册针对我国大气污染源进行了四级分类, 提供了覆盖行业较全的排放因子.其中, 建材行业只有熟料和平板玻璃行业的排放因子包含了工艺技术信息, 其他行业则不区分工艺技术, 只提供一套排放因子, 因此在建材行业排放清单的测算过程中存在较大的不确定性.

本研究中, 建材行业SO₂和NO_x排放因子来自文献[26], 其他污染物排放因子来自文献[27].建材行业排放因子根据建材企业的产品类型、燃料类型、工艺技术和规模等级等信息进行选择, 相较以往的排放因子更加精准.建材行业主要排放系数见图 1, 平板玻璃和耐火材料行业的SO₂排放因子较高, 均大于2.50 kg·t^-1, 水泥行业的SO₂排放因子较低; 平板玻璃行业NO_x排放因子较高, 平均值为8.18 kg·t^-1, 砖瓦和石灰行业NO_x排放因子较小; PM排放因子最高的行业为陶瓷, 由于其生产工艺特殊, 生产陶瓷的喷雾干燥塔工艺PM_2.5和PM₁₀排放因子分别大于500 kg·t^-1和1 600 kg·t^-1(图 1未给出), 除陶瓷行业外, 水泥熟料生产过程的PM₁₀排放因子最高, 平均值为48.51 kg·t^-1.

图 1

Fig. 1

图 1 河南省建材行业排放因子 Fig. 1 Emission factors of building materials industry in Henan province

本研究中建材行业SO₂、NO_x和PM的污染物控制措施的去除效率主要来自文献[26], 该手册的污染物控制措施的去除效率为建材行业下细分子行业的平均去除效率, 相较以往仅根据技术提供的单一去除效率, 更加接近建材行业的真实治理水平, 其他未涉及的污染物控制措施的去除效率依据文献[25, 27]进行补充.

水泥熟料、粉磨和平板玻璃企业治理水平信息来自排污许可数据, 该数据包含上述行业每家企业的污染治理设施信息.对于其他建材行业, 由于排污许可数据缺失部分企业信息, 因此本研究以文献[29]中建材企业绩效分级指标为基础, 将部分排污许可企业的治理信息和应急减排清单中企业的绩效等级信息相结合, 依据上述信息对应急减排清单中的部分企业进行污染去除效率的分配.

河南省水泥熟料和粉磨企业配备了以袋式除尘器为主的除尘设施; 由于新型干法生产熟料过程中SO₂排放量较低, NO_x排放量较高, 因此熟料企业大多不配备脱硫设施, 但配备了多种脱硝设施, 约39%的熟料企业配备了以SNCR技术和低氮燃烧技术为主的脱硝设施组合.砖瓦行业除尘和脱硫主要采用袋式除尘和湿法脱硫的技术组合; 由于砖瓦企业窑炉温度在850~1 100℃之间, NO_x产生浓度相对较低, 约60%的企业未安装脱硝设施.陶瓷、耐火材料和石灰企业大多配备了脱硫和除尘设施, 但行业脱硝治理水平整体较差.平板玻璃企业配备了较好的除尘、脱硫和脱硝设施.

本研究中建材行业大气污染物排放量计算方法参考文献[25]中的推荐公式(1)：

(1)

式中, E为排放量, kg·a^-1, A为建材行业活动水平, t·a^-1; EF为排放因子, kg·t^-1, η为污染物控制措施的去除效率, %.

本研究中所有建材行业均未计算无组织排放, 其中熟料生产过程只涉及窑尾, 未考虑窑头颗粒物排放, 因此会导致水泥行业颗粒物排放量计算结果偏低^[11].

2020年河南省建材行业产品总产量为31 610万t, 其中水泥和砖瓦是产量最大的2个子行业, 合计占全省建材行业产品产量的78.5%. 2020年河南省地级市建材行业产品产量见图 2, 许昌市和平顶山市建材产品主要为陶瓷, 产量分别占全市的67.2%和35.9%; 郑州市建材产品主要为水泥和耐火材料, 产量占比分别为46.9%和22.4%; 河南省其他各地市建材产品主要由水泥和砖瓦构成, 其中豫中和豫北建材产品主要为水泥, 豫东和豫南地区建材产品主要为砖瓦.

图 2

Fig. 2

图 2 2020年河南省地级市建材行业产品产量 Fig. 2 Production of building materials industry in prefecture-level cities in Henan Province in 2020

2020年河南省建材企业分布见图 3, 水泥行业的熟料和粉磨企业主要集中在豫中和豫北地区, 其中新乡市是河南省水泥产量最大的城市, 占全省的19.4%; 砖瓦企业数量众多, 各个地级市均有分布, 信阳市砖瓦产量为全省第一, 占比约25.0%; 陶瓷企业主要分布在许昌市, 该市陶瓷产量占全省的59.3%; 郑州市是河南省耐火材料企业数量最多的城市, 耐火材料产量占全省的69.4%; 安阳市是河南省石灰企业数量最多的城市, 石灰产量占全省的37.2%; 平板玻璃企业位于洛阳市、商丘市和焦作市, 其中洛阳市和商丘市的平板玻璃产量最多, 合计占比93.9%.

图 3

Fig. 3

图 3 2020年河南省建材企业分布 Fig. 3 Distribution of building materials enterprises in Henan Province in 2020

2020年河南省建材行业使用不同燃料类型的企业占比见表 2. 2020年河南省熟料、砖瓦、建筑陶瓷和石灰企业主要使用燃煤作为燃料, 使用燃煤的熟料企业占全省熟料企业的88.24%, 相较其他建材行业, 熟料行业是使用燃煤企业占比最高的建材行业; 耐火材料和平板玻璃行业主要使用天然气作为企业燃料, 使用天然气的耐火材料企业和平板玻璃企业占比分别为65.25%和80.00%, 相较其他建材行业燃料更加清洁.

表 2 (Table 2)

表 2 2020年河南省建材行业使用不同燃料类型的企业占比/% Table 2 Proportion of companies using different fuel types in the building materials industry in Henan Province in 2020/% 行业 燃煤 燃油 焦炭 生物质 石油焦 天然气 熟料 88.24 32.25 2.94 粉磨1) 2.86 8.57 1.14 砖瓦1) 39.68 13.94 0.56 0.37 0.19 9.39 建筑陶瓷1) 57.63 23.73 耐火材料1) 1.61 3.52 2.93 0.73 65.25 石灰1) 58.41 18.58 0.88 0.88 0.88 3.54 平板玻璃 20.00 20.00 80.00 1)各种燃料类型的企业占比合计不足100%的, 其余企业均使用电力

表 2 2020年河南省建材行业使用不同燃料类型的企业占比/% Table 2 Proportion of companies using different fuel types in the building materials industry in Henan Province in 2020/%

河南省的水泥熟料、烧结砖瓦、建筑陶瓷、耐火原料与制品、石灰和平板玻璃行业开展了绩效分级, A、B、C和D级分别表示企业污染治理水平从高到低.2020年河南省建材企业绩效分级情况见图 4和图 5, 从行业分析来看, 水泥熟料企业环保绩效水平优于其他行业, B级及以上企业占比达39%; 耐火原料与制品企业绩效水平和水泥熟料行业相比略差, 主要为C级企业, 占比为72%; 烧结砖瓦、建筑陶瓷、石灰和平板玻璃企业绩效水平比较落后, 主要为治理水平较差的C级和D级企业.从空间分布上来看, 水泥熟料企业中A级都位于郑州市, 其他城市主要为B级和C级企业, 新乡市无C级以上企业; 郑州市和漯河市的烧结砖瓦企业主要为C级, 其他城市烧结砖瓦企业主要为D级; 建筑陶瓷行业中, 郑州市、洛阳市和信阳市的企业均为C级, 其他城市主要为D级企业; 安阳市和郑州市的石灰企业以C级为主, 其他城市主要为D级企业.

图 4

Fig. 4

图 4 2020年河南省建材企业绩效分级 Fig. 4 Performance classification of building materials enterprises in Henan Province in 2020

图 5

Fig. 5

图 5 2020年河南省建材企业绩效分级情况 Fig. 5 Proportion of building materials enterprises in performance classification of Henan Province in 2020

河南省建材行业污染物排放情况见表 3, 水泥和砖瓦是河南省SO₂排放量最大的两个行业, 占比分别为47.6%和34.6%; 水泥、砖瓦和耐火材料是NO_x排放量最大的3个行业, 占比分别为45.0%、20.9%和16.2%; PM₁₀排放量最多的2个行业是水泥和陶瓷, 占比分别为63.0%和22.9%, PM_2.5排放情况类似.河南省建材行业各地区污染物排放量见图 6, 其中, 豫中和豫北地区的建材行业排放量占全省的37.4%和26.4%, 豫南、豫西和豫东地区的排放量占比均低于20%.

表 3 (Table 3)

表 3 河南省各建材行业污染物排放量/t Table 3 Pollutant emissions from various building materials industries in Henan Province/t 行业 SO2 NOx PM2.5 PM10 水泥 10 381.6 23 147.0 5 872.2 9 129.5 砖瓦 7 554.1 10 780.7 679.9 786.2 陶瓷 1 287.4 7 406.0 3 096.3 3 325.0 耐火材料 1 762.9 8 374.1 387.5 1 159.2 石灰 161.8 810.4 11.0 11.6 平板玻璃 640.1 908.5 59.9 60.1

表 3 河南省各建材行业污染物排放量/t Table 3 Pollutant emissions from various building materials industries in Henan Province/t

图 6

Fig. 6

图 6 2020年河南省建材行业各地区污染物排放量 Fig. 6 Pollutant emissions in various regions of the building materials industry in Henan Province in 2020

2020年河南省建材行业排放空间分布见图 7, 新乡市、南阳市和郑州市是河南省水泥行业NO_x排放量最大的3个城市, 合计占比为55.7%.商丘市、信阳市和平顶山市是砖瓦行业NO_x排放量最大的城市, 合计占比为46.2%. 许昌市、安阳市和平顶山市是陶瓷行业NO_x排放量最大的城市, 占比为80.2%.郑州市是耐火材料行业NO_x排放量最大的城市, 占比为86.6%.安阳市、三门峡市和新乡市是石灰行业NO_x排放量最大的城市, 合计占比为76.4%. 洛阳市是平板玻璃行业NO_x排放量最大的城市, 占比为45.1%.

图 7

Fig. 7

图 7 2020年河南省建材行业排放空间分布 Fig. 7 Spatial distribution of emissions from building materials industry in Henan Province in 2020

2020年河南省各城市建材行业污染物排放量合计见图 8.其中SO₂排放量最大的3个城市是郑州市、新乡市和平顶山市, 占比分别为17.5%、11.5%和11.0%; NO_x排放量最大的3个城市是郑州市、许昌市和平顶山市, 占比分别为16.9%、11.3%和10.0%; PM₁₀排放量最大的3个城市为郑州市、许昌市和新乡市, 占比分别为14.7%、12.9%和11.1%, PM_2.5排放情况类似.

图 8

Fig. 8

图 8 2020年河南省各地市建材行业污染物排放量 Fig. 8 Pollutant emissions from the building materials industry in various cities in Henan Province in 2020

一是活动水平数据方面, 水泥和平板玻璃行业数据来自国家统计局, 不确定性相对较小; 砖瓦、陶瓷、耐火材料和石灰行业数据主要来自应急减排清单, 由于行业工艺、产品类型较多, 在收集和整理活动水平信息过程中, 尽管开展了多源数据的比较分析, 但仍然存在较高的不确定性.二是污染物排放因子来自文献[26, 27], 均经过多次更新和完善, 不确定性相对较小; 但由于基础数据中部分产品、工艺和燃料类型等信息的不规范或缺失, 在进行排放因子选择时仍存在一定的不确定性.

(1) 本文首次将应急减排清单应用到区域排放清单的建立中, 通过对应急减排清单、排污许可和环境统计等多源数据的融合与相互校验, 可以获取更加精细的企业活动水平信息, 选择分类分级的排放因子, 为构建精准化排放清单提供了一种新的技术方法.

(2) 2020年河南省建材行业SO₂、NO_x、PM_2.5和PM₁₀的排放量分别为21 788、51 427、10 107和14 471 t.其中水泥和砖瓦是SO₂排放贡献率最高的行业, 占比为47.6%和34.6%; 水泥、砖瓦和耐火材料是NO_x排放贡献率最大的3个行业, 占比为45.0%、20.9%和16.2%; 水泥和陶瓷行业是PM₁₀排放贡献最大的2个行业, 占比为63.0%和22.9%, PM_2.5排放情况类似.

(3) 2020年河南省建材行业SO₂、NO_x、PM_2.5和PM₁₀的主要排放区域为河南中部和北部地区, 占比超过60%.SO₂排放贡献最大的3个城市为郑州市、新乡市和平顶山市, 占比为17.5%、11.5%和11.0%; NO_x排放贡献最大的3个城市为郑州市、许昌市和平顶山市, 占比为16.9%、11.3%和10.0%; PM₁₀排放最大的3个城市为郑州市、许昌市和新乡市, 占比为14.7%、12.9%和11.1%, PM_2.5排放情况类似.

(4) 水泥行业主要污染物排放量在建材行业中占比最大, 建议加快实施水泥行业超低排放改造; 砖瓦、陶瓷、石灰和平板玻璃行业治理水平相对较差, 针对上述行业建议进一步完善地方排放标准, 持续提升建材行业大气污染治理水平.