2023, Vol. 44
2. 华中科技大学环境科学与工程学院, 武汉 430074;
3. 京东方环境能源科技有限公司, 北京 100176;
4. 中广核铀业发展有限公司, 北京 100048;
5. 中央民族大学北京市食品环境与健康工程技术研究中心, 北京 100081;
6. 清华大学环境学院, 北京 100084
, BAI Dong-rui3 , ZHANG Tao4 , CHEN Tan1,5
, WANG Hong-tao6 , YANG Ting1,5 , ZHANG Bing1,5 , JIN Jun1,5
2. School of Environmental Science & Engineering, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074, China;
3. BOE Environment & Energy Technology Co., Ltd., Beijing 100176, China;
4. CGNPC Uranium Resources Co., Ltd., Beijing 100048, China;
5. Beijing Engineering Research Center of Food Environment and Health, Minzu University of China, Beijing 100081, China;
6. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China
我国水体的重金属污染问题严峻[1].底泥是水体污染物的重要载体, 能够富集水体中的污染物, 环境条件发生变化时, 底泥中的污染物又可能释放到水体中, 造成“二次污染”.重金属污染具有毒性大、易积累的特点[2], 在自然环境中无法降解, 严重影响生态环境安全[3].水体中的重金属可通过吸附沉积到底泥中[4], 经过生物富集或食物链放大后, 对生态系统产生直接或间接的危害, 威胁人体健康[5~9].
长江流域的建设与发展在全国有举足轻重的地位, 生态文明建设是该区域发展的重要方面, 水体底泥的重金属内源污染值得关注.洞庭湖底泥中的6种重金属(Cr、Cu、Pb、Cd、Hg和As)综合潜在生态风险指数属于较高风险水平, 可能对水生生物和人体健康产生危害[10]; 株洲清水塘工业区和老霞湾港口池塘底泥中Cd、Pb、As含量远超过湖南省土壤背景值, 人为因素(尤其是工业“三废”的不规范处置)是该区域污染严重的主要原因[11]; 芜湖典型河道沉积物中89%和44%采样点的Cu和Cr分别达到轻度污染水平, 可能与汽车、电镀行业和绿化施肥等人为源有关[12].
苏州市地处长三角经济圈, 经济和社会发展水平高, 2020年GDP为江苏省第一[13].该地区河网密布, 河道沿岸人口密集, 工业发达, 经历了污水直排阶段[14].苏州水网地区地下水、地表水交互作用复杂, 水体流向多变, 污染源分布广, 水体污染治理难度高, 底泥中的重金属污染值得关注.苏州市水源地湖泊底泥中重金属As存在长期潜在污染风险[15], 包括苏州在内的太湖流域西部沿岸区中部(茭渎港至乌溪港近岸侧)、竺山湖北部、贡湖北部(望虞河入河口附近)0~30 cm深度的底泥严重污染[16], Mn和Sb是导致太浦河和吴淞江昆山段水体重金属污染主要原因[17], 苏州古城区域河道底泥中重金属Cd、Cu、Cr、As、Mn、Ni、Pb和Zn的整体污染水平较高[18].
本文在大尺度区域上了解底泥的重金属污染情况, 分析了苏州100.8 km2水网地区73个代表性断面的7种重金属空间分布特征, 采用改进的地累积指数法和内梅罗综合风险指数法评价重金属的污染程度, 评价了单一重金属的污染等级和复合重金属污染, 利用相关性分析和主成分分析法分析底泥重金属的来源, 以期为认识底泥中污染物的分布规律、制定污染控制方案提供基础.
1 材料与方法 1.1 研究区域及样品的采集和分析苏州市地势平坦, 属于亚热带海洋性季风气候, 降水充沛, 年均降雨量约1 200 mm, 年均降水日约130 d[19].从2016年起, 苏州产业结构以第三产业为主、第二产业次之, 工业形成了电子信息、电器、钢铁、纺织、化工、装备制造等高端化主导产业[20]. 2019年5月(平水期), 通过现场调研和地图比对等方式获得河道数据, 综合考虑水文特征、河道情况、周边布局和支流汇水等情况, 在区域总面积100.8 km2的水网地区选取水流流态稳定、河床结构一致、水体混合较好的73个可反映河道总体情况的代表性断面布设采样点(图 1)：西北部P1~P20共20个采样点, 西南部Q1~Q19共19个采样点, 东部M1~M21共21个采样点, 古城区N1~N13共13个采样点.西北部和西南部为苏州工业新区, 西北部原为农田, 正在开发, 西南部开发程度更高, 古城区主要为生活文旅区, 东部为工业园区.
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图 1 苏州水网地区采样点布局示意 Fig. 1 Layout of sampling sites in the Suzhou water network area |
在河道较窄的断面处, 采样点位于河道中央; 在河道较宽的断面处, 在距离岸边约1 m处采样.以活塞式柱状底泥采样器采集河道0~20 cm深的底泥样品, 冷冻干燥后, 研磨过100目筛备用, 重金属监测指标包括Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn, 均采用王水体系微波消解-电感耦合等离子体质谱法(HJ 803-2016; 7500 a, ICP-MS, Agilent, 美国)测定.为保证测定结果的准确度和精密度, 样品分析的重复率和标样分析的加标回收率分别控制在20%和85% ~115%之间, 所有样品分析误差均小于20%, 符合HJ 803-2016质量控制要求.具体采样和分析方法参见文献[21].
1.2 评价方法 1.2.1 重金属污染评价地累积指数法可定量分析确定点位特定重金属的污染程度, 为应对重金属含量分布不均匀和生态危害效应被忽视的问题, 将最大含量与含量平均值以内梅罗指数法引入地累积指数法中, 综合考虑重金属含量的最大值和各种重金属的生态毒性特征, 改进的地累积指数法具体计算方法参考文献[22].本文选取江苏省土壤背景值[23]为基准含量, Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn的背景值分别为0.1、22.3、77.8、10.6、26.7、26.2和62.6 mg ·kg-1.根据地累积污染指数(Igeo)将污染程度分为7个等级：Igeo < 0, 无污染; 0~1, 无到中度污染; 1~2, 中度污染; 2~3, 中度到强度污染; 3~4, 强度污染; 4~5, 强度到极强污染; Igeo>5, 极强污染[18, 22].一般地累积指数法计算公式为[24]：
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(1) |
式中, Ci为元素i的含量实测值, mg ·kg-1; C0为沉积物中重金属含量的背景值, mg ·kg-1.
改进的地累积指数法计算公式如下[22].
区域内特定重金属污染评价:
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中, Pave1为流域内n个采样点重金属含量变化指数的平均值; Bi为重金属元素i的含量环境背景值, mg ·kg-1; Pmax1为含量最大的采样点的重金属含量变化指数; Cmax为重金属含量最大值, mg ·kg-1; Im1为改进的地累积指数; K为变动转换系数, 用于修正自然成岩作用产生的各地土壤背景值差异, 一般取1.5.
确定点位多种重金属复合污染评价:
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(5) |
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(6) |
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(7) |
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(8) |
式中, Si为重金属i的土壤污染风险筛选值, mg ·kg-1; Simax为第i种重金属的土壤污染风险最大筛选值, 标准参考《农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018); Ri为重金属的相关性比值; Wi为等当量生态毒性指数; W1i为重金属的相关性权重值; W2i为重金属毒性系数权重值; Ti为第i种重金属的毒性系数, Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn的毒性系数分别为30、5、2、10、5、5和1.
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(9) |
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(10) |
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(11) |
式中, Pave2为确定采样点所有重金属元素含量变化指数的平均值; Pmax2为等当量生态毒性指数最大的重金属的含量变化指数; Cmax-eq为等当量生态毒性指数最大值的重金属含量, mg ·kg-1; Bmax为该种重金属的土壤背景值, mg ·kg-1; Im2为改进的地累积指数.
1.2.2 重金属生态风险评价潜在生态风险指数法是根据重金属毒性及环境行为特点, 综合考虑多种重金属的污染类型、赋存含量、毒性水平以及环境对重金属污染敏感性等因素的底泥重金属污染研究方法[25, 26].潜在风险指数法基于水体沉积学理论, 目前在国内外广泛采用[27, 28], 具体计算方法见式(12)和式(13)：
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(12) |
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(13) |
式中, Ei为重金属i的潜在生态风险指数; RI为多因子综合潜在生态风险指数.
计算单一重金属潜在生态风险指数(Ei), 其风险等级划分为：Ei < 40, 低风险; 40~80, 中风险; 80~160, 较高风险; 160~320, 高风险; Ei≥320, 极高风险.重金属潜在生态风险指数(RI)的等级划分为：RI < 150, 低风险; 150~300, 中风险; 300~600, 较高风险; RI >600, 高风险[29].由于上述标准基于毒性系数总和为133, 而本文7种重金属对应的毒性系数总和为58, 因此提出修正后的潜在生态风险指数分级标准为：RI < 65, 低风险; 65~131, 中风险; 131~262, 较高风险; RI>262, 高风险[22].
1.2.3 源解析底泥中重金属的含量主要取决于沉积母质来源的自然因素及区域生活污水、工业废水排放[30]和金属矿开采[31]等人为活动的影响, 不同重金属的含量相关性分析能反映重金属间的空间变化趋势, 在一定程度上展现元素的矿物来源、存在形式和污染状况等信息[18, 32, 33].主成分分析法(PCA)通过提取样点重金属含量构成中主要方差的特征向量作为主成分(累计影响达到80%以上), 分析水体底泥重金属含量数据的主成分数量及其构成, 从而大致判断重金属的来源是否相似[34].本研究以苏州水网地区河道底泥样品中Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn这7种重金属的含量作为变量分析主成分, 以KMO方法和巴特利特球形度检验结果表征相关性[35].经检验, 全区域和4个子区域的KMO值均大于0.50, 5个巴特利特球形度检验结果的Sig.值均小于0.05, 指征指标间相互独立的假设不成立, 能够开展主成分分析.
2 结果与讨论 2.1 苏州水网地区河道底泥重金属分布特征苏州水网地区河道底泥中7种重金属元素含量的最大值、最小值、平均值、标准差和变异系数等详见表 1.全部采样点的底泥中重金属Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn含量的平均值分别为1.4、127.4、83.2、18.2、51.7、145.1和350.7 mg ·kg-1, 均已超过背景值且空间分布差异较大, 分别超过江苏省土壤背景值的13.7、5.7、1.1、1.7、1.9、5.5和5.6倍, 超过农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018)的风险筛选值的采样点比例分别为100.0%、97.3%、38.4%、83.6%、97.3%、90.4%和100.0%.太湖流域河流沉积物中95%的采样点Ni、Cu、Zn和Pb均高于其相应的背景值, As、Cd、Cr和Hg超过其相应背景值的采样点比例分别为81.91%、76.60%、63.83%和47.87%[36]; 苏州古城区域重金属Cd、Cu、Cr、As、Mn、Ni、Pb和Zn超过江苏省土壤背景值的采样点比例分别为100%、100%、65%、95%、70%、100%、95%和100%, 整体污染水平较高[18].与上述文献报道相比, 苏州水网地区底泥重金属污染整体状况较严重.
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表 1 苏州水网地区河道底泥重金属含量描述性统计结果1) Table 1 Descriptive statistical results of heavy metals in river sediment of the Suzhou water network area |
Cd、Cu、Pb和Zn的变异系数均超过100%, 说明这4种重金属的空间差异差别较大, 而Cr、As和Ni属于中等变异, 空间差异性较小[37].一般认为, 变异系数超过20%表明人类活动是重金属空间差异的主要驱动因子[18, 36].因此, 人为因素是苏州水网地区河道底泥中7种重金属元素污染和空间差异性较大的主导因素, 如工业废水和生活污水的不合理排放、不规范处理均可导致河道底泥重金属含量提高.底泥污染可能与河道沿岸的土地利用类型相关, 由于研究区域范围较大, 结合该区域复杂的水文和水系特征, 将研究区域分为4个子区域描述.
苏州水网地区个别采样点的重金属含量远远超过土壤背景值, 例如：西北部的采样点P13底泥ω(Cd)(26.5 mg ·kg-1)是土壤背景值的265倍, ω(Cr)(395.0 mg ·kg-1)是土壤背景值的5倍, 东部的采样点M5底泥ω(Cu)(1280.0 mg ·kg-1)是背景值的57倍, ω(As)(109.0 mg ·kg-1)是背景值的10倍, M12的ω(Ni)(121.0 mg ·kg-1)为背景值的4.5倍, 位于古城区的N6重金属ω(Pb)(1 050.0 mg ·kg-1)为背景值的40倍, N8处ω(Zn)(1 200.0 mg ·kg-1)为背景值的19倍.西北部、西南部、东部和古城区底泥的7种重金属平均含量也均已超过风险筛选值.
针对单一重金属元素, 4个子区域也呈现不同的分布规律.Cd元素的含量大小为：西北部>东部>古城区>西南部; Cu元素的含量大小为：东部>古城区>西北部>西南部; Cr元素的含量大小为：西北部>古城区>东部>西南部; As元素含量大小为：东部>西北部>西南部>古城区; Ni元素含量大小为：古城区>东部>西南部>西北部; Pb元素含量大小为：古城区>西北部>西南部>东部; Zn元素含量大小为：古城区>西南部>西北部>东部.由于重金属含量未能充分体现底泥的污染状况和生态风险, 有必要讨论底泥重金属的污染等级和潜在生态风险评价.西北部的Cd和Cu, 东部的Cd、Cu、As和Pb以及古城区的Pb的变异系数较大, 空间差异性较大, 在分析污染等级、评价潜在生态风险评价和解析来源时需关注重金属含量很高的采样点的影响.
2.2 苏州水网地区河道底泥重金属污染评价 2.2.1 单一重金属污染从全区域看, 一般的地累积指数法分析得到7种重金属元素的污染程度从高到低分别为：Cd>Cu>Zn>Pb>Ni>As>Cr, 其中, Cd、Cu、Pb和Zn属于中度污染, Ni和As属于轻度污染, Cr无污染.使用改进的地累积指数法评价, 7种重金属元素的污染程度从高到低依次为：Cd>Cu>Pb>Zn>As>Cr>Ni, 其中, Cd属于极强污染, Cu、Pb属于强度到极强污染, Zn属于强度污染, As属于中度到强度污染, Cr和Ni属于中度污染[图 2(a)].以地累积指数法评价华北平原的白洋淀湿地底泥重金属污染, 显示As、Cr、Ni、Zn和Pb污染程度等级以清洁无污染为主, Cu和Cd的污染程度均属于轻度污染[38]; 东北典型湖泊山口湖不同水期沉积物中Cd的污染水平相对较高, 而Cu、Ni、As和Zn基本未受到污染或污染水平相对较低[39]; 武汉市东湖和金湖中Cd元素处于中度污染累积水平, 墨水湖和上金湖中Cd元素为偏中度污染累积水平[40]; 属于珠江流域的磨刀门河口地累积指数的大小为：Cd>Zn>Cu>Mn>Pb>Cr>Ni, 其中, Cr和Ni属于无污染的范畴, Cu、Zn、Pb和Mn属于轻度污染, Cd元素为偏中度污染[41]; 属于长江经济圈内的崇明岛东风西沙水库地积累指数法评价显示, Cd为主要污染元素, 总体处于偏中度污染水平[42]; 浙江象山近海表层地积累指数法评价显示, Cd为主要污染元素, 总体处于偏中度污染水平[43].相比之下, 苏州水网地区的重金属污染较为严重.
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箱型图为传统的地累积指数, 红色散点图为改进的地累积指数 图 2 苏州水网地区底泥单一重金属污染的地累积指数Igeo Fig. 2 Geoaccumulation index Igeo of single heavy metal pollution in sediment in the Suzhou water network area |
比较发现, 改进的地累积指数法评价的污染等级比一般的地累积指数法所得结果普遍偏高, 原因是改进的地累积指数法, 使用含量的平均值及最大值的平方平均数代替一般的地累积指数法计算单一的重金属含量, 综合考虑了各采样点重金属的污染平均情况并突出严重污染点位的环境质量意义, 可更充分展示区域内各点位特定重金属污染的总体情况.基于此, 后续评价子区域污染程度和多种重金属复合污染时, 也采用改进的地累积指数法.
在西北部[图 2(b)], 7种重金属元素的污染程度从高到低依次为：Cd>Cu>Zn>Pb>As>Cr>Ni, 其中Cd属于极强污染, Cu属于强度污染, Pb和Zn属于中度到强度污染, Cr和As属于中度污染, Ni属于无到中度污染.在西南部[图 2(c)], 相应结果为：Cd>Pb>Zn>Cu>Ni>As>Cr, 其中, Cd和Pb属于强度污染, Cu和Zn属于中度到强度污染, Cr、As和Ni属于无污染到中度污染.在东部[图 2(d)]相应结果为：Cd>Cu>Pb>Zn>As>Ni>Cr, 其中, Cd属于极强污染, Cu属于强度到极强污染, Pb属于强度污染, As和Zn属于中度到强度污染, Ni属于中度污染, Cr属于无到中度污染.孙保金等[44]报道位于东部的苏州工业园区湿地表层沉积物中As、Cr、Cu、Ni和Zn的平均地累积指数大多小于0, Pb处于无污染向中度污染, Cd处于中等污染.相比之下, 本文中东部地区河道底泥的重金属污染更为严重.在古城区[图 2(e)], 评价结果为：Pb>Cd>Zn>Cu>Ni>As>Cr, 其中, Pb属于强度到极强污染, Cd和Zn属于强度污染, Cu属于中度到强度污染, Ni、As和Cr属于无到中度污染.这与白冬锐等[18]报道的苏州古城区河道底泥中Pd、Cd、Cu和Zn有超过65%的点位处于中强度污染水平以上的结果吻合.
2.2.2 多种重金属复合污染使用重金属毒性系数修正改进的地累积指数法测算了73个采样点样品重金属复合污染情况(见图 3), 其中强度及以上污染的采样点占16.5%, 中度到强度污染的采样点占30.1%, 中度污染的采样点占21.9%, 无污染到中度污染的采样点占31.5%, 地累积指数平均值为1.83, 整个研究区属于中度污染等级.西北部的地累积指数平均值为2.21, 处于中度到强度污染; 西南部的地累积指数平均值为1.86, 处于中度污染; 东部的地累积指数平均值为1.30, 处于中度污染; 古城区的地累积指数平均值为2.03, 处于中度到强度污染.污染程度由高到低排序为：西北部>古城区>西南部>东部.苏州水网地区底泥重金属污染问题亟需解决.
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图 3 苏州水网地区底泥多种重金属复合污染的改进的地累积指数Igeo Fig. 3 Improved geoaccumulation index Igeo for combined pollution of multiple heavy metals in sediment |
多种重金属复合污染等级与单一重金属污染等级无明显一致性, 如西南部底泥的Cd和Pb处于强度污染, Cu和Zn处于中度到强度污染, 而该区域多种重金属复合污染平均值属于中度污染.原因在于改进的地累积指数法使用等当量生态毒性指数最大的重金属含量变化指数, 筛选出对生态危害贡献最大的重金属, 既考虑了含量高低, 又考虑了生态毒性强弱.
2.3 苏州水网地区河道底泥重金属生态风险评价针对单一重金属, 在西北部20个采样点中, 重金属元素Cr、Ni和Zn均属于低风险, Cu、As和Pb超过80%属于低风险; Cd的风险较高, 10%处于中等风险, 30%处于高风险, 20%处于高到极高风险, 40%处于极高风险, 尤其是P13采样点的Ei值远远超过平均值, 周围学校众多, 以居民区为主, 可能是生活污水的不合理排放所致.在西南部19个采样点中, 重金属元素Cr、As、Ni和Zn均属于低风险, Cu和Pb近90%的采样点属于低风险, Cd需要特别关注, 21.1%处于中风险, 26.3%处于高风险, 10.5%处于高到极高风险, 42.1%处于极高风险.在东部各采样点中, 重金属元素Cr、Ni和Zn均处于低风险; Cu、As和Pb超80%处于低风险; 33.3%、42.9%和23.8%的采样点中Cd分别处于中风险、高风险和极高风险水平, 尤其是M5采样点, 其Ei值亦远远超过平均值, 沿岸有生产新型材料、汽车零部件、铜箔等材料的公司和电子公司, 工业废水处理不达标可能是主要诱因.在古城区, Cr、As、Ni和Zn处于低风险; Cu和Pb过半数处于低风险, 其中Cu元素46.2%的采样点处于中风险, 30.8%采样点的Pb处于高和极高风险; Cd过半数处于极高风险, 30.8%处于中风险, 剩余的处于高及以上风险.沈建伟等[45]在2010年就发现, Cu和Cd是苏州市农田土壤的主要污染物, Cu的含量超过江苏省土壤背景值和中国土壤背景值, Cd的污染也比较严重, 而造成农田土壤污染的原因之一就是使用的灌溉水源被没有经过处理的工业和生活污水污染.魏洪斌等[46]也得出了Cd是长江三角洲典型县域——宜兴县耕地土壤潜在风险最大的重金属的结论, 这与本文的结果一致.
结合改进的地累积指数法得到的污染等级和潜在生态风险指数法得到的生态风险发现, 在苏州水网地区河道底泥中(见图 4), 虽然重金属的污染等级比较高, 但其潜在生态风险较小, 呈现中度污染的Cr、Ni和极强污染的Zn有100%的采样点属于低风险, 呈现极强污染的Cu、Pb和强度污染的As也超过80%的采样点属于低风险, 只有极强污染的元素Cd所有采样点均呈现极高风险.查阅文献[47~49]后发现, 在沉积物污染等级确定和生态风险评价中, 污染等级程度与潜在生态风险无直接关联的现象较为常见, 原因是潜在生态风险指数的计算中使用的重金属毒性系数, 其丰度和释放系数存在差异, 毒性系数较小的, 潜在生态风险可能就小.建议, 优先关注、控制元素Cd, 兼顾元素Cu、Pb和As的含量异常点, 元素Cr、Ni和Zn的控制可稍后.
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图 4 苏州水网地区生态风险指数值Ei Fig. 4 Ecological risk index value Ei of the Suzhou water network area |
多因子综合潜在生态风险指数显示(见图 5), 49.3%的采样点处于高风险, 20.5%的采样点处于较高风险, 剩余的30.2%处于中风险, 可见即使单一重金属的潜在生态风险较小, 复合污染的生态风险仍会较大, 原因是不同种类重金属的毒性系数不同.这也印证了使用改进的地累积指数评价底泥重金属污染的积极意义, 能更有效判别研究区域底泥治理的紧迫性.
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图 5 苏州水网地区潜在生态风险指数RI Fig. 5 Potential ecological risk index RI of the Suzhou water network area |
结合土地利用类型推测底泥重金属含量高值点的成因.西北部的采样点P13位于学校东侧的河汊处, 距离护理院不足300 m, 周围属于生活区, 重金属污染可能来源于生活污水的不合理排放.东部的采样点M5中Cu和As含量高, 原因可能是周围分布零部件加工企业工业废水的不合理排放.M12附近有装修公司和健身器材销售处, 重金属Ni可能通过大气沉降进入河道.古城区的N6点位于高架公路入口, 沿岸还有交通主干道, 附近分布装饰材料和机器设备销售点, 在涂料、油漆等物品中可能含有大量的Pb, 过量的Pb元素进入河道造成底泥Pb含量超标; N8点周围有较多的停车场, 洗车污水可能是导致重金属Zn含量过高的主要原因.为更合理地识别污染来源, 进一步开展相关性分析和主成分分析.
苏州水网地区河道底泥重金属含量的相关性分析结果见表 2, Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn元素两两之间呈显著正相关, 表明这些重金属间具有一定的同源性, 可能源自复合污染[50, 51], 结合2.1节关于变异系数的讨论结果, 推测人为源在导致苏州水网地区重金属元素Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn污染的贡献不可忽略.
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表 2 苏州水网地区河道底泥重金属含量相关性分析1) Table 2 Correlation analysis of heavy metal contents in river sediment in the Suzhou water network area |
苏州水网地区河道底泥重金属含量PCA的方差解释率如表 3所示, PCA结果前2个特征矢量的权重分别为68.71%和12.20%, 所对应的累计权重为80.90%, 故在整体的研究区域内提取两个主成分[34, 52, 53].第一主成分中7种重金属均有较高载荷(Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn分别为0.87、0.91、0.90、0.82、0.75、0.61和0.89), 机动车辆不断增多, 燃料和轮胎中的重金属成分不断向环境释放, 随降雨进入河道并沉积在底泥中, 导致Pb和Zn含量增多; 高Cu的添加剂在饲料中应用广泛, 养殖业的污水未经处理排入河道也可导致底泥中Cu超标[54], 电镀和印染等行业的废水也会使底泥中累积重金属.第二主成分中Pb的荷载最高, 达0.55(Cd、Cu、Cr、As、Ni和Zn分别为-0.093、0.254、-0.397、0.399、-0.343和-0.220), 可能是因为苏州水网地区河流众多, 陆上交通基础设施完善, 河流与道路联系紧密, 汽车尾气中的Pb经过大气沉降进入河道, 继而沉积.各子区域的主成分分析结果如表 4所示.
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表 3 苏州水网地区河道底泥重金属主成分分析结果1) Table 3 Principal component analysis of heavy metals in river sediment in the Suzhou water network area |
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表 4 子区域河道底泥重金属主成分分析结果 Table 4 Principal component analysis results of heavy metals in river sediment of sub-region |
古城区重金属含量进行主成分分析后, 提取了2个主成分, 累积贡献率达92.50%, 能够比较充分地提取有效数据, 第一主成分的特征值为5.42, 方差贡献率为77.40%, 第二主成分的特征值为1.06, 方差贡献率为15.10%, 累积贡献率达92.50%.第一主成分决定了Cu、Zn、Cd、As、Ni和Cr这6种重金属的主要污染源, 氮肥、磷肥和复合肥等化肥中含有较高含量的As、Cd、Pb、Zn、Cr和Hg等重金属[55]; 杀虫剂和杀菌剂等农药中含有Hg、Cu、Cd和As等重金属[56], 如用于预防植物病害的福美胂中含有As, 波尔多液和丙森锌等杀菌类药物含有Cu和Zn.从古城区底泥中重金属含量的分布情况来看, 含量较高的河段几乎都出现在公园或绿化带附近, 植被覆盖率较高, 可能因为化肥和农药未被植物完全吸收, 经过雨水或者灌溉后进入河道, 这与白冬锐等[18]报道一致.Pb在第二主成分中荷载最高, 含铅汽油的燃烧排放是过去城市铅污染的重要来源之一, 过去相当长一段时期, 苏州地区交通车辆多使用含铅汽油[57], 加上古城区属于生活区, 交通便利且多沿河道, 进入大气的Pb元素通过沉降作用进入河道.
对西北部重金属含量进行主成分分析后, 提取了1个主成分, 该主成分的特征值为5.96, 方差贡献率为85.15%, 决定了Cu、Cr、As、Zn、Ni、Cd和Pb这7种重金属的主要污染源, 西北部是苏州老工业区所在地, 能源、建筑、运输、冶金等工业行业, 产生的大量废气和粉尘中可能含有重金属, 以蒸气或气溶胶的形式进入大气, 沉降后进入农田土壤, 加上该区物流业聚集、交通网密布, 交通废物排放也会使得Pb、Zn、Cu、Ni和Cd等元素进入大气, 最后沉降进入河道[44].苏州市电子制造业发达, 老工业区的基础设施有待进一步完善、监管不合理, 也可能导致大量的含有Pb、Cr、As和Cd等元素的工业废水进入河道, 造成污染[58].
对西南部重金属含量进行主成分分析后, 提取了1个主成分, 特征值为5.24, 方差贡献率为74.97%.第一主成分决定了Cu、Zn、Cd、As、Ni和Cr这6种重金属的主要来源, 与西北部类似, 西南部也有较多电子制造业, 且大部分均沿河道分布, 工业废水不合理的排放影响较大.
对东部重金属含量进行主成分分析后, 提取了2个主成分, 累积贡献率达96.65%, 第一主成分的特征值为5.57, 方差贡献率为79.37%, 第二主成分的特征值为1.21, 方差贡献率为17.29%.第一主成分是Cu、Zn、Cd、As、Pb、Cr和Ni这7种重金属的主要污染源, 第二主成分则是Ni和Cr元素的主要污染源, 研究表明, 第一主成分可以解释为来自于工业扬尘及交通排放的重金属, 它们主要通过大气沉降至湿地沉积物中, 第二主成分可以解释为来自于农业活动的重金属.
3 结论(1) 苏州100.8 km2水网地区底泥73个样品中, 7种重金属元素含量的平均值均超过江苏省土壤背景值和土壤污染风险筛选值, Cd、Cu、As、Ni、Pb和Zn元素超标的采样点比例较高, 可能存在较大的污染, Cr元素的污染程度较低.根据变异系数可知人为因素是研究区域污染严重的主导因素, 且区域的空间差异性较大.
(2) 使用改进的地累积指数法评价发现, Cd属于极强污染, Cu、Pb属于强度到极强污染, Zn属于强度污染, As属于中度到强度污染, Cr、Ni属于中度污染.73个采样点整体属于中度污染.西北部处于中度到强度污染, 西南部处于中度污染, 东部处于中度污染, 古城区处于中度到强度污染, 污染程度由高到低顺序为：西北部>古城区>西南部>东部.苏州水网地区底泥重金属污染情况不容乐观.
(3) 根据生态风险指数, 73个采样点底泥中重金属元素Cr、As、Mn、Ni和Zn都处于低风险; 元素Cd的生态风险危害较大, 子区域风险递降顺序为：西南部>西北部>古城区>东部, 需要特别关注; 元素Cu和Pb超过80%的采样点属于低风险, 且风险由大到小均为：古城区>西北部>东部>西南部, 二者均需要重点关注.对于多种重金属复合污染的潜在生态风险, 各采样点均处于中风险及以上, 生态风险较大.
(4) 相关性分析和主成分分析表明, 底泥样品中的Cd、Cu、Cr、As、Ni、Pb和Zn元素主要源于人为因素.
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