环境科学  2023, Vol. 44 Issue (4): 1801-1810   PDF    
气候变化对中国夏季臭氧影响
胡安琪1, 谢晓栋1, 龚康佳1, 侯宇晖2, 胡建林1     
1. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044;
2. 桐乡市气象局, 嘉兴 314000
摘要: 气象条件对近地层臭氧(O3)的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O3浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代表情景(RCP4.5、RCP6.0和RCP8.5)下的未来2046~2055年夏季气候变化情况,并驱动CMAQ区域空气质量模式模拟气候变化对O3的影响.结果表明,气候变化使中国夏季边界层高度、温度均值和高温天数增加,相对湿度有所降低,近地面风速无明显变化.在气象要素的共同影响下,O3浓度在京津冀、四川和华南等地区呈现增加趋势,O3每日最大8 h滑动平均(MDA8)极值在不同情景下增幅为:RCP8.5(0.7 μg·m-3)>RCP6.0(0.3 μg·m-3)>RCP4.5(0.2 μg·m-3).夏季MDA8超标日变化与高温天数变化有较为相似的分布,MDA8超标的发生与高温天气有密切关联.气候变暖背景下高温日数增加导致O3极端污染事件增加,未来中国夏季O3持续污染的可能性增加.
关键词: 气候变化      浓度路径(RCP)      温度      臭氧(O3)      区域差异     
Impact of Climate Change on Summer Ozone in China
HU An-qi1 , XIE Xiao-dong1 , GONG Kang-jia1 , HOU Yu-hui2 , HU Jian-lin1     
1. Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
2. Tongxiang Meteorological Bureau, Jiaxing 314000, China
Abstract: Meteorological conditions have important impacts on surface ozone (O3) formation. To evaluate the influence of future climate change on O3 concentrations in different regions of China, this study employed the climate data from the community earth system model provided by the CMIP5 under the RCP4.5, RCP6.0, and RCP8.5 scenarios to generate the initial and boundary conditions for the WRF model. Then, the dynamic downscaling WRF results were fed into a CMAQ model as meteorological fields with fixed emission data. Two 10-year periods (2006-2015 and 2046-2055) were selected in this study to discuss the impacts of climate change on O3. The results showed that climate change increased boundary layer height, mean temperature, and heatwave days in China during summer. Relative humidity decreased and wind speed near the surface showed no obvious change in the future. O3 concentration showed an increasing trend in Beijing-Tianjin-Hebei, Sichuan Basin, and South China. The extreme value of O3 maximum daily 8-hour moving average (MDA8) showed an increasing trend, following the order of RCP8.5 (0.7 μg·m-3) > RCP6.0 (0.3 μg·m-3) > RCP4.5 (0.2 μg·m-3). The number of days exceeding the standard for summer O3 had a similar spatial distribution with the heatwave days in China. The increase in heatwave days led to the increase in O3 extreme pollution events, and the possibility of a long-lasting O3 pollution event will increase in China in the future.
Key words: climate change      representative concentration pathway(RCP)      temperature      ozone (O3)      regional differences     

随着中国大范围的城市化和经济的快速增长, 工业和人口密度较大的东部地区面临严重的空气污染问题[1~3].近地层的臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)是目前中国东部地区的主要大气污染物, 对大气环境、生态系统和人体健康都造成严重影响[4, 5].自2013年9月实行《大气污染防治行动》以来, 中国的PM2.5污染得到了明显改善, 但近地层O3污染却呈逐渐严重趋势[6, 7].在低纬度地区的部分城市, O3已经成为对人类活动影响最大的污染物之一[8~10].

近地层O3是前体物氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)经一系列大气光化学反应生成的产物.气象条件, 如温度(T)、相对湿度(RH)、行星边界层高度(PBLH)和风速(WS)等气象条件对O3的生成有重要影响[6, 11~13].王玫等[14]基于2014~2017年京津冀13座城市的O3浓度数据, 发现夏季和秋季温度是影响O3浓度变化的主要因素.针对夏季的高O3浓度污染事件, Ma等[15]运用三维区域大气模式WRF (weather research and forecasting model)和CMAQ (community multi-scale air quality model)分析了气象要素与O3浓度间的关系, 发现高温对高O3浓度污染事件具有推动作用.刘妍妍等[16]基于观测数据对2015~2020年期间湖南省14个地级市O3污染浓度的时空演化特征进行了分析, 发现气象对O3浓度的上升起促进作用, 其平均影响的程度达到了1 μg·(m3·a)-1.

气候变化将导致未来平均温度升高, 但是温度的变化在区域上呈现很大的差异性[17~19].未来气候变化对不同地区O3的影响是气象条件变化与排放特征共同作用的结果[20~22].有研究发现, 气候变化导致近地层温度变化, 而温度变化间接通过影响边界层高度等改变低层O3浓度[23, 24].政府间气候变化专门委员会(IPCC)基于更完善且分辨率较高的CMIP5(coupled model inter comparison project phase 5)结果提出4个温室气体浓度情景, 按低至高浓度排列分别为RCP2.6(低)、RCP4.5(中低)、RCP6.0(中高)和RCP8.5(高).其中RCP表示浓度路径(representative concentration pathway), 数字后缀表示2100年相比于1750年的辐射强迫[25].通过模拟CMIP5不同路径情景下的O3浓度变化, Sun等[26]的研究发现, 在RCP8.5路径下未来美国东部的O3浓度将降低, 西部的O3浓度增加. Hou等[27]基于RCP8.5路径模拟后发现2100年高温热浪导致的高O3污染事件比2001年增加了约25%. Yahya等[28]经过对比后发现, RCP8.5路径下美国大部分地区O3浓度上升, 而RCP4.5路径下O3浓度降低.Zhang等[29]进一步研究发现RCP8.5路径下因热浪, 静稳大气以及两者的综合情景导致2046~2066年美国出现高O3污染的天数较2001~2010年平均多约16、0.5和5 d.

全球气候模式(GCM)已经被广泛应用于气候变化的研究和预测中.但是全球气候模型空间分辨率粗糙, 无法很好地预测区域天气特征, 不适合用于高分辨率的区域气候、空气质量和健康影响研究[30].因此降尺度模拟被应用到区域气候变化及空气质量影响的研究中[31, 32].王莹等[19]利用CMIP5模式的结果作为侧边界数据驱动WRF模式得到降尺度结果, 然后与历史时期(1996~2005年)的气温观测数据相比, 发现在空间分布上有较高的吻合度, 证实了降尺度方案可以为未来区域气温变化的预估提供较为可靠的数据.本研究使用CMIP5提供的CESM(community earth system model)模式的预测结果为WRF模式提供初始边界条件, 降尺度模拟了2006~2015和不同RCP情景下2046~2055年的气象条件, 再用得到的气候数据驱动区域空气质量模型CMAQ, 分析了不同情景下O3浓度变化情况.本研究结果将帮助人们更好地理解并预测未来气候变化对中国O3污染的影响, 以期为在气候变化情景下持续改善O3污染提供参考.

1 材料与方法 1.1 数据介绍

本研究使用CMIP5中的CESM版本1生成的全局偏差校正数据, 数据来源于网站(https://rda.ucar.edu/datasets/).该数据中所有变量都有26层, 时间分辨率为6 h, 且提供历史(1951~2005年)和未来(2006~2100年)的4种典型浓度路径情景(RCP2.6、RCP4.5、RCP6.0和RCP8.5).该数据已经根据Bruyère等[33]的方法使用欧洲中期天气预报中心(European Centre for Medium-range Weather Frecasts, ECMWF)1981~2005年中期再分析资料(ERA-Interim)进行偏差校正.由于CESM模型错误导致数据损坏, RCP2.6中没有偏差修正数据.因此, 本研究选择3个排放情景(RCP4.5、RCP6.0和RCP8.5)进行未来(2046~2055年)的气候降尺度模拟, 利用2006~2015年进行过去的模拟作为Basecase进行未来气候变化的参照.具体情景设置及时间范围设定见表 1.

表 1 情景设置以及时间范围设定 Table 1 Scenario settings and time range settings

1.2 模型设置

使用CESM粗分辨(0.937 5°×1.25°)的模拟结果驱动WRF v3.8进行降尺度模拟, 从而得到的全国2006~2015年和2046~2055年的气象数据.WRF模拟区域覆盖整个东亚, 空间分辨率为36 km×36 km, 时间分辨率为1 h.模拟区域见图 1. WRF模型在垂直方向上设置了44层, 其中1 km以下设置18层以便更好地描述大气边界层结构, 具体WRF模型气象参数的配置信息如表 2所示[34].空气质量的模拟采用CMAQ空气质量模型.CMAQ模拟区域与WRF模拟区域一致.气相化学反应机制为SAPRC07, 气溶胶机制为AERO6.为了研究气候变化对大气污染物的影响, 模拟中固定排放不变, 选择2015年的排放作为排放输入数据, 进行2006~2015年和2046~2055年的模拟.人为排放清单来自清华大学开发的中国多尺度排放清单模型MEICv1.3网格化的2015年数据(http://www.meicmodel.org), 水平分辨率为0.25°×0. 25°[35].生物源排放数据使用MEGANv2.1模拟结果[36], 其中叶面积指数数据来自MODIS卫星资料, 植被功能类型数据来自通用陆面模型CLM 3.0.生物质燃烧排放清单来自NCAR的FINN数据[37].

图 1 模拟区域和分区设置 Fig. 1 Simulation area and partition settings

表 2 WRF模型参数化方案选择1) Table 2 Parameterization scheme of WRF

中国地域辽阔, 不同地区气候类型也有所不同. 为了更好地探讨中国范围内不同地区的气候变化, 本研究把中国分为7个不同区域(图 1), 分别为华东(E)、华北(N)、华中(C)、华南(S)、西南(SW)、西北(NW)和东北(NE).

1.3 模型模拟验证方法

对模型模拟结果的评估是验证模型模拟数据可用性的重要步骤.WRF模拟结果使用欧洲中心再分析数据(ERA5)进行数据验证, 该数据是从网站(https://cds.climate.copernicus.eu/cdsapp#!/dataset/)上获取.逐小时O3观测数据从国家环境监测中心空气质量发布网站(http://113.108.142.147:20035/emcpublish/)上获得.本研究使用美国环保署推荐的统计参数和标准[34], 计算了观测值和模拟值的标准平均偏差(NMB)和标准平均误差(NME)以及相关系数(R), 来定量评估模拟结果与观测值的吻合程度, 相应公式如下所示.

(1)
(2)
(3)

式中, Pj表示时间序列中的模拟值, Oj表示对应的观测值.

2 结果与讨论 2.1 模型验证

本研究选取了对O3的生成有重要影响的气象因子:PBLH、10 m高度风速(WS10)、RH和2 m高度温度(T2)进行分析.图 2显示了本研究的Basecase情景的T2模拟结果和ERA5再分析数据的空间分布, 可以看到二者空间分布相似, 可以认为降尺度模拟结果能够较好地模拟这些气象要素的空间特征[38].表 3给出了具体的统计参数, 可以看出, T2和RH的结果与ERA5数据结果较为一致, PBLH(ERA5:631.94 m, WRF: 737.51 m)和WS10(ERA5:3.59 m·s-1, WRF: 4.32 m·s-1)有所高估, 但这4个气象因子整体来看都符合正常范围内, 可以认为本研究针对以上气象因子的模拟结果具有较高的可用性.对于O3的模拟, 美国环保署推荐的模式性能标准值为NMB小于±0.3, NME小于0.5, R大于0.4[34].图 3(a)图 3(b)显示了本次CMAQ模拟结果较好地再现了2013~2015年O3每日最大8 h滑动平均(MDA8)的时空分布, 而且统计参数也满足模式性能标准值, 为接下来的探究提供了可靠性.

(a1)~(d1)分别为T2、PBLH、WS10和RH的模拟值, (a2)~(d2)分别为T2、PBLH、WS10和RH的ERA5再分析数据 图 2 Basecase的气象模拟值与ERA5再分析数据对比 Fig. 2 Basecase meteorological simulation values compared with ERA5 reanalysis data

表 3 相关统计参数1) Table 3 Relevant statistical parameters

图 3 Basecase的MDA8模拟值和监测数据对比 Fig. 3 Comparison of MDA8 simulated values and monitoring data of Basecase

2.2 气候变化对气象条件的影响

降尺度模拟提供了更高分辨率的气候模拟结果[39, 40].图 4显示的是中国2046~2055年相对2006~2015年夏季PBLH、WS10、RH和温度均值(Tmean)的时空变化.Basecase情景的各区域气象具体数值见表 4.在RCP8.5与RCP4.5情景下京冀地区出现了全国最明显的显著增加趋势; 而RCP6.0情景下东北地区以及RCP8.5和RCP4.5情景下四川盆地和西藏地区均出现显著降低趋势, 这可能是Basecase情景下对西藏和东北地区PBLH的高估所导致的.在3种情景下变化趋势较为一致的是华南地区与华中南部地区, 均出现显著增加趋势, 但鉴于Basecase情景下整体对PBLH的高估, 因此实际增长幅度可能比预测略低.3种RCP情景下夏季WS10的最大值、最小值和均值几乎一致.相比于冬季, 夏季各地区WS10的差异较小, 只在西北地区吐鲁番盆地-阿拉善高原一带出现WS10较大的区域.RCP4.5情景下各地区的变化幅度都较小, RCP6.0、RCP8.5情景下在南方的两广丘陵与东南丘陵地区WS10均有升高趋势, 此外RCP8.5情景下华北大部分地区WS10也有显著升高.在未来中国夏季, RH表现出大范围的降低趋势, 整个中国平均降低幅度为:RCP8.5(1.0%)>RCP6.0(0.5%)>RCP4.5(0.3%), 空间上呈现华中、华北和华南沿海等地区降低, 西北、西南和东北略有增加.所有情景都对未来夏季T2做出了全国大范围上升的预测, 其中RCP8.5的上升幅度最大, 整体上升了1.7℃, 综合来看长江以北地区的升温幅度要高于南方地区, 中低纬度内陆地区的升温幅度要高于沿海地区[41, 42].略有不同的是RCP6.0情景, 预测的各地区夏季的升温情况差异较小.

(a1)~(a3)表示PBLH; (b1)~(b3)表示WS10; (c1)~(c3)表示RH, (d1)~(d3)表示Tmean. (a1)、(b1)、(c1)和(d1)表示RCP4.5-Basecase, (a2)、(b2)、(c2)和(d2)表示RCP6.0-Basecase, (a3)、(b3)、(c3)和(d3)表示RCP8.5-Basecase 图 4 PBLH、WS10、RH和Tmean的时空变化分布 Fig. 4 Spatiotemporal variation in PBLH, WS10, RH, and Tmean

表 4 Basecase情景下不同区域气象分布 Table 4 Meteorological distribution in different regions under Basecase

为了更好地探究不同区域的气象条件变化, 图 5给出了中国夏季的区域气候变化及显著性分布情况.夏季PBLH降低的区域主要为NE, 3种情景均呈现不同程度的下降(-10.54、-15.12、-0.33 m), 其中, RCP6.0整体来看, 不同地区增加幅度大于降低幅度, E的增加幅度最大, 并在RCP4.5情景下通过显著性检验(置信度为0.95).RCP6.0情景下S的WS10有显著增加, 且增加幅度最大, 各地区的WS10的变化幅度与差异同样不明显.大部分地区RH呈降低趋势, 但是降低幅度较小, 值得注意的是RCP8.5情景下C呈显著降低趋势(置信度为0.95).除RCP4.5情景下的S外, 各情景下全国各地区夏季T2均出现显著性升高, 除了RCP4.5情景下的S, 其他地区置信度都为0.99, 且夏季T2的升高幅度与冬季相比更大, 相同情景下N、NE、NW这些北方地区增幅更大.

1.RCP4.5, 2.RCP6.0, 3.RCP8.5 图 5 夏季区域气候变化和显著性分布 Fig. 5 Regional climate change in summer and its significance distribution

根据中国气象学的定义, 将日最高温度达到或超过35℃定义为高温天, 并统计了不同情景下不同区域的10 a总高温天的变化.如图 6所示, 中国各个分区的高温天数都有所增加, 但气候变化对不同RCP情景和不同分区的影响有所不同[43, 44]:除了S、SW, 其他分区的变化呈现RCP8.5>RCP4.5>RCP6.0的规律, 这与温度的平均变化也呈现RCP8.5(1.7℃)>RCP4.5(1.1℃)>RCP6.0(0.8℃)有关.未来中国C和E地区夏季的高温天数平均每年增加5~13 d, N、S和NW的平均每年增加3~8 d.

图 6 不同情景下不同区域的高温天变化 Fig. 6 Daily distribution of high temperature under different scenarios in different regions

2.3 气候变化对O3的影响

图 7(a1)显示了MDA8高值主要分布在中国北方[45, 46].MDA8的变化分布表明了在RCP4.5情景下, 中国华北地区部分城市呈现增长趋势, 京津冀增长幅度最大(5.8 μg·m-3), 其他地区主要呈现降低趋势, 整个中国区域平均变化值为-0.7 μg·m-3; RCP6.0情景下中国东北、华中和西南部分地区略有增加, 其他地区呈现降低趋势; 在RCP8.5情景下, 东北和华南部分地区呈现增加趋势, 整个中国区域平均变化值为-1.0 μg·m-3, 是降低幅度最大的情景.虽然所有情景下中国所有地区温度升高, 但MDA8均值并不是都呈现上升趋势.相反, 从中国区域变化均值来看, 虽然部分地区呈现增加趋势, 最高能增加3.1~5.8 μg·m-3, 但是未来夏季O3浓度总体呈现下降趋势, 下降幅度为-0.6~-1.0 μg·m-3.

(a1)~(a4)表示MDA8均值, (b1)~(b4)表示MDA8极值; (a1)和(b1)表示Basecase, (a2)和(b2)表示RCP4.5-Basecase, (a3)和(b3)表示RCP6.0-Basecase, (a4)和(b4)表示RCP8.5-Basecase 图 7 MDA8日均值和极值的空间分布及变化 Fig. 7 Spatiotemporal variation and changes in MDA8 daily mean and extreme values

MDA8极值是使用MDA8浓度的95%分位计算得到的.与之不同的是, MDA8极值整体呈现增加趋势, 整个中国变化均值为0.2~0.7 μg·m-3, 不同情景下变化幅度为:RCP8.5(0.7 μg·m-3)>RCP6.0(0.3 μg·m-3)>RCP4.5(0.2 μg·m-3).变化的空间分布与MDA8均值相似, 但是呈现增加趋势地区的增加幅度要大于MDA8均值, 因此导致整个区域变化均值为正.值得注意的是在RCP8.5和RCP4.5情景下, 京津冀和华南沿海地区有较大的增加幅度, 最大能达到14.5~22.83 μg·m-3.由于固定了排放, 因此只探讨了气象条件通过影响污染物传输和化学转化途径引起的O3浓度变化.需要注意的是, 气候变化也会引起排放的变化.有研究发现温度的升高会造成更多的天然源排放, 从而对O3有促进作用[47, 48].因此气候变化对O3的实际影响可能超过本研究中的结果.

根据中国于2016年1月1日起实施的空气质量标准[49], MDA8的二级浓度限值为160 μg·m-3.因此在本研究中将MDA8值大于160 μg·m-3的天定义为超标日.并统计不同区域的10 a总超标日变化, 结果见图 8.从中可知, 中国各个分区的超标天几乎都有所增加或无明显变化, 但不同RCP情景和不同分布的变化有所不同:除了SW和NE地区, 其他分区的变化幅度都呈现RCP4.5和RCP8.5相当, 但明显大于RCP6.0的规律; 在RCP4.5和RCP8.5情景下的未来夏季, E、N和C这些地区MDA8超标日增加幅度较大, 平均每年增加0.6~0.8 d, 结合图 5, 可以发现未来中国夏季O3超标日与中国夏季的高温天变化有较为相似的分布, 因此高温天可能是导致MDA8超标的因素之一.此外, 未来要重点关注E、N和C地区高温天气下可能出现的MDA8超标情况.

图 8 不同情景下不同区域MDA8超标日变化 Fig. 8 Daily variation in MDA8 exceeding the standard in different regions under different scenarios

统计中国范围内所有格点MDA8连续超标天数发生频率(图 9), 以便于同时探究不同情景的分布.如图 9所示, 以10 a为尺度, 未来可发生连续20 d以上的MDA8超标事件, 其中主要可能发生在RCP4.5和RCP8.5情景.3个RCP情景的MDA8连续超标天数发生频率几乎一直保持大于Basecase情景, 而且随着MDA8连续超标天数的增加, 这种趋势更加明显.当发生MDA8连续超标天数在8 d以内时, 3个RCP情景呈现如下规律:RCP4.5和RCP8.5情景发生频率更大, RCP6.0次之; 当发生MDA8连续超标天数在9~12 d以内时, RCP4.5情景发生的频率最大, RCP6.0情景最小; 当发生MDA8连续超标天数在大于13 d时虽然有一些波动, 但整体是RCP8.5情景发生的频率最大.因此, 可以认为在2046~2055年由于高温天数的变化导致中国夏季发生更加极端的MDA8连续超标事件, 其中RCP8.5情景最严重, RCP4.5情景次之.

图 9 不同情景MDA8连续超标天数发生频率占比 Fig. 9 Frequency proportion of consecutive days exceeding the MDA8 standard in different scenarios

3 结论

(1) 气候变化使中国夏季温度均值和高温天数增加.C和E地区夏季高温天数每年平均增加5~13 d, N、S和NW地区的每年平均增加3~8 d, RCP8.5情景增温幅度最大.边界层高度增加, 相对湿度有所降低, 近地面风速无明显变化.

(2) 在气候变暖背景下, O3均值和MDA8均值整体呈现降低趋势, 只在京津冀、四川和华南部分地区呈现增加趋势, 但MDA8极值呈现增加趋势, 在京津冀、内蒙古和四川等地区增幅较大.

(3) 夏季MDA8超标日变化与高温天数变化有较为相似的分布, MDA8超标的发生与高温天气有密切关联.

(4) 未来中国夏季可能会发生更多持续时间更久的MDA8连续超标事件, 其中RCP8.5情景最严重, RCP4.5情景次之.

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