2022, Vol. 43
2. 华侨大学环境生态工程研究所, 厦门 361021;
3. 环境监测福建省高校重点实验室, 厦门 361024
2. Institute of Environmental and Ecological Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China;
3. Key Laboratory of Fujian Universities for Environmental Monitoring, Xiamen 361024, China
随着我国城市化进程的加快和人们生活水平的不断提高, 城市生活垃圾量剧增.目前城市垃圾的处理方式主要有填埋、焚烧和堆肥等[1].与堆肥和填埋相比, 焚烧具有减量化、无害化和资源化等优点[2], 近年来逐渐成为垃圾处理的重要方式.虽然垃圾焚烧厂都配有尾气处理系统, 但随着尾气经年累月地不断排放, 尾气中的污染物如重金属等在大气干湿沉降的作用下不断迁移进入土壤[3], 难免在焚烧厂周围土壤中造成积累[4].重金属(heavy metals, HMs)具有隐蔽性强、滞留时间长和难降解的特性[5], 其含量对土壤理化性质具有重要影响[6].垃圾焚烧厂周边土壤中重金属含量除可能受垃圾焚烧厂尾气排放的影响外, 还可能受到各种人类活动(农业活动、工业生产和交通运输等)的影响[7].近年来国内外学者对土壤重金属污染进行了包括重金属富集特征[3]、污染评价[8, 9]、空间分布特征[10]和健康风险[11]等方面的研究, 但对于垃圾焚烧厂周边农田土壤重金属污染来源的认识尚不足.确定周边土壤重金属来源并明确其相对贡献, 对焚烧厂这一特殊场地周边农田重金属污染的风险管控具有重要意义.
重金属源解析模型主要分为两大类：一是以污染源为研究对象的扩散模型, 其利用扩散方程, 在污染物排放量、排放速率、研究区与排放源距离和气象条件等参数条件下计算源贡献量[12], 由于环境的多变性, 模型预测结果往往误差较大; 二是以污染区域为研究对象的受体模型, 通过对环境介质污染特征和污染源特征进行分析, 定性识别污染源并定量分析各源的贡献率[13], 常见方法如富集因子法(EF)、主成分分析/绝对主成分数(PCA/APCS)、正定矩阵因子分析法(PMF)和同位素比值分析法等[14, 15].PMF是一个多元受体模型, 主要利用相关矩阵和协方差矩阵对高维变量进行简化, 从而得到几个综合因子和源贡献, 是美国环保署(EPA)推荐的源解析工具[16].本文以厦门市某垃圾焚烧厂周边农田土壤为研究对象, 在分析表层土壤重金属空间分布和污染特征的基础上利用多元统计分析方法结合PMF模型解析重金属来源, 以期为周边农田重金属污染防控提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况和土壤样品采集研究区位于厦门市翔安区, 地貌以山岭、丘陵为主, 土壤类型主要为赤红壤性土, 农作物以葱、茄子和地瓜为主.研究区属亚热带海洋性气候, 年均气温20.9℃, 年均降雨量1 143.5 mm, 年主导风向偏东风(采样季为夏季, 主导风向东南风), 年均风速2.5 m·s-1.垃圾焚烧厂三面(东、南和北)环山, 西侧主要为农田, 在垃圾焚烧厂周边3 km内采用500 m×500 m网格布点, 仅在有农田的网格内进行了采样(见图 1).用塑料铲取表土(0~20 cm); 每个网格内按梅花布点采集子样, 将采集的混合土样在塑料布上混匀, 去除枯枝落叶、草根、虫壳、石砾等杂质, 按四分法取1 kg左右装入干净自封袋中, 密封贴好标签, 并做现场信息记录.共采集土样57个.
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图 1 研究区表层土壤采样点分布 Fig. 1 Sampling sites of topsoil in the study area |
将土壤样品置于室内干净台面晾干, 捣碎并剔除杂物, 过2 mm尼龙筛, 再轻轻研磨后过0.15 mm尼龙筛, 装入聚乙烯塑料袋中密封保存备用.用pHS-29B酸度计测定土样的pH值(液土比为2.5:1).
称取0.100 0 g土壤样品于15 mL聚四氟乙烯消解罐中, 加入1 mL浓硝酸(电子纯)和2 mL氢氟酸, 置于电热板上180℃加热消解约24 h.消解完毕后在消解罐中加入4 mL 3%的稀硝酸, 将电热板温度调至140℃将样品蒸至快干, 冷却后加入1 mL浓硝酸继续加热, 当样品再次蒸至近干时, 再加入1 mL 3%稀硝酸继续加热使样品重新溶解.样品蒸至快干时, 取下冷却, 用3%稀硝酸洗涤并过滤至50 mL容量瓶中定容.在华侨大学分析测试中心用ICP-MS(Agilent 7800)测定V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的含量.按《土壤质量总汞、总砷、总铅的测定》(GB/T 22105.1-2008)中推荐的方法, 采用王水消解和AFS(吉天8220)测定Hg的含量.随机抽取10%的样品做平行实验, 同时做空白实验.以标准土壤物质GSS-7进行质量控制, 各重金属元素的回收率在80%~120%之间.
1.3 评价方法 1.3.1 地累积指数法采用1969年由德国科学家Müller[17]基于沉积学原理提出的地累积指数法, 该法被广泛应用于土壤中重金属的污染程度评价, 其计算如式(1)：
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(1) |
式中, Ci为元素i在土壤中的含量; Bi为土壤中元素i的地球化学背景值, 本文采用厦门市土壤元素背景值[18]. K为考虑各地岩石差异可能会引起背景值的变动而取的系数, 取值为1.5.地累积指数的污染程度分级如下：Igeo≤0无污染, 0 < Igeo≤1轻度~中度污染, 1 < Igeo≤2中度污染, 2 < Igeo≤3中度~重度污染, 3 < Igeo≤4重度污染, 4 < Igeo≤5重度~严重污染, Igeo>5极严重污染.
1.3.2 内梅罗综合污染指数法内梅罗综合污染指数法综合考虑所有污染项目, 兼顾污染最严重因子, 能直观地描述土壤环境质量的总体水平[19].其计算如式(2)和式(3)：
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(2) |
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(3) |
式中, P为综合污染指数; Pi为元素i的单因子污染指数; Ci为元素i的实测含量; Si为元素i的评价标准值, 本文采用厦门市土壤元素背景值[18].内梅罗综合污染指数的分级标准：P综合≤0.7清洁, 0.7 < P综合≤1尚清洁, 1 < P综合≤2轻污染, 2 < P综合≤3中度污染, P综合>3重度污染.
1.3.3 富集因子法富集因子法常用于判断土壤中重金属的富集程度[20].富集因子的计算需选定参比元素进行标准化处理, 一般选取含量稳定且受人为影响较小的元素作为参比元素.以Fe为参比元素的计算如式(4)：
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(4) |
式中, EF为富集因子, (Ci/CFe)样品为土壤样品中重金属i和参比元素Fe含量的比值, (Bi/BFe)背景值为重金属i和参比元素Fe背景值的比值.根据富集因子, 元素富集程度分为：EF < 1无富集, 1≤EF < 2轻度富集, 2≤EF < 5中度富集, 5≤EF < 20显著富集, 20≤EF < 40强烈富集, EF≥40极强富集.
1.3.4 潜在生态风险指数法采用瑞典科学家Hakanson[21]建立的一套反映特定环境中多元素协同作用和毒性水平的潜在生态风险指数评价方法, 评估农田土壤中重金属的生态风险.潜在生态风险指数计算方法如式(5)和式(6)：
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(5) |
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(6) |
式中, Bi和Ci分别为元素i的背景值和实测值, Ei和RI分别为单个重金属潜在生态风险系数和多种重金属综合潜在生态风险指数, Ti为毒性系数.本文采用徐争启等[22]根据Hakanson的计算方法, 引用陈静生等[23]的计算方法, 得到V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg的毒性系数值分别为2、2、1、5、5、5、1、10、30、5和40.潜在生态风险评价指标分级标准如表 1所示.根据本文所研究的重金属种类和毒性系数, 对RI判断标准做了相应调整.
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表 1 潜在生态风险评价指标和等级划分 Table 1 Evaluation index and classification of potential ecological risk |
1.4 PMF法
PMF是一种以受体模型为基础并利用样本组成对污染源进行定量化解析的一种数学方法, 由Paatero等[24]首次提出.PMF源解析基本原理如下：假设矩阵X为测定样品数据, 矩阵X可以分解为分数矩阵G和载荷矩阵F, 残差矩阵E表示矩阵Xij和模型矩阵Yij之间的差值.其基本方程如式(7)：
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(7) |
式中, Eij为残差矩阵; Gik为样品在源中的贡献, 即源分数矩阵; Fkj为污染物在源中贡献含量, 即源载荷矩阵.
PMF模型将实验实测数据分为系数的贡献(G)和因子数(F)两个矩阵, 利用每个取样点污染物含量和不确定度数据按照加权系数对各个点进行加权, 得到最小目标函数Q, 如式(8)：
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(8) |
式中, Q为累积残差; i为样品数; j为测定污染物种类; p为PMF模型找到的合适因子数; F为每个源的成分矩阵; G为样品中每种污染物的贡献矩阵; uij为每个样品/污染物种类的不确定性, 计算方法如式(9)：
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(9) |
式中, RSD为重金属含量的相对标准偏差; LMDL为方法检出限; Xij为重金属样品含量.
1.5 数据分析用SPSS 22.0和Excel 2010软件进行土壤重金属含量统计分析、污染评价和潜在生态风险评价, 采用ArcGIS 10.3软件对土壤重金属进行Kriging插值得到空间分布, 用EPAPMF 5.0软件进行PMF源解析.
2 结果与分析 2.1 土壤重金属含量描述性统计和空间分布特征研究区农田表层土壤的pH值范围为5.57~7.58(均值6.26).各元素的含量统计结果见表 2.Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb和Hg含量均未超过我国土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018)中的筛选值, 但As有16%的样品超过筛选值.Cu、Zn、As、Cd和Hg含量平均值分别是厦门土壤元素背景值的1.96、1.52、5.95、3.38和3.65倍.Cr和As变异系数较高(分别为0.51和0.58), 表明该区域表层土壤重金属可能受到一定外源输入的影响.
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表 2 研究区农田表层土壤重金属含量统计1)/mg·kg-1 Table 2 Summary of HMs contents in topsoil of farmland in the study area/mg·kg-1 |
用ArcGIS对研究区表层土壤中的重金属元素含量进行Kriging插值, 结果见图 2.从中可知, 多个元素受东南风的影响, 空间分布呈现相似特征, Co、Cr、Cu、Zn、V、Fe和Zn的含量高值区均出现在研究区西北部或北部.Ni的含量高值区在研究区中部, 可能和区域环状小道的分布及其交通运输活动有关.Pb、Hg和As在研究区南部具有较高含量.燃煤对As的累积影响十分显著[26].结合实地考察, 研究区以南存在数个工业园区, 分布有五金建材加工生产等工业企业, 其间多条乡间小道交错, 且邻近209省道.因此, 工业活动和交通运输可能是As含量在南部较高的原因.Mn属于在高温焚烧区基本不挥发的Ⅰ类金属, 在焚烧过程中形成组分稳定的熔化物, 并转化为飞灰和熔渣而被移除[27], 因此, Mn含量高值区主要呈点状分布.Mn有部分高含量样点位于研究区南部, 可能与五金加工生产和交通活动有关.Cd作为在焚烧区易挥发的Ⅱ类金属, 随着烟道气变冷而大部分冷凝或被吸附到飞灰表面, 并选择性地富集到难以捕捉的细微颗粒上而排放出炉[28], 因此, 其含量高值区主要呈块状集中分布在焚烧厂周围.
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图 2 研究区农田表层土壤重金属含量空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of HMs in the topsoil of farmland in the study area |
研究区表层土壤重金属地累积指数(Igeo)分布箱线图如图 3(a)所示.各元素地累积指数平均值顺序为：As(1.76)>Hg(1.26)>Cd(1.10)>Cu(0.31)>Zn(-0.01)>Cr(-0.73)>Pb(-0.92)>Ni(-1.38)>V(-1.44)>Co(-1.51)>Fe(-2.11)>Mn(-2.22).As、Hg和Cd为中度污染, Cu为轻污染.其他元素均为无污染.
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(a)地累积指数, (b)内梅罗综合污染指数, (c)富集因子, (d)潜在生态风险指数空间分布 图 3 研究区农田表层土壤重金属污染特征 Fig. 3 Pollution characteristics of HMs in the topsoil of farmland in the study area |
各元素内梅罗综合污染指数(P综)顺序为：As(14.89)>Cd(6.00)>Hg(4.27)>Cu(3.73)>Cr(2.40)>Zn(2.03)>Ni(1.28)>Pb(1.08)>V(0.83)>Co(0.72)>Fe(0.51)>Mn(0.42)[见图 3(b)].Cu、As、Cd和Hg为重度污染, Cr、Ni、Zn和Pb为轻度~中度污染, 其余重金属无污染.研究区重金属的综合污染程度为中度~重度污染.
各元素富集因子平均值顺序为：As(16.86)>Hg(10.80)>Cd(9.24)>Cu(5.61)>Zn(4.46)>Cr(2.84)>Pb(2.46)>Ni(1.76)>V(1.60)>Co(1.55)>Mn(0.96) [见图 3(c)], 除Mn外, 各元素存在不同程度的富集, 其中As、Hg、Cd和Cu分别有70.18%、98.25%、91.23%和59.65%样点存在显著富集, Zn、Cr和Pb分别有57.89%、70.18%和64.91%的样点存在中度富集, Ni、V和Co为轻度富集.研究区表层土壤重金属富集程度较高, 尤其是As、Hg和Cd的累积需引起重视.
重金属潜在生态风险指数(RI)空间分布见图 3(d), 高风险区主要位于研究区南部, RI值自西南向东北递减.根据单元素的平均潜在生态风险系数(Ei), Hg和Cd具有较高潜在生态风险, As为中等潜在生态风险, 其余元素均为低生态风险; 各元素对生态风险指数(RI)的贡献率大小为：Hg(43.99%)>Cd(30.60%)>As(17.95%)>Cu(2.96%)>Pb(1.23%)>Ni(0.94%)>Co(0.82%)>Cr(0.60%)>Zn(0.46%)>V(0.35%)>Mn(0.10%).可见, 研究区主要潜在生态风险元素是Hg和Cd, As次之, 其它元素的贡献相对较小.其原因一方面是Hg、Cd和As的毒性系数较高, 另一方面可能是当地人类活动的影响.
2.3 土壤重金属来源分析 2.3.1 多元统计分析结果利用SPSS软件对研究区农田表层土壤中各元素间的相关性进行分析(表 3), 并判别重金属元素的来源.V、Co、Ni和Fe相互间呈极显著正相关, 说明可能具有同源性, V和Ni均为成岩元素, 推测这些元素和成土母质有关[29]; Cu和Zn相互具有相关性, 说明可能来自共同源; Cr和Hg具有显著相关性, 说明来源类似; Mn和Cd、As之间呈极显著正相关, 推断这些元素具有同源性.
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表 3 研究区农田表层土壤各重金属相关性1) Table 3 Correlation of HMs in the topsoil of farmland in the study area |
对各重金属元素进行变量聚类(R型)分析, 结果如图 4所示.垃圾焚烧厂周边重金属可以分为四类, 第一类为V、Fe、Co、Ni、Cu和Zn, 推测与母质层和交通排放有关; 第二类为Mn、As和Cd, 可能和垃圾焚烧有关; 第三类为Cr和Hg, 可能和农药化肥施用有关; 第四类为Pb, 可能指示交通源.
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图 4 研究区农田表层土壤重金属R型聚类分析结果 Fig. 4 Hierarchical cluster analysis results (R) of HMs in the topsoil of farmland in the study area |
为进一步确定重金属的来源, 通过主成分分析进行来源解析, 结果见表 4.采用SPSS 22.0统计软件进行分析, KMO和Bartlett球形度检验值分别为0.638和P < 0.001, 标准化后的数据适宜进行主成分分析.根据特征向量选取准则(特征值大于1.0)提取4个初始因子, 数据经最大方差旋转后, 共提取了4个主成分, 解释了12种重金属含量总方差的69.04%.PC1的方差贡献率为34.25%, 在V、Fe、Co、Ni、Cu和Zn上有较大载荷, V、Fe、Co和Ni变异系数分别是0.28、0.26、0.24和0.44, 受人类活动干扰较小, 推断其主要来自土壤母质层; Cu和Zn的累积与交通运输有关, 汽车轮胎磨损和润滑油泄漏等交通活动会产生含Cu和Zn的粉尘并在大气干湿沉降作用下在土壤中富集[30], 因此, PC1可能为自然源和交通源的混合源.PC2解释了总方差的13.82%, 与Mn、As和Cd高度正相关.城市生活垃圾(如电池、塑料、废轮胎和有色玻璃等)含有大量的Mn、As和Cd等元素[31], As和Cd不但挥发性强, 也是焚烧尾气排放的重要标志性污染物[27]; 结合重金属空间分布特征, Mn含量高值区位于焚烧厂周边, 而As含量高值区则位于研究区南部, 靠近工业园区, 与工业生产和燃煤排放有关[32], 因此, PC2被认为是垃圾焚烧和燃煤混合源.PC3的方差贡献率为11.62%, Cr和Hg的载荷较大.根据富集因子结果, Cr和Hg在土壤中分别存在中度富集和显著富集, 可能和当地广泛使用地膜、化肥有关[33], 因此, PC3来源于农业源.PC4占总方差贡献率的9.35%, Pb有较大载荷, 结合其空间分布特征, 推断PC4属于交通源.
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表 4 研究区农田表层土壤重金属主成分分析结果 Table 4 Principal component analysis results of HMs in the topsoil of farmland in the study area |
2.3.2 PMF分析
在聚类分析和主成分分析的基础上, 为得到各元素源成分谱贡献率, 使用PMF模型分别设置4~5个因子数, 根据S/N值调整不确定性进行多次运算后, 确定了因子数为4时QRobust和QTrue相接近, 含量值和模型预测值之间达到最佳拟合效果, 且大部分残差处于-3~3之间, 除Cr、Ni、Cd和Hg的拟合曲线r2小于0.5(可能和这些元素来源更为复杂有关)之外, 其余元素拟合曲线r2均大于0.9.
如图 5所示, PC1的主要载荷元素为Mn、Cd、Pb和Hg, 贡献率分别为53.89%、42.12%、47.23%和40.92%.这些元素均在城市生活垃圾中大量存在, 且Hg在垃圾焚烧厂排放中备受关注, 除此之外, Cd和Pb均作为焚烧尾气排放的重要标志性污染物[32], 易随焚烧烟气沉降在土壤中富集.因此, PC1主要源于垃圾焚烧.PC2中Cr、Ni、Cu、Zn和Pb有较大载荷, 其贡献率分别为47.06%、44.03%、56.23%、42.60%和35.13%.机动车尾气排放、轮胎磨损、燃油和润滑油泄漏等均可导致Cu、Zn和Pb等元素在土壤中积累[12].由此推测PC2受到交通排放的影响.PC3主要贡献元素为V、Fe、Co、Cr、Ni和Hg, 贡献率分别为54.42%、55.46%、45.27%、24.92%、28.55%和34.34%, 其中, V、Fe、Co和Ni含量均小于背景值且变异系数小于0.5, 结合前文评价结果, 其主要来源于土壤母质.对于农田土壤, 由于各种生产活动而易受到人类活动影响, 过量施加化肥和农药可能导致Cr和Hg在土壤中积累[11], 因此推断PC3为自然源和农业源的混合.PC4主要贡献元素为As, 贡献率为77.33%.结合前文富集因子结果和空间分布特征, 超半数土壤样点中存在As富集, 且其含量高值区位于研究区南部.根据实际调研, 大量消耗的燃煤导致As在研究区南部土壤中富集, 因此, PC4可能为燃煤源.
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图 5 研究区农田表层土壤重金属含量分布的贡献率 Fig. 5 Contribution rate of HMs content distribution in the topsoil of farmland in the study area |
综上所述, 厦门市某垃圾焚烧厂周边农田表层土壤重金属主要来源为垃圾焚烧、交通源、自然源和农业源的混合源以及燃煤源, 贡献率分别为28.42%、27.22%、26.29%和18.07%.
3 讨论本研究结果显示：垃圾焚烧厂周边农田表层土壤重金属主要受到交通、燃煤、垃圾焚烧和农业活动的影响, 与地形地貌、气候气象和人类活动联系紧密.该结论和国内外同类研究的结果相似[1, 2, 9, 10].对于土壤重金属来源解析, 目前来说多元统计方法最为常见.如聚类分析(CA)和主成分分析(PCA)等仅通过相关性将类似来源元素进行粗略分类, 而PCA在将原始数据降维转化为直观信息的过程中, 来源结果更是难免存在一定误差.因此, 为了补充对重金属的定量分析, 近年来, 主成分分析/绝对主成分数(PCA/APCS)和正定矩阵因子分析法(PMF)等改进统计学方法逐渐开始应用于土壤领域, 并取得了一定成果[14, 15].本文结合了PMF受体模型互相佐证污染溯源结果, 从而更好地确定污染来源并量化其贡献率.主成分分析和PMF模型分别对当地Pb污染进行分析, 结合贡献率得出Pb主要受到垃圾焚烧和交通排放的混合影响.
4 结论(1) 研究区Cu、Zn、As、Cd和Hg含量平均值分别是当地土壤背景值的1.96、1.52、5.95、3.38和3.65倍.Co、Cr、Cu、Zn、V和Fe含量高值区均出现在研究区西北部或北部, Pb、Hg和As高值区主要在研究区南部, Mn和Cd高值区主要集中在焚烧厂附近.
(2) 地累积指数结果表明, 研究区以As污染为主, Hg污染次之; 内梅罗综合污染指数表明, 研究区重金属为中度至重度污染; 富集因子结果表明, 研究区表层土壤重金属富集程度较高, As、Hg、Cd和Cu存在显著富集; 潜在生态风险指数表明, 该区潜在生态风险较高, 主要生态风险因子是Hg和Cd, As次之, 高风险区主要位于研究区南部.
(3) 根据主成分分析结果, 垃圾焚烧厂周边农田表层土壤中重金属分为4个主成分, V、Fe、Co、Ni、Cu和Zn主要为自然源和交通源混合源, Mn、As和Cd主要为垃圾焚烧和工业燃煤混合源, Cr和Hg主要来源于农业源, Pb主要为交通源和垃圾焚烧混合源.
(4) PMF分析结果表明, 研究区表层土壤中重金属主要来源为垃圾焚烧、交通源、自然源和农业源的混合源以及工业燃煤源, 所占比例分别为28.42%、27.22%、26.29%和18.07%.
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