2023, Vol. 44
2. 宁夏回族自治区基础地质调查院, 银川 750021
2. Ningxia Institute of Elementary Geological Survey, Yinchuan 750021, China
硒(Se)是人体必需的微量元素, 摄入不足或过量都会影响人体健康.Se摄入不足导致的大骨节病和克山病在我国东北、西北和西南均有案例报道[1~7], 多位学者亦已证实我国低硒带的存在[7~10]; Se过量导致的碱中毒及脱甲病等曾在湖北恩施和陕西紫阳等地出现[5, 6].但Se被人体所能承受的有益健康剂量很窄[11], 被称为“健康窗口元素”[10].然而人体自身却无法合成Se, 只能依靠饮食等方式摄入.谷物是人体Se的主要来源[12], 谷物等作物吸收土壤中的无机Se并其转化为供人体吸收的有机Se, 从而使Se通过食物链对人体发挥其重要的生理功能[13], 这就决定了土壤Se是人体Se的最终来源.因此, 合理有效地评价土壤供硒能力, 不仅事关人体健康, 而且针对不同硒含量进行土壤的分类利用具有关键指导性作用.
我国主要采用全量Se(全Se)评价标准划分土壤的供Se能力进而对其规划利用[14, 15], 但即使是生长在全Se含量高的富Se区或Se中毒区, 作物中Se也会存在低Se情况, 如湖北恩施[5]和夏威夷[11]; 而全Se含量较低的耕地中也会生长出较高比例的富Se作物[16], 这都归因于土壤中易被作物吸收利用的有效Se含量不同.作物中Se的积聚不仅与土壤中全Se含量有关, 更大程度依赖于土壤中能被作物吸收利用的有效Se[17, 18]; 有效Se含量是决定作物Se含量、制约Se的迁移富集行为和毒性的关键[19~24], 在一定程度上可以决定Se在人体内的缺乏和中毒程度.然而, 普遍适用的土壤有效Se测定方法和Se生物有效性评价标准的缺失, 导致不同有效Se研究结果间难以相互比较[22]; 加上大部分地区地球化学调查数据多为Se全量数据, 全Se“一刀切”式的评价易产生误判和漏判[25], 因此基于土壤有效Se确定的富Se土壤全Se阈值不仅更契合当地实际也能更有效地指导种植以增加富硒作物产出率[26].
目前, 以土壤有效Se含量评价划定Se环境效应的研究较少, 仅谭见安等[27]以水溶态Se的含量划定的土壤环境Se效应观点较为普遍接受, 水溶态Se被认为是土壤中最易被作物吸收的有效Se[28]; 文献[29]提出将有效Se和全Se与土壤pH结合进行富Se土壤评价.同时, 明确有效Se含量的影响因素对通过内源调控方式提高有效Se含量进而提高作物中Se的含量有重要的实际意义.而有效Se的影响因素研究多集中在通过对土壤中有效Se与全Se、土壤理化性质和土地利用方式的相关性研究进行判别[11, 30].本文以有效Se为研究主线, 以能代表石嘴山市表层土壤Se含量特征的根系土及其配套作物为研究对象, 通过对根系土中全Se和有效Se的含量、Se的形态以及作物Se的含量进行协调性深入分析, 开展基于有效Se的全Se阈值划定, 同时通过建立有效Se影响因素的多元回归方程确定影响有效Se的土壤理化指标, 以期为当地富Se土壤划分以及指导种植天然富Se作物提供理论支持.
1 材料与方法 1.1 研究区概况石嘴山市位于黄河中游上段、宁夏北部, 距首府银川80 km(图 1), 研究面积达1 050 km2, 属典型的中温带大陆性干旱气候, 四季分明, 年蒸发量远大于年降水量; 土壤表层整体呈碱性, pH均值为8.56, 变幅为7.65~10.39; 土壤类型以灌淤土、盐土和潮土为主, 土地利用方式以农用地为主.
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图 1 研究区位置及取样点位 Fig. 1 Location of research area and sample points |
野外样品采集严格参照《土地质量地球化学评价规范》(DZ/T 0295-2016)中的技术要求执行, 采用1:50 000比例尺, 点位布设以土地利用现状图为底图, 兼顾主要土壤类型和主要土地利用方式的代表性和均匀性原则, 以农用地中采集为主, 其余地方进行控制样采集.样品取自0~20 cm深度的表层土壤, 按“十字型”采样方法进行, 采样密度为9个样·km-2, 每个样点由采样部位、样品重量、采样深度一致的5个子样点组成, 最终采集样品8 814件.根系土-作物配套采样统筹考虑研究区农业种植结构及重点农业种植区概况, 在作物收获季采集配套果实195套, 包括大宗作物小麦和水稻各30件及玉米40件; 特色农产品枸杞15件, 其余经济作物芹菜、苜蓿和韭葱等80件.取样点位见图 1.
土壤样品测试分析均由湖北省地质试验测试中心完成, 严格执行《多目标区域地球化学调查规范(1:250 000)》(DZ/T 0258-2014), 并采用国家一级标准物质(GBW系列)控制测试结果的准确度和精确度.作物样品测试分析由宁夏出入境检验检疫局完成, 严格执行《食品安全国家标准食品中多元素的测定》(GB 5009.268-2016).其中有效Se、速效钾和有效硼分别采用沸水、乙酸铵溶液和沸水浸提后使用相关方法测定, 且有效Se测定仅包含水溶态Se, 土壤及作物样品分析方法及检出限见表 1.
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表 1 元素分析方法及检出限 Table 1 Element analysis methods and detection limits |
Se的形态测定由湖北省地质试验测试中心完成, 严格执行《生态地球化学评价样品分析技术要求(试行)》(DD 2005-03)、选用一个国家形态一级标准物质(GBW 07442)控制测试结果的准确度和精确度.使用AFS法进行七步浸提, 依次得到水溶态、离子交换态、碳酸盐结合态、腐殖酸结合态、铁锰结合态、强有机结合态和残渣态Se的含量, 检出限见表 2.
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表 2 土壤Se形态检出限/mg·kg-1 Table 2 Detection limits of fraction in soil Se/mg·kg-1 |
1.3 数据处理和分析
采用IBM SPSS Statistics 23进行各项指标的描述性统计、Perason相关性分析和多元回归建模.为保证数据和分析结果尽可能反映实际情况, 利用IBM SPSS Statistics软件对影响样本正态分布的极高(低)值进行剔除后, 经正态分布图和P-P图检验数据总体基本满足正态分布即可.
2 结果与分析 2.1 土壤中全Se和有效Se的特征研究区表层土壤样和根系土样全Se和有效Se(水溶态Se)的含量统计结果见表 3, 全Se含量均值高于银川盆地Se背景值(0.15mg·kg-1)[31], 有效Se含量均值高于中国土壤水溶态Se均值(10μg·kg-1)[32].将根系土中全Se和有效Se含量与研究区表层土壤全Se和有效Se含量均值进行单样本T检验, 根系土全Se和有效Se含量与研究区全Se和有效Se含量均值无显著性差异(P＞0.05).参照文献[14, 27]对表层土壤样和根系土样中有效Se和全Se含量进行分级(表 4和图 2), 并综合表层土壤Se和有效Se含量空间分布认为(图 3)：根系土中Se和有效Se的含量及频数分布特征均与研究区特征相同, 根系土全Se和有效Se含量特征可代表研究区全Se和有效Se含量特征; 研究区呈典型的有效Se高全Se量低的特征, 全Se含量高值区与有效Se含量高值区空间分布不一致, 按有效Se和全Se含量划分的富Se土壤不一致; 沟口-简泉农场-燕子墩一带和黄渠桥镇有效Se和全Se含量均较高.
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表 3 研究区表层土壤和根系土Se和有效Se含量对比1) Table 3 Comparison of the content between Se and available-Se in surface soil and root soil |
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表 4 研究区表层土壤和根系土中Se和有效Se含量分级 Table 4 Classification of the content between Se and available-Se in surface and root soil1) |
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1.缺硒; 2.低硒或少硒; 3.中等硒或足硒; 4.高硒或富硒; 5.硒过剩 图 2 表层土壤和根系土中全Se和有效Se分级占比 Fig. 2 Proportion of classification of Se and available-Se content in surface and root soil |
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图 3 表层土壤样中全Se和有效Se含量的空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of the content between Se and available-Se in surface soil samples |
不同形态Se表现出不同的迁移吸附特征使得Se生物有效性不同, 从而影响作物中Se的含量[22].土壤中Se的溶解性和迁移能力在水溶态、离子交换态、碳酸盐结合态、腐殖酸结合态、铁锰结合态、强有机结合态和残渣态中依次降低, Se生物有效性顺次降低[33].研究区随机采取15件样品进行形态分析, 对各形态Se含量进行统计(表 5和图 4), 表层土壤中Se以残渣态、强有机结合态和腐殖酸结合态为主, 占全Se的84.3%, 可供作物吸收的水溶态和离子交换态Se的平均含量占10.74%.对15件样品中水溶态Se占比与研究区有效Se占比均值(5.42%)做单样本T检验, 得到P=0.993>0.05, 表明研究区随机抽取的样本中水溶态Se含量与研究区有效Se均值无差别, 进一步证明该研究中有效Se仅仅指水溶态Se, 未包含其他可被植物吸收Se, 因此研究区实际有效Se含量远比测试结果大.因此, 从Se的形态上进一步确定研究区属于有效Se高、全Se低的地区.
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表 5 表层土壤中各形态Se含量/mg·kg-1 Table 5 Content of different morphological Se in surface soil/mg·kg-1 |
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图 4 表层土壤样中各形态Se占比 Fig. 4 Proportion of different fractions of Se in surface soil samples |
土壤Se中水溶态、离子交换态等易被作物吸收利用的有效Se, 在不同作物富集吸收能力、作物的不同部位和生长时间以及土壤环境等因素的综合影响下, 使得不同作物中Se含量不同.研究区根系土-作物中Se含量统计见表 6和图 5, 可以看出：在大宗作物中, 小麦、水稻和玉米中Se含量均值依次减小, 对应根系土中全Se含量均值按水稻、小麦和玉米依次增大, 有效Se含量均值按小麦、水稻和玉米依次增大, 这与成晓梦等[34]和王锐等[35]的研究结果相同, 而与Dinh等[19]提出的水稻Se含量高于小麦和玉米不一致; 经济作物中, 西瓜、菜心和芥蓝中Se含量均低于检测限, 芹菜、苜蓿和韭葱中Se含量相对较高, 其对应根系土中韭葱全Se和有效Se含量相对较低, 这与Arι等[36]提出的韭葱具较强的聚Se能力一致; 苜蓿根系土中全Se和有效Se含量较高, 苜蓿聚Se能力最弱.
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表 6 根系土-作物配套样中Se的含量1) Table 6 Content of Se in root soil-crop matching samples |
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图 5 根系土-作物配套样中Se的含量 Fig. 5 Content of Se in root-crop matching samples |
以0.04mg·kg-1作为水稻、小麦、玉米的富硒农产品下限值[37], 样品富Se率小麦>水稻; 而玉米中即使配套根系土中ω(Se)和ω(Se有效)分别高达0.3mg·kg-1和22.3μg·kg-1, 玉米籽实不易吸收土壤中的Se使其均不富Se[38], 种植出富Se玉米需要的土壤Se及有效Se含量更高, 这与王惠艳等[16]、王锐等[25]和Wang等[38]的研究结果一致.因此, 可通过调整种植结构以小麦和韭葱等聚Se能力强的作物为主以增加富Se作物的产出量.
3 讨论 3.1 富Se土壤阈值确定我国幅员辽阔, 跨越多个气候带, 地质背景与土壤Se成因来源复杂多样, 土壤类型及其理化性质迥异, 土壤Se含量及其生物有效性差异极大, 全国采用统一的土壤Se全量标准必然面临区域适用性问题[25].研究区属典型的有效Se高全Se低土壤, 仅按ω(全Se)为0.3 mg·kg-1[15]为富Se土壤阈值或ω(Se有效)在8~20 μg·kg-1[14]圈定为富Se土壤, 均存在明显的误判和遗漏(图 6).
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图 6 表层土壤样中全Se和有效Se含量的协调分析(n=8 814) Fig. 6 Concordance analysis of the content between total-Se and available-Se in surface soil samples(n=8 814) |
富Se土壤圈定的最终目的是生产富Se农产品, 有效Se可以描述为可供农产品吸收利用的Se, 加上根系土-作物样品中根系土全Se和有效Se含量可代表研究区表层土壤中的Se含量特征, 因此以根系土-作物中Se为研究对象, 将农产品Se含量及其根系土有效Se和全Se含量统筹考虑反推出适合研究区的富Se土壤阈值具有较高的实用性.以0.04mg·kg-1作为富Se水稻、小麦和玉米的下限值[37], 对水稻、小麦和玉米中Se的含量及其根系土全Se和有效Se含量进行相关性和协同性分析[图 7(a)], 根系土全Se含量与有效Se含量呈显著的正相关(r=0.455, P < 0.05), 有效Se随着全Se含量的增加而增加, 同时作物富Se率增加, 但作物Se含量与全Se、有效Se含量相关性低(P>0.05); 根系土中全Se和有效Se并不能完全控制作物Se的含量, 但富Se作物中其根系土有效Se均较高; 当ω(全Se)调整为0.24mg·kg-1时, 错判和漏判的几率最小, 可最大程度地将有效Se含量高样品和富Se作物样品囊括其中.
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(a)水稻、小麦和玉米(n=100), (b)韭葱、苜蓿、芹菜和枸杞(n=60) 图 7 根系土全Se、有效Se和配套作物Se含量协调分析 Fig. 7 Concordance analysis of the content among total-Se, available-Se, and Se in root-crop matching samples |
以ω(Se)为0.24mg·kg-1为界限值, 以ω(Se作物)为0.01mg·kg-1作为富Se经济作物的下限值[37]对韭葱、苜蓿、芹菜和枸杞中Se及其根系土中Se和有效Se协同分析进行验证[图 7(b)], 同样可以得出0.24mg·kg-1为适合研究区的富Se土壤划分阈值, 这与文献[39]中提出的富Se土壤界限值0.222mg·kg-1差距较小, 更适合石嘴山地区.
3.2 有效Se含量的影响因素明确有效Se含量的影响因素是采取针对性农艺措施进行生物强化进而提高农产品富Se率的重要基础.对根系土中有效Se进行多元回归分析, 拟合方式为：以有效Se为因变量, 土壤理化指标作为自变量, 在195件根系土样品中, 采用系统随机抽样法抽出15件作为多元回归方程误差检验, 其余180件样本使用不同建模方式进行多元线性回归模型建立.模型1和2中自变量根据根系土中有效Se与N、有机质等36项指标相关性分析结果(表 7和表 8), 结合影响有效Se的常见因素, 选取与有效Se相关性较显著的有效硼(B)、氮(N)和有机质等14个变量分别进行步进法和后退法建模; 模型3和模型4(表 7)以36项理化指标为自变量, 直接进行步进法、后退法建模, 模型中自变量的不同建模方式由SPSS软件自动得出.从表 7中看到：各回归模型整体F检验P < 0.05, 各方程中自变量和因变量存在回归关系, 自变量对因变量有效Se有显著性影响, 4个回归模型均具有统计学意义; 模型2和模型4中, 多个自变量VIF>10, 说明2和4中多个自变量存在严重的多重共线性问题, 各变量间相互影响程度较大, 模型无法模拟数据全貌.将未参与拟合的15个根系土样品的测试数据分别代入方程1和3进行检验, 得到有效Se的模型值, 并与实测值进行对比(图 8), 可以看出：2个方程模型值与实测值整体趋势较为一致, 可以较好地解释有效Se的变化, 但模型1预测值与实测值差距较小, 且仅用4个变量可描述有效Se的54.3%的变化, 因此促进研究区有效Se富集的主要因素为：有效B、全Se、N和速效钾(K), 且影响程度依次减小.因此, 研究区表层土壤中有效硒不仅与土壤全Se有关, 还与评价土壤肥力的N、K和B有关.
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表 7 不同建模方法下有效Se影响因素的多元线性回归拟合方程 Table 7 Multiple linear regression equations of influence factors of available-Se by different modeling approaches |
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表 8 有效Se与土壤理化性质的相关性(n=180)1) Table 8 Correlations among available Se, physical and chemical properties of soil (n=180) |
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图 8 不同拟合模型中有效Se预测值和实测值对比 Fig. 8 Comparison of predicted and measured values of available Se in different fitting models |
土壤中全Se是有效Se的主要来源并对有效Se起调控作用, 不同方式和不同类型外源Se配施的调控方式已成为提高土壤中有效Se及作物Se含量的主要且有效的生物强化方式, 相比土壤施Se, 叶面喷Se已被证实可显著提高小麦、水稻等作物中Se的含量[40~44]; 供N水平提高能够促进小麦和青稞等作物中Se的吸收和聚集, 二者呈现出较好的协同作用[45~47]; 田间试验证实, 在增加有机Se肥施用量下, Se和B配施能显著或极显著提高中上部位烟叶Se含量[48]; K肥与Se肥配合施用, 对水稻、马铃薯等作物中Se的富集有正交互效应[49, 50].因此, 影响土壤有效Se含量的不只是全量Se, 还有影响土壤肥力的N、K、B及其易被作物吸收的有效态, 有效Se与土壤肥力元素互为协同作用.值得注意的是, 研究区土壤pH与有效硒相关性较低, 并非控制有效硒的主要因素, 这与Liu等[51]提出的pH是土壤有效硒的主控因素且有效硒随着pH的升高而增大的观点有所不同, 这可能与研究区土壤pH为单一碱性土壤有关[52], pH与有效硒的关系需要进一步按碱性强弱进行分类分析.因此, 富Se作物的培育不仅要充分了解土壤中全Se和有效Se含量, 还需深入分析与土壤肥力元素的关系, 据此进行作物的配施试验才能有针对性地采取农艺措施进行生物强化进而通过食物链改善人体Se营养状况[53, 54].
4 结论(1) 石嘴山地区表层土壤ω(Se)和ω(Se有效)分别为(0.26±0.22)mg·kg-1和(12.85±7.63)μg·kg-1, 根系土ω(Se)和ω(Se有效)分别为(0.26±0.09)mg·kg-1和(13.37±4.63)μg·kg-1, 属于典型的全Se含量低有效Se含量高地区, 且空间分布并不一致.因根系土-作物中Se和有效Se可代表石嘴山地区表层土壤Se含量特征, 根据根系土-作物配套样中根系土全Se、有效Se和作物Se含量的协调性分析, 确定石嘴山地区富Se土壤阈值为0.24mg·kg-1, 在沟口-简泉农场-燕子墩一带和黄渠桥镇扩大小麦、韭葱等聚Se能力强的作物种植面积可能会增加富Se作物的产出.
(2) 富Se作物的产出是土壤全Se、有效Se、作物聚Se能力和土壤肥力指标等综合作用的结果.土壤中有效Se含量主要受有效B、全Se、全N和速效K等土壤肥力元素控制且影响程度依次降低, 土壤肥力元素和有效Se互为协同作用, 其含量的增加可促进有效Se含量的增加, 后续可通过对耕作土壤进行Se、N、K和B的配施试验, 确定提高有效Se的具体配施方式进而达到提高作物富硒率的目的.
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