环境科学  2023, Vol. 44 Issue (1): 30-37   PDF    
引用本文
李立伟, 邓小文, 肖致美, 元洁, 杨宁, 郭小龙, 白宇. 天津市采暖季不同气团来向PM2.5中重金属污染特征及健康风险评价[J]. 环境科学, 2023, 44(1): 30-37.
LI Liwei, DENG Xiaowen, XIAO Zhimei, YUAN Jie, YANG Ning, GUO Xiaolong, BAI Yu. Pollution Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in PM2.5 of Different Air Masses During Heating Season in Tianjin[J]. Environmental Science, 2023, 44(1): 30-37.
天津市采暖季不同气团来向PM2.5中重金属污染特征及健康风险评价
李立伟1, 邓小文1, 肖致美1, 元洁1, 杨宁1, 郭小龙2, 白宇1     
1. 天津市生态环境监测中心, 天津 300191;
2. 天津滨海高新技术产业开发区城市管理和生态环境局, 天津 300450
收稿日期: 2022-04-01; 修订日期: 2022-04-19
基金项目: 天津市科技计划项目(21YFSNSN00200); 国家自然科学基金项目(42177465); 天津市细颗粒物和臭氧污染协同防控综合解决方案研究项目(DQGG202102); 中国工程院院地合作项目(2020C0-0002)
作者简介: 李立伟(1990~), 男, 硕士, 工程师, 主要研究方向为大气污染与环境健康, E-mail：llwabc2010@163.com
通信作者: 杨宁, E-mail: temc_air@126.com; 郭小龙, E-mail: xiaolongguo@163.com
摘要: 为了解天津市采暖季PM2.5中重金属的污染特征及健康风险, 使用Xact-625重金属在线分析仪于2020年11月至2021年3月对PM2.5中的重金属元素进行连续采样, 分析10种重金属元素(Pb、Cd、Cr、As、Zn、Mn、Co、Ni、Cu和V)的污染特征, 利用HYSPLIT模型分析重金属元素的时空分布特征, 并结合美国EPA健康风险评价模型对重金属健康风险展开研究.结果表明, 采样期间天津市10种重金属元素的总浓度平均值为(261.56±241.74)ng ·m-3, Cr[折算Cr(Ⅵ)]和As元素高于《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)的年平均限值.后向轨迹分析表明, 天津市主要受到来自西北部中距离气团(1号)、西北部长距离气团(2号)、西南部气团(3号)和东北部气团(4号)的影响.不同气团来向重金属元素呈现不同的污染特征和健康风险, 3号气团PM2.5浓度、10种重金属元素总浓度和5种重金属元素经呼吸途径暴露的终身致癌风险值之和均最高, 2号气团10种重金属元素经呼吸途径暴露的非致癌风险值之和最高.健康风险评价显示, Mn元素对儿童存在一定的非致癌风险, Cr和As元素对人体存在一定的致癌风险, 3号气团的Cd元素亦存在一定的致癌风险.
关键词: PM2.5      采暖季      重金属      健康风险      后向轨迹     
Pollution Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in PM2.5 of Different Air Masses During Heating Season in Tianjin
LI Liwei1 , DENG Xiaowen1 , XIAO Zhimei1 , YUAN Jie1 , YANG Ning1 , GUO Xiaolong2 , BAI Yu1     
1. Tianjin Eco-Environmental Monitoring Center, Tianjin 300191, China;
2. Urban Management and Eco-Environment Bureau, Tianjin Binhai High-tech Area, Tianjin 300450, China
Abstract: In order to explore the pollution characteristics and health risks of heavy metals in PM2.5 in Tianjin, heavy metal samples (Pb, Cd, Cr, As, Zn, Mn, Co, Ni, Cu, and V) in PM2.5 were analyzed from November 2020 to March 2021 using the Xact-625 heavy metal online analyzer. The spatial and temporal distribution characteristics were analyzed using the HYSPLIT model, and the health risks of heavy metals were analyzed using the US EPA risk assessment model. The results indicated that the average total concentration of the 10 heavy metal elements was (261.56±241.74) ng ·m-3, among which the concentrations of Cr [converted Cr(Ⅵ)] and As were higher than the annual average limit of the National Ambient Air Quality Standard (GB 3095-2012). According to the back trajectory results, the medium-distance transmissions from northwest areas (NO.1), the long-distance transmissions from northwest areas (NO.2), the transmissions from southwest areas (NO.3), and the transmissions from northeast areas (NO.4) were the major sources in Tianjin City. The heavy metals of different air masses presented different pollution characteristics and health risks; the concentration of PM2.5, the total concentration of the 10 heavy metal elements, and the total carcinogenic risk of the five heavy metal elements of the NO.3 air mass were the highest, whereas the total non-carcinogenic risk of the 10 heavy metal elements of the NO.2 air mass was higher than that of the other two air mass. The health risk assessment showed that Mn posed non-carcinogenic risks to children, and Cr and As presented carcinogenic risk. Meanwhile, Cd of the NO.3 air masses also presented carcinogenic risk.
Key words: PM2.5      heating season      heavy metals      health risk      back trajectory     

PM2.5是造成我国区域性污染的主要污染物之一, 因其对人体健康、大气能见度和辐射平衡具有重要影响而引起社会的广泛关注[1~5].金属元素是PM2.5中的重要组分(占比一般为1% ~20%), 其中重金属元素(如Pb、As、Hg、Cd和Cr等)具有难降解、毒性大和易富集等特点, 其能够通过呼吸作用随PM2.5直接进入到人体的肺泡中并在人体内大量富集[6, 7].世界卫生组织国际癌症研究中心(International Agency for Research on Cancer, IARC)按毒性对重金属元素进行了分类, 其中确定致癌的重金属元素为Ni、As、Co、Cd和Cr(Ⅵ)等[8].因此, 研究城市大气PM2.5中重金属的污染特征和健康风险评价对改善生态环境和保护人类健康具有重要的现实意义.

近年来, 城市大气PM2.5中重金属的污染特征、来源和健康风险评价得到了较多研究[9~23].如任万辉等[11]研究发现, 手-口途径摄入是沈阳大气PM2.5中痕量重金属元素引发非致癌风险的主要途径, Pb和As元素存在非致癌风险, Cr元素对儿童存在致癌风险.王鑫等[13]研究发现, 西安市冬季重污染期间, Mn元素具有较大的非致癌风险, Cr、As和Co元素具有潜在致癌风险.刘建伟等[19]研究发现, 随着年龄的增长, PM2.5载带重金属元素的致癌风险增加, 且同一年龄人群中, 女性致癌及非致癌风险均稍低于男性.以上研究主要通过手工采样和实验室分析方式得到PM2.5中重金属元素的监测数据, 较少通过在线监测的方式进行研究, 且尚无对不同气团来向下PM2.5中重金属污染特征和健康风险的研究.

天津是京津冀区域核心城市之一, 位于京津冀区域的中北部, 是环渤海地区的经济中心, 是京津冀区域典型工业城市, PM2.5污染较重[24].同时, 由于取暖导致更多的污染排放, 冬季较其他季节具有更严重的污染.选取天津市为研究城市开展分析, 对进一步了解我国北方城市采暖季重金属污染特征和健康风险程度具有重要意义.本研究通过对2020年11月至2021年3月大气PM2.5中重金属元素进行在线监测, 分析了采暖季大气PM2.5中重金属的污染特征, 利用后向轨迹模型分析重金属元素的时空分布特征, 并结合健康风险评价模型估算不同气团来向重金属的健康风险, 以期为天津市大气重金属污染防治提供依据.

1 材料与方法 1.1 观测场地

观测场地位于天津市南开区天津市生态环境监测中心4楼楼顶, 距地面约15 m, 为天津市生态环境监测中心超级站.采样点周边为居住区和学校, 北面300 m左右为主要交通线复康路, 监测时间为2020年11月1日至2021年3月31日. 监测点位分布见图 1.

图 1 观测点位示意 Fig. 1 Location of the sampling site

1.2 采样及分析方法

PM2.5浓度采用美国Thermo公司TEOM 1405F监测, 质量控制严格按照《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 817-2018)[25]要求进行.

重金属在线分析仪采用河北先河环保科技股份有限公司的Xact-625, 滤纸为特氟龙(poly tetra fluoroethylene, PTFE)材质, 并通过X射线荧光光谱(X-ray fluorescence, XRF)技术对沉积在纸带滤膜上的颗粒物进行无损分析.所含元素种类可以由测出的特征X射线与已知的各元素特征X射线能量值相对照识别.元素绝对含量可由式(1)计算得出：

(1)

式中, Ni为所测元素的一个特征峰计数(扣除本底后的峰面积), A为该元素的原子量, n0为入射粒子数, δi为特征X射线产生截面, i为KX射线或LX射线, εi为探测该特征峰处的效率, T为该特征X射线在样品中的透射率, N0为阿伏伽德罗常数, Ω为探测器对样品所张的立体角.

为确保实验结果的准确, 在仪器正常运行前进行气密性测试、流量校准、空白滤纸带测试、金属探棒测试和标准膜片校准.颗粒物粒径切割器对通过的大气进行采样并抽取到滤纸带上, 采集的样品自动前进至检测位置, 由XRF对选定的重金属元素进行分析.测量的同时, 下一个样品的采集也同步进行, 滤纸带前进(约20 s)和日常自动质量检查时除外.重金属元素检测范围为0~100 μg ·m-3, 检测限接近pg ·m-3, 最终得到26种重金属元素逐小时变化数据.本研究中主要选取Pb、Cd、Cr、As、Zn、Mn、Co、Ni、Cu和V等10种重金属元素进行分析.

气象参数(大气压、温度、相对湿度、风向和风速)采用Vaisala WXT520自动气象仪监测, 边界层高度采用Vaisala-CL31云高仪监测.

1.3 研究方法 1.3.1 后向轨迹

气团的后向轨迹采用拉格朗日混合单粒子轨迹(hybrid single particle lagrangian integrated trajectory, HYSPLIT)模型[26]绘制, 该模型是美国国家海洋和大气管理局(National Oceanic and Atmosphere Administration, NOAA)和澳大利亚气象局(Bureau of Meteorology Australia, BoM)在过去20年间联合研发的一种用于计算分析大气污染物输送和扩散轨迹的模型, 具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源功能的较完整的输送、扩散和沉降模型, 已被广泛应用于研究大气污染物的输送、扩散和沉降[27].HYSPLIT模型也被用于不同气团来向PM2.5浓度[28]、组分特征、来源[29]和VOCs时空分布[30]的研究中, 且取得了较好效果.

本研究中, 用于轨迹计算的气象场资料为NOAA的全球同化系统(global data assimilation system, GDAS)数据, 空间分辨率为1°, 数据资料获取网址为ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/archives/gdas1.模拟高度为500m, 开始时间为每日00:00(UTC时间为前日16:00), 后推36 h, 轨迹间隔2 h.

1.3.2 重金属健康风险评价

采用美国环保署(Environmental Protection Agency, EPA)开发的健康风险评价模型对PM2.5中的重金属经呼吸途径对儿童及成人产生的致癌与非致癌暴露风险展开评估, Cr、Cd、Co、Ni和As具有致癌与非致癌风险, V、Pb、Zn、Cu和Mn仅具有非致癌风险.暴露剂量ADDinh[mg ·(kg ·d)-1]和LADDinh[mg ·(kg ·d)-1]计算公式如下[31]：

(2)
(3)

式中, ADDinh为重金属元素经过呼吸途径的日平均暴露剂量, [mg ·(kg ·d)-1]; LADDinh为致癌重金属元素经呼吸途径的终身日平均暴露剂量, [mg ·(kg ·d)-1]; c为重金属元素的浓度, (ng ·m-3); 其它参数的具体含义及数值见表 1[7, 32].

表 1 健康风险暴露参数含义及取值 Table 1 Meaning and value of health risk exposure parameters

非致癌重金属元素可根据其暴露剂量计算非致癌风险, 公式为：

(4)

式中, RfD为参考剂量, [mg ·(kg ·d)-1]; HQ为非致癌风险值.当HQ≤1时, 表示该元素非致癌风险可忽略不计; 当HQ＞1时则表示该元素存在非致癌风险[33].

对于致癌重金属元素, 其终身致癌风险ILCR的计算公式为：

(5)

式中, ILCR表示癌症发生的概率, 可接受或可容忍的风险是10-6~10-4(每1×104~100×104人增加1位癌症患者)[31].当ILCR＜10-6时, 致癌风险可忽略; 当ILCR在10-6~10-4之间时, 有一定的致癌风险; 当ILCR＞10-4时, 存在较高的致癌风险[34].SF为致癌斜率因子, [(kg ·d) ·mg-1].各重金属元素的参考剂量和致癌重金属元素的致癌斜率因子见表 2.

表 2 重金属元素的参考剂量及致癌斜率因子取值1) Table 2 Reference doses and slope factors of heavy metals

2 结果与讨论 2.1 浓度水平及分布特征

2020年采暖季, 天津市ρ(PM2.5)的平均值为(59±47)μg ·m-3, Pb、Cd、Cr、As、Zn、Mn、Co、Ni、Cu和V等10种重金属元素的总浓度平均值为(261.56±241.74)ng ·m-3, 占PM2.5的0.44%.各元素的浓度相差较大, 按照浓度高低排序为：Zn＞Mn＞Pb＞Cu＞As＞Cr＞Ni＞V＞Cd＞Co.其中ρ(Zn)的平均值最高, 达到169.08 ng ·m-3, 占10种重金属元素总浓度的64.6%.Zn元素主要源于机动车尾气排放[35], 观测点位处于居住、文教区, 机动车尾气排放可能是导致观测期间Zn元素含量高的原因. ρ(Pb)、ρ(Cd)、ρ(Cr)和ρ(As)的平均值分别为27.06、0.55、3.31和6.96 ng ·m-3, 其中, ρ(Pb)和ρ(Cd)低于《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[36]中500 ng ·m-3和5 ng ·m-3的限值, ρ(As)高于《环境空气质量标准》中6 ng ·m-3的限值.由于《环境空气质量标准》中以Cr(Ⅵ)作为标准限值依据, 本研究参考Brown等[37]的研究, 选取1/6作为Cr(Ⅵ)转换系数进行计算, 天津市采暖季ρ[Cr(Ⅵ)]的平均值为0.55 ng ·m-3, 高于《环境空气质量标准》中0.025 ng ·m-3的限值.Cr和As元素作为致癌重金属元素, 可能会对周边居民的呼吸系统产生一定危害.

与国内其他典型城市采暖季(或冬季)大气PM2.5中重金属元素浓度的对比结果见表 3.除As元素外, 天津市2020年采暖季主要重金属元素的浓度均明显低于2011年.天津市10种重金属元素的总浓度在13个国内城市中处于较低水平, 其中Cd、Co和Ni元素的浓度显著低于其他城市, 而Zn和Mn元素与其他城市差别不明显.天津市较低的重金属元素浓度可能与近年来持续推进的大气污染防治措施显效有关.

表 3 天津市与国内典型城市采暖季(或冬季)PM2.5中重金属元素浓度比较1)/ng ·m-3 Table 3 Comparison of heavy metals concentration in PM2.5 during heating season (or in winter) between Tianjin and typical domestic cities/ng ·m-3

2.2 不同气团来向浓度水平

本研究利用36 h后向轨迹模拟分析实验观测期间500 m高度处气团运输轨迹, 将气团传输轨迹通过聚类分析得到4组主要传输轨迹, 如图 2.观测期间, 气团主要来自西北部(1号和2号)、西南部(3号)和东北部(4号).其中, 34%的气团(1号)来自西北方向的蒙古国, 经内蒙古、河北和北京进入天津, 其传输距离和移动速度中等; 15%的气团(2号)来自西北方向的西伯利亚地区, 经蒙古国、内蒙古、河北和北京进入天津, 其传输距离最长且移动速度较快; 42%的气团(3号)来自西南方向的河南地区, 经河北进入天津, 其传输距离较短、移动速度较慢, 不利于污染扩散; 9%的气团(4号)来自北部方向的内蒙古地区, 经吉林、辽宁和河北进入天津, 其传输距离和移动速度中等.

图 2 观测期间后向轨迹聚类分析(36 h, 500 m) Fig. 2 Cluster analysis of the backward trajectories during monitoring period (36 h, 500 m)

不同气团来向PM2.5和其中重金属元素的浓度如图 3所示.3号气团的ρ(PM2.5)的平均值最高, 为(68±41)μg ·m-3, 其次为2号气团[(55±65)μg ·m-3]、4号气团[(55±43)μg ·m-3]和1号气团[(51±42)μg ·m-3].不同于PM2.5浓度, 10种重金属元素的总浓度平均值呈现3号气团[(299.04±242.90)ng ·m-3]＞1号气团[(252.71±252.66)ng ·m-3]＞4号气团[(213.14±186.98)ng ·m-3]＞2号气团[(208.85±227.02)ng ·m-3]的变化趋势, 其中, 3号气团Zn、Cu、Pb、As、Cr和Cd等6种重金属元素的浓度最高, 2号气团Mn、V和Co元素的浓度最高, 4号气团Ni元素的浓度最高.

图 3 天津市采暖季不同气团来向重金属元素和PM2.5浓度 Fig. 3 Concentration of heavy metals and PM2.5 of different air masses during heating season in Tianjin

不同气团来向PM2.5和重金属污染特征的差异可能与其气象条件和气团途经区域污染来源不同有关(表 4). 3号气团期间温度和湿度较高、风速和边界层高度较低, 不利于污染物扩散[39]且利于SO2和NOx等气态污染物的二次转化[40], 导致其具有较高的PM2.5和重金属元素总浓度.2号气团期间风速较高、边界层高度较高, 利于污染物扩散, 重金属元素总浓度较低, 但由于其经过沙源地, 高风速带来的沙尘污染导致了较高的PM2.5; 而Mn元素是自然源的标志元素[41], 沙尘污染也带来了高浓度的Mn元素.1号气团期间风速和边界层高度较低, 不利于污染物扩散, 但由于气团初始地空气质量较好, PM2.5浓度较低; 1号气团经过北京, 机动车污染严重[42], 而Zn和Pb元素主要来自于机动车尾气排放[35], 高浓度的Zn和Pb元素导致1号气团重金属元素总浓度次高.4号气团期间风速和边界层高度较高, 利于污染物扩散, 重金属元素总浓度较低, 但由于其相对湿度较高, 利于SO2和NOx等气态污染物的二次转化, PM2.5浓度略高; 同时, 由于4号气团途经河北唐山, 该地区具有较多的冶金和电镀企业[43], 而Ni元素主要来自于冶金和电镀等工业污染[44], 因此, 4号气团Ni元素浓度最高.

表 4 天津市采暖季不同气团来向的气象条件 Table 4 Weather conditions of different air masses during heating season in Tianjin

2.3 不同气团来向健康风险评价

通过美国EPA健康风险评价模型计算得到天津市采暖季不同气团来向PM2.5中重金属经呼吸途径对儿童及成人的非致癌暴露风险值和终身致癌风险值(表 5和图 4).结果显示：Mn、Cr、As、Pb、Cd、Zn、Cu、V、Ni和Co等10种重金属元素经呼吸途径对儿童及成人的非致癌暴露风险值之和表现为：2号气团＞3号气团＞4号气团＞1号气团, 而各类气团中重金属元素非致癌风险顺序为：Mn＞Cr＞As＞Pb＞Cd＞Zn＞Cu＞V＞Ni＞Co; 儿童＞成人.除Mn元素外, 其余元素HQ均小于1, 非致癌风险较小或可忽略, 处于人体可接受范围内; Mn元素对儿童存在一定的非致癌风险, Mn元素主要来自交通污染, 需加强对交通污染的控制.

表 5 天津市采暖季不同气团来向PM2.5中重金属元素经呼吸途径的非致癌风险值 Table 5 Non-carcinogenic risk values of heavy metals in PM2.5 of different air masses during heating season in Tianjin

图 4 天津市采暖季不同气团来向PM2.5中重金属元素经呼吸途径的终身致癌风险值 Fig. 4 Carcinogenic risk value of heavy metals in PM2.5 of different air masses during heating season in Tianjin

Cd、Cr、As、Co和Ni等5种元素经吸入途径的终身致癌风险值之和表现为：3号气团＞4号气团＞1号气团＞2号气团, 而各类气团中重金属元素终身致癌风险顺序均表现为：Cr＞As＞Cd＞Ni＞Co. Cr和As元素的终身致癌风险值均大于10-6但小于10-4, 说明这2种元素对人体均存在一定的致癌风险.3号气团Cd元素的终身致癌风险值略高于10-6, 其对人体也存在一定的致癌风险.其余元素终身致癌风险值均小于10-6, 其致癌风险可忽略.

3 结论

(1) 2020年采暖季, 天津市Pb、Cd、Cr、As、Zn、Mn、Co、Ni、Cu和V等10种重金属元素的总浓度平均值为(261.56±241.74)ng ·m-3, 其中, Cr[折算Cr(Ⅵ)]和As元素高于《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)的年平均限值.

(2) 观测期间, 天津市主要受到来自西北部中距离气团(1号)、西北部长距离气团(2号)、西南部气团(3号)和东北部气团(4号)的影响, 各类气团占比分别为34%、15%、42%和9%.

(3) 不同气团来向PM2.5和重金属元素呈现不同的污染特征和健康风险.3号气团PM2.5浓度、10种重金属元素的总浓度和5种重金属元素经呼吸途经暴露的终身致癌风险值之和均最高, 2号气团10种重金属元素经呼吸途径暴露的非致癌风险值之和最高.

(4) 经呼吸途径暴露的非致癌风险: 儿童＞成人, 顺序为：Mn＞Cr＞As＞Pb＞Cd＞Zn＞Cu＞V＞Ni＞Co, 其中, Mn元素对儿童存在一定的非致癌风险; 经呼吸途径暴露的重金属元素终身致癌风险顺序为：Cr＞As＞Cd＞Ni＞Co, 其中, Cr和As元素对人体均存在一定的致癌风险, 同时, 3号气团Cd元素对人体亦存在一定的致癌风险.

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