2023, Vol. 44
2. 宁海县环保科技学会, 宁海 315600;
3. 宁波市生态环境局余姚分局, 余姚 315400;
4. 浙江万里学院数字产业研究院, 宁波 315100
2. Ninghai Society of Environmental Science and Technology, Ninghai 315600, China;
3. Yuyao Branch, Ningbo Ecological Environment Bureau, Yuyao 315400, China;
4. Institute of Data Industry, Zhejiang Wanli University, Ningbo 315100, China
地表水中的重金属易通过直接接触或食物链富集到人群中[1, 2], 当达到一定积累后会对人群的肝[3~5]、肾[6~8]、消化系统[9~11]和神经系统[12~16]造成严重损害, 甚至导致突变[17, 18]、畸形[19~21]和癌症[22, 23]等致命性伤害.
近几年来, 宁波市机动车保有量不断增加, 其中2016~2018年期间年均增幅24.5万辆, 至2021年2月1日宁波市汽车保有量达到300万辆, 居浙江省首位[24].与此同时, 宁波市汽车尾气、刹车及轮胎磨损污染物也不断增加, 在地表土壤和空中粉尘中都检测了多种重金属[25].另一方面, 2021年宁波GDP增量达2 186.3亿元, 创下历史新高, 增量位居浙江省和全国同类城市前列, 全国排名进位至第10位[26].可见, 近年来宁波经济发展迅猛, 与此同时企业在生产过程产生的污染物也会增多, 这些污染物易通过各种途径输入地表水, 造成水体污染, 威胁人民的生命财产安全, 特别是重金属对暴露人群的危害极大.有研究表明, 城市化进程会加重城市地表水重金属污染[27~30], 宁波城区的地表水重金属污染显著较郊区严重[31], 不同城市功能区重金属污染特性不同, 污染源和污染路径也可能不同, 不管是工业区还是商业区地表水中的重金属对暴露人群均存在潜在的健康风险和很强的致癌风险[32, 33].为进一步考察宁波市地表水重金属污染的特性, 寻找更加准确的污染源和污染途径, 本文以宁波市两个典型工业区(镇海区)和商业区(老海曙区)为研究对象, 比较了丰水期和枯水期地表水中6种重金属(Cd、Cr、Ni、Pb、Zn和Fe)的污染特性和健康风险, 结合时空分布特点分析了主要污染源和污染途径, 以期为政府部门的决策和地表水重金属污染的防范和控制提供依据.
1 材料与方法 1.1 区域特征和采样点布置宁波是典型的江南水乡, 市内大小河道173条, 河道总长约187 km, 水域面积约400万m2, 其中以县(市)区命名的三大主干河流：姚江、奉化江和甬江横穿整个城市, 市内各大小河流均汇入这三大河流, 姚江和奉化江在海曙三江口汇合后流入甬江, 最后流入东海[34, 35].
宁波也是典型的沿海城市, 比邻东海, 海洋性气候明显, 全年平均气温为15~23℃, 冬天也极少有冰雪天气.地处华东沿海, 长江三角洲南翼, 与上海一衣带水, 交通便捷且工业发达.市内设有镇海、北仑、江北、江东、海曙和鄞州这6个行政区(如图 1), 每个区都有独特的特点, 其中镇海区工业发达, 区内有化学工业区、再生金属加工园区、电镀工业园区、宁波市机电工业园区等十多个工业园区, 是典型的港口工业区[36].老海曙区位于宁波中心城区, 河流纵横交错, 道路错综复杂, 区内几乎没有工业, 但商业贸易盛行, 车流密集, 平均高峰路段机动车车流量达3 000~4 000辆·h-1, 局部路段高峰期车流量超过5 000辆·h-1, 核心区内主干道的饱和度均超过0.85, 干路和干路相交的交叉口的饱和度超过0.9[37, 38].镇海区和老海曙区是典型的工业区和商业区, 也是本文的研究对象.
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图 1 采样地示意 Fig. 1 Geological locations of sampling |
结合区域河流分布情况和区域面积, 在镇海区(工业区)和老海曙区(商业区)内河采样点上分别设置40和20个采样点(如图 1), 分别在同年的丰水期(2021年6月)和枯水期(2021年12月)进行广谱式采样.由于城市基建、企业管制等原因, 2015年的一些采样点地表水消失或企业管制等原因无法采样, 所以不能完全复制2015年的采样点.也由于宁波92%以上为私营企业[39], 企业的生产产品和工艺受市场因素变动很快, 特别是近几年的新冠疫情对企业生产影响很大, 因此本论文的检测数据不可能完全重复2015年的结果, 且差异必然存在, 但课题组可以保证实验数据的真实性.
1.2 样品采集和分析根据高德地图上定位的采样点位置, 分别于2021年6月和2021年12月完成所有样品采集.样品使用传统采样器采集, 采样前先后用自来水和去离子水冲洗3遍, 采样时用采集点的河水冲洗3遍, 采样位置设置在河中水面以下0.5 m处, 每个断面多点采集, 混合均匀后部分立即用0.45 μm的玻璃纤维膜过滤, 然后用优级纯HNO3酸化到pH < 2, 密封保存于棕色聚乙烯瓶中, 12 h内放入4℃冰箱保存, 48 h内完成检测.剩余水样采用HACH便携式pH计测量pH值.
水样中的重金属(Cd、Cr、Ni、Pb、Zn和Fe)采用原子吸收分光光度计进行检测, 每个样品设3次重复, 每批次检测均加3组空白和2种不同浓度的标准液对照.标准液采用国家标准试剂GSB04-1721-2004、GSB04-1723-2004(a)、GSB04-1740-2004、GSB04-1742-2004、GSB04-1761-2004和GSB04-1726-2004配置.
检测结果采用Excell 2019计算标准偏差、变异系数、峰度和偏度, 并用峰度和偏度验证是否满足正态分布, 采用Origin 2017软件绘制箱线图(Box chart), 采用SPSS 25软件分析同一区域同一季节地表水金属之间的斯皮尔曼(Spearman)相关性.
1.3 健康风险评价借鉴美国环境保护署(USEPA)的评价方法, 采用危害商数指数(hazard quotient indices, HQ)和致癌风险指数(carcinogenic risk indices, Riski)这2个模型评价地表水中重金属的健康风险.
HQ的计算公式如下[40]：
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(1) |
式中, RfD为身体直接或间接吸入毒性物质的剂量, 6种重金属的RfD[mg·(kg·d)-1]分别为[41]：Cd 0.000 5、Cr 0.001 5、Fe 0.3、Ni 0.02、Pb 0.003 6和Zn 0.3.
CDI为慢性日均暴露量, 计算公式如下[42]：
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(2) |
式中, c为重金属的浓度, mg·L-1; DI为每日的摄入量, 2 L·d-1[41]; BW为平均体重, 60 kg.
HQ的风险等级分为四级[43]：① HQ≤1, 不存在风险; ② 1 < HQ≤5, 存在低风险; ③ 5 < HQ ≤10, 存在中等风险; ④ HQ>10, 存在高风险.
致癌物质的致癌风险评价指数Riski表示个体在一生中暴露于致癌物质得癌症的概率, 按照公式(3)计算[44]：
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(3) |
式中, SF为癌症斜率因子, mg·(kg·d)-1.
在本文研究的6种重金属中, Cr和Cd被国际癌症研究机构认定为致癌物质[45], 它们的SF分别为0.5 mg·(kg·d)-1和15 mg·(kg·d)-1.USEPA认为, 当Riski在1×10-6~1×10-4范围时, 不存在致癌风险; 大于1×10-4时存在致癌风险[46].
2 结果与讨论 2.1 工业区丰水期和枯水期地表水重金属污染特性对工业区丰水期和枯水期采集的80个样品, 6个检测指标, 共480个重金属浓度数据进行分类计算分析和箱线图分析, 结果见表 1和图 2.可以看出, 工业区丰水期地表水重金属浓度平均值的大小顺序为：Fe>Zn>Ni>Pb>Cr>Cd, 枯水期的大小顺序为：Fe>Zn>Cr>Ni>Pb>Cd, 两个采样季节pH范围分别为6.52~8.31和7.05~8.66, 可见pH并不是影响地表水重金属浓度的主要因素.丰水期ρ(Cd)和ρ(Fe)平均值分别为0.003mg·L-1和0.580mg·L-1, 为枯水期的3倍左右, 但枯水期Cd的变异系数为6.32%, 远大于丰水期的1.66%.可以推测, 降水和地表径流是工业区丰水期地表水Cd和Fe污染的主要来源之一, 在枯水期含Cd污水的流入是引起局部地表水域Cd污染的重要原因.
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表 1 工业区丰水期和枯水期地表水重金属的统计分析1) Table 1 Descriptive statistics of heavy metals in the surface water of industrial district during wet season and dry season |
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图 2 工业区丰水期和枯水期地表水的重金属浓度分布 Fig. 2 Distribution of heavy metal concentration values in the surface water of industrial district during wet season and dry season |
ρ(Ni)和ρ(Pb)在两个采样期的平均值都比较接近, 分别在0.035mg·L-1和0.010mg·L-1左右, 但Ni浓度值在丰水期的波动范围较枯水期大, 而Pb在枯水期的波动范围较大.可以推测, 降水和地表径流是丰水期地表水Ni和Pb污染的主要来源之一, 含Pb和Ni污水的流入是枯水期的另一污染源.
ρ(Cr)和ρ(Zn)在枯水期的平均值分别为0.045mg·L-1和0.060mg·L-1, 分别是丰水期的6倍和2倍左右, 枯水期的浓度值波动范围均较丰水期大.可以推测, 含Cr、Zn污水的流入是工业区地表水Cr和Zn污染的主要来源, 降水和地表径流并不是主要污染源.
对照国家地表水环境质量标准GB 3838-2002中的Ⅳ类限制, 工业区丰水期采样点超标的严重性顺序为：Cr>Cd>>Pb, 枯水期的大小顺序为：Pb>Cr=Cd.两个采样期相比, Cr和Cd在丰水期超标更严重, Pb两个采样期超标情况接近, Zn和Ni在枯水期的浓度较高, 这与文献[1]得出的珠江河口悬浮物中重金属时空分布特性正好相反.与2015年的研究对比发现[32, 33], 宁波市工业区地表水的重金属污染显著减小了, 含重金属污水的流入依旧是引起地表水Cd、Pb、Ni、Cr和Zn污染的重要原因, 另外降水和地表径流也是工业区丰水期地表水Cd、Fe、Pb和Ni污染的主要污染源.
2.2 商业区丰水期和枯水期地表水污染调查和分析商业区采样点重金属的检测结果见表 2和图 3, 可以看出, 商业区丰水期重金属浓度平均值的大小顺序为：Fe>Pb>Ni>Zn>Cd>Cr, 枯水期的大小顺序为：Fe>Pb>Ni>Zn>Cr=Cd, 两个采样季节pH范围分别为6.84~8.31和7.29~8.48, 可见pH并不是影响地表水重金属浓度的主要因素.对照两个不同的采样季节, 丰水期ρ(Cd)、ρ(Cr)、ρ(Ni)和ρ(Zn)平均值分别0.006、0.002、0.023和0.021mg·L-1, 均大于枯水期, 且后三者是枯水期的2倍左右, Cd和Ni在丰水期的浓度值波动范围较枯水期大.可以推测, 降水和地表径流是商业区地表水Cd、Cr、Ni和Zn污染的主要来源之一, 特别是局部区域的地表径流是引起丰水期地表水Cd和Ni污染的主要原因. ρ(Pb)和ρ(Fe)在枯水期的平均值分别为0.070mg·L-1和0.467mg·L-1, 均大于丰水期, 且它们在枯水期的浓度值波动范围均较丰水期大.可以推测, 含Pb和Fe污染物的直接输入是引起商业区枯水期地表水Pb和Fe污染的主要原因.
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表 2 商业区丰水期和枯水期地表水重金属的统计分析1) Table 2 Descriptive statistics of heavy metals in the surface water of commercial district during wet season and dry season |
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图 3 商业区丰水期和枯水期地表水重金属的浓度值分布 Fig. 3 Distribution of heavy metal concentration values in the surface water of commercial district during wet season and dry season |
对照国家地表水环境质量标准GB 3838-2002中的Ⅳ类限制, 丰水期采样点超标的严重性顺序为：Cd>Pb, 枯水期仅有Pb超标, 超标率为60%.两个采样期相比, Cd在丰水期超标更严重, Pb在枯水期超标更严重, Zn、Cr和Ni在枯水期的浓度普遍较高, 这与文献[1]的研究结论有一定差异.与2015年的研究对比发现[32, 33], 宁波市商业区地表水的重金属污染减小了很多.降水和地表径流是商业区丰水期地表水Cd、Cr、Ni和Zn污染的主要污染源, 含重金属污染物的直接输入是引起地表水Pb和Fe污染的重要原因.
2.3 工业区和商业区重金属的相关性和污染源分析重金属之间的相关性同样可以很好地反映重金属的起源和迁移特性[47~49], 特别是同区域相同采样点不同季节污染指标的对标分析更容易发现主要污染源和污染物的迁移途径.经峰度和偏度验证, 本文研究的不少重金属浓度数列并不满足正态分布, 因此选用斯皮尔曼相关性分析了重金属之间的相关性系数, 探索其主要污染源和迁移特性, 结果见表 3(工业区)和表 4(商业区), 图 4为地表水重金属的浓度平均值.
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表 3 工业区重金属之间的斯皮尔曼相关系数1) Table 3 Spearman correlation coefficient of five heavy metals in the surface water of industrial district |
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表 4 商业区重金属之间的斯皮尔曼相关系数1) Table 4 Spearman correlation coefficient of five heavy metals in the surface water of commercial district |
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图 4 工业区和商业区地表水重金属浓度平均值 Fig. 4 Average concentrations of heavy metals in surface water of industrial and commercial district |
从表 3可以看出, 在工业区丰水期Ni与Cd、Pb之间的斯皮尔曼相关系数分别为0.578和0.491, 枯水期Ni与Cr之间斯皮尔曼相关系数为0.560, 它们之间存在极其显著的相关性, 存在共同的污染源.从图 4也可以看出, 工业区地表水Cr、Ni和Zn的浓度平均值显著高于商业区, 具有显著的工业区污染特征.结合2.1节的分析结果和采样点空间分布, 可以推测, 含重金属污水的直接流入和附载有重金属的污染物通过干湿沉降、地表径流入河都是工业区丰水期地表水Cd、Pb和Ni污染的共同途径, 含重金属污水也是工业区枯水期地表水Cr和Ni的共同污染源, 而重金属污水主要源于金属加工园区和电镀厂, 这再一次证实了之前的研究结论[32, 33].
表 4是商业区重金属之间的斯皮尔曼相关系数, 结果表明, 在丰水期, Ni、Cd和Pb三者之间, 及Pb与Cr之间存在极其显著的相关性, Zn与Fe之间存在显著的相关性, 它们有共同的污染源; 在枯水期, Zn、Pb和Fe三者之间存在极其显著的相关性, 它们存在共同的污染源.从图 4也可以看出, Pb在商业区的浓度平均值是工业区的5~7倍左右, 具有显著的商业区污染特征.结合2.2节的分析结果和采样点空间分布, 可以推测公路源污染是商业区地表水重金属污染的共同污染源, 在小学和生活小区周边的采样点, 地表水重金属污染的特征尤为显著.汽车排放尾气、刹车及轮胎磨损污染物中含有Pb、Cd、Ni、Zn、Cr和Fe等多种污染物[50], 人们在接送孩子和进出生活小区的时候, 车辆怠速、停止和启动降低了发动机的燃烧效率, 加大了油耗, 增加了尾气排放、轮胎和刹车片的磨损, 含重金属的污染物大量产生, 漂浮在空中或沉降于地面.在丰水期它们很容易通过地面径流和降水进入河流, 在枯水期也会通过少量的降水和干沉降进入地表水, 从而导致地表水重金属浓度升高.可见, 商业区控制好车流量和疏通雨水管网、加强雨污引流和杜绝污水未经处理直接流入地表水是控制好商业区地表水重金属污染最有效的办法.
2.4 重金属的健康风险评价重金属对暴露人群的身体健康存在很大的风险, Cd和Cr更是致癌物质, 表 5列出了6种重金属的危害商数指数(HQ)和致癌风险指数(Riski).从表 5可以看出, 工业区地表水枯水期的HQ为1.269, 大于1, 对暴露人群存在较低的危害风险.但枯水期地表水Cd和Cr的平均Riski之和是致癌临界风险值1×10-4的30倍左右, 丰水期为临界值的4.6倍, 枯水期的风险大于丰水期, 对暴露人群存在致癌风险, 主要的致癌风险重金属都是Cr.
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表 5 工业区和商业区地表水中重金属的危害商数指数(HQ)和致癌风险指数(Riski) Table 5 Hazard quotient indices (HQ) and carcinogenic risk indices (Riski) of heavy metals in the surface water of industrial district and commercial district |
对于商业区, 丰水期和枯水期6种重金属的平均HQ之和均小于1, 均在安全范围之内.但丰水期和枯水期Cd和Cr的平均Riski之和分别是临界值的1 310倍和158倍, 丰水期的风险大于枯水期, 且均较工业区大很多, 对暴露人群存在很大致癌风险, Cr也是主要的致癌重金属.但与2015年的研究结果相比[32, 33], 对暴露人群的健康风险都小了很多, 这说明, 近几年宁波市政府实施污染物防治政策取得了很好的成效.
3 结论(1) 对于工业区, 丰水期地表水重金属浓度平均值的大小顺序为：Fe>Zn>Ni>Pb>Cr>Cd, 采样点超标的严重性顺序为：Cr>Cd>>Pb; 枯水期重金属浓度平均值的大小顺序为：Fe>Zn>Cr>Ni>Pb>Cd, 采样点超标的严重性顺序为：Pb>Cr=Cd.两个采样期相比, Cr和Cd在丰水期超标更严重, Pb在两个采样期的超标情况接近, Zn和Ni在枯水期的浓度较高.含重金属污水的流入是引起地表水Cd、Pb、Cr、Zn和Ni污染的重要原因, 另外降水和地表径流也是工业区丰水期地表水Cd、Fe、Pb和Ni污染的主要污染源.
(2) 对于商业区, 丰水期重金属浓度平均值的大小顺序为：Fe>Pb>Ni>Zn>Cd>Cr, 采样点超标的严重性顺序为：Cd>Pb; 商业区枯水期重金属浓度平均值的大小顺序为：Fe>Pb>Ni>Zn>Cr=Cd, 在所有重金属中, 仅有Pb超标60%.两个采样期相比, Cd在丰水期超标更严重, Pb在枯水期超标更严重, Zn、Cr和Ni在枯水期的浓度普遍较高.公路源污染物是商业区地表水重金属污染的重要来源, 地表径流和干湿沉降都是重金属入河的重要途径.
(3) 工业区和商业区地表水对暴露人群均存在很大的致癌风险, 且商业区远大于工业区, 主要的致癌重金属都是Cr.加强雨污分流, 杜绝污水未经处理直接流入地表水, 工业区控制重金属污水的输入, 商业区控制好车流量, 是控制宁波市地表水重金属污染的有效方法.
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