环境科学  2023, Vol. 44 Issue (2): 611-625   PDF    
引用本文
李明明, 王雁, 闫世明, 陈玲, 韩照宇. 太原市PM2.5浓度的气象特征影响分析及预报[J]. 环境科学, 2023, 44(2): 611-625.
LI Ming-ming, WANG Yan, YAN Shi-ming, CHEN Ling, HAN Zhao-yu. Meteorological Characteristics, Influence Analysis and Prediction of PM2.5 Concentration in Taiyuan City[J]. Environmental Science, 2023, 44(2): 611-625.
太原市PM2.5浓度的气象特征影响分析及预报
李明明, 王雁, 闫世明, 陈玲, 韩照宇     
山西省气象科学研究所, 太原 030002
收稿日期: 2022-03-04; 修订日期: 2022-05-11
基金项目: 山西省科技厅自然基金项目（201901D111465）；山西省基础研究计划项目（20210302124202）
作者简介: 李明明(1980~), 男, 硕士, 高级工程师, 主要研究方向为环境气象预报, E-mail：qkslmm@126.com
通信作者: 王雁, E-mail: qkswy@126.com
摘要: 利用2016~2020年太原市污染物浓度资料、以及国家基准气象观测站的同期地面气象资料, 重点分析了太原市PM2.5浓度的变化特征以及湿度、降水、风和混合层厚度等气象条件对PM2.5浓度的影响, 同时探讨了污染物浓度变化的成因, 建立基于LSTM神经网络的PM2.5浓度预报模型.结果表明, 2016~2020年太原市区冬季出现的重污染天数最多, 其中2017年冬季出现天数最多为28 d, PM2.5浓度总体呈现出秋冬季节高, 春夏季节低, 周末PM2.5浓度高于工作日浓度, PM2.5浓度日变化大致呈现双峰型分布, 分别出现在09:00左右和23:00至翌日01:00.除相对湿度和冬季气温外, 其余气象要素与PM2.5浓度在四季均表现为负相关.影响太原市区PM2.5浓度升高的污染源主要位于其NE-ENE-E方向, 西北部地区的相对不明显.汛期当达到中雨(降水量≥10 mm)以上级别的降水都对PM2.5浓度降低有明显效果.大气混合层高度增加对于PM2.5在垂直方向的扩散和稀释非常有利.冬季强偏西北向气流, 相对湿度低, 地面处于高压控制, 混合层高度高, 属于最利于PM2.5浓度降低的类簇.采用LSTM模型建模, PM2.5浓度预测的R2高达0.95, 显著优于传统树模型和线性回归模型(R2 < 0.60), 预测结果残差接近正态分布, 其中84.2%预测结果的绝对误差低于20μg·m-3, 模型的MAE、MAPE和RMSE分别为38.17、17.19%和20.6.
关键词: 长短时记忆神经网络(LSTM)      气象特征      机器学习      PM2.5浓度      预报      k均值聚类      太原     
Meteorological Characteristics, Influence Analysis and Prediction of PM2.5 Concentration in Taiyuan City
LI Ming-ming , WANG Yan , YAN Shi-ming , CHEN Ling , HAN Zhao-yu     
Shanxi Province Institute of Meteorological Science, Taiyuan 030002, China
Abstract: Based on the pollutant concentration data of Taiyuan City from 2016 to 2020 and the surface meteorological data of the national benchmark meteorological observation station in the same period, the variation characteristics of PM2.5 concentration in Taiyuan City and the effects of meteorological conditions such as humidity, precipitation, wind, and mixing layer thickness on PM2.5 concentration were analyzed. At the same time, the causes of pollutant concentration changes were discussed, and the PM2.5 concentration prediction model based on the LSTM neural network was established. The results showed that the number of days of heavy pollution in Taiyuan City from 2016 to 2020 was the highest in winter, of which the maximum number of days in 2017 was 28 days. The PM2.5 concentration was generally high in autumn and winter and low in spring and summer. The PM2.5 concentration on weekends was higher than that on weekdays. The daily variation in PM2.5 concentration roughly presented a bimodal distribution, which appeared around 09:00 and 23:00 to 01:00 the following day. Except for relative humidity and winter temperature, other air pressure, wind speed, and PM concentration showed negative correlations in the four seasons. The pollution sources affecting the increase in PM2.5 concentration in Taiyuan City were mainly located in the NE-ENE-E direction, and the pollution in the northwest was not relatively apparent. In flood season, when the precipitation reached the level of moderate rain (rainfall≥10 mm), it had an obvious effect on the reduction of PM2.5 concentration. The increase in atmospheric mixing layer height was very beneficial to the diffusion and dilution of PM2.5 in the vertical direction. The strong northwest air flow in winter, low relative humidity, high pressure control on the ground, and high height of the mixing layer belonged to the cluster most conducive to the reduction in PM2.5 concentration. Using the LSTM model for modeling, the R2 of PM2.5 concentration prediction was as high as 0.95, which was significantly better than that of the traditional tree model and linear regression model (R2 < 0.60). The residual of the prediction results was close to the normal distribution, of which the absolute error of 84.2% prediction results was less than 20 μg·m-3, and the MAE, MAPE, and RMSE of the model were 38.17, 17.19%, and 20.6, respectively.
Key words: long short term memory(LSTM)      meteorological characteristics      machine learning      PM2.5concentration      forecast      k-means clustering      Taiyuan     

近年来, 随着我国经济发展迅速, 城市化速度逐步加快, 山西地区空气重污染频发, 逐渐由单一煤烟型污染向复合型污染转变[1].而采暖期以PM2.5为首要污染物的重污染天气出现的频率呈逐步增加趋势[2], PM2.5由于其粒径小, 影响大气环境进而危害到人体健康, 已经成为大众关注的重点和学者们研究的热点[3].众所周知, PM2.5的浓度主要取决于排放源、大气的化学物理转化过程及复杂的地形条件等多种因素的交织影响.某一特定区域的PM2.5浓度则主要受该区域的排放源与当地的气象条件的影响, 降水和风速对PM2.5浓度去除效应很明显[4~6].PM2.5浓度的变化与气象背景场有很大的关联, 受到湿度、风和混合层厚度等气象条件以及长距离的沙尘输送等因素影响, 不同地区的PM2.5污染气象成因也存在显著的地域差异[7~12], 因此学者们也开展了一系列的相关研究, 并根据气象条件相关性建立了一些线性回归预报模型[13~15].但PM2.5浓度的变化特征基本都是非线性的, 所以普通的线性预报模型很难准确模拟PM2.5浓度变化.为此各国的学者研究开发了各种PM2.5浓度非线性预测模型.其中, 利用最小二乘逼近来拟合的线性回归、时间序列回归和决策树回归的树模型等预测模型比较常用, 为此学者们基于机器学习方法对一些地域的空气质量数值预报及PM2.5的数值模拟进行了优化研究[16~20], 并基于随机森林模型和支持向量机开展相关城市的空气质量浓度预测和空气质量分类预测研究[21~33].随着人工智能的兴起, 深度学习的神经网络模型在数据挖掘等相关领域具备良好的数据拟合效果.BP神经网络等预报模型在对城市空间的PM2.5浓度的预测方面也有很多的应用[34~40].

太原市作为地处温带季风气候区的典型北方城市, 无论从气候还是从地理特点来说都具有内陆城市典型的特征, 有关太原市区PM2.5浓度与不同季节的污染气象特征相关影响研究不多, 而对于太原市区PM2.5浓度预报也相对较少, 且已有的多种预测模型在预测PM2.5浓度时依然存在各自的一些局限性.如普通的线性模型难以精确模拟PM2.5浓度与多种影响因素之间的非线性关系; 传统的神经网络模型不会关注上一时刻的信息如何用于下一时刻, 每一次都只会关注当前时刻的处理, 没有记忆功能[41].而长短时记忆神经网络(LSTM)是一种特殊的循环神经网络(RNN), 正好可以很好地解决长时依赖问题[42].因此, 本文主要基于气象观测数据和环境监测数据, 分析太原市区PM2.5浓度的变化特征以及, 利用灰色关联分析模型分析太原市的气象要素与各污染物浓度之间的相近程度, 选取风向、风速、相对湿度和混合层高度等气象要素和前一时次污染物浓度值作为特征因子, 构建基于长短时记忆神经网络(long short term memory, LSTM)的PM2.5浓度预测模型, 并与3种机器学习模型的预测结果进行对比, 表明LSTM模型更适合太原市区PM2.5浓度预测.该方法对了解典型内陆城市的污染气象特征及其成因, 提高环境气象预报精度有一定的参考意义.

1 材料与方法 1.1 数据来源

太原市位于111.50°E~113.15°E, 37.45°N~38.42°N之间, 处于山西省境中央, 太原盆地的北端, 华北地区黄河流域中部, 西、北、东三面环山, 中、南部为河谷平原, 全市整个地形北高南低呈簸箕形.太原市属北温带大陆性气候, 夏季炎热多雨, 冬季寒冷干燥.年平均气温9.5℃, 无霜期平均202 d, 年均降水量456 mm.太原由于其地形复杂多样, 海拔高度差异较大, 海洋性气候对境内的影响, 形成了北温带大陆性气候.近年来, 太原市大气污染较为严重[43].

本研究使用的气象数据来自太原市小店区气象观测站(112.55°E、37.75°N, 海拔776.2 m), 选用的气象要素包括：风向、风速、相对湿度、气压、气温及露点温度和降水量; 使用的空气质量数据来自全国城市空气质量实时发布平台(http://www.cnemc.cn/sssj/), 监测项目为：PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO和O3这6种污染物的浓度值, 太原市共有6个环境空气质量监测站点(桃园、坞城、上兰、尖草坪、南寨和小店), 见图 1.考虑到数据匹配性原则, 本研究选取小店监测站点空气质量监测数据.本研究时段为2015年1月1日至2020年12月31日小时监测值.研究范围如图 1, 主要包括太原市尖草坪区、杏花岭区、万柏林区、迎泽区、晋源区和小店区这6个区.

图 1 太原市空气质量和气象监测点位分布示意 Fig. 1 Distribution map of air quality and meteorological monitoring sites in Taiyuan City

1.2 研究方法 1.2.1 污染气象特征分析方法

本研究利用太原市城区监测站点PM2.5小时浓度监测值, 求得日均浓度值, 再根据PM2.5日均浓度值求得月均值、季均值和年均值.其中按照北方城市的季节划分, 将3~5月划分春季, 6~8月划分夏季, 9~11月划分秋季, 12月及次年1~2月划分冬季.空间插值用于将离散点的测量数据转换为连续的数据曲面, 可以用来模拟研究区域内的污染物的浓度分布.插值方法包括反距离加权平均插值法(IDW)、趋势面法、样条函数法和克立格(Kriging)插值法等, 本次空间分布采用克立格插值法.

1.2.2 大气混合层高度计算方法

大气混合层高度是反映污染物在铅直方向扩散的重要参数, 也是影响大气污染物扩散的主要气象因子之一, 本次大气混合层高度的计算方法采用罗氏(Nozaki)法.

(1)

式中, H为计算的大气混合层高度(m), T-Td为温度露点差(℃), P为Pasquill稳定度级别规定的取值, 稳定度等级共6级, 依次取值1~6, UZ为Z高度处所观测的平均风速(m·s-1), f为地转参数(s-1), Z0为地面粗糙度.

1.2.3 基于LSTM的PM2.5浓度预测方法

选择影响PM2.5浓度的各种环境和气象因素, 采用LSTM神经网络预测下1 h PM2.5浓度, 模型主要依据前3 h的6种污染物浓度和气象因子来预测下1 h的PM2.5浓度, 具体网络模型的结构如图 2.本次LSTM网络设置了1层LSTM隐藏单元, 共设置了32个神经元, 通过向前操作, 将前1 h的信息以记忆流的形态不断向后传递, 影响每个新输入数据的处理和每个阶段的输出.输入层的输入数据包含12个特征(PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3、风向、风速、相对湿度、气压、气温及露点温度和降水量), 输出层是一个用于预测PM2.5浓度的神经元.

Xt-1表示t-1时刻输入, Xt表示t时刻输入 图 2 LSTM模型预测流程 Fig. 2 Flow chart of LSTM model design

2 结果与讨论 2.1 2016~2020年太原市城区空气质量概况

由图 3可知：2016~2020年太原市空气质量优、良天数大致呈现上升趋势, 其中, 空气质量为优的天数占比由2016年10%上升到2020年16%, 同比增加6个百分点; 空气质量为良的天数占比一直保持在60%左右, 其中2018年占比相对较低为58%, 2020年占比相对较高为64%; 轻度污染的天数占比中2018年的占比相对较高为28%, 2020年的占比相对较低为15%; 重污染(中度、重度及严重污染天气)天数近5年大致呈减少趋势, 重污染天数的占比2016年为48 d(占比为13%), 2017年为40 d(占比为12%), 2018年为34 d(占比为9.5%), 2019年为28 d(占比为7.5%), 2020年为20 d(占比为5%).

图 3 2016~2020年太原市区不同PM2.5污染等级的分布状况 Fig. 3 Distribution of PM2.5 pollution grades in Taiyuan City from 2016 to 2020

2016~2020年的重污染天数从季节来看, 冬季出现的天数最多, 其中2017年冬季出现天数最多为28 d, 2020年最少为16 d; 秋季出现的天数次之, 其中2016年秋季出现的天数最多为21 d, 2020年较少为4 d; 春季出现的天数较少, 其中2018年春季出现的天数最多为12 d, 2020年春季未出现.夏季未出现重污染.

统计2016~2020年的首要污染物的占比情况发现：随着空气质量等级的加重, PM2.5作为首要污染物的占比增加得最快, 其中重度和严重污染天气时占比达到90%左右, 表明太原市的重污染天气主要以PM2.5污染为主; 首要污染物为PM10的污染集中在良, 轻度污染天气, 此外在重污染(中度、重度及严重污染天气)时也有出现, 但是占比相对较低, 约为10%左右; 首要污染物为O3的污染集中在良, 轻度污染和中度污染天气出现, 主要是在轻度污染天气时占比较大, 达到40%; 其余的SO2和NO2作为首要污染物占比较低, 均在10%以下.由图 4可见, 2016~2020年太原市区发生污染天气时首要污染物主要以PM2.5为主.

图 4 2016~2020年太原市区首要污染物分布占比 Fig. 4 Distribution proportion of primary pollutants in Taiyuan City from 2016 to 2020

本次重点分析以PM2.5为首要污染物的变化情况(见图 5), 从年际分布来看, 2016~2020年太原市区良和轻度污染天数逐渐增多, 中度以上的重污染天数逐渐减少, 尤其是2020年没有出现严重污染天气, 环比2019年减少了13 d.从月际分布来看, 也大致呈U型分布, 每年的12月和1月出现中度以上的重污染天数最多, 分别为45 d和35 d.从季节分布来看, 冬季出现中度以上的重污染天数最多, 达到108 d, 秋季次之为43 d, 夏季最少.

图 5 2016~2020太原市区首要污染物为PM2.5的不同空气质量等级的年际、月际和季节分布 Fig. 5 Interannual, monthly and seasonal distribution of different air quality levels with PM2.5 as the primary pollutant in Taiyuan City from 2016 to 2020

2.2 太原市区PM2.5浓度变化特征 2.2.1 太原市区PM2.5浓度年变化特征

太原市城区2016~2020年PM2.5浓度变化情况如表 1所示.从中可见：2016~2020年太原市城区9个环境空气质量监测站PM2.5浓度年均值总体上呈现出逐年减少的趋势, ρ(PM2.5)平均值依次为：67.18、64.89、56.67、54.52和52.57μg·m-3, ρ(PM2.5)最高值出现在2017的晋源监测点为74.73μg·m-3, 最低值出现在2019的上兰监测点为38.46μg·m-3. 从地形特点来看, 太原市区系舟山, 东山和西山三面环山, 中、南部为汾河谷地, 整个地形北高南低, 大致呈簸箕形, 地形较为封闭, 易出现逆温现象, 不利于大气污染物扩散.上兰一直是作为清洁对照点的监测点, 地处太原市西北边界, PM2.5浓度年均值也是最低, 南寨和金胜监测点离市中心相对较远, PM2.5浓度年均值也相对较低.巨轮、小店及桃园监测点地处太原市中心区域, 商业活动和人类活动相对密集, 使得PM2.5浓度年均值较高, 尤其是小店作为中国的百强区, 以及太原市南移西进的重点发展区域, 使得近几年该区域污染影响也较为显著, 巨轮和桃园地处于太原市老城区, 商业密集和居民较多, 污染相对也较为明显.晋源监测点尽管离市中心区域较远, 但作为太原市著名的旅游景区人类活动也相对密集, 使得该测点的PM2.5浓度年均值也较高.

表 1 2016~2020年太原市区环境监测站点PM2.5浓度年均值变化情况1)/μg·m-3 Table 1 Environmental monitoring station PM2.5 annual mean change in Taiyuan City from 2016 to 2020/μg·m-3

2.2.2 太原市区PM2.5浓度月变化特征

由图 6可见：太原市区2016~2020年ρ(PM2.5)的月变化大致呈现“U”型分布, PM2.5月均值一般12月和1月达到最高值, 其中2016年的12月的ρ(PM2.5)月均值最高, 为142.85μg·m-3, 2017年1月和2020年1月的ρ(PM2.5)月均值最高, 分别为130.23μg·m-3和112.21μg·m-3; PM2.5月均值一般8月达到最低值, 其中2019和2020年ρ(PM2.5)月均值最低分别为26.64μg·m-3和27.39μg·m-3.究其原因, 主要是每年的12月和1月都是天气最为寒冷的阶段, 月平均日照时数较少分别为173.1 h和177.9 h, 地面能接收的太阳辐射也最少, 分别为8.41MJ·m-2和9.44 MJ·m-2, 再加上寒潮到来, 气温达到一年的最低值分别为-9.4℃和-11.5℃, 此时的集中供热迎来最高峰, 由此排放的各种大气污染物也达到高峰, 并且这个时段静稳天气出现频率增多, 伴随着逆温的强度和频率也增多, 致使大气湍流减弱, 大气污染物沉积在近地面无法扩散, 能见度降低, 形成冬季常见的雾、霾天气, PM2.5浓度达到一年中最高值.2月一般处于每年的春节假期, 工厂企业大多处于停产或半停产状态, 使得各种大气污染物的排放有所降低, 人类活动也相对较少, 使得PM2.5浓度略有所下降; 进入3月后, 大风天气逐渐开始增多, 比较有利于大气污染物的扩散, 因而使得PM2.5浓度较前两个月有明显降低, 但是大风也偶而会引发沙尘天气, 也会使得PM2.5浓度升高, 如2018年3月PM2.5浓度升高就是沙尘造成的; 4月到10月为太原市城区的非采暖期, 污染物排放相对减少, 使得PM2.5浓度开始逐步降低; 11月初开始, 又恢复采暖供热, 静稳天气开始增多, 使得PM2.5浓度又开始逐步升高.

图 6 2016~2020年太原市区各月PM2.5浓度分布状况 Fig. 6 Monthly PM2.5 concentration distribution in Taiyuan City from 2016 to 2020

2.2.3 太原市区PM2.5浓度季节分布特征

细颗粒物PM2.5浓度不仅随着时间表现出一定的规律性, 而且深受地形条件, 植被覆盖、人类活动强度、工业污染源排放以及城市汽车尾气排放等多种因素的影响.由图 7可见, 太原市区PM2.5浓度从季节来看, 总体呈现出冬季最高, 夏季最低.究其原因：夏季太原市城区大气铅直方向扩散能力较强, 有效抑制污染物的累积, 此外水平向受到偏南季风的影响(见图 8), 降水增多, 也可以进一步加快污染物的稀释沉降, 使得PM2.5浓度较低.冬季太原市城区采暖主要以燃煤为主, 再叠加其他的大气污染物排放量较大, 加上大气层结稳定, 对流湍流相对较少, 风速较低等导致静稳天气增多不利于污染物的扩散, 同时降水少不利于污染物的稀释沉降[7].空间分布来看, PM2.5浓度大致呈现出北低南高, 由北向南逐渐升高的趋势, 这也与太原市的南移西进的总体城市规划布局相关.PM2.5浓度高值中心主要位于太原市西南部的晋源区和南部的小店区.

图 7 2016~2020年太原市区PM2.5浓度夏季和冬季分布情况 Fig. 7 Distribution of PM2.5 concentration in summer and winter in Taiyuan City from 2016 to 2020

图 8 2016~2020年850 hPa高度夏季和冬季大气流场 Fig. 8 Atmospheric flow field diagram of 850 hPa height in summer and winter from 2016 to 2020

2.2.4 太原市城区PM2.5浓度周、日变化特征

许多大中型城市的空气污染物质量浓度变化趋势存在明显的周末效应.如北京市周末PM2.5平均浓度明显高于工作日浓度[44].主要是由于在工作日和非工作日时段机动车出行量和人们的生产生活强度存在较大的差异, 且污染物浓度的上升具有一定的滞后性[45], 这也使的PM2.5平均浓度在同一周内表现出不同的高低变化特征.由图 9可以看出, 太原市城区PM2.5浓度的分布也具有较为明显的周末效应, 周末(尤其是周六)的PM2.5浓度明显高于工作日浓度.从不同季节和不同工作日的PM2.5浓度日变化情况来看, PM2.5浓度日变化大致呈现双峰型分布, 第一个峰值都出现在09:00左右, 之后随着太阳辐射加大, 近地层空气受热上升, 大气湍流逐渐加强, 混合层高度也随之升高, 大气扩散能力增强[45], PM2.5浓度开始逐步降低, 17:00左右PM2.5浓度降至日内最低值, 23:00至翌日01:00出现日内的第2个峰.其中第一个PM2.5浓度峰值在09:00左右, 与太原市的交通早高峰时间基本重合, 这主要是由于PM2.5浓度升高也需要一个积累的时间, 所以比早高峰时间稍微滞后1 h左右; 夜间的第二个PM2.5浓度峰值可能与交通晚高峰排放的污染物进一步由逆温等气象条件造成的PM2.5浓度累积有关[46].

图 9 2016~2020年太原市区PM2.5浓度周日变化情况 Fig. 9 Diurnal variation in PM2.5 concentration in Taiyuan City from 2016 to 2020

2.3 太原市城区PM2.5浓度与主要气象因子关系 2.3.1 主要气象因子与PM2.5浓度相关性分析

表 2给出近太原市城区四季PM2.5浓度与主要气象因子的Spearman秩相关系数.气温与PM2.5浓度在春季、夏季和秋季主要为负相关关系, 冬季呈现正相关, 可能是由于冬季气温升高, 冷空气减弱, 易形成逆温的稳定层结, 从而造成污染物累积, 使的PM2.5浓度升高.

表 2 不同季节PM2.5浓度与气象因素的Spearman秩相关系数 Table 2 Spearman rank correlation coefficient between PM2.5 concentration and meteorological factors in different seasons

气压与PM2.5浓度在4个季节均表现为负相关关系, 尤其是冬季呈现较为显著的负相关.可能由于冬季近地面一般受高压控制, 尤其是冷锋过境, 气压升高, 使污染物水平扩散能力增强, 从而降低了PM2.5浓度, 而且这与太原城区三面环山的地形有关, 气压升高, 促使污染物水平流动有关[34].

相对湿度与PM2.5浓度主要呈现正相关, 尤其在秋冬季和春季都呈现显著正相关, 原因可能是空气的相对湿度越大, 其中的水滴越容易吸附颗粒污染物, 从而使得PM2.5浓度升高.

风速与PM2.5浓度主要表现为负相关, 尤其是冬季和秋季呈显著强负相关, 原因主要是风速越大, 越有利于污染物的水平扩散, 从而降低PM2.5浓度.

降水与PM2.5浓度主要为负相关, 尤其在春季、夏季和秋季都通过了0.05的显著性检验.因为降水可以稀释空气中的污染物, 使其产生沉降, 起到很好的空气净化器的作用.但是冬季的降水与PM2.5浓度呈现弱的正相关, 相关系数很小, 原因可能是太原城区冬季降水较少, 使得统计的样本量较少, 少量的降水不仅达不到稀释污染物, 而且产生的高湿度天气, 反而诱发了污染物的吸附增长, 加剧空气污染, 造成PM2.5浓度不降反升.这也与卢盛栋等[43]的研究结论一致.

混合层高度与PM2.5浓度主要为负相关, 尤其在冬季和秋季都通过了0.05的显著性检验.因为混合层高度越高, 越有利于污染物垂直方向的扩散.

2.3.2 相对湿度对PM2.5浓度影响分析

相对湿度可以影响大气污染物的形态(气态、液态、半液态和固态等)转化以及大气污染之间的化学反应进程[47], 本文为了避免降雨等因素对相对湿度的影响, 剔除了所有出现降水的数据, 同时考虑到小时数据量过大(43 800条记录)不利于直观显示, 故将小时相对湿度按照每隔2%等频分布的原则, 均匀划分为50个相对湿度段, 计算每个相对湿度段的PM2.5浓度均值, 然后将两者做线性相关拟合分析.由图 10可见, 春季气温逐渐回升, 大风天数较多, 相对湿度较低, 随相对湿度的增加逐渐上升, 相对湿度达到70%后, PM2.5浓度保持相对稳定略有下降.夏季来临后由于急剧升温, 降雨逐渐增多, 空气变得相对湿润, 相对湿度相对较高; PM2.5浓度总体上随着相对湿度的增加而略有升高, 升高的幅度很小.秋季气温开始逐渐降低, 天气凉爽, PM2.5浓度总体上随着相对湿度的增加而逐渐升高, 尤其是相对湿度在40%~60%的区间内, PM2.5浓度升高较为明显, ρ(PM2.5)平均值约为71μg·m-3.冬季平均气温较低, 又处于采暖期, 研究区内的降雪天气相对较少, 相对湿度较低, PM2.5浓度总体上随着相对湿度的增加升高显著, 当相对湿度在90%以上时, ρ(PM2.5)平均值约为202μg·m-3, 说明此时大气污染物随着相对湿度升高, 使得大气中的细颗粒物吸湿增大、积聚增多, 而且不同污染物之间也容易产生化学反应, 导致二次污染物的产生, 使得污染物的形态发生变化, 尤其当相对湿度较高时, 雾、霾等不利于空气扩散的天气进一步加重PM2.5浓度.

图 10 2016~2020年太原市区不同相对湿度下PM2.5浓度的变化特征 Fig. 10 Variation Characteristics of PM2.5 under different relative humidities in Taiyuan City from 2016 to 2020

2.3.3 风向风速对PM2.5浓度影响分析

风速的大小可以影响大气污染物的迁移扩散程度, 风向可以反映大气污染物随着风向的迁移方向.图 11为2016~2020年4个不同季节太原市区不同风向风速下PM2.5浓度的分布.从中可见, 研究区春季主要以NE-ENE风为主, 在ENE风方向下且风速为6~8 m·s-1时ρ(PM2.5)平均值最高, 为79.69μg·m-3, 在出现频率较少的NE和ESE风方向下且风速为7m·s-1左右时ρ(PM2.5)相对较高, 为73.96μg·m-3和70.23μg·m-3.

图 11 2016~2020年太原市区PM2.5浓度随风向风速的变化 Fig. 11 Variation in PM2.5with wind speed in Taiyuan City from 2016 to 2020

研究区夏季主要盛行NE-ENE风, 在NE风方向下且风速为6m·s-1左右时ρ(PM2.5)平均值最高, 为60.42μg·m-3; 在风向频率较低的SW风方向下且风速为4m·s-1左右时ρ(PM2.5)平均值也较高, 为59.63μg·m-3.

研究区秋季以N风和NE-ENE风出现频率最高, 在ENE风方向下且风速为5m·s-1左右时ρ(PM2.5)平均值最高为108.25μg·m-3, 此外在风向频率较低的SSE和ESE风方向下且风速为1m·s-1左右时ρ(PM2.5)平均值也较高, 为80.52μg·m-3和82.36μg·m-3.

研究区冬季NE-ENE风出现频率最高, ρ(PM2.5)平均值也是在NE-ENE-E风向下且风速为6m·s-1左右时较高, 分别为135.32、149.10和150.12μg·m-3.这可能是由于太原市区的东部和东北部分布有太原钢铁集团、太原二电厂等重工业企业, 且该区域作为老城区人口较为密集, 加之太原市东依太行山, 南部为汾河谷地平原, 使得高浓度的PM2.5气团经远距离输送后在山前汇聚[36].综上分析可见影响太原市区PM2.5浓度升高的污染源主要位于其NE-ENE-E方向, 其次为SW方向, 而位于西北部地区的相对不明显.

2.3.4 大气混合层高度对PM2.5浓度影响分析

根据PM2.5浓度的日变化特征分析大气混合层厚度与PM2.5日均浓度的相关关系.PM2.5浓度与08:00混合层高度相关系数为-0.254, 通过95%置信度检验, 与14:00混合层高度相关系数为0.085, 两者相关性较差, 故选取08:00混合层高度对PM2.5浓度进行分析.2016~2020年(由于2020年4月1日后不再进行总云、低云的观测, 故无法计算混合层高度, 本次大气混合层高度统计截止到2020年3月31日)太原市区08:00混合层高度为21~3 092 m, 平均高度为698 m.分析08:00不同混合层高度下PM2.5浓度平均值可知(图 12).PM2.5浓度平均值随着大气混合层高度的增加呈现出逐渐下降趋势, 且也表出明显的季节变化特征：冬季>秋季>春季>夏季.以冬季为例, PM2.5浓度平均值随着大气混合层高度的增加下降趋势很明显, 尤其是在混合层高度小于500 m时, ρ(PM2.5)平均值由127.46μg·m-3下降为92.60μg·m-3, 下降率为27%, 混合层高度到达1 000 m以上时, 下降率逐渐平缓.而且当大气混合层高度小于300 m时ρ(PM2.5)平均值为116.05μg·m-3, 当大气混合层高度大于2 000 m时ρ(PM2.5)平均值为36.19μg·m-3, 后者相比前者低约68%.总体上表明大气混合层高度增加对于PM2.5在垂直方向的扩散和稀释非常有利, 可以大幅降低大气污染物的浓度.

图 12 2016~2020年太原市区PM2.5浓度随大气混合层高度(08:00)的变化 Fig. 12 Variation in PM2.5with mixed layer height at eight o'clock in Taiyuan City from 2016 to 2020

2.3.5 降水对PM2.5浓度影响分析

考虑到太原市的降水相对集中, 而且主要集中在夏秋季节, 故此次研究将每年6~10月作为汛期, 其余1~5月和11~12月作为非汛期, 分别统计汛期和非汛期PM2.5浓度在有无降水时的不同等级的出现频率(表 3).可以看出2016~2020年太原市区汛期在有无降水时, 空气质量优和良出现频率分别为92.7%和88.1%, 空气重污染出现频率分别为0.5%和2.7%; 非汛期有无降水时, 空气质量优和良出现频率分别为67.0%和61.8%, 空气重污染出现频率分别为15.5%和17.9%; 可见, PM2.5浓度在有降水的汛期的出现频率要更低.这可能与太原市的气候特征有一定的关系, 汛期印度洋的偏西南气流带来的气团产生的降水对污染物有一定的稀释作用, 而且汛期降水较为频繁, 也有利于进一步降低污染物浓度.非汛期降水对PM2.5浓度也有一定影响, 但降低幅度有限, 这可能与太原市冬季的降水主要以小雪为主, 降水量少, 对污染物的冲刷和稀释作用有限, 有时甚至由于小雪天气造成湿度增大, 使得污染物吸湿增长, 造成污染物浓度的增大.

表 3 2016~2020年太原市汛期和非汛期不同等级PM2.5浓度在有无降水时出现频率1)/% Table 3 Frequency of PM2.5 concentration of different grades with and without precipitation in flood season and non-flood season in Taiyuan City from 2016 to 2020/%

表 4通过统计分析6种不同级别的降水量对PM2.5浓度的减少效果(即前后2 d内PM2.5浓度日均差占前一日PM2.5浓度的比值).

表 4 2016~2020年太原市汛期和非汛期不同降水量等级对PM2.5浓度影响1) Table 4 Effects of different precipitation levels on PM concentration in flood season and non-flood season in Taiyuan City from 2016 to 2020

(1) 非汛期在无降水时, PM2.5浓度变化率也呈现出正增长, 且明显高于汛期; 在有降水出现时, PM2.5浓度变化率大致呈现减少趋势, 相对汛期变化更为明显.其中, 出现较小的降水(即1 mm≤降水量 < 10 mm)以下对PM2.5浓度的降低能力有限, 但当降雨达到中雨级别时对于PM2.5浓度的降低有非常明显的效果.这可能因为太原市非汛期的降水一般为偏弱降水, 降水量少, 而且降水多以层状降水为主, 一般发生在较为稳定大气层结中, 边界层湍流一般比较微弱, 这样不仅影响污染物的扩散稀释同时加大了空气的相对湿度, 使得气溶胶粒子进一步吸湿增长, PM2.5浓度不降反升.

(2) 汛期在无降水时, PM2.5浓度变化率呈现出正增长, 但低于非汛期; 在有降水出现时, PM2.5浓度变化率呈现出明显的减少趋势, 而且随着降水量级的增大减少的幅度也增大, 当达到中雨(即降水量≥10 mm)以上的级别都对PM2.5浓度降低有明显效果, 尤其是暴雨级别降低达到50%以上, 由于汛期PM2.5浓度总体偏低, 到达一定低值后继续减少的空间较小, 所以在小雨以下的降水对于PM2.5浓度降低效果有限, 但是强对流性的大到暴雨使得污染物在垂直方向湍流扩散加剧, 可以大大降低PM2.5浓度.

2.3.6 PM2.5浓度与气象因素k-means聚类结果分析

为综合考虑多种气象因素对PM2.5浓度的影响, 本研究采用k-means聚类分析方法, 计算污染物及各个气象样本数据之间的欧氏距离, 找到样本数据之间潜在的类簇, 从而综合分析出多种气象要素和污染物浓度之间的关系.本研究中PM2.5浓度及其气象要素的最佳分类簇数为4, 轮廓系数衡量同一簇中所有样本数据点之间的距离, 通过计算轮廓系数为0.37.

聚类结果见表 5, 以冬季为例, 第1类：较高温(2.5℃)、低湿(25%)和高压(933.93 hPa), 受西北风影响, 平均风速为4.1m·s-1, ρ(PM2.5)平均值为51μg·m-3, 低于国家日均PM2.5二级浓度限值(75μg·m-3), 高混合层高度(1 450 m); 此聚类下的气象条件风速大, 且风向偏西北向, 湿度小, 地面处于高压控制, 混合层高度高, 使得PM2.5浓度较低; 因此认为此聚类中的气象条件属于最利于PM2.5浓度平均值降低的类簇; 第2类：常温(0.5℃)、低湿(39%), 高压(933.54 hPa), 主导风为东南风, 平均风速为2.7m·s-1, ρ(PM2.5)平均值为75.7μg·m-3, 相对1类, 接近国家日均PM2.5二级浓度限值(75μg·m-3), 较高的混合层高度(860 m); 该类簇气象条件, 风速也较大, 偏东南风, 湿度较小, 地面相对高压控制, 混合层高度较高, 使得PM2.5浓度较低; 因此认为此聚类中的气象条件属较利于PM2.5浓度平均值降低的类簇; 第3类：较低温(-1.7℃)、湿度中等(48%), 弱高压(933.89 hPa), 主导风为偏南风, 平均风速为1.7m·s-1, ρ(PM2.5)平均值为85.9μg·m-3, 超过国家日均PM2.5二级浓度限值(75μg·m-3), 混合层高度较低(415 m); 该类簇气象条件, 风速较小, 地面也处于弱高压控制, 盛行湿度中等的偏南气流, 使得PM2.5浓度较高, 因此认为此聚类中的气象条件属较不利于PM2.5浓度平均值降低的类簇; 第4类：低温(-3.4℃)、湿度较大(56%), 弱高压(933.07 hPa), 主导风为偏东南风, 平均风速为1.1m·s-1, ρ(PM2.5)平均值为121.6μg·m-3, 远超过国家日均PM2.5二级浓度限值(75μg·m-3), 混合层高度很低(162 m); 该类簇气象条件, 风速小, 地面也处于弱高压控制, 盛行湿度中等的偏东南气流, 使得PM2.5浓度较高, 因此认为此聚类中的气象条件属最不利于PM2.5浓度平均值降低的类簇.

表 5 影响PM2.5浓度气象要素的聚类均值分析1) Table 5 Cluster mean analysis of meteorological elements affecting PM2.5 concentration

2.4 基于LSTM的PM2.5浓度预报结果分析 2.4.1 LSTM模型预测结果分析

从图 13可见, LSTM模型预测和观测散点呈现出向对角线集中分布的形态, 无论在PM2.5浓度高浓度还是在低浓度区间, 都分布均匀, 说明该模型预测值和观测值较为一致, 对PM2.5预测精度更高, 更接近实测值.LSTM模型对PM2.5浓度值的预测结果残差接近正态分布, 其中84.2%预测结果的绝对误差低于20μg·m-3, 且有60%预测结果的误差在10μg·m-3以内, 只有0.8%预测结果的误差大于30μg·m-3.

图 13 LSTM模型预测值和观测值散点和残差分布 Fig. 13 Scatter and residual diagram of predicted and observed values of LSTM model

2.4.2 LSTM模型与机器学习模型模拟指标对比分析

为了检验LSTM模型的精准预测性能, 基于不包括日期属性特征和延迟序列属性特征的变量构建3种机器学习模型作为对比.包括K邻近回归模型(KNN)、套索回归模型(Lasso)和支持向量机模型(SVR).所有对比模型使用的训练数据及测试数据与LSTM模型都相同.通过分别计算上述4个模型预测值的评估指标, 结果如表 6所示.LSTM模型的MAE、MAPE和RMSE分别为38.17、17.19%和20.6, 与Lasso模型相比, 分别降低了7.7%、5.1%和6.1%; 相比于SVR预测模型的MAE、MAPE和RMSE分别降低了23.1%、15.3%和29.9%; 相比于KNN预测模型, LSTM模型的MAE、MAPE和RMSE分别降低了17.2%、19.8%和15.2%.结果显示, LSTM模型在测试数据上具有相对较好地预测效果, R2达0.95, 显著优于KNN模型、Lasso模型和SVM模型(R2均低于0.70), 由图 14可见, 4种模型预测值与观测值的相关系数依次为0.76、0.78、0.82和0.95, LSTM模型的预测效果均好于Lasso模型、KNN模型和SVR模型, 各项评估指标也表明LSTM模型最佳.

表 6 4种模型PM2.5预测结果评估 Table 6 Evaluation of PM2.5 prediction results of four models

参考点REF为观测值, 预测值到原点的距离代表其相对于REF的标准差, 预测值在图中方位角的余弦表示其与REF的相关系数 图 14 4种模型预报结果(泰勒图) Fig. 14 Taylor plot of PM2.5by KNN, SVR, Lasso, and LSTM model

本文构建的LSTM预测模型对PM2.5预测展现出了较好的性能, 但是也存在一些不确定性.首先, PM2.5本身就是一种混合颗粒物, 成分比较复杂, 主要以有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐构成的无机盐类及粉尘为主, 如果能够获取本地的PM2.5组成, 将其加入到构建特征的数据集中, 可能会进一步提高模型的预测精度.其次, 本文主要是结合相关的高空和地面气象因素, 没有考虑生态植被覆盖和地形条件等环境自身的要素特征构建数据集, 因为生态环境的因素可能对PM2.5有一定的吸附和缓解作用.再次, PM2.5深受人为污染源排放影响, 冬季的集中供热采暖, 秋季秸秆燃烧等许多人为因素都对PM2.5浓度产生很大影响, 在未来的建立预测模型的过程中, 考虑获取更多的一些影响PM2.5浓度的特征加入到模型的预测中, 进一步改进模型的泛化能力, 同时也考虑分季节建立不同的预测模型, 可能可以更加有针对性预测不同的季节时段的PM2.5浓度, 从而可以进一步提高预测准确性.最后, 该模型最多考虑了延迟5d的相关污染物浓度特征, 缺乏对更长时序特征的提取, 这会对模型的预测性能带来不确定的影响.

3 结论

(1) 2016~2020年太原市区的重污染天数冬季出现的天数最多, 其中2017年冬季出现天数最多为28 d, PM2.5浓度一般12月和1月达到最高值, 其中2016年的12月的ρ(PM2.5)月均值最高为142.85μg·m-3, PM2.5浓度总体呈现出秋冬季节高, 春夏季节低, 周末PM2.5浓度高于工作日浓度.PM2.5浓度日变化大致呈现双峰型分布, 分别出现在09:00左右和23:00至翌日01:00.

(2) 除相对湿度外和冬季气温外, 其余气压和风速与PM2.5浓度在四季均表现为负相关.影响太原市区PM2.5浓度升高的污染源主要位于其NE-ENE-E方向, 其次为SW方向, 而位于西北部地区的相对不明显.非汛期出现较小的降水(即1 mm≤降水量 < 10 mm)以下对PM2.5浓度的降低能力有限, 但当降雨达到中雨级别时对于PM2.5浓度的降低有非常明显的效果.汛期当达到中雨(即降水量≥10 mm)以上的级别的降水都对PM2.5浓度降低有明显效果.PM2.5浓度随着大气混合层高度的增加呈现出逐渐下降趋势.

(3) 综合考虑多种气象因素对PM2.5浓度的影响, k-means聚类分析结果显示：冬季较高温(2.5℃)、低湿(25%)和高压(933.89 hPa), 受西北风影响, 平均风速为4.1m·s-1, ρ(PM2.5)平均值为51μg·m-3, 高混合层高度(1 450 m); 此聚类下的气象条件风速大, 且风向偏西北向, 湿度小, 地面处于高压控制, 混合层高度高, 使得PM2.5浓度较低, 属于最利于PM2.5浓度平均值降低的类簇.

(4) 采用LSTM模型建模, PM2.5浓度预测的R2高达0.95, 显著优于传统树模型和线性回归模型(R2 < 0.60), 预测结果残差接近正态分布, 其中84.2%预测结果的绝对误差低于20μg·m-3, 模型的MAE、MAPE和RMSE分别为38.17、17.19%和20.6.

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