2023, Vol. 44
2. 中国汽车技术研究中心有限公司, 天津 300300;
3. 清华大学地球系统科学系, 地球系统数值模拟教育部重点实验室, 北京 100084;
4. 天津市生态环境科学研究院, 天津市大气污染防治重点实验室, 天津 300191;
5. 南京师范大学地理科学学院, 南京 210023
, ZHONG Chong-zhi2 , SUN Shi-da3 , LIU Yan1 , TONG Hui1 , WU Ya-jun1 , SONG Peng-fei1 , ZHANG Li-na4 , HUANG Xu5 , WU Lin1
, MAO Hong-jun1
2. China Automotive Technology and Research Center Co., Ltd., Tianjin 300300, China;
3. Ministry of Education Key Laboratory for Earth System Modeling, Department of Earth System Science, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
4. Tianjin Air Pollution Control Laboratory, Tianjin Academy of Eco-Environmental Sciences, Tianjin 300191, China;
5. School of Geography, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China
挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是二次有机气溶胶与臭氧生成的重要前体物[1, 2], 在京津冀和长三角区域开展的源解析研究表明, 机动车排放是城市地区人为源VOCs的重要来源, 贡献率可达15.8%~48.8%[3~5].准确和全面地评估机动车VOCs排放, 对理解区域复合污染特征和制定精准管控策略至关重要.机动车排放清单用于定量描述特定区域、时间内机动车排放到大气中的污染物的种类与数量, 是污染特征分析、空气质量模拟和减排措施制定的基础数据与重要依据[6~8].近年来, 我国学者已在国家[9]、省域[10, 11]和城市[6, 12]多级尺度上建立了机动车VOCs排放清单.这些研究描述了机动车VOCs排放的趋势、结构和分布规律, 为机动车污染防治提供了有益参考, 但在排放计算的精细度方面, 仍有较大的提升空间, 可概括为排放过程区分度不够、排放因子测试不全和气象参数考虑不细这3个方面的问题.
机动车VOCs排放有尾气排放和蒸发排放两个来源.尾气排放是指机动车运行过程中尾气管产生的排放, 蒸发排放则指机动车行驶、驻车、加油过程中非尾气管(如燃油系统)等部分产生的排放.按照车辆使用和标准测试过程, 蒸发排放可细分为4个过程：①运行损失, 行驶过程中的油气蒸发; ②热浸排放, 发动机熄火后由热态转变为冷态过程中产生的油气排放, 测试时定义为发动机熄火后1 h的油气排放; ③昼间排放, 停车过程中由于环境温度变化, 油箱通气产生的排放; ④加油排放, 加油过程中由于油箱油气置换产生的排放.已有研究通常采用综合排放因子描述机动车VOCs排放, 相关测试结果也集中在尾气排放上.事实上, 从国Ⅰ到国Ⅴ标准, 汽油车尾气非甲烷总烃的限值从2.69 g·km-1提高到0.06 g·km-1, 降幅高达97.77%, 但蒸发排放的限值却维持在每次测试2 g不变[1].这就使得尾气排放与蒸发排放对VOCs的贡献呈现出了较为明显的此消彼长态势.这种情形下, 若仅采用综合排放因子计算机动车排放, 而不对排放过程加以区分, 计算结果就会包含较大的不确定性.
排放因子是排放清单的重要输入数据.对于尾气排放, 已有研究在台架实验、车载实测和模型开发等方面均开展了较多工作.文献[13]中就融入了大量本地实测数据, 其中尾气排放因子在车辆类型、燃料种类和排放标准这3个层级上进行了细分, 在已有研究中得到了广泛应用[14].而我国对蒸发排放控制研究起步较晚, 实测研究相对匮乏.已有的少数研究对热浸排放、昼间排放和加油排放过程进行了实测, 但缺乏系统性的整合.受测试水平限制, 我国一直没有运行损失的实测结果, 直接采用国外数据也会引入较大的不确定性[15, 16].此外, 我国于2020年开始实施国Ⅵ标准, 引入了车载油气回收系统(onboard refueling vapor recovery, ORVR), 对昼间排放的测试要求从24 h提升到48 h, 将热浸与单昼间排放量之和的限值提高至每次测试0.7g [17], 并提出增加对加油排放控制的要求, 限值为0.05 g·L-1, 机动车的蒸发排放特征发生了较大变化.但已有研究的测试主要针对2018年以前的车辆[15, 16, 18], 考虑到政策环境与控制技术的变化, 机动车VOCs排放的实测数据亟需更新升级.
气象条件对机动车VOCs排放的影响在文献[7, 8, 16]中的考虑也不够精细.从根本上讲, 也是计算过程中缺乏对排放过程的区分导致的.排放源的时间分布规律是空气质量模拟的重要依据, 已有研究通常根据年均气象参数计算年排放量, 再根据交通流量等参数进行时间分配, 获取月排放量[11, 19].但由于不同月份的气象条件存在差异, 尤其是我国北方属于温带季风气候与温带大陆性气候, 四季分明, 导致机动车的实际月排放水平变化较大, 而现有的对气象参数的粗糙处理会引入不确定性, 因此, 在排放计算中需充分考虑温度和湿度等参数的变化.
综上所述, 为解决现有机动车VOCs排放清单研究中过程区分不清、排放因子测试不全和气象参数考虑不细这些问题, 本研究将从机动车VOCs排放的全过程视角, 建立本地化排放因子库, 开发机动车全过程VOCs逐月排放清单构建方法.同时, 选取天津市这一社会经济高度发达、车队保有规模庞大而且污染防治形势严峻的典型城市作为研究区域, 运用所开发的方法建立了2000~2020年天津市机动车全过程VOCs排放清单.本研究提出的机动车全过程VOCs逐月排放清单构建方法可以丰富排放清单的方法学体系, 以期为天津以及全国同类城市的机动车污染防治工作提供决策依据.
1 1材料与方法 1.1 排放清单构建机动车全过程VOCs逐月排放清单构建的技术路线如图 1所示.
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图 1 技术路线示意 Fig. 1 Research framework |
根据计算体系不同, 将机动车VOCs排放划分为尾气排放和蒸发排放两部分, 公式如下：
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(1) |
式中, E、Eex和Eev分别表示机动车VOCs的总排放量、尾气排放量与蒸发排放量, t.需要指出的是, 由于蒸发排放主要由油品挥发产生, 本研究仅针对汽油车开展蒸发排放特征研究.
尾气排放的计算公式如下：
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(2) |
式中, EFex、VKT和VP分别表示尾气排放因子、行驶里程和机动车保有量, 单位分别为g·km-1、km和辆; y、m、i、j和h分别表示年份(2000~2020年)、月份(1~12月)、车辆类型(小型客车、大型客车、轻型货车、重型货车、摩托车)、燃料种类(汽油、柴油、其他)和排放标准(国Ⅰ前、国Ⅰ~国Ⅵ).
蒸发排放是依据排放过程进行细分后的计算结果加和：
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(3) |
式中, Erl、Ere、Ehsl和Edbl分别指运行损失、加油排放、热浸排放和昼间排放这4个过程的排放量.不同排放过程的计算公式有所差异, 以下分别进行叙述.
运行损失(Erl)的计算公式与尾气相同, 将运行损失排放因子(EFrl, y, m, i, j, h, g·km-1)代入公式(2)即可.
加油排放(Ere)的计算不仅要考虑车辆本身与气象条件的影响, 还要考虑加油站已实施控制措施的影响, 公式如下：
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(4) |
式中, EFre为机动车的加油排放因子, g·L-1; FE为燃油经济性, L·km-1, 取值参考Huo等[20]的研究; RRgs和PRy, gs分别为加油站油气回收系统的回收效率和普及率, 回收效率设定为70%, 普及率依据文献[21]设定.
热浸排放(Ehsl)与昼间排放(Edbl)的计算公式如下：
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(5) |
式中, Dy, m为y年m月的天数; EFhsl/dbl为热浸/昼间排放因子, g·d-1.
1.2 尾气排放因子文献[13]中提供了按照车辆类型、燃料种类和排放标准划分的尾气基础排放因子, 并给出了排放因子本地化的详细方法论, 公式如下：
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(6) |
式中, BEF为机动车尾气VOCs基础排放因子, g·km-1, 代表了国内典型环境与行驶条件下的机动车排放水平; φ、γ和θ为本地化修正因子, 分别表征了地理气象、行驶工况和油品质量对机动车排放的影响.对于地理气象, 典型参数是温度, 低温条件下冷启动排放量远高于常温条件, 推高了排放因子.对于行驶工况, 车速低时发动机负荷小, 燃料不能充分燃烧, 导致排放因子上升.对于油品质量, 烯烃含量和硫含量等会影响发动机燃烧和尾气处理效率, 油品提升能有效降低排放因子[22, 23].地理气象数据来源于文献[24, 25], 行驶工况结合文献与实地调研设定, 油品质量参考文献[26]设定.
相较于文献[13]的原始模型, 本研究做出了两点改进.一是地理气象修正因子φ的取值细化到月份m, 可以更加精细地刻画机动车尾气排放水平的逐月变化.二是在因子模拟中引入气象修正曲线与速度修正曲线[6], 以获得更为动态连续的逐月尾气排放因子.
1.3 蒸发排放因子蒸发排放因子的获取大致分为两步, 首先采用蒸发仓测试结合文献[16, 27]确定基础排放因子, 然后根据天津市实际环境状况完成排放因子的本地化.
本研究选择3辆国Ⅴ和10辆国Ⅵ的轻型汽油车, 依据国家相关标准[17, 28], 在中国汽车技术研究中心有限公司密闭仓(Imtech, 德国)开展蒸发排放测试, 分别得到车辆的热浸排放、昼间排放与加油排放因子.对于运行损失, 目前我国缺乏相应标准, 本研究基于美国环保署提出的方法[29]对国Ⅴ和国Ⅵ车辆开展了测试, 获取相应的基础排放因子.对于其他排放标准车辆, 受实验条件限制未能开展实测, 基于文献调研的方式确定基础排放因子[16, 27, 30].在基础排放因子的应用过程中, 本研究根据天津市的地理气象、油品质量和车辆停驶分布等条件对基础排放因子进行了本地化修正.地理气象和油品质量主要通过影响油气挥发影响蒸发排放[31], 车辆停驶分布则主要通过日均停车次数、停车时长分布和行驶时长等特征影响排放.不同排放过程的修正方法存在差别, 其中运行损失排放因子受环境条件影响较小, 无需进行额外修正[30].
加油排放因子的影响因素较为复杂, 本研究首先采用Reddy-Wade公式[32]分析标准测试环境与真实环境下排放因子的差异, 据此对基础排放因子进行本地化修正.Reddy-Wade公式如下：
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(7) |
式中, EFRW, re为公式模拟得到的加油排放因子; A为与汽油蒸气分子量相关的常数, 默认值为18.2; f为空气夹带系数, 0.2 g·gal-1; patm、ptank和pdisp分别为大气压、油箱内气压和加油枪内燃料蒸气压, psi; Td为加油枪内燃料温度, K; Tv为油箱燃料温度, K; R为通用气体常数, 0.318 7 [(gal·psi)·(g·mol·K)-1]. ptank和pdisp根据以下公式进行计算：
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(8) |
式中, RVP为汽油的里德蒸气压, psi; 将Tv和Td分别代入公式即可得到Ptank和Pdisp.
结合实测的基础排放因子, 采用下式完成本地化修正：
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(9) |
式中, EFre和EFtest, re分别为本地化加油排放因子与基础排放因子, g·L-1, EFRW, re, real和EFRW, re, test分别指将真实世界与标准测试环境参数代入到公式(7)和公式(8)中得到的模拟排放因子.
热浸排放和昼间排放的修正主要考虑两方面因素：环境温度与停驶分布.对于环境温度的影响, 本研究提取了COPERT模型中热浸排放和昼间排放的温度修正曲线, 如图 2所示.随着温度增加, 修正系数逐渐上升.将真实环境温度代入温度修正曲线, 即可获取排放的温度修正系数.对于停驶分布的影响, 需基于停驶数据进行本地化修正.天津市的停驶数据来源于Liu等[16]的研究.
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图 2 热浸排放与昼间排放温度修正曲线 Fig. 2 Temperature correction curve for hot soak loss and diurnal breathing loss |
综合考虑以上两方面因素的影响, 热浸排放的本地化修正公式为：
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式中, EFhsl, m为m月的本地化热浸排放因子, g·d-1; EFtest, hsl是热浸基础排放因子, g·h-1; φhsl, m, T表示m月温度为T时的热浸排放温度修正因子, 基于图 2中的公式计算; Dhsl为每天发生热浸排放过程的停车时长, h·d-1, 来自停驶数据.
对于昼间排放, 按照测试标准的规定, 将停车持续时间细分为＜24、24~48和＞48 h的排放, 结合环境温度与停驶数据获取本地化的昼间排放因子, 公式如下：
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(11) |
式中, EFdbl, m为m月的本地化昼间排放因子, g·d-1; EFtest, dbl, ＜24、EFtest, dbl, 24~48和EFtest, dbl, ＞48分别为实测得到的停车时长＜24、24~48和＞48 h的昼间基础排放因子, g·h-1; D为相应时段昼间排放过程的停车时长, h; φdbl, m, T表示m月温度为T时的昼间排放温度修正因子, 基于图 2中的公式计算.
1.4 保有状况机动车保有量与新增注册量数据从文献[25, 33]中获取.但依托公开渠道仅能得到车型构成状况, 因此还需要结合存活曲线模拟车队的详细构成, 该公式为[19, 34]：
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(12) |
式中VPy, i为y年车型i的机动车保有量; RPry, i为ry年车型i的新增注册量; SRi, y-ry为车型i在车龄y-ry(研究年-注册年)时的存活率.
图 3(a)展示了天津市机动车保有量的变化状况, 2000~2020年间, 天津市的机动车保有量从76.06万辆快速攀升至328.96万辆, 增长了3.33倍.从车队构成来看, 2000年时小型客车、大型客车、轻型货车、重型货车和摩托车的保有量贡献率分别为26.07%、5.17%、18.05%、5.46%和45.26%, 2020年时分别为86.94%、1.20%、8.46%、2.89%和0.52%.摩托车在前期为车队的主要车型, 后期其主体地位逐步让渡给了小型客车.
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图 3 2000~2020年天津市机动车保有量和年均行驶里程 Fig. 3 Vehicle population and annual average vehicle kilometers traveled in Tianjin from 2000 to 2020 |
本研究是在月度水平上计算机动车排放, 因此公式(2)的输入数据是月行驶里程数据(VKTy, m, i).本研究首先推算了出了各车型的年均行驶里程变化, 再根据月时变系数将其分解为逐月行驶里程.
目前尚无公开的官方统计资料报道天津市机动车的行驶里程状况, 本研究通过多源数据融合, 基于3个渠道确定行驶里程的逐年变化状况：①天津市机动车环保检测数据, 据此提取出了2018年各车辆类型、燃料种类和排放标准的年均行驶里程数据, 反映了当地机动车的真实活动水平, 详细数据见Sun等[12]的研究; ②已有的不同年份天津市机动车排放清单研究[7, 12, 35~37]中, 年均行驶里程的取值反映了不同时期研究者对天津机动车活动水平的判断; ③时间序列年均行驶里程的推算结果, 主要参考Cai等[38]建立的外推框架, 反映了各车型活动水平随社会经济指标(人均收入、城镇化率和客货周转量等)的变动趋势.
综合以上3个渠道的数据, 时间序列年均行驶里程的推算公式为：
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(13) |
式中VKTy, i为y年车型i的年均行驶里程; VKT2018, i为渠道①中获取的天津市2018年真实的年均行驶里程, 以此作为里程外推的基准; SVKTy, i和SVKT2018, i是指渠道③模拟的天津市y年和2018年的行驶里程值, 是里程外推的依据.此外, 还会参考渠道②中的文献调研值, 对里程在年尺度上的外推结果进行修正.
图 3(b)展示了天津市各车型在不同年份的年均行驶里程值.2000~2020年间, 小型客车和摩托车的年均行驶里程分别从28 358 km和11 499 km降至13 757 km和5 172 km.小型客车年均行驶里程的下降与城市公共交通的发展密切相关.摩托车年均行驶里程的下降则与出行范围受限及居民生活水平提升等原因相关[39].轻型货车和重型货车的年均行驶里程分别从2000年的25 507 km和43 330 km增至2020年的30 000 km和65 657 km.货车行驶里程的上升与日益发达的交通物流行业有关.尽管京津冀区域正在调整运输结构, 推动货物的“公转铁、公转水”[40], 但在短期内公路运输仍为主要的货运方式.大型客车的年均行驶里程经历了先增后降的过程, 从2000年的34 069 km增至2013年的54 472 km, 之后在2020年降至37 051 km.近些年公路客运周转量进入了下行区间, 同期铁路周转量稳步上升[41], 意味着居民出行方式的多元化, 越来越多人选择更为安全便捷的铁路出行, 挤压了公路客运的发展空间.2019~2020年, 大型客车的行驶里程出现了骤降, 这与新冠疫情期间旅游业遭受冲击和人员流动减少等因素有关.
在年均行驶里程的基础上, 结合行驶里程的月度时变系数, 可将年行驶里程分解至各月份, 公式如下：
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(14) |
式中, TVy, m为y年m月的行驶里程时变系数, %.月度时变系数可以根据车流量获取, 但车流量并非公开可得的数据.Zheng等[42]提出可根据TomTom交通拥堵指数[43]推算机动车活动水平的变化.考虑到2020年新冠疫情对交通部门的冲击, 本研究根据TomTom交通拥堵指数设定2020年的月度时变系数, 根据刘庚等[7]的研究设定其他年份的时变系数.
2 结果与讨论 2.1 本地化排放因子表 1展示了本研究所测得的蒸发基础排放因子.总体而言, 基础排放因子随排放标准的升级呈现下降的趋势, 尤其是国Ⅵ标准, 因引入了ORVR, 大幅加严了对各蒸发排放过程的控制, 其排放因子较国Ⅴ标准下降了54.54%~98.90%.
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表 1 蒸发基础排放因子 Table 1 Basic evaporative emission factor |
昼间排放因子随停车时间的增加而增大, 由于排放标准逐步加严控制要求, 各时段排放因子尤其是长时间停车(>48 h)排放因子下降明显.运行损失排放主要来自车辆运行过程中燃油系统温度升高产生的额外油气, 同时还有部分管路渗透排放.虽然我国机动车排放标准一直未对运行损失进行控制, 但近年来随着电控与喷油技术的进步, 车辆运行对油箱温度影响逐步降低, 渗透排放也随着管路材料与管路密封性等提升有所下降, 因而运行损失排放因子也在逐步下降.根据实测结果, 国Ⅵ车运行损失的平均排放因子为0.03 g·km-1, 与美国Tier Ⅱ标准车辆排放结果较为接近(0.02~0.03 g·km-1)[30].对于加油排放, 我国在国Ⅵ标准之前并未对加油过程产生的油气进行控制.根据实测结果, 在无油气控制措施的情况下, 每加油1 L可产生0.98 g左右的油气排放.国Ⅵ机动车安装了ORVR, 油气回收效率达到了98%以上, 使得加油排放因子出现骤降.
图 4展示了天津市本地化的尾气排放与蒸发排放因子.为便于比较, 蒸发排放因子的单位全部换算为g·d-1.总体而言, 随着排放标准的提升, 尾气排放与蒸发排放因子均呈现下降趋势, 从国Ⅰ前到国Ⅵ标准(摩托车为国Ⅳ), 二者的平均降幅分别为98.28%和90.39%.但在排放标准升级的不同阶段, 尾气排放与蒸发排放因子的下降速度有所差异.尾气排放在标准升级的前中期已经有了较大降幅.以小型客车为例, 国Ⅰ前和国Ⅲ的尾气排放因子分别为4.84 g·km-1和0.38 g·km-1, 降幅达到了92.16%, 而同时期蒸发排放因子的降幅仅为12.95%~50.63%.这是因为国Ⅵ之前我国机动车排放一直沿用欧洲标准, 主要关注尾气排放的控制, 而蒸发排放的控制则相对滞后.
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图 4 天津市机动车尾气与蒸发排放因子 Fig. 4 Exhaust and evaporative emission factor in Tianjin |
基于1.1节提出的方法, 建立了天津市机动车全过程VOCs逐月排放清单.图 5展示了2000~2020年天津市机动车VOCs排放的演变状况, 其中环形图表示相应研究时段内蒸发排放与尾气排放的比例.
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图 5 2000~2020年天津市机动车VOCs排放量 Fig. 5 Vehicle VOCs emissions in Tianjin from 2000 to 2020 |
从总量变化而言, VOCs排放呈现出先缓慢上升后逐步下降的趋势, 首先从2000年的7.30万t增至2009年的峰值7.93万t, 然后逐步降至2020年的2.14万t.2002~2004年VOCs排放量出现了一次快速的增减过程, 这与大型客车和重型货车保有量的波动有关.VOCs排放量在2009年后进入下行区间, 得益于排放标准和油品标准升级两方面原因.2008年7月1日, 国Ⅲ排放标准全面实施, 同期, 汽油也升级至国Ⅲ标准, 燃料的苯和烯烃含量分别从2.5%和35%降至1%和30%.两类措施协同, 有效降低了机动车的VOCs排放因子.不同时期排放量的削减速率也存在差异.天津自2013年起控制机动车保有规模, 但VOCs的平均削减速率在2014~2016年间高达15.40%, 在2014~2019年间却仅为9.48%, 这与近些年单车排放水平下降速率变慢有关.
从车辆类型的角度来看, 2000年时, 小型客车、大型客车、轻型货车、重型货车和摩托车的VOCs排放贡献率分别为39.30%、8.63%、19.78%、14.02%和18.27%, 在2020年时, 分别为75.00%、4.66%、11.74%、8.41%和0.19%.小型客车一直是VOCs的首要贡献源, 轻型货车是VOCs的第二大排放源.摩托车的贡献则被大幅压减, 这是因为过去20年间摩托车的保有量和活动水平均在大幅下降.从燃料种类分担的角度看, 汽油车是VOCs最重要的排放源, 研究期内的贡献率一直在80%左右浮动.Sun等[12]和张意等[35]认为天津市汽油车对机动车总VOCs排放的贡献率在80%~90%之间, 与本研究的结论具有较好的一致性.
从排放来源的角度讲, 2000年时, 尾气排放和蒸发排放的贡献率分别为94.54%和5.46%.之后尾气排放的贡献率逐渐降低, 蒸发排放的贡献率逐渐升高.到2020年, 尾气排放和蒸发排放的贡献率分别为68.31%和31.69%, 其中小型客车尾气排放与蒸发排放的贡献率分别为59.30%和40.70%, 蒸发排放贡献显著高于车队平均水平.Liu等[15]的研究指出, 我国机动车蒸发排放有望取代尾气排放, 成为机动车VOCs排放的主要来源, 而本研究的结果表明, 尽管蒸发排放的贡献率逐年上升, 但在相当长一段时期内, 中国大部分城市的机动车尾气仍将是VOCs的主要来源.在国Ⅳ标准实施之前, 随着排放标准升级, 尾气排放因子降幅大, 蒸发排放因子降幅较小.但后续标准的实施大幅提高了蒸发排放的控制水平, 将有效抑制机动车蒸发排放的增长势头.事实上, 蒸发排放的贡献率增幅近年来已经有所放缓.2011~2015年, 蒸发排放的贡献率从14.65%增至24.05%, 上升了9.40个百分点. 2016~2020年, 蒸发排放的贡献率从25.86%增至31.69%, 仅上升了5.82个百分点.
排放标准升级是机动车污染治理的重要措施.本研究期内, 机动车的排放标准从国Ⅰ前升级至国Ⅵ, 共计7个阶段.2000年时, 仅有国Ⅰ前和国Ⅰ两个阶段的排放标准, 贡献率分别为97.87%和2.13%.而到了2020年, 国Ⅲ和国Ⅳ车成为了排放主体, 贡献率分别为30.37%和29.79%.从2.1节的研究来看, 排放标准升级对于尾气排放和蒸发排放的作用有所差异, 因此本研究在2.3节中对两种来源的排放分别进行讨论.
2.3 尾气排放与蒸发排放特征图 6(a)展示了2000~2020年天津市机动车VOCs尾气排放的变化状况.本研究期内, 尾气VOCs年排放量从6.90万t降至1.46万t, 减排了5.44万t.将减排量进行分解, 发现小型客车、摩托车与轻型货车的减排量分别为1.74、1.20和1.15万t, 是尾气VOCs减排的主要贡献车型.2020年国Ⅱ及以下、国Ⅲ、国Ⅳ、国Ⅴ和国Ⅵ机动车的保有量贡献率分别为6.97%、18.80%、39.38%、22.78%和12.07%, 对尾气排放VOCs的贡献率分别为22.80%、31.34%、27.01%、14.82%和4.03%, 国Ⅱ及以下和国Ⅲ的保有量贡献率高于其排放贡献率, 是机动车污染防治的重点.此外, 尾气VOCs排放的降幅正在逐步收窄.除去受疫情影响的2020这一特殊年份, 分析2013年以后尾气VOCs的变化.发现2014~2016这3年间的排放降幅为33.63%, 而2017~2019这3年间的降幅收窄至20.40%.这期间是国Ⅳ至国Ⅴ的过渡期, 两个排放标准间尾气排放因子的削减幅度弱于之前的排放标准.考虑到国Ⅵ尾气排放因子相对于国Ⅴ的下降也较为有限, 说明随着机动车排放控制的推进, 未来传统燃油车的减排难度可能会进一步增大.因此, 推广新能源汽车, 应成为未来机动车污染防治的重要方向.
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图 6 2000~2020年天津市不同排放标准机动车VOCs尾气排放量和蒸发排放量 Fig. 6 Vehicle VOC exhaust emissions and evaporative emissions by emission standard in Tianjin from 2000 to 2020 |
蒸发排放与尾气排放的VOCs总量趋势存在着较大差异[图 6(b)].蒸发排放呈现出较为明显的倒U型走势, 从2000年的0.40万t增至2013年的1.00万t, 之后于2020年降至0.68万t, 蒸发排放峰值出现的时间晚于尾气排放.这是因为从国Ⅰ前到国Ⅲ的过程中, 蒸发排放因子的降低极为有限.但国Ⅳ、国Ⅴ标准的实施, 有效控制了机动车的蒸发排放水平.此外, 近些年蒸发排放量一直维持着较快的下降速率, 并未同尾气排放一样出现降幅衰减的问题.由此趋势推断, 随着国Ⅲ以下老旧车辆的淘汰, 以及对蒸发排放控制力度更大的国Ⅵ车辆占比的提升, 未来一段时期内天津市机动车蒸发排放VOCs仍将维持下降态势.
2.4 月排放特征鉴于2020年新冠疫情对机动车排放的影响, 不能作为常态进行分析, 本研究以2019年为例(图 7), 详细展示了天津市机动车尾气排放、运行损失、加油排放、昼间排放和热浸排放全过程的月变化状况.
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图 7 天津市2019年机动车VOCs全过程排放量月变化以及与2020年变化趋势对比 Fig. 7 Monthly variation in full-process vehicular VOC emissions in 2019 and comparison with 2020 in Tianjin |
不同过程的排放月度变化存在一定差异.尾气排放在低温时的排放量显著升高, 12月为最高点, 占全年排放的11.32%, 高温时则有所回落, 7月为最低点, 贡献率为6.55%.这是因为低温冷启动的排放量显著高于常温冷启动[44, 45], 推升了机动车的尾气排放量.运行损失主要发生在机动车热稳定运行的过程中, 其排放变化主要与活动水平有关, 受温度影响不大, 最高点发生在10月, 贡献率为9.05%, 是由国庆黄金周期间居民出行量的增长所致.加油排放、昼间排放和热浸排放在高温时排放量显著上升, 最高点均出现在7月, 贡献率依次为10.35%、10.95%和14.21%, 最低点均出现在2月, 贡献率依次为6.25%、5.92%和3.60%, 这与燃料在不同温度下的挥发性有关.
将蒸发排放作为整体来看, 最高点与最低点分别出现在7月和2月, 贡献率依次是9.50%和6.69%.总体而言, 尾气排放在冬季高、蒸发排放在夏季高.但由于当前机动车VOCs排放仍由尾气主导, 因此VOCs总排放呈现出秋冬季高、春夏季低的特点, 最高点出现在12月, 贡献率为10.19%, 最低点出现在9月, 贡献率为7.37%.9月的温度适中, 正处于尾气排放因子与蒸发排放因子均相对较低的时点, 从而导致了较低的整体排放水平.
VOCs排放的月度变化受活动水平与排放因子两方面因素影响.若仅考虑机动车在不同月份的活动水平, 就难以准确反映机动车的月度变化特征.已有研究通常以车流量为依据, 将机动车排放分配至月.2月天数少且存在春节假期的问题, 因此该月份车流量往往为全年低点, 有研究据此认为2月是机动车全年排放的低点[19].事实上, 若同步考虑冬季机动车尾气排放水平显著上升这一因素, 那么2月是全年机动车排放月度低点这一结论便有失偏颇.但活动水平的剧烈波动仍然会对机动车排放造成显著影响.图 7 (b)展示了2019年和2020年两年的天津市机动车VOCs排放月度变化状况.2020年的2月和3月, 为应对新冠疫情, 中国多数城市实施了封控措施, 采取了交通管制.在此期间, 机动车的活动水平大幅下降, 直到4月和5月才出现了较为明显的反弹, 恢复到了2019年的水平.2月和3月是2020年机动车VOCs排放最低的两个月, 仅占全年总量的4.74%和6.18%.Zheng等[42]讨论了新冠疫情期间中国人为源的排放变化状况, 同样认为交通源是VOCs下降的重要驱动力, 与本研究的结论有较好的一致性.根据以上分析可知, 机动车排放的时间变化是受多因素影响的复杂过程集合, 单纯考虑活动水平或排放因子变化, 均无法准确解析排放变化.直接套用已有文献中固定的时变系数进行排放的时间分配, 会引起较大的不确定性, 应根据本地气象条件与车辆出行特征, 因地制宜地设定时变系数.
2.5 不确定性分析机动车排放清单的构建过程中, 受方法固有缺陷以及数据可得性的限制, 不确定性难以避免, 以下将从方法和数据两个层面进行讨论.
从方法层面来看, 本研究采用自上而下法, 基于区域机动车保有量计算排放, 无法考虑车辆跨境流动带来的影响.此外, 现实世界中, 机动车的行驶工况处于动态变化中, 本研究中对动态交通数据的运用还有提升空间.但本研究也引入一些新手段改进原有方法, 以降低排放计算的不确定性.一是考虑了不同月份气象条件与车辆出行的变化, 将传统自上而下法的精度从年细化至月, 提升了机动车排放计算的时间分辨率.二是细化了机动车蒸发排放的算法, 将其分解为运行损失、热浸、昼间和加油排放这4个过程, 分别匹配适用的计算手段, 提升了排放计算的过程解析度.
从数据层面来看, 本研究计算长时间序列的机动车排放, 车队构成根据新车注册量和存活曲线推算, 与基于车辆注册数据库开展的研究相比仍有较高不确定性.不同年份车辆的年均行驶里程根据社会经济指标推算, 也会存在一定误差.此外, 蒸发排放因子本地化中, 各类车型的停驶数据均依照小型客车的出行规律进行推算, 后续应补充更多调研数据.但总体而言, 本研究的基础数据具有较高的本地化程度.保有量与注册量数据来自官方统计年鉴, 本身不确定性较小.基准年均行驶里程提取自机动车环保检测线数据, 可以充分反映本地车辆的活动水平.尾气排放因子基于文献[13]模型获取与修正, 蒸发排放因子基于实测获得, 均可以较好的反映本地车辆的VOCs整体排放水平.
为验证本研究中排放清单的不确定性是否被控制在了合理范围内, 将计算结果与已有研究进行了对比.表 2展示了2013~2020年不同研究中天津市机动车的排放结果, 与本研究的计算结果进行了逐年对比.
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表 2 已有研究中天津市机动车VOCs排放量×104/t Table 2 Vehicle emissions of VOCs in Tianjin in previous studies×104/t |
尽管本研究构建的是长时间序列排放清单, 但计算结果与已有研究在不同年份上普遍具有较好的一致性, 体现了本研究所建立计算方法的稳健性以及所采用基础数据的可靠性, 但在个别年份与已有研究存在一定差异, 可能是基础数据与模型算法的不同所导致.文献[42]中2020年的移动源VOCs排放清单结果为本研究的2.11倍, 这是因为该研究报告涵盖了机动车和非道路移动机械多种源类的排放.文献[7]中2017年的机动车VOCs排放量为本研究的1.85倍, 主要是因为基础数据不同, 小型客车是VOCs的首要排放源, 但该研究为小型客车设定的年均行驶里程为21 248 km, 显著高于本研究中来自于环保检测线的数据(17 436 km).由于排放清单构建所需的基础数据庞杂, 且不少数据难以通过公开渠道获得, 对于非公开数据, 不同研究有各自的搜集、实测与推算方法.未来政府相关部门以及研究者们可在数据共享方面开展更多工作, 以期在基础数据方面获取更多共识.
3 结论(1) 机动车VOCs排放总量呈现出先缓慢上升后逐步下降的趋势, 2009年排放总量最高, 为7.93万t, 2020年最低, 为2.14万t.小型客车是对排放总量贡献最大的车型, 贡献率达39.30%~75.00%.蒸发排放对总排放贡献率逐渐升高, 从2000年的5.46%增至2020年的31.69%.国Ⅵ标准的实施大幅加严了蒸发排放的控制水平, 将有效抑制机动车蒸发排放的增长势头, 尾气仍将是VOCs的主要来源.
(2) 蒸发排放与尾气排放的VOCs总量趋势存在着较大差异.2000~2020年, 尾气VOCs排放量从6.90万t降至1.46万t, 降幅达78.84%; 蒸发排放则呈现出了较为明显的倒U型走势, 排放量从2000年的0.40万t增至2013年的1.00万t, 之后于2020年降至0.68万t.差异产生的主要原因是排放标准对尾气与蒸发排放的控制力度有所差别.近年来, 尾气排放降幅逐步收窄, 而蒸发排放在未来一段时期内仍将维持较快降幅.
(3) 不同排放过程的月度变化存在一定差异, 受活动水平与排放因子两方面因素的影响.机动车VOCs总排放呈现出秋冬季高、春夏季低的特点.尾气排放在低温时的排放较高, 运行损失排放主要与活动水平有关, 加油排放、昼间排放和热浸排放在高温时排放较高.2020年疫情期间, 封控措施使得机动车的活动水平大幅波动, 排放变动状况与往年相比存在较大差异.
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