2023, Vol. 44
2. 西安市环境监测站, 西安 710119;
3. 中科三清科技有限公司, 北京 100029
, LIU Si-han1 , SUN Jie-juan2 , LIU Huan-wu2 , ZHAO Tian-liang1 , PEI Yu-xuan1 , KE Yue1 , WU Zi-hao1 , LIU Shi-yun3
2. Xi'an Environmental Monitoring Station, Xi'an 710119, China;
3. Clear Science & Technology Co., Ltd., Beijing 100029, China
随着近几十年来我国经济的快速发展, 城市群效应日益增强, 以大城市为中心的城市群人口密集、工业和商业集中, 人为源已成为影响区域空气质量的最主要原因.气溶胶除了降低能见度形成霾污染外, 还会影响全球辐射平衡、携带有毒有害物质影响人体健康以及作为云凝结核影响降雨过程等[1~5].含碳气溶胶作为大气颗粒物的重要组成, 在城市地区可占到PM2.5质量浓度的40%[6, 7].含碳气溶胶主要由有机碳(organic carbon, OC)和元素碳(elemental carbon, EC)组成.EC又被称为黑碳(black carbon, BC), 主要来自燃料的不完全燃烧过程, 如机动车尾气排放、工业燃煤、烹饪和生物质燃烧等过程[8~10].EC是气溶胶中最重要的吸收性组分, 在城市地区可以通过穹顶效应和火炉效应影响边界层结构发展, 进而影响大气污染物的扩散过程[11, 12].此外, 传输到边界层以上的EC气溶胶可以在大气中长期停留, 吸收太阳辐射, 加热大气, 进而影响全球气候变化[13].OC包含上百种成分复杂的有机物, 其形成过程和来源更加复杂多变, 包括一次有机气溶胶和二次有机气溶胶[14~16].OC中包含多种有毒有害的多环芳香烃、烷烃、酯类和有机酸等物质, 危害人体健康.OC多为散射性组分, 大气中的OC可以散射太阳辐射, 起到冷却大气的效果[16~18].
鉴于含碳气溶胶的重要性, 国内外已针对其时空分布、传输机制、源汇特征、健康效应和气候效应等方面开展了广泛的研究[11~17, 19~25].我国针对含碳气溶胶的研究主要集中在京津冀、长三角、珠三角和四川盆地等城市群地区[4~6, 19~21, 23~32].李杏茹等[26]发现北京2008年奥运会期间平均有56%、55%和73%的PM、OC和EC富集于粒径 < 2.1 μm的细粒子中.Zhao等[27]发现京津冀地区OC和EC在春夏季质量浓度较低, 而在秋冬季质量浓度较高, 这主要是由于取暖季造成的气溶胶排放源变化导致.谢添等[28]通过2015~2019年长期观测数据发现南京OC和EC均呈现出冬高夏低的季节特征, 根据OC/EC特征比值判断, 燃煤源和生物质燃烧源的贡献有所下降, 工业源与机动车排放源的影响日益显著.吕欢等[29]发现BC对光解系数的衰减能力随着AODBC增大而下降.Andreae等[30]发现广州城区OC/EC的值为3.6±1.1, 这主要是由于区域霾过程中的高浓度OC和具有较低OC/EC值的局部排放(主要来自交通源)共同作用造成.Pei等[32]基于2018~2019年的一年在线观测数据发现, 广州当地交通源产生的机动车尾气是含碳气溶胶的主要来源.杨国威等[33]发现民用煤燃烧排放的颗粒物及其载带的碳组分集中在细颗粒物上, 碳组分的质量中值粒径均小于2.5 μm.梅德清等[34]发现柴油机原排、实验室排空和地下停车场的大气颗粒物的OC/EC分别为0.92~2.50、1.40~2.53和2.36~4.82.林孜等[35]发现鞍山道路扬尘中含有较多的OC.马妍等[36]发现天津市春季道路扬尘中碳组分主要来源于燃煤、机动车尾气以及生物质燃烧.刘亚男等[37]发现薪柴(栗树枝、桃树枝、松木)、秸秆(玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗)和民用煤(蜂窝煤、烟煤)这三类物质燃烧排放VOCs的物种分类差异较大.胡志远等[38]发现国Ⅴ柴油公交车尾气颗粒物碳质组分中OC占73% ~82%, OC的主要组分是OC2和OC3, 生物柴油对车辆尾气颗粒物OC组成比例没有影响.
我国目前针对含碳气溶胶的理化特征已经开展了深入的研究, 但是针对含碳气溶胶排放源的研究还相对较少[24~31].OC与EC的比值和相关性分析等多被用作含碳气溶胶排放源识别以及判定二次颗粒物污染的重要指标[6, 8, 21~23].国内近年来针对含碳气溶胶不同来源的排放特性的研究日益增多[33~38], 但是相比国外相关研究还是非常欠缺.基于我国城市地区典型污染源含碳气溶胶排放特征的研究, 对于大气颗粒物中含碳气溶胶准确溯源以及减排治理具有非常重要的实用和科学价值.基于此目的, 本文使用多功能便携式稀释通道采样器和Model 5L-NDIR型OC/EC分析仪, 采集分析了西安市典型机动车源(汽油车、轻柴油车、重柴油车)、民用煤(块煤、型煤)和生物质燃料(麦秆、木板、葡萄树树枝)的PM10和PM2.5样品中的有机碳和元素碳, 获取了机动车源尾气和主要民用燃料源燃烧过程排放的颗粒物中含碳气溶胶的排放特征, 旨在为城市地区含碳气溶胶准确溯源和治理提供科学基础依据.
1 材料与方法 1.1 实验介绍使用ZDA-PDSI-02P型稀释通道采样器于2015年4~6月对西安机动车源和主要民用燃料源进行采样, 具体采样数据情况见表 1.机动车源分为汽油车源、轻柴油车和重柴油车, 采样地点位于西安城南汽车检测站.采集不同车辆在模拟正常行驶状态(包括启动和加减速)下机动车排放的尾气, 使用MFD25稀释通道采样器按照10 ∶1的稀释比进行采样, 稀释切割后得到PM2.5和PM10样品, 所有车辆均安装了尾气处理装置, 样品采集与机动车检测工况同步.民用煤分为块煤和型煤, 生物质源分为麦秆、木板和葡萄树树枝.通过模拟民用煤和生物质燃烧过程采集样品, 采集过程均属正常燃烧过程, 无闷烧现象, 使用MFD25稀释通道采样器按照10 ∶1的稀释比进行采样, 稀释采样得到PM2.5与PM10样品, 实验地点为西安市环境监测站.根据文献[39]对以上类源进行采集, 采集过程中尽可能保证各类污染源的独立, 减少不同污染源之间产生的交叉影响.
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表 1 不同源观测样本数量 Table 1 Number of samples from different emission sources |
1.2 滤膜称重
PM2.5和PM10的颗粒物滤膜整个过程需进行两次称重, 分别是采样前初重(M1)和采样后滤膜重量(M2), 称重使用仪器为精度十万分之一(10 μg)的电子天平(MettlerToledoXAl05, 瑞士).样品称量前膜盒进行超声波振荡清洗, 滤膜进行热处理, 用铝膜包裹在900℃条件下于马弗炉(D64, 天津继红五金机电厂)中烘烤2 h以去除膜上的原有碳成分.滤膜装盒编号后需在恒温[(25±1)℃]和恒湿[(40±5)%]条件下平衡24 h, 才能进行称量.称量后滤膜应放置4℃的冰箱中保存待用.
1.3 观测仪器介绍颗粒物采样器为陕西正大环保科技有限公司研制的ZDA-PDSI-02P型稀释通道采样器.采样器主要由烟尘采样枪(或尾气取样探头)、四通道采样箱、一级稀释箱、二级稀释箱、稀释停留仓和外部连接部件组成.通过不同的等速采样装置, 将原烟气采入一级稀释仓与一级洁净空气以一定的比例混合, 利用空气动力学原理混合均匀, 进入停留仓停留, 根据采样要求不同, 可以选择一级稀释和二级稀释, 达到不同的稀释比, 利用空气动力学原理模拟颗粒物在大气环境中的自然扩散、凝结、成核和稀释过程.最后通过流量平衡控制系统完成对PM10和PM2.5的均匀切割采样.
碳组分分析使用Model5L-NDIR型OC/EC分析仪(SunsetLaboratoryInc), 采用热光透射法, 该仪器遵循NIOSH870温度协议, OC和EC的最低检出限为0.05 μg ·cm-2, 详细原理介绍参见文献[40, 41].
1.4 数据质量控制为确保数据的准确性, 整个实验过程中必须要进行规范化实施, 称重期间和采样时操作必须携带口罩和丁腈橡胶手套, 保证过程无携带污染.稀释通道采样器每个点位监测前进行流量校准, 切割头清洗.称量过程中每张滤膜须进行多次称量取平均值, 保证误差值小于±40 μg. OC和EC样品分析前需进行清炉操作并用一定质量浓度的蔗糖溶液进行仪器校准, 多次校准结果实测误差在±5%以内可以进行实验.每批实验样品需要测定空白膜.
2 结果与讨论 2.1 颗粒物中有机碳和元素碳质量分数由图 1可知机动车尾气排放的含碳气溶胶在颗粒物中的质量分数, 总碳(totalcarbon, TC)在PM10和PM2.5中的质量分数分别为48.4% ~68.5%和55.0% ~70.9%, 但是不同类型机动车排放的颗粒物中OC和EC的排放特征不同.机动车尾气排放的颗粒物中OC质量分数较高, EC质量分数较低.柴油车和汽油车排放的颗粒物中OC质量分数的差异较小, 而EC质量分数的差异较大.
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图 1 不同源PM10和PM2.5中含碳气溶胶的质量分数 Fig. 1 Proportion of carbonaceous aerosols in PM10 and PM2.5 from different emission sources |
由图 1可知不同类型机动车尾气排放的PM10颗粒物中OC和EC质量分数存在显著差异, 汽油车的质量分数差异较大, 柴油车的质量分数差异较小.汽油车和柴油车排放的PM10中OC质量分数的差异较小, EC质量分数的差异较大.汽油车排放的PM10中OC质量分数为39.2%, 范围为25.4% ~62.9%; 轻柴车和重柴车排放的PM10中OC质量分数分别为38.4%和39.8%, 范围分别为32.9% ~41.3%和31.7% ~49.3%.不同类型机动车尾气排放的PM10中EC质量分数特征差异较大.汽油车排放的PM10中EC质量分数较小, 为9.2%, 范围为3.9% ~14.0%; 轻柴车和重柴车排放的PM10中EC质量分数分别为26.7%和28.6%, 范围分别为19.4% ~31.3%和21.1% ~37.0%.
不同类型机动车尾气排放的PM2.5颗粒物中OC和EC质量分数的排放特征与PM10中类似(图 1).汽油车排放的PM2.5中OC质量分数为48.1%, 范围为37.3% ~63.7%; 轻柴车和重柴车排放的PM2.5中OC质量分数分别为44.4%和41.0%, 范围分别为29.7% ~65.9%和28.8% ~48.8%.汽油车排放的PM2.5中EC质量分数较小, 为6.9%, 范围为2.6% ~9.8%; 轻柴车和重柴车排放的PM10中EC质量分数分别为26.4%和22.0%, 范围分别为13.0% ~36.1%和19.0% ~31.5%.
由图 1可知块煤和型煤排放颗粒物中含碳气溶胶的排放特征在PM10中差异较小, 块煤和型煤排放TC质量分数分别为50.0%和43.4%; 在PM2.5中差异较大, 块煤和型煤排放TC质量分数分别为30.5%和50.0%.由图 1可知块煤和型煤排放的颗粒物中OC和EC的排放特征类似, 均是以OC为主.块煤和型煤排放的PM10中OC质量分数差异较小, 分别为45.2%和42.1%, 范围分别为33.8% ~55.5%和34.6% ~49.6%; 在PM2.5中OC质量分数差异较大, 分别为21.7%和49.3%, 范围分别为21.4% ~21.9%和47.0% ~51.6%.块煤排放的颗粒物中EC质量分数较高, 在PM10和PM2.5中质量分数分别为4.8%和8.8%; 型煤排放的颗粒物中EC质量分数较低, 多低于1.3%.
由图 1可知3种生物质燃烧排放的颗粒物含碳气溶胶的排放特征类似.由图 1(a)可知麦秆燃烧排放的PM10中含碳气溶胶质量分数最低, TC质量分数为40.8%, 与型煤和汽油车比较接近, 但是远低于柴油车、块煤和木板(53.9%).麦秆燃烧排放的PM10中OC和EC质量分数分别为31.7%和9.1%, 木板燃烧排放的PM10中OC和EC质量分数分别为42.5%和11.4%.葡萄树枝燃烧排放的PM2.5中TC质量分数为50.0%, 与型煤和汽油车类似, 高于块煤, 低于柴油车.葡萄树枝燃烧排放的PM2.5中OC和EC质量分数分别为38.5%和11.6%.
以往的研究中往往使用OC/EC的值来判断颗粒物中含碳气溶胶的比值.有研究表明, 烟煤/沥青煤燃烧的OC/EC为0.32~13.6, 无烟煤燃烧的比值为1.49~14.8, 平均值为6.3[42, 43], 机动车尾气污染为4.1[44], 柴油机动车的比值小于1.0[45], 汽油机动车的比值为2.1~2.4[46, 47], 煤炭燃烧的比值为2.7[48], 木材燃烧为16.8~40.0[17].由于生物质燃烧的种类较多, 国内外对生物质燃烧污染的OC/EC存在差异, Cachier等[49]的研究结果为9, Saarikoski等[50]的研究结果为6.6, Chen等[43]得到国内部分地区生物质燃烧中OC/EC为13~15.由此可知, 不同源排放的OC/EC显著不同, 即使同一类排放源, 由于具体组成的差异所得到的比值也存在显著差异.
由图 2可知不同类型燃烧源产生的颗粒物中OC/EC显著不同.从中可知汽油车OC/EC要明显高于柴油车.汽油车在PM10和PM2.5中OC/EC分别为5.79和7.89, 范围分别为1.98~10.36和5.55~14.09; 轻柴车在PM10和PM2.5中OC/EC分别为1.49和1.93, 范围分别为1.16~2.02和0.93~3.69; 重柴车在PM10和PM2.5中OC/EC分别为1.53和1.90, 范围分别为0.86~2.33和1.44~2.39.块煤和型煤在PM10中OC/EC比较高, 分别为18.86和31.56, 范围分别为4.72~37.31和28.63~34.49; 在PM2.5中OC/EC分别为2.48和87.57, 范围分别为2.19~2.77和50.16~124.98.麦秆和木板燃烧产生的PM10中OC/EC分别为3.49和3.72, 葡萄树枝燃烧产生的PM2.5中OC/EC为3.32.综上所述, 使用OC/EC法可以大概来判断含碳气溶胶的来源, 但是存在较大误差.比如虽然汽油车和柴油车OC/EC的比值差异较大, 但是比值范围存在重合部分.而像麦秆、木板和葡萄树枝这三类木质燃烧源的OC/EC值相差不大, 无法明确区分.
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图 2 不同源PM10和PM2.5中OC/EC Fig. 2 OC/EC in PM10 and PM2.5 from different emission sources |
相关性分析也是目前大气颗粒物中OC和EC来源判断常用的方法之一[51], 一般认为相关性较高则OC和EC就具有同源性.本研究中先将所有类型含碳气溶胶进行拟合, 然后针对不同类型含碳气溶胶分别拟合, 来验证相关性分析法判断OC和EC来源的准确性.
由图 3可发现不同源作为整体进行拟合, OC和EC的相关性较低.PM10中, 不同源整体拟合时OC和EC的相关系数为0.34, 汽油车、轻柴车、重柴车和块煤单独拟合时OC和EC的相关系数分别为-0.81、0.81、0.45和0.55.PM2.5中, 不同源整体拟合时OC和EC的相关系数仅为-0.04, 汽油车和柴油车作为机动车源拟合时OC和EC的相关系数为0.52, 汽油车、轻柴车和重柴车单独拟合时OC和EC的相关系数分别为0.90、0.59和0.48.综上所述, OC和EC的相关性如果越高, 则表明同源性越好.含碳气溶胶的来源差异较大, 则通过相关性分析判断OC和EC的同源性效果更好; 反之, 含碳气溶胶的来源差异较小, 相关性分析判断OC和EC的同源性效果较差.
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图 3 不同源PM10和PM2.5中OC与EC相关分析 Fig. 3 Correlation between OC and EC in PM10 and PM2.5 from different emission sources |
由图 4可知在不同源产生的含碳气溶胶均以OC为主, OC在PM10和PM2.5中占TC的质量分数范围分别为56.3% ~97.0%和65.0% ~98.7%.不同源产生的含碳气溶胶中OC和EC质量分数不同.在PM10的含碳气溶胶中OC质量分数按照从高到低的顺序为：型煤>块煤>汽油车>木板>麦秆>轻柴车>重柴车.在PM2.5的含碳气溶胶中OC质量分数按照从高到低的顺序为：型煤>汽油车>葡萄树枝>块煤>轻柴车>重柴车.机动车类源排放的PM10和PM2.5中的含碳气溶胶均为柴油车排放尾气中的OC质量分数最低, EC质量分数最高, 汽油车排放的尾气中OC质量分数较高.型煤在PM10和PM2.5的含碳气溶胶中OC质量分数最高, 而块煤OC在PM10中的质量分数要远高于PM2.5中的.麦秆、木板和葡萄树枝含碳气溶胶中OC质量分数类似, 为77.5% ~78.8%.
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(a)PM10, (b)PM2.5 图 4 不同源PM10和PM2.5中OC和EC占TC的质量分数 Fig. 4 Mass fraction of OC and EC in total carbon of PM10 and PM2.5 from different emission sources |
由上文分析可知, 不同源排放的颗粒物中含碳气溶胶的排放特征具有一定的相似性, 因此如果仅仅通过OC和EC的占比、比值和相关性等手段很难准确地定位排放源特征.基于现有的分析仪器, 可以将颗粒物中的含碳气溶胶分为四类OC和六类EC, 不同的源可获得不同的碳气溶胶排放特征.
图 5给出了不同源排放的PM10颗粒物中的含碳气溶胶详细的排放特征.由图 5(a)可知汽油车排放的含碳气溶胶以OC1为主, 可占TC的55.4%; 其次是EC2和EC1, 分别占TC的17.7%和12.1%.轻柴车排放的含碳气溶胶中EC4质量分数最高, 为32.1%; 其次是EC5和EC3, 质量分数分别为18.1%和16.5%.重柴车排放的含碳气溶胶中EC4质量分数最高, 为51.1%; 其次是OC1和EC3, 质量分数分别为17.8%和14.9%.块煤燃烧排放的含碳气溶胶中OC1质量分数最高, 为42.0%; 其次是EC2和OC2, 质量分数分别为16.4%和14.1%.型煤燃烧排放的含碳气溶胶中OC1质量分数最高, 为64.6%; 其次是OC2和EC2, 质量分数为9.2%.块煤和型煤含碳气溶胶的排放特征类似, 区别最为明显的是块煤EC3的含量较高为4.2%, 而在型煤中EC3的含量可以忽略不计, 仅为0.06%.麦秆燃烧排放的含碳气溶胶中OC1质量分数最高, 为29.4%; 其次是EC3和OC2, 质量分数分别为25.1%和16.7%.木板燃烧排放的含碳气溶胶中OC1质量分数最高, 为33.7%; 其次是EC4、EC3和OC2, 质量分数分别为19.0%、16.8%和11.3%.因此在实际大气颗粒物观测过程中, 可通过含碳物质的排放特征来区分PM10的不同来源, 汽油车主导成分为OC1、EC1和EC2, 轻柴车为EC3、EC4和EC5, 重柴车为OC1、EC3和EC4, 块煤为OC1、OC2、EC2和EC3, 型煤为OC1、OC2和EC2, 麦秆为OC1、OC2和EC3, 木板为OC1、OC2、EC3和EC4.
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图 5 不同源PM10碳气溶胶排放特征 Fig. 5 Ingredient composition profiles of carbonaceous aerosols in PM10 from different emission sources |
图 6给出了不同源排放的PM2.5颗粒物中的含碳气溶胶详细的排放特征.由图 6(a)可知, 汽油车排放的含碳气溶胶以OC1为主, 可占TC的68.3%; 其次时EC2、OC4和EC1, 分别占TC的7.7%、6.7%和6.4%.轻柴车排放的含碳气溶胶中EC4质量分数最高, 为44.0%; 其次是OC1和EC3, 质量分数分别为23.3%和14.8%.重柴车排放的含碳气溶胶中OC1、OC4、EC1、EC2、EC3、EC4和EC5质量分数均较高, 分别为9.0%、11.2%、14.8%、14.1%、19.2%、18.0%和7.7%.块煤燃烧排放的含碳气溶胶中OC1质量分数最高, 为36.3%; 其次是EC2、EC3和OC4, 质量分数分别为28.7%、12.4%和10.3%.型煤燃烧排放的含碳气溶胶中OC1质量分数最高, 为81.8%; 其次是OC2和EC2, 质量分数分别为5.7%和4.4%.葡萄树枝燃烧排放的含碳气溶胶中OC1质量分数最高, 为36.2%; 其次是EC3、OC2和EC2, 质量分数分别为24.7%、14.1%和9.6%.与PM10中不同来源含碳气溶胶排放特征类似, 在实际观测过程中, 也可通过含碳物质的排放特征来区分PM2.5的不同来源, 汽油车主导成分为OC1、OC4、EC1和EC2, 轻柴车为OC1、EC3和EC4, 重柴车为OC1、OC4、EC1、EC2、EC3、EC4和EC5, 块煤为OC1、OC4、EC2和EC3, 型煤为OC1、OC2和EC2, 葡萄树枝为OC1、OC2、EC2和EC3.
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图 6 不同源PM2.5碳气溶胶排放特征 Fig. 6 Ingredient composition profiles of carbonaceous aerosols in PM2.5 from different emission sources |
(1) 不同排放源释放的颗粒物中含碳气溶胶的质量分数存在显著差异.汽油车、轻柴车、重柴车、块煤、型煤、麦秆和木板排放的PM10中TC质量分数分别为48.4%、65.2%、68.5%、50.0%、43.4%、40.8%和53.9%, OC/EC分别为5.79、1.49、1.53、18.86、31.56、3.49和3.72.汽油车、轻柴车、重柴车、块煤、型煤和葡萄树枝排放PM2.5中TC质量分数分别为55.0%、70.9%、63.0%、30.5%、50.0%和50.1%, OC/EC分别为7.89、1.93、1.90、2.48、87.57和3.32.
(2) 不同源产生的含碳气溶胶均以OC为主, OC在PM10和PM2.5中占TC的质量分数范围分别为56.3% ~97.0%和65.0% ~98.7%.不同源产生的含碳气溶胶中OC和EC质量分数不同.在PM10和PM2.5的含碳气溶胶中OC质量分数按照从高到低的顺序分别为：型煤>块煤>汽油车>木板>麦秆>轻柴车>重柴车和型煤>汽油车>葡萄树枝>块煤>轻柴车>重柴车.
(3) 不同源排放的PM10颗粒物中含碳气溶胶的主导成分不同.汽油车主导成分为OC1、EC1和EC2, 轻柴车为EC3、EC4和EC5, 重柴车为OC1、EC3和EC4, 块煤为OC1、OC2、EC2和EC3, 型煤为OC1、OC2和EC2, 麦秆为OC1、OC2和EC3, 木板为OC1、OC2、EC3和EC4.
(4) 不同源排放的PM2.5颗粒物中含碳气溶胶的主导成分不同.汽油车主导成分为OC1、OC4、EC1和EC2, 轻柴车为OC1、EC3和EC4, 重柴车为OC1、OC4、EC1、EC2、EC3、EC4和EC5, 块煤为OC1、OC4、EC2和EC3, 型煤为OC1、OC2和EC2, 葡萄树枝为OC1、OC2、EC2和EC3.
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