环境科学  2023, Vol. 44 Issue (2): 593-601   PDF    
引用本文
华楠, 尚玥, 谢鸣捷. 2020~2021年新冠疫情期间南京市PM2.5化学组成与来源变化特征[J]. 环境科学, 2023, 44(2): 593-601.
HUA Nan, SHANG Yue, XIE Ming-jie. Variations in PM2.5 Composition and Sources During 2020-2021 COVID-19 Epidemic Periods in Nanjing[J]. Environmental Science, 2023, 44(2): 593-601.
2020~2021年新冠疫情期间南京市PM2.5化学组成与来源变化特征
华楠1, 尚玥2, 谢鸣捷1     
1. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 大气环境与装备技术协同创新中心, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044;
2. 商丘市气象局, 商丘 476000
收稿日期: 2022-04-09; 修订日期: 2022-05-14
基金项目: 国家自然科学基金项目（42177211）
作者简介: 华楠(1997~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为大气环境化学, E-mail：huanan09@163.com
通信作者: 谢鸣捷, E-mail: mingjie.xie@nuist.edu.cn
摘要: 为了解新冠疫情期间极端减排情景下南京市PM2.5的化学组成和来源变化, 对南京市2020年1~3月和2021年6~8月两次疫情管控前后PM2.5化学组分(水溶性无机离子、碳质组分和无机元素)的小时观测结果进行分析. 结果表明, NO3-浓度在两次疫情管控期间比管控前分别下降52.9%和43.0%, 高于NH4+(46.4%和31.6%)和SO42-(33.8%和16.5%). 由于观测点位于交通干道附近, 元素碳(EC)的下降幅度(35.4%和20.6%)高于有机碳(OC; 11.1%和16.2%). 结合以上丰量组分特征比值的变化, 推断疫情管控对交通排放的影响比工业活动更显著. 各主要丰量组分浓度在疫情管控前后的连续变化过程表明, 来自本地交通排放的NOx对PM2.5中NO3-的形成有重要贡献, 并且是短期内本地PM2.5污染形成的重要原因. 另外, 还采用正定矩阵因子分解模型(PMF)分析PM2.5成分的小时观测数据, 解析出的7个因子可分别代表冶金、烟花爆竹燃放、道路交通排放、燃煤、扬尘、二次硫酸盐和二次硝酸盐. 由于在高温下硝酸盐不稳定, 2021年疫情管控期间(夏季)二次硝酸盐对PM2.5的贡献(21.2%)远低于2020年疫情管控期间(冬季, 60.6%), 但二次组分的形成始终在PM2.5的来源贡献中占主导地位. 因此, 进一步控制NOx和SO2排放将是我国城市地区PM2.5持续下降的有效途径.
关键词: 新冠疫情      PM2.5      化学组成      交通排放      源解析     
Variations in PM2.5 Composition and Sources During 2020-2021 COVID-19 Epidemic Periods in Nanjing
HUA Nan1 , SHANG Yue2 , XIE Ming-jie1     
1. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, School of Environmental Science & Engineering, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
2. Shangqiu Meteorological Bureau, Shangqiu 476000, China
Abstract: To understand the changes in chemical composition and sources of PM2.5 under the extreme reduction background during the COVID-19 epidemic periods in Nanjing, hourly observation results of PM2.5 components (water-soluble inorganic ions, carbonaceous components, and inorganic elements) of two epidemic events from January to March 2020 and June to August 2021 were analyzed. In comparison to that during pre-epidemic periods, the concentration of NO3- during the two epidemic control periods decreased by 52.9% and 43.0%, respectively, which was larger than the decreases in NH4+(46.4% and 31.6%) and SO42-(33.8% and 16.5%). Since the observation site was located close to a main road, the decrease in elemental carbon (EC, 35.4% and 20.6%) was higher than that in organic carbon (OC, 11.1% and 16.2%). In reference to the variations in the characteristic ratios of the bulk components mentioned above, the epidemic control showed a more substantial influence on traffic emissions than industrial activities. The concentration time series of PM2.5 major components over the epidemic periods indicated that NOx from local traffic emissions had substantial contributions to the formation of NO3-, which led to local short-term PM2.5 pollution. In addition, the positive matrix factorization (PMF) model was used to analyze the hourly observation data of PM2.5 components. The seven identified factors were linked with metallurgy, firework and firecracker combustions, road traffic emissions, coal combustion, dust resuspension, secondary sulfate, and secondary nitrate. Because the nitrate was unstable under high temperature, the contribution of secondary nitrate to PM2.5 during the epidemic control period of 2021 (summer, 21.2%) was much lower than that during the epidemic control period of 2020 (winter, 60.6%); however, the formation of secondary components always dominated the contribution of PM2.5 sources. Therefore, emissions of NOx and SO2 should be further controlled to continuously reduce ambient PM2.5 concentrations in Chinese cities.
Key words: COVID-19      PM2.5      chemical composition      traffic emission      source apportionment     

随着我国经济和城市化的快速发展, 大气污染问题受到社会的广泛关注. 其中, 空气动力学直径≤2.5 μm的细颗粒物(PM2.5)浓度升高是大气能见度下降的重要原因, PM2.5还能通过呼吸系统被人体摄入, 通过参与体液交换危害人体健康[1~3]. 2020年初春节前后新冠疫情暴发, 我国各地区采取了严格的防控手段, 交通和工业活动急剧下降[4], 人口流动性降低69.9%[5], 空气污染物排放量大幅减少[6~8]. 例如, 疫情管控期间我国NOx排放强度比管控前减少了44.7%, 较2019年同时段降低53.4%[9].和2019年同期相比, 武汉市封控后ρ(PM2.5)下降27.0 μg·m-3(37.0%)[10], 化学组分中ρ(NO3-)下降最高(9.86 μg·m-3, 41%); PM2.5各种来源的绝对贡献均有所下降, 但二次形成的贡献占比上升. 郑州市PM2.5浓度在2020年疫情期间比春节前下降51.0%, 且NO3-仍是污染时段PM2.5中占比最高的组分[11]. 苏州市在疫情管控期间交通排放对PM2.5贡献的降幅最大(21.7%), 而燃煤和工业源贡献的占比却上升[12]. 在此期间, 除空气污染物排放降低外, PM2.5组分和来源的日变化特征也发生了较大改变[10, 12]. 由于PM2.5组成和来源的季节差异显著, 已有研究仅重点关注2020年初疫情防控造成的影响, 未能体现不同季节极端减排情景下PM2.5的组成和来源变化.

2020年1~3月, 南京也是众多存在新冠疫情的城市之一. 在2021年7月20日以后, 以南京禄口国际机场为圆心, 再次出现了境外输入关联疫情. 为满足疫情防控需要, 南京市各类社会经济活动强度均显著降低, 体现为车流量大幅减少, 诸多企业和工地停产停工, 形成了一个特殊的大气污染物极端减排情景. 模式研究表明疫情管控期间南京市PM2.5和NO的直接排放分别减少4.4%和30%, 减少区域主要位于工业区和城区[13]. 但关于疫情防控对南京市PM2.5组成和来源影响的研究较少. 本研究分别对2020年初(冬季)和2021年夏季南京市新冠疫情管控期间PM2.5的化学组成进行观测. 通过分析两次疫情前后南京市PM2.5化学组成和来源的变化情况, 揭示相关人为源排放骤降对PM2.5污染的影响. 本研究结果对进一步改善环境空气质量有重要启示作用.

1 材料与方法 1.1 样品采集与分析

PM2.5组分观测点位于南京环保大厦楼顶(32.06°N, 118.75°E), 距地面高度约20 m. 该观测点处于南京市鼓楼区的文教、居住和交通混合区, 东侧200 m左右为内环西线交通主干道[14]. 该观测点采用BAM 1020颗粒物连续监测仪(美国MetOne)记录PM2.5的逐小时平均浓度. PM2.5中的有机碳(organic carbon, OC)和元素碳(elemental carbon, EC)由RT-4半连续OC/EC分析仪(美国Sunset Laboratory)检测. 另外, 观测点还配备MARGA离子在线分析仪(ADI 2080, 瑞士万通)和Xact 625重金属自动分析仪(河北先河), 分别用于PM2.5中水溶性无机离子(NH4+、SO42-、NO3-、Cl-、Ca2+、Mg2+、K+、Na+)和无机元素(K、Fe、Zn、Ca、Si、Mn、Pb、Cu、Ti、As、V、Ba、Cr、Se、Ag、Cd、Ni、Hg)的连续监测. 各观测设备的设置、校准和质控结果见文献[15, 16].

1.2 观测数据选择和分类

观测点各设备的数据采集工作常年不间断进行, 本研究分别选取2020-01-01T00:00~2020-03-27T23:00和2021-06-15T00:00~2021-08-31T23:00这两个时间范围内的小时观测结果进行分析. 自2020年初新冠疫情出现后, 武汉于1月23日进入封闭管控状态, 随后南京也采取了严格的管控措施. 本研究以2020-01-24T00:00为分界点, 将2020-01-01T00:00~2020-01-24T23:00(T1阶段)设为疫情发生前的非管控期; 2020-01-25T00:00~2020-02-24T23:00(T2阶段)为管控期, 社会活动显著降低; 2020-02-25T00:00~2020-03-27T23:00(T3阶段)为疫情管控后期, 社会生产活动全面恢复. 另外, 2021年7月21日, 南京市通报禄口国际机场新冠疫情传播情况, 并落实不同风险区的分类管控措施. 由于风险区主要分布在远离市中心的禄口街道, 疫情防控对社会生产活动的影响远低于2020年, 造成管控和恢复期无法区分. 因此, 本研究以2021-07-20T00:00作为此次疫情非管控期(2021-06-15T00:00~2021-07-19T23:00, T4阶段)和管控恢复期(2021-07-20T00:00~2021-08-31T23:00, T5阶段)的分界.

1.3 正定矩阵因子分解模型

本研究采用美国环保署(U.S. EPA)正定矩阵因子分解模型(positive matrix factorization, PMF)5.0版本对PM2.5各化学组分进行来源解析. PMF模型是一种多变量因子分析工具, 根据选定样品的组分浓度数据解析出源组成和源贡献信息[17, 18]. 采用PMF模型进行源解析不需要事先获得源成分谱, 并且解析结果中各数值非负, 其表达公式为：

(1)

式中, Xij为第i个样品中第j种组分浓度, Gik为第i个样本中第k类源的贡献, Fkj为第k类源中第j种组分所占的质量分数, Eij为第i个样品中第j种组分的残差.

为确定污染源组成F和污染源贡献G矩阵, PMF需要寻求目标函数Q最小值的解, Q的定义式为：

(2)

式中, Uij为i样本中j物种的不确定性.

1.4 PMF数据准备和分析

根据PM2.5化学组分的小时观测结果, NH4+、NO3-、SO42-、OC和EC这5种丰量组分的总浓度超过PM2.5的90%. 元素组分中Au、Co、Sn、Sb、Tl、Cd和Ag的缺失值或低于检测限的比例较高(>40%). 为确保PMF源解析结果的稳定性和可解释性, 所有阶段(T1~T5)的观测结果经筛选后, 用于PMF分析的PM2.5组分数据包括3420组含有5种PM2.5丰量组分(NH4+、NO3-、SO42-、OC、EC)和15种示踪元素(K、Fe、Zn、Ca、Si、Mn、Pb、Cu、Ti、As、V、Ba、Cr、Se、Ni)的小时浓度. 输入数据不确定度的计算、部分物种缺失值和低于检测限观测值的替换方法见文献[19]. 选择4~9个因子对输入数据进行PMF分析, 主要依据各因子数对应基础解析方案的可解释性确定最终因子数量. 另外, PMF 5.0版本还采用3种误差分析方法评估基础解析方案的稳定性, 包括置换法(displacement, DISP)、自举法(bootstrapping, BS)和自举-置换串联法(BS-DISP)[20~22], 为最终因子数选择提供参考.

2 结果与讨论 2.1 气象条件和空气质量概况

2020~2021年南京两次疫情前后的气象参数日变化和空气质量情况如图 1所示. T1~T5阶段的平均气温分别为(5.31±2.52)、(6.94±2.70)、(12.7±3.50)、(27.2±2.48)、(27.6±1.86)℃. T1阶段湿度最高, 高达87.8%. 而T3阶段已进入春季, 相对湿度最低, 仅有67.9%. T4~T5阶段的平均温度比T1~T3阶段高69.6%, 平均风速分别达到(3.11±0.79)m·s-1和(3.44±1.51)m·s-1. 2020年T1阶段有3 d中度污染和7 d轻度污染天气, 首要污染物均为PM2.5, 进入疫情管控期后, T2和T3阶段空气质量的优良率显著提高. 2021年疫情管控前后均没有出现污染天, 空气质量指数为优的天数多于良好. 主要是由于T4和T5阶段处于夏季, 除污染排放较冬季有所降低外, 边界层高度随温度上升, 大气湍流运动更强烈, 有利于PM2.5的稀释和扩散. 另外, 由于疫情管控期间社会活动强度下降, 疫情管控期(T2和T5阶段)空气质量指数为优的比例均比非管控期高.

(a)2020年T1~T3阶段气象参数日变化, (b)2021年T4~T5阶段气象参数日变化, (c)T1~T5阶段空气质量状况 图 1 南京市两次疫情管控期间气象参数和空气质量指数 Fig. 1 Meteorological parameters and air quality index during the two epidemic periods in Nanjing

2.2 PM2.5各组分平均浓度变化

表 1列出了2020~2021年南京市两次疫情T1~T5阶段PM2.5中各化学组分的浓度平均值. 所有丰量组分中, ρ(NO3-)最高[(4.13±4.65)~(24.0±15.9)μg·m-3], 其次是ρ(SO42-)[(5.21±2.85)~(12.0±7.71)μg·m-3]和ρ(NH4+)[(3.16±2.20)~(11.7±7.36)μg·m-3], 这3种二次离子总浓度占全部水溶性离子的91.5%~95.3%.和非管控期(T1和T4阶段)相比, NO3-浓度在T2和T5阶段的下降幅度分别高达52.9%和43.0%; SO42-的下降幅度(33.8%和16.5%)低于NH4+(46.4%和31.6%)和NO3-. 尽管疫情管控期间居民出行受限、部分工地企业停工, 但和居民生活保障相关的人为活动(例如发电和供暖等)及当地支柱产业(例如石化和冶金等)仍保持运行, 从而推测SO42-前体物SO2排放受到的影响低于NOx[23]. 除交通排放外, 城市地区NOx还主要来自于燃煤、各种工业过程和生活排放等[24~26], 这也是NO3-浓度在管控期仍具有较高水平的主要原因. 疫情恢复期(T3阶段)交通量迅速回升, ρ(NO3-)水平[(13.0±8.67)μg·m-3]高于T2阶段[(11.3±6.90)μg·m-3]. 而SO42-和NH4+浓度平均值却持续下降, 可归结于伴随冬春季节变化的大气扩散条件改善, T3阶段平均风速为五阶段中最高[(3.71±1.32)m·s-1]. 城市地区PM2.5中的Cl-主要和燃煤活动有关[27], 该组分浓度的变化特征和SO42-类似. Ca2+、Mg2+、K+和Na+的主要来源(例, 土壤和生物质燃烧等)和本地交通和工业排放不直接相关, 这些浓度较低(< 1 μg·m-3)的水溶性离子在疫情管控期均未表现出明显的下降(表 1). 碳质组分中OC的来源复杂, 基于有机示踪物数据的源解析结果表明, 南京北郊机动车和燃煤对OC的直接贡献总和小于15%[28]. OC的浓度平均值从T1~T2阶段、T4~T5阶段分别仅下降11.1%和16.2%. 由于采样点位置靠近交通主干道, EC在两次疫情期间因交通量减少下降幅度(35.4%和20.6%)均高于OC.

表 1 2020~2021年疫情管控阶段PM2.5化学组分平均值 Table 1 Average concentration of PM2.5 components across epidemic control stages from 2020 to 2021

无机元素中Fe、Zn、Mn、Pb、Cu、As、V、Cr、Se、Ni和Hg在两次疫情管控期间均有所下降(T1T2, 16.1%~70.9%; T4T5, 2.24%~31.0%). 其中Fe、Zn、Mn和Cr是钢铁冶炼过程释放的典型元素[29, 30]; Ni和V常用于判断石油化工和重油燃烧源的存在[31, 32]; Pb、As、Se和Hg是燃煤的重要示踪物[33, 34]; 机动车刹车片和轮胎磨损过程产生的颗粒物中富含Cu[35]. 南京具有长江流域最大的集装箱港口, 钢铁和石化等重工业是该城市的支柱产业. 这些元素组分浓度在疫情管控期间的下降反映了南京地区各种一次人为源排放(交通和工业)的减少. 2020年的春节至元宵节(1月25日至2月8日)处于T2阶段, 在此期间的烟花爆竹燃放是颗粒物中Ba和K的重要来源[32]. 尽管南京市从2015年开始在城区全面禁止燃放烟花爆竹, 来自周边地区相关活动的排放传输导致K和Ba在T2阶段比T1阶段分别升高32.7%和2.21倍. 另外, Fe、Ca、Si和Ti在地壳中的相对丰度较高, 因土壤扬尘的贡献在春季达到峰值[16], 以上元素在2020年T3阶段的浓度平均值[(19.3±24.1)~(404±240)ng·m-3]高于T1阶段[(10.6±6.51)~(363±237)ng·m-3]和T2阶段[(12.6±21.8)~(192±164)ng·m-3]. 由于土壤扬尘显著受气象因素如湿度和风速的影响, 地壳元素的浓度平均值水平在两次疫情管控期间并未表现出一致的下降特征.

PM2.5中硝酸盐和硫酸盐的浓度比值(cnitrate/csulfate)常用于推测移动源(机动车尾气)和固定源(燃煤)相对贡献的变化[36]. 从图 2可知, 两次疫情管控期间cnitrate/csulfate值均显著降低(P < 0.01), 进一步表明疫情管控对交通源排放的影响高于工业排放. 在疫情恢复期随着交通量的回升, cnitrate/csulfate迅速恢复至疫情管控前的水平. OC和EC的浓度比值(OC/EC)是指示OC老化程度的重要指标, 当OC/EC>2即表明存在二次有机碳(secondary organic carbon, SOC)贡献[37]. 另外, 本研究还采用最小比值法[38, 39]分别计算T1~T5阶段SOC的平均值(表 1). 虽然T2阶段SOC的浓度平均值比T1阶段下降16.0%, SOC在OC中占比从T1~T4阶段未发生明显变化(27.2%~35.8%), OC/EC比值在T2阶段的大幅上升(28.5%)主要和来自交通排放的EC急剧减少有关. 除交通排放降低外, T5阶段SOC贡献的升高(1.63 μg·m-3, 47.1%)也是OC/EC增大的重要原因.

图 2 2020~2021年疫情管控各阶段丰量组分特征比值变化特征 Fig. 2 Characteristic ratios of bulk components across epidemic control stages from 2020 to 2021

2.3 PM2.5主要组分浓度演变过程

图 3和图 4分别展示了2020~2021年南京两次疫情前后PM2.5主要丰量组分(NH4+、NO3-、SO42-、OC和EC)小时浓度和占比的连续变化情况. 由于这5种丰量组分在PM2.5中占比>90%, 图 3中各组分的总浓度也可代表PM2.5浓度的时间序列. 从T1~T3阶段, 主要丰量组分的总浓度总体呈现先下降后上升的演变特征; NO3-在所有丰量组分中占比最高(42.5%、35.6%和40.9%), 其后依次为SO42-(21.3%、24.9%和19.5%)>NH4+(20.7%、19.7和19.1%)>OC(11.9%、16.0%和16.5%)>EC(3.66%、3.78%和3.99%). T1阶段出现多次PM2.5污染过程, 分别在1月的3~7日、10~15日和17~22日期间达到峰值(>100 μg·m-3). 尽管“大气十条”和“三年行动计划”实施后, 我国城市地区PM2.5年均浓度及其作为首要污染物的污染天数均大幅下降, 冬季不利的气象条件和污染物传输仍可造成短期内多次PM2.5污染的发生. 2020年春节前后(1月25日至2月8日), 周边地区的烟花爆竹燃放是T2阶段初期ρ(PM2.5)持续位于环境空气质量标准二级限值(年均值为35 μg·m-3)以上的重要原因. 受疫情管控影响, 2月9~18日期间PM2.5主要成分浓度均连续下降, 总浓度多位于30 μg·m-3以下, 以NH4+、NO3-和SO42-浓度的降低为主导. 因SO42-浓度的下降幅度低于NH4+和NO3-, T2阶段SO42-占比升高显著(P < 0.01). 受NO3-浓度和占比连续增高影响, 2月19日后PM2.5丰量组分的总浓度逐步回升. 为缓解南京市民复工复产后的通勤需求, 2月24日起公共交通系统全面恢复. T3阶段NO3-在所有丰量组分中的占比又恢复至疫情管控前的状态, 同西安[40]和兰州[41]所观测的结果相一致.

图 3 南京市2020年和2021年疫情管控期间PM2.5主要丰量组分小时浓度时间序列 Fig. 3 Hour-concentration time series of PM2.5 major components during 2020 and 2021 epidemic control periods in Nanjing

(a)2020年, (b)2021年 图 4 南京市2020年和2021年疫情管控期间PM2.5主要组分占比连续变化 Fig. 4 Hourly variations in relative abundances of PM2.5 major components during 2020 and 2021 epidemic control periods in Nanjing

2021年的T4和T5阶段均位于夏季, 较2020年冬季更高的温度不利于硝酸盐的形成. 虽然NO3-和SO42-于非疫情管控期在PM2.5中的占比(29.2%和25.1%)接近, 但T4阶段多次PM2.5浓度升高至二级标准限值以上的过程均由NO3-贡献的急剧增大造成(例如7月5日至7日, NO3-平均占比35.6%). 在7月9至20日期间, 各丰量组分总浓度 < 30 μg·m-3, ρ(SO42-)[(4.16±1.90)μg·m-3]和占比(28.9%)显著(P < 0.01)高于NO3-[(2.28±2.19)μg·m-3, 13.6%]. 进入T5阶段后, 南京新增本土确诊人数在7月23至28日达到峰值, 疫情防控进入最关键时期. 同时, 各丰量组分总浓度从低于30 μg·m-3连续下降至10 μg·m-3以下.和T4阶段类似, 低PM2.5污染条件下SO42-在无机离子组分中占主导地位. 如图 4所示, 从7月9日至8月8日, NO3-的占比常处于20%以下, 除疫情管控期间交通量下降因素外, 持续的高温天气(>25℃, 图 1)促进了气溶胶中NH4NO3和NH4Cl等热不稳定组分的分解. 8月中下旬, 南京公共交通逐渐恢复运营, 各组分总浓度及硝酸盐占比均有所回升. 根据以上结果初步推测, 南京本地交通源排放相关二次硝酸盐的形成对PM2.5中NO3-的贡献占主导地位; 硝酸盐的大量生成是造成南京市PM2.5污染的主要原因之一. 有研究表明, NOx不仅是二次硝酸盐的前体物, 还能作为SO2的氧化剂促进二次硫酸盐的生成[42, 43]. 因此, 减少本地城市交通NOx排放是进一步降低环境空气PM2.5污染的潜在途径.

2.4 PM2.5成分来源变化

本研究基于2020~2021两次疫情前后PM2.5组分的连续观测数据进行PMF源解析, 由因子成分谱的可解释性和误差分析结果确定最终因子数为7. 各因子标准化后的组成谱如图 5所示, 通过和以往基于该采样点观测数据获得的源解析结果进行对比[44, 45], 这7个因子可分别表示冶金、烟花爆竹燃放、道路交通排放、燃煤、扬尘、二次硫酸盐和二次硝酸盐. 其中, 道路交通排放因子除EC和OC的负载高于其它因子外, 还几乎贡献了所有的V和部分二次无机离子(如SO42-), 因此该因子还包含重油燃烧和石化工业的影响.

图 5 基于2020~2021年两次疫情管控期间PM2.5组分连续观测数据分析的标准化PMF因子组成 Fig. 5 Standardized PMF factor profiles based on analysis of continuous observation data of PM2.5 components during two epidemic control periods from 2020 to 2021

图 6是两次疫情管控T1~T5阶段PM2.5各来源的平均贡献分布情况. 在2020年T1~T3阶段, 二次硝酸盐的平均贡献最高[(35.7±25.8)~(17.4±13.3)μg·m-3], 其贡献率在T2阶段因交通量骤减从T1阶段的67.2%下降至60.6%. 由于EC的绝对浓度较低, 且道路交通排放因子还含有工业排放相关二次无机盐的贡献, T2阶段一次交通排放的大幅减少未能从该因子贡献的变化上体现. 烟花爆竹燃放仅在T2阶段对PM2.5组分有较为显著的贡献(7.13%). 所有因子中, 二次硝酸盐、二次硫酸盐和道路交通排放是冬季T1和T2阶段PM2.5组分最主要的贡献因子(89.4%、85.4%). T3阶段各种社会活动的恢复和春季特殊的气象条件(干燥和高风速等)导致冶金、燃煤和扬尘贡献升高. 从T2~T3阶段, 二次硝酸盐因子的贡献稍有降低, 体现了其主要特征组分(例, NO3-、NH4+和SO42-)浓度变化的共同作用.在2021年T4~T5阶段, 二次硝酸盐、二次硫酸盐和道路交通排放占比总和仍然在PM2.5源贡献中占主导地位(T4: 79.0%、T5: 75.9%), 但二次硝酸盐贡献所占比例因夏季高温因素T4阶段下降至34.2%, 并且在T5阶段因疫情管控进一步降低(21.2%). 这直接造成一次排放源(冶金、燃煤和扬尘)的相对贡献变得显著. 2020~2021年两次疫情管控期间, PM2.5组分源贡献分布的变化均体现了与交通相关的二次源减弱对改善PM2.5污染的影响. 除降低机动车尾气中NOx排放外, 进一步控制SO2排放、强化区域联防联控将会是我国城市地区PM2.5持续下降的有效途径.

图 6 T1~T5阶段PM2.5组分不同来源的绝对贡献和贡献率分布 Fig. 6 Distributions of absolute contributions and relative average source contributions of PM2.5components across T1-T5 stages

3 结论

(1) 受南京地区疫情管控期间各社会活动显著降低的影响, PM2.5主要组分浓度大幅下降, NO3-是下降幅度最大的二次无机离子. 根据丰量组分特征比值的变化情况, 城市交通受疫情管控的影响高于工业活动.

(2) 硝酸盐的大量生成是造成南京市PM2.5污染的重要原因, 减少本地城市交通NOx排放是进一步降低环境空气PM2.5污染的潜在途径.

(3) 二次无机离子的形成仍在南京市PM2.5来源中占主导地位, 除降低机动车尾气中NOx含量外, 进一步控制SO2排放、强化区域联防联控将是我国城市地区PM2.5持续下降的有效途径.

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