环境科学  2023, Vol. 44 Issue (2): 984-990   PDF    
引用本文
牛硕, 王天齐, 杨阳, 许群, 王美娥, 陈卫平. 田间施用锌肥对小麦籽粒镉累积的影响及施用风险[J]. 环境科学, 2023, 44(2): 984-990.
NIU Shuo, WANG Tian-qi, YANG Yang, XU Qun, WANG Mei-e, CHEN Wei-ping. Effect of Zinc Fertilizer Application on Cadmium Accumulation in Wheat Grain and Its Application Risk[J]. Environmental Science, 2023, 44(2): 984-990.
田间施用锌肥对小麦籽粒镉累积的影响及施用风险
牛硕1,2, 王天齐2,3, 杨阳2, 许群1, 王美娥2, 陈卫平2,3     
1. 郑州大学河南先进技术研究院, 郑州 450003;
2. 中国科学院生态环境研究中心城市与区域生态国家重点实验室, 北京 100085;
3. 中国科学院大学, 北京 100049
收稿日期: 2022-04-15; 修订日期: 2022-05-17
基金项目: 国家自然科学基金项目（41907353，41977146）
作者简介: 牛硕(1998~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为农田土壤Cd污染修复, E-mail: 202022592017736@gs.zzu.edu.cn
通信作者: 杨阳, E-mail: yyang@rcees.ac.cn
摘要: 锌（Zn）和镉（Cd）的交互作用是近年来小麦Cd污染防治的重要研究方向.以华北地区典型小麦田为研究对象，通过田间试验，探究Zn肥对土壤-小麦系统Cd污染的控制效果和施用风险.结果表明，低用量Zn处理下，济源和开封两地小麦籽粒Cd含量均呈下降趋势，与对照相比下降幅度分别为33.4%和25.3%.高用量Zn处理下，两地小麦籽粒Cd含量不降反升，与低用量Zn处理下小麦籽粒Cd含量相比增幅为22.4%和34.2%.施Zn后两地土壤Zn总量和有效态含量均有显著升高，且造成了土壤Cd的部分活化.典型相关分析（CCA）显示，当土壤ω（Zn）小于200 mg ·kg-1时，土壤Zn是土壤-小麦系统Cd富集的主要影响因子，而当土壤ω（Zn）大于200 mg ·kg-1时，土壤Cd的活化是影响小麦籽粒Cd富集的主要原因.回归分析显示土壤Cd/Zn降至0.0089时（低用量Zn），Zn和Cd表现出拮抗效应，土壤Cd/Zn降至0.0078时（高用量Zn），Zn和Cd表现出协同效应.针对区域Cd污染特征，调整Zn肥用量可以提高污染防治效率并避免加剧Cd污染危害.
关键词: 拮抗作用      富集因子      锌(Zn)      镉(Cd)      小麦     
Effect of Zinc Fertilizer Application on Cadmium Accumulation in Wheat Grain and Its Application Risk
NIU Shuo1,2 , WANG Tian-qi2,3 , YANG Yang2 , XU Qun1 , WANG Mei-e2 , CHEN Wei-ping2,3     
1. Henan Institute of Advanced Technology, Zhengzhou University, Zhengzhou 450003, China;
2. State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: The interaction of zinc (Zn) and cadmium (Cd) is an important research direction in the prevention and control of Cd pollution of wheat in recent years. In this study, a typical wheat field in North China was selected as the object to explore the control effect and application risk of Zn fertilizer on Cd pollution in a soil-wheat system through field experiments. The results showed that under the treatment of a low dosage of Zn, the Cd concentrations in wheat grains in Jiyuan City and Kaifeng City decreased by 33.4% and 25.3% compared with those in the control, respectively. By contrast, Cd concentrations in wheat grains treated with a high dosage of Zn increased by 22.4% and 34.2% compared with that of the low-dosage Zn treatment. After the application of Zn, the total amount and available Zn concentrations increased significantly, and Cd was partially activated in these two locations. Canonical correlation analysis (CCA) showed that when the Zn concentrations in the soils were less than 200 mg·kg-1, soil Zn was the main factor affecting Cd accumulation in the soil-wheat system, whereas when Zn concentrations in soils were greater than 200 mg·kg-1, the activation of soil Cd was the main factor affecting Cd accumulation in wheat grains. Regression analysis showed that when the soil Cd/Zn ratio decreased to 0.0089 (low dosage of Zn), Zn and Cd showed an antagonistic effect, whereas when the soil Cd/Zn ratio decreased to 0.0078 (high dosage of Zn), Zn and Cd showed a synergistic effect. According to the characteristics of regional Cd pollution, adjusting the amount of Zn fertilizer can improve the efficiency of pollution control and avoid aggravating the harm of Cd pollution.
Key words: antagonism      plant uptake factors      zinc(Zn)      cadmium(Cd)      wheat     

我国小麦Cd污染形势严峻, 华北多地存在不同程度小麦籽粒Cd含量超标现象[1~4], 严重威胁我国粮食安全和人体健康.控制小麦籽粒Cd累积, 对保证小麦质量安全, 保障粮食安全生产, 降低人体健康风险具有重要意义.Zn和Cd同属IIB族元素, 有相同的核外电子构型, 土壤胶体对Zn2+和Cd2+的选择性吸附使Zn2+和Cd2+表现出竞争作用[5].同时两种元素在小麦根膜细胞吸收和转运过程中通常使用相同转运体, 具有一定交互作用[6].Saifullah等[7]和Zhou等[8]研究指出Zn和Cd的交互作用不仅能够影响小麦体内Cd形态和亚细胞分布, 还可以在小麦由地下至地上部分运输过程中调控多组基因表达, 影响小麦转运蛋白合成.Gupta等[9]研究指出, 小麦体内IRT1、ZIPs和一些非选择性阳离子通道可以转运包括Zn和Cd在内的多种阳离子, 从而形成土壤-地下部和地下部-地上部的阳离子竞争机制.

近年来, Zn和Cd的交互作用受到广泛关注, 但受土壤Cd和Zn含量以及土壤理化性质的影响, 关于Zn和Cd交互作用的研究并不一致.Hart等[10]研究指出施Zn抑制了不同品种小麦对Cd的吸收, 降低了小麦地上部分Cd含量.Köleli等[11]通过盆栽试验证实Cd毒性在小麦缺Zn条件下更为严重, 而施加较低Zn(10 mg·kg-1)水平的ZnSO4能显著抑制小麦对Cd的吸收.王天齐等[12]指出土壤Zn/Cd与籽粒Cd含量之间有显著负相关关系.但在大田试验中, Xing等[13]发现施用Zn肥对小麦籽粒Cd累积没有实质影响, 而Nan等[14]研究指出大田施用Zn肥对小麦Cd累积表现出协同效应.当前田间施用Zn肥降低小麦籽粒Cd累积的具体效果和施用风险仍不明确, 这成为制约该修复措施标准化和大面积推广的主要瓶颈.

河南省济源市和开封市是我国重要的粮食产区, 也是我国典型工矿企业集中区域.近年来的工业扩张导致这两地农田土壤Cd污染严重[15, 16], 其冶炼厂周边农田小麦Cd含量超标率达100%[4], 严重威胁人体健康和粮食安全生产.基于上述问题, 本文以济源和开封为研究区, 通过大田试验, 探究不同Zn肥施加量对小麦籽粒Cd累积的抑制效果和施用风险, 阐明施用Zn肥的不确定性, 以期为我国北方地区Cd小麦污染控制措施和安全生产提供参考.

1 材料与方法 1.1 试验区域和供试材料

田间试验分别在济源(JY)和开封(KF)小麦种植区开展.供试土壤类型为潮土, 土壤pH分别为7.40和7.55, 土壤ω(Cd)分别为1.83 mg·kg-1和2.47 mg·kg-1, 土壤ω(Zn)分别为82.4 mg·kg-1和166 mg·kg-1.供试小麦品种均为泛育麦, 所施肥料及田间管理方式一致.

1.2 试验设计

田间试验设置对照区(CK)和施Zn区.施Zn区通过均匀播撒0.687、1.37和2.75 t·hm-2的ZnSO4·7H2O(相当于施加50、100和200 mg·kg-1的Zn2+)作为基肥, 并分别标记为Zn50、Zn100和Zn200.每个处理设置3组平行试验, 每个平行小区的面积为64.6 m2(3.8 m×17 m), 各个处理之间设置5 m宽保护行.

1.3 采样与分析

小麦成熟后收获, 将小麦麦穗取下用自来水洗净后, 用去离子水清洗3~5遍, 105℃杀青30 min, 65℃烘干至恒重.脱壳粉碎过40目筛混匀后应用HNO3-HClO4法消解样品.土壤剔除杂物风干后分别过2 mm和0.149 mm筛混匀密封保存备用.土壤pH使用电极法测定, 土水比为1∶2.5.应用四酸法HCl-HNO3-HF-HClO4消解土壤样品测土壤重金属全量, 土壤有效态Cd含量通过0.01 mol·L-1 CaCl2溶液(1∶5, 质量与体积比)浸提.应用ICP-MS(7500A, 安捷伦, 美国)测定样品重金属含量, 测定过程采用标准物质(GBW 10046河南小麦; GBW 07427华北平原土壤)进行质量控制, 测得空白加标回收率在108.7%~119.1%.

1.4 数据处理

应用t检验以及单因素方差分析(ANOVA)进行显著性检验, 采用Duncan法(P < 0.05)进行多重比较, 采用Pearson相关系数进行相关性分析.应用Microsoft Excel 2010、SPSS Statistics 25和Canoco5进行数据统计和分析, 应用Origin 2021b做图.

2 结果与讨论 2.1 小麦Cd和Zn含量

土壤施加ZnSO4·7H2O后, 不同Zn含量处理下, KF和JY土壤pH平均值分别为7.61和7.47, 土壤ω(Cd)平均值分别为2.53 mg·kg-1和1.75 mg·kg-1, 土壤pH和Cd含量与CK相比均没有显著变化.两地土壤ω(Zn)(174~276 mg·kg-1和219~493 mg·kg-1)较CK处理(166 mg·kg-1和82.4 mg·kg-1)有显著升高(P < 0.05), 以Zn200处理最为显著, 增幅分别为49.7%~66.5%和488%~598%, 表现出明显区域差异.JY是亚洲最大的铅锌矿生产基地, 有色金属产业企业达24家[4, 13].2020年济源年产Zn矿33.41万t, 占全国总产量的10%.Zn矿的开采和加工加剧了周边农田土壤Zn扰动, 从而导致周边农田土壤中Zn含量变化高于研究区理论最大值[15, 17].

田间试验结果显示, 随着土壤施Zn量的增加, 小麦籽粒Cd含量呈现出先下降后升高的规律[图 1(a)].Zn50处理下两地小麦籽粒ω(Cd)分别为0.16 mg·kg-1和0.15 mg·kg-1, 较CK(0.21 mg·kg-1和0.23 mg·kg-1)分别下降25.3%(KF)和33.4%(JY), 可见施Zn对小麦籽粒Cd累积有一定控制作用.Zn和Cd在小麦吸收和转运过程中有共用的转运蛋白, 当土壤Zn升高时, 土壤中Zn和Cd相互竞争小麦根膜吸附位点导致小麦根部对Cd的吸收减少, 进而向地上部转移减少[18, 19].另外, 土壤施用ZnSO4·7H2O时, SO42-的施入可能增加了小麦根和秸秆中硫(S)的浓度和含S配体的合成, 如谷胱甘肽和植物螯合素, 这些含S配体通过螯合促进Cd固定在液泡中从而减少根中Cd向籽粒的转运[20].值得注意的是当Zn施用量继续增加时, 小麦籽粒Cd含量不降反升.KF的Zn100处理和Zn200处理较Zn50处理分别上升2.15%和22.4%, JY的Zn100处理和Zn200处理较Zn50处理分别上升20.1%和63.5%, 与Sarwar等[21]研究相似.可见Zn肥施用对于控制小麦Cd具有不确定性.

不同小写字母表示不同处理组具有显著差异(P<0.05) 图 1 施Zn对小麦籽粒Cd和Zn含量的影响 Fig. 1 Effect of Zn application on the content of Cd and Zn in wheat grain

图 1(b)显示了不同施Zn量小麦籽粒Zn含量变化.从中可知, 小麦籽粒Zn含量随着土壤施Zn量的增加呈增长趋势.与CK相比, 施Zn后两地小麦籽粒Zn含量分别增长13.0%~24.1%(KF)和26.7%~47.1%(JY).值得注意的是, 在Zn200处理下, KF小麦籽粒Zn含量较Zn50和Zn100处理反而降低, JY小麦籽粒Zn含量也与Zn100处理基本持平.可见小麦籽粒Zn含量不随土壤Zn含量的增加而持续增长.

2.2 土壤Cd的生物有效性

许多研究指出籽粒Cd含量与土壤有效态Cd含量有较强相关性[22~24].如图 2所示, 施Zn后两地土壤CaCl2-Zn和CaCl2-Cd含量均呈增长趋势.与CK相比, 开封土壤CaCl2-Cd含量随着土壤施Zn量显著升高(P < 0.05), 最高增幅为97.6%(Zn200).济源土壤CaCl2-Cd在Zn100和Zn200处理下分别增长18.8%和37.7%[图 2(a)], 可见施Zn造成了土壤中部分Cd的活化.土壤中的Zn2+和Cd2+相互竞争土壤胶体中的吸附点位, 随着Zn2+不断增加, 土壤对Zn2+吸附增多, 这种竞争作用降低了土壤胶体对Cd2+的吸附, 增加了可溶性Cd的含量, 提升了土壤中CaCl2-Cd含量[25~27].值得注意的是, 本文中施加的ZnSO4·7H2O也含有SO42-, SO42-对土壤中Cd也具有一定的影响.Shi等[28]研究证明施加SO42-后根际土壤中Cd的植物有效性增加, 这主要由于SO42-在好氧条件下与土壤中一部分Cd2+形成CdSO4络合物, 增大了Cd在土壤中的溶解度, 从而也会导致土壤中有效态Cd含量提升[29].

不同小写字母表示不同处理组具有显著差异(P<0.05) 图 2 施Zn对土壤CaCl2-Cd、CaCl2-Zn和PUF的影响 Fig. 2 Effects of Zn application on soil CaCl2-Cd, CaCl2-Zn, and PUF

与CK相比, KF和JY两地土壤CaCl2-Zn含量随着土壤施Zn量的增加, 分别升高30.8%~168%和1510%~7273%[图 2(b), P < 0.05], 表现出明显的区域差异, 这可能主要是由于JY是我国铅锌冶炼较为集中的区域, Zn矿的开采和加工导致JY研究区土壤Zn富集[17], 造成了有效态Zn含量的较大幅度升高.然而根据土壤Zn和CaCl2-Zn含量计算土壤Zn活性系数(AR-ZnCaCl2-Zn/土壤Zn)表明两地AR-Zn均较低[0.06~0.12(KF)和0.04~0.43(JY)].碱性土壤环境下土壤胶体对Zn的吸附增强[30], 可能会导致大量Zn无法得到有效利用, 从而抑制降Cd效果.另外, 区域土壤环境因素, 如土壤质地、有机质含量和阳离子含量等均会影响土壤胶体对Cd2+和Zn2+的吸附[31, 32]; 并且JY和KF土壤ω(Cd)分别为2.53 mg·kg-1和1.75 mg·kg-1, 具有显著差异, 所以JY和KF两地土壤CaCl2-Cd和CaCl2-Zn含量虽然都有增长趋势, 但增长趋势具有明显差异.

土壤中Zn和Cd活性的变化对小麦籽粒Cd富集产生较大影响.根据土壤Cd含量和小麦籽粒Cd含量计算小麦Cd富集因子[PUF=籽粒Cd/土壤Cd, 图 2(c)].CK组两地PUF分别为0.085(KF)和0.135(JY).与CK相比, 施Zn后JY的PUF下降21.2%~28.8%, 在Zn50处理时降幅达到最大值.KF的PUF在Zn50和Zn100处理时分别下降9.24%和6.42%, 在Zn200时较CK处理组增加2.79%, 降幅最大值出现在Zn50处理组, 各处理组间无显著差异.随着土壤施Zn量的增加, 两地小麦籽粒PUF均表现出先下降后升高的现象, 与小麦籽粒Cd含量变化基本一致.Sarwar等[21]指出当土壤Zn2+持续增加时, 小麦根系吸收的Zn2+在根中形成Zn-磷酸盐络合物, 大量Zn2+以络合物形式保留在小麦根部的液泡中, 导致向地上部转移减少; 并且这种机制会增加小麦根细胞游离态Cd含量, 从而促进Cd从根部细胞向地上部转移[21].另有研究发现过量施Zn导致的小麦籽粒Cd富集升高的原因可能来自于小麦根部对Cd2+的被动运输增加[25].由以上结果可知, 施Zn可在一定程度上降低PUF, 但具有一定的不确定性; 小麦根细胞对Cd的吸收和储存可能是造成小麦籽粒Cd富集的主要原因.

2.3 小麦Cd富集影响因素

应用典型相关分析(CCA)进一步研究各环境因子在土壤ω(Zn)为200 mg·kg-1以下时对小麦籽粒Cd含量变化特征[图 3(a)].Monte Carlo检验表明, CCA排序轴典范系数对回归关系的解释达到了显著水平(P < 0.05), 表明CCA排序结果可靠.前2排序轴累计解释了Cd在土壤-小麦系统富集变异程度的94.8%, 第1和2排序轴解释量分别占到57.2%和37.6%[图 3(a)].根据CCA排序关系, 各环境因子大致分为3个方向, 第1方向为土壤Cu、Mg、Al和Fe, 第2方向为土壤Ca和Na, 第3方向为土壤Zn, 方向一致的环境因子具有类似驱动关系[33].

图 3 基于CCA的土壤-小麦系统Cd含量与各环境因子相关关系 Fig. 3 Correlation between Cd content and environmental factors in soil-wheat system based on CCA

CCA分析显示小麦籽粒Cd含量和土壤Zn(-0.712**)呈显著负相关, 与Cu(0.723**)、Mg(0.691**)和Al(0.580*)呈显著正相关; 土壤Ca(0.951**)和Na(0.944**)和土壤Cd呈显著正相关.而根据环境因子和排序轴的相关关系可知, 土壤Zn(-0.968**)和第2排序轴呈显著负相关.环境因子矢量长度显示土壤Zn是影响土壤-小麦系统Cd吸收的主要因子.此外, 施Zn后区域土壤Cu、Mg和Al等元素均出现了流失现象(降低幅度为6%~18%), 所以Cu、Mg、Al和Zn显著负相关, 与Cd表现出协同作用.由以上结果可知, 此阶段Zn和Cd表现出的拮抗作用是小麦籽粒Cd累积显著降低的主要原因.

当土壤ω(Zn)大于200 mg·kg-1时, 前2排序轴累积解释了土壤-小麦系统富集变异程度的78.3%, 其中第1排序轴解释率占57.0%, 为主要排序轴[图 3(b)].有效态Cd(0.909**)和土壤Zn(-0.625**)与第1排序轴分别呈显著正相关和负相关, 是该阶段土壤-小麦系统Cd富集的主要影响因子. CCA分析显示有效态Cd与籽粒Cd呈显著正相关(0.698**), 可见此时土壤有效态Cd是影响小麦籽粒Cd吸收的主要影响因子.施用ZnSO4·7H2O导致土壤有效态Cd升高进而促进了小麦籽粒Cd富集, 这可能是造成小麦籽粒Cd不降反升的主要原因.

2.4 Zn肥不确定性分析

土壤Zn和小麦籽粒Cd含量变化关系如图 4所示.与CK相比, Zn50处理显著提升了土壤Zn含量[土壤ω(Zn)平均值为200 mg·kg-1], 并降低了小麦籽粒Cd含量, 最高降幅为34.0%.而Zn100处理较Zn50处理显著提升了土壤Zn含量, 但并没有进一步降低小麦籽粒Cd含量(籽粒Cd含量较Zn50处理升高3.20%).Zn200处理下, 土壤Zn含量持续增长, 但和Zn50处理相比, 小麦籽粒Cd累积加剧(增幅在16.0%~71.0%), 高Zn处理不能降低籽粒Cd含量, 这和Zhu等[34]研究的结果一致.Chaney[35]研究发现, 由于Cd和Zn的竞争关系, 土壤Cd/Zn和小麦籽粒Cd累积概率表现出良好的相关性, 可在较大尺度范围内预测籽粒Cd超标风险.本研究通过田间试验发现, 与CK(Cd/Zn=0.019)相比土壤施加Zn肥(Zn50)能够显著降低土壤Cd/Zn(0.008 9).虽然这一数值仍大于Cd/Zn全球背景值(0.005)[31], 但显著降低了小麦籽粒Cd含量; 并且本研究进一步发现中高用量Zn虽然能够继续降低土壤Cd/Zn, 但对减少小麦吸收Cd无效, 高Zn处理表现出Cd和Zn的协同效应, 这与Nan等[14]研究的结果相似.

图 4 土壤Zn与小麦籽粒Cd含量的关系 Fig. 4 Relationship between soil Zn and Cd content in wheat grain

本研究发现施用ZnSO4·7H2O促进了土壤Cd的活化, 进而促进了小麦Cd吸收, 这与Erdem等[36]研究的结果相似.同时随着Zn含量的提高, 小麦能产生更多与Zn2+相关的转运体促进Zn2+通过维束管从木质部向韧皮部转运, 而这些转运载体也会相应提高Cd2+的转运[37, 38].Sarwar等[21]研究发现小麦根细胞Zn含量提高增加了根中游离态Cd, 从而促进了Cd向地上部转移.综上所述, 可以推断过量施Zn通过影响土壤化学变化和小麦体内转运两个过程促进了小麦籽粒Cd累积; 土壤Cd活化是导致小麦籽粒Cd含量升高的主要影响因子.过量施Zn提升了小麦根膜细胞Zn2+转运蛋白的表达, 强化了小麦根部向地上部的转运能力, 这可能是导致小麦籽粒Cd含量升高的另一原因.此外, ZnSO4·7H2O中也含有SO42-, SO42-的施入主要通过活化根际土壤中的Cd促进小麦根部吸收Cd[28], 同时也会促进根部和秸秆含S配体的形成[29], 抑制Cd向地上部转移来影响小麦籽粒Cd富集.而小麦籽粒对Cd的富集可能综合取决于SO42-施用量和土壤Cd含量, 过量SO42-可能会导致Cd胁迫下小麦籽粒对Cd富集增加[39].为使小麦降Cd效率最大化, 科学精准施用Zn肥是解决上述问题的关键.低用量Zn(50 mg·kg-1)配合农艺措施作业可能是保障小麦免受土壤Cd污染的理想方式.

3 结论

本研究通过田间试验发现, 施Zn对抑制小麦籽粒Cd累积具有一定效果, 但存在不确定性.低用量Zn(50 mg·kg-1)的施用能够显著降低小麦籽粒Cd含量, Zn与Cd表现出拮抗作用.中高用量Zn均不能进一步实现降Cd效果, 且高用量Zn处理下小麦籽粒Cd显著升高, Zn与Cd表现出协同作用.土壤Zn是抑制土壤-小麦系统Cd富集的主要影响因子, 而土壤Cd活化是造成小麦Cd含量升高的主要原因.结合区域土壤Cd污染特征, 利用Cd和Zn的拮抗作用科学合理施用Zn肥可最大限度减小土壤Cd污染危害.

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