2023, Vol. 44
2. 重庆市土地质量地质调查重点实验室, 重庆 400038
2. Chongqing Key Laboratory of Land Quality Geological Survey, Chongqing 400038, China
硒(Se)是人体重要的生命必需元素, 具有防氧化、抗衰老和提高免疫力等功能[1~5].我国是一个整体缺Se的国家, 开发富Se农产品是提升我国人体Se摄入水平的安全有效途径[6~10], 富Se土地资源评价与利用是土地质量地球化学调查成果服务于特色农产品发展与脱贫攻坚的重要切入点[11, 12].有研究发现, 富Se土壤可分为成土母质、次生富集作用、人为输入及多种作用的叠加成因, 多数情况下土壤Se来源于成土母质[13~15], 元素地球化学性质决定了Se与Cd等重金属元素共生的普遍性, 严重影响了部分地区富Se资源的安全利用[16, 17].
土壤Se和重金属含量、土壤理化性质等因素决定了农作物Se含量水平和安全, 进而影响到富Se土地的可利用性[18, 19], 因此, 基于土壤-农作物系统安全性和富Se程度评价成为富硒Se资源安全利用的理论基础[20].
目前, 重庆市土地质量地质调查已完成5.67万km2, 发现土壤Se含量高于富Se阈值的土壤面积约7 572 km2, 占调查区总面积的13%, 主要分布于渝东南和渝东北地区[21], 土壤中硒元素含量受地质背景影响, Se物源稳定, 同时已发现这些地区种植的水稻、玉米等农产品达到富硒作物标准, 这对于地区实施精准扶贫、实现农民增收、农村振兴和生活改善, 具有巨大的经济和社会价值[11].但地质成因的土壤富Se区往往存在部分地区重金属超标的问题, 亟需开展地质高背景区富Se资源趋利避害研究, 以提高富Se资源利用效率.
本文以重庆市黔江区五里镇作为研究对象, 基于土壤-农作物系统中Se和重金属含量, 进行富Se耕地资源可利用性研究, 开展富Se耕地规划, 并针对性给出安全利用建议, 通过形成地质高背景区富Se资源安全利用体系, 以期为其他相似地区富Se资源的安全利用提供思路和方法.
1 材料与方法 1.1 研究区概况五里镇位于黔江区东南边陲, 东连武陵山自然保护区国有林场, 西接蓬东乡, 北界邻鄂镇, 南连马喇镇, 距黔江城区39 km, 全镇幅员面积50 km2.全镇平均海拔900 m, 为高山深丘地带, 垂直气候明显, 四季分明, 气候宜人.五里镇地层包括二叠系、泥盆系、志留系和寒武系(图 1), 岩性以灰岩和黑色页岩为主.
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图 1 研究区地层分布和采样点位示意 Fig. 1 Stratigraphic distribution and sampling sites of the study area |
按照每个1 km×1 km网格4~6个采样点进行均匀采样(图 1), 每个样点在30~50 m范围内采集4~6个子样点, 混合均匀后采用四分法留取2 kg左右的土壤样品装袋, 采样深度为0~20 cm, 样点均分布于耕地地块中, 共采集190件.土壤样品在自然条件下阴干.样品晾干后用尼龙筛, 截取2 mm(10目)粒级.根据《区域地球化学样品分析方法》(DZ/T 0279-2016)[22]要求, 土壤pH采用1∶2.5(质量浓度)的土壤-水悬浮液, 用pH计直接测定; 土壤Cd、Pb和Ni含量测定时, 用HNO3、HF和HClO4分解样品, 用稀HNO3溶解并定容, 最后用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)进行检测; 土壤Cr、Cu和Zn含量测定时, 用HCl、HF、HNO3和HClO4溶样, 用HCl提取, 并用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)进行检测; 土壤As和Se含量测定时, 盐酸提取, 并用原子荧光光谱法(AFS)进行含量测定; 土壤Hg含量测定时, 用王水溶解样品, 并用原子荧光光谱法(AFS)进行含量测定.土壤中S、SiO2、Al2O3、TFe2O3、Mn、MgO、CaO和K2O等的含量采用X射线荧光光谱法(XRF)测定.土壤样品分析的准确性主要由土壤样品标准物质控制(GSS-4、GSS-5、GSS-7、GSS-8、GSS-9、GSS-12、GSS-18、GSS-20、GSS-21、GSS-22、GSS-23、GSS-24、GSS-26、GSS-27和GSS-29), 回收率均为100%.
根据田块特点采用星形法、蛇形法等方法, 进行多植株混合采样, 分别采集水稻和玉米籽实76件和98件, 在农作物样品同点位采集根系土样品, 多株农作物根系土充分混合均匀后, 四分法留取1.5~2 kg装入样品袋.农作物籽实样品在HNO3和H2O2中分解, 用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定Cd、Hg、Pb、As和Cr含量, 微波消解法提取, 原子荧光法(AFS)分析Se含量.每一批样品插入同类型标准物质1~2个与样品同时分析, 并计算单个样品单次测试值的相对误差, 要求相对误差≤30%.精密度控制: 采用重复分析的方法控制样品分析的精密度, 每件样品进行重复分析, 双份分析的相对双差≤30%, 样品测试方法符合《生态地球化学评价样品分析技术要求(试行)》(DD 2005-03)[23]的要求.
1.3 技术路线(1) 一般性面积土壤样品的采集, 都采用网格化布点, 能尽可能地用最合理的点位数反映区域土壤特征, 但即使在大比例尺的工作中, 也很难做到一个地块至少采集一个土壤样品, 导致存在相当面积的空白区, 需要采用空间插值的方法, 根据已有数据, 对空白地块进行插值, 达到土地质量管护的需求[24, 25].一般采用反距离权重法(IDW)进行插值.通过该步骤, 研究区每一个图斑(地块)均拥有了土壤的各项测试数据.
(2) 参照《天然富硒土地划定与标识》(DZ/T 0380-2021)[26]给出的富硒土地划定标准(表 1), 将富Se土地划分为一般富Se土地、无公害富Se土地和绿色富Se土地.由于本次研究数据缺乏灌溉水水质和土壤肥力数据, 因此, 未能对富Se土地进行细化, 将研究区耕地划分为富Se耕地和非富Se耕地, 再结合土壤Se含量和重金属含量将非富Se耕地划分为3类：土壤Se＞富Se阈值, 土壤重金属＞筛选值; 土壤Se＜富Se阈值, 土壤重金属＞筛选值; 土壤Se＜富Se阈值, 土壤重金属＜筛选值.
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表 1 富Se土地划分标准 Table 1 Classification standard of selenium-enriched land |
(3) 针对非富硒耕地中土壤Se＞富Se阈值但土壤重金属＞筛选值和土壤Se＜富Se阈值且土壤重金属＞筛选值两类耕地开展研究, 基于农作物中重金属的含量和Se含量对耕地进行分类, 将能产出安全富Se农作物的耕地归类为可利用富Se耕地, 其余耕地根据农作物安全性给出安全利用建议, 以提高富Se资源的利用效率.
但在一般工作中, 农作物样品采集数量较面积性土壤数据少且不满足网状采样要求, 无法用插值的方法进行图斑赋值, 可借助多元回归的方法, 拟合出农作物中Se和重金属含量与土壤各项指标间的关系, 得到农作物吸收土壤元素的预测模型, 再根据每个图斑中已有的土壤插值数据, 计算每个图斑中农作物Se和重金属的含量.
利用农作物及根系土数据, 建立农作物吸收土壤元素的预测模型：
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(1) |
式中, C为农作物中元素的含量; a为方程的常数项; b和y为系数; c和z表示根系土中其余指标的含量.
(4) 至此, 每个地块中均包含了土壤数据和农作物数据, 再根据技术路线图中给出的方法, 将耕地划分为A、B、C、D和E类耕地, 形成富Se耕地区划图, 统计不同耕地的面积, 并给出富Se耕地安全利用建议.
上述步骤见图 2.
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图 2 技术方法 Fig. 2 Technical method |
对土壤数据进行正态分布检验, 发现土壤重金属及Se含量不符合正态分布, 因此, 采用中位值进行含量统计, 结果见表 2.
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表 2 土壤各项指标描述统计1) Table 2 Descriptive statistics of soil indicators |
研究区土壤ω(Cd)、ω(Hg)、ω(Pb)、ω(As)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Zn)和ω(Ni)的中位值分别为0.43、0.09、32.91、10.05、80.45、29.83、81.96和36.83 mg·kg-1, 均高于重庆市土壤背景值[27], 可能是研究区属于灰岩和黑色岩系区, 重金属元素在表层发生次生富集作用, 导致土壤重金属含量偏高[28].依据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618-2018)[29], 研究区土壤Cd含量介于超过筛选值和管制值之间的点位占比56.15%, 超过管制值的点位占比2.67%, 其余重金属不存在超标现象.说明研究区土壤Cd含量偏高, 可能对农作物质量安全、农作物生长以及土壤生态环境质量造成风险.
土壤ω(Se)范围为0.10~3.04 mg·kg-1, 中位值为0.39 mg·kg-1.根据文献[26], 土壤富Se含量高于富Se阈值的点位占比为49.49%, 具备开发富Se资源的潜力.考虑到土壤重金属含量, 研究区富Se点位占比仅为5.34%, 存在大范围土壤Se含量超过富Se阈值但土壤重金属超标的点位, 严重影响了富Se资源的利用效率, 富Se耕地可利用性研究亟需开展.研究区Cd和Se的变异系数分别为0.82和0.72, 均属于极强变异[30], 说明土壤Cd和Se含量在空间上分布不均[31], 为分区规划提供了可能.
土壤pH≤5.5、5.5＜pH≤6.5、6.5＜pH≤7.5和pH＞7.5的点位占比分别为54.58%、22.46%、15.51%和7.45%, 土壤以酸性为主.
2.2 农作物Se及重金属含量统计研究区采集的76件水稻样品及98件玉米样品中Cd、Hg、Pb、As、Cr和Se的含量, 并参照《食品安全国家标准食品中污染物限量》(GB 2762-2017)[32]和《中国富硒食品硒含量分类标准(试行)》(HB001T-2013)[33]对农作物安全性和富Se程度进行统计(表 3), 结果显示, 研究区水稻和玉米Cd的超标率分别为26.36%和11.22%, 富Se率分别为85.53%和56.12%, 其余重金属不超标.
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表 3 水稻和玉米中重金属含量和超标率1) Table 3 Contents of heavy metals and Se in rice and maize |
考虑到农作物中重金属的含量, 水稻和玉米安全富Se率分别为67.10%和48.98%, 部分农作物存在富Se但重金属超标的问题, 主要分布在研究区二叠系、泥盆系和寒武系地层区, 一定程度地影响了研究区富Se农作物的安全生产.因此需要对耕地土壤进行进一步分类, 分析影响农作物吸收Se和Cd的影响因素, 为富Se农作物的安全开发提供参考.
2.3 农作物元素吸收模型由于研究区土壤及农作物主要超标元素均为Cd, 因此, 在进行富Se耕地安全区划时, 仅考虑Cd.为了消除计量单位对模型建立的影响, 首先对农作物Se和Cd含量及土壤元素含量进行以10为底的对数变换[34], 并分析农作物中Se和Cd含量与土壤元素含量件的相关关系.结果显示, 水稻和玉米中Se和Cd含量与土壤中多个指标间存在显著相关关系(表 4), 说明农作物中Se和Cd含量具有较好的可预测性[35, 36].
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表 4 水稻和玉米中Se、Cd含量与土壤元素含量的相关性1) Table 4 Correlations between Se, Cd contents, and soil element contents in rice and maize |
利用SPSS 25.0进行回归分析, 得到水稻和玉米Se、Cd吸收模型, 结果见表 5.模型1~4的决定系数分别为0.696、0.851、0.956和0.853, Sig.均为0.000, 图 3为农作物吸收模型标准化残差P-P图, 实测累积概率与预测累积概率相差较小, 说明元素吸收模型拟合较好[37].
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表 5 水稻和玉米吸收Se、Cd的预测模型 Table 5 Prediction models of Se and Cd uptake by rice and maize |
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图 3 农作物Se和Cd吸收模型标准化残差P-P图 Fig. 3 P-P diagram of standardized residuals of crop Se and Cd absorption models |
利用反距离权重法(IDW)进行图斑插值, 保障每个地块中均包含土壤Cd、Se、K2O和CaO等指标含量.利用表 5给出的模型, 计算每个旱地地块中玉米Se和Cd含量以及每个水田地块中水稻Se和Cd含量, 按照土壤和农作物中Se和Cd含量, 将耕地地块分成A~E类, 分布情况见图 4, 统计结果见图 5.研究区A~E类耕地面积分别为0.72、0.75、0.28、0.13和0.56 km2, 所占比例分别为29.51%、30.89%、11.52%、5.14%和22.94%.
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图 4 富Se耕地区划 Fig. 4 Zoning map of Se-rich cultivated land |
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图 5 富Se耕地区划结果统计 Fig. 5 Statistics of the results of Se-rich cultivated areas |
A类耕地表示土壤元素含量满足文献[26]的富Se耕地标准要求或者能产出安全富Se农产品.对于该类耕地, 要加强保护力度, 监测各类农业投入品, 防止新增污染物的输入, 并大力发展富Se农作物种植产业.
B类耕地表示土壤中重金属不满足富Se土地划定要求, 农作物不富Se但重金属不超标.对于该类耕地, 建议防止新增污染物输入, 防止土壤酸化, 避免土壤重金属活性提高[38].
C类耕地表示土壤中重金属不满足富Se土地划定要求, 农作物重金属超标但农作物富Se.从表 5可以看出, 土壤pH是影响土壤安全性和富Se程度的关键因素, 碱性条件有利于农作物吸收Se而抑制Cd的吸收[39].因此, 建议该类耕地进行土壤酸化调理, 改善土壤酸化问题, 降低农作物重金属超标风险, 提高富Se资源利用率.
D类耕地表示土壤中重金属不满足富Se土地划定要求, 农作物重金属超标且农作物不富Se.建议该类耕地种植农作物重金属低累积品种, 降低农作物对重金属的吸收, 提高农产品安全性[40~43].
E类耕地表示土壤重金属不超标, 但土壤Se含量不满足富Se土地划定标准.建议该类耕地加强农业投入品监测, 防止新增污染物的输入[44, 45], 并进行农作物正常生产.
3 结论(1) 研究区土壤Cd含量介于超过筛选值和管制值之间的点位占比56.15%, 超过管制值的点位占比2.67%, 其余重金属不存在超标现象.土壤Se含量高于富Se阈值的点位占比49.49%, 具备开发富Se资源的潜力.
(2) 水稻和玉米Cd的超标率分别为26.36%和11.22%, 富Se率分别为85.53%和56.12%, 考虑到农作物中重金属的含量, 水稻和玉米安全富Se率分别为67.10%和48.98%, 存在农作物富Se但重金属超标的问题.
(3) 研究区A~E类耕地面积分别为0.72、0.75、0.28、0.13和0.56 km2, 所占比例分别为29.51%、30.89%、11.52%、5.14%和22.94%.建议在A类耕地分布区开展安全富Se资源开发, 在C和D类耕地分布区开展土壤酸化治理和农作物低累积品种等措施, 减低农作物重金属超标风险, 并加强全区耕地中农业投入品的监测, 防止新增污染.
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