2022, Vol. 43
随着工业化和城市化的飞速发展, 退二进三[1]和城市更新[2, 3]中的土壤和地下水[4]重金属污染问题已成为国内外环境科学等领域研究的热点.污染土壤和地下水环境的重金属主要有As、Cd、Cr、Pb、Hg和Ni这6种[5], 主要来源是采矿冶炼[6]、金属加工[7]、化工生产[8]、医药制造和废弃物处理[9]等工业生产活动.工矿企业通过“三废”排放的重金属进入土壤后很难被降解[10], 还会垂向迁移进入地下水[11], 对生态环境和人体健康构成威胁[12, 13].因此, 分析工业用地土壤和地下水重金属污染情况, 进行生态环境风险评价, 对于开展重金属污染防控和环境修复治理具有重要意义.
不同类型工业用地的重金属污染状况存在一定差异, 因此目前已有很多针对不同行业土壤和地下水重金属污染情况的研究, 如朱水等[14]的研究发现垃圾处理园区周边地下水中重金属污染物主要为Zn和Ni, 土壤中主要为Cr、Cu、Ni、Pb、As和Cd, 同时指出重金属在土壤剖面中存在明显的纵向迁移现象. 徐腾等[15]的研究发现我国制革场地土壤和地下水受重金属Cr污染严重, 土壤以三价铬污染为主, 地下水中铬含量和形态受到土壤铬分布、污染时间、水文地质等因素的共同影响.侯文隽等[16]的研究发现电镀场地土壤和地下水中重金属含量均超标的污染物为Ni和Cr, 场地内酸性土壤和地下水氧化环境有利于Ni和Cr的垂向迁移.此外, 其他工业用地土壤和地下水也出现不同程度的重金属累积现象[17~19]. 然而, 目前关于工业用地重金属污染的研究多集中于单个行业[20, 21]或单个因子[22], 缺乏覆盖多行业和大尺度的总体分析和判断. 由于上海市工业门类丰富, 城市更新速度快, 退役场地多, 便于取样调查[23], 且水土之间水力联系紧密, 复合污染场地较多, 因此, 本研究以上海市工业用地为例, 筛选3种分布广泛、污染典型的工业用地(化工、金属加工、危废治理)中的典型区域, 针对不同深度土壤及浅层地下水中重金属(As、Cd、Cr、Pb、Hg和Ni)进行含量分析, 对土壤和地下水中重金属的垂向分布特征进行综合解析, 对不同工业类型间重金属污染种类进行溯源, 对典型区域潜在生态风险进行评价, 以期为工业用地土壤和地下水系统性防控与治理提供数据基础和技术支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区概况上海市区境为长江三角洲冲积平原的一部分, 地势平坦, 土壤符合典型黏性土壤特性, 具有养分含量多、通透性差、土壤温度变化慢、小孔隙多等特点[24, 25].30个典型行业地块即30个潜在污染区域(每个行业各10个)分别位于南部近郊闵行区、北部近郊宝山区以及远郊奉贤、嘉定、青浦、浦东新区、金山和松江区等(图 1).根据已有勘察资料[26, 27], 研究区土层自上而下大致可划分为：①人工填土层, 包括杂填土和素填土, 层厚0.5~3.5 m, 土层松散, 夹植物根茎和碎石等, 土质不均匀, 渗透性中等; ②粉质黏土, 层厚0.5~2.7 m, 呈褐黄至灰黄色, 可塑状态, 夹铁锰氧化物, 渗透性较差; ③淤泥质粉质黏土, 层厚1.7~2.6 m, 呈灰色和软塑状态, 渗透性较差.区域浅层地下水属于潜水类型, 水位埋深在1 m左右, 随季节、降水和周边地表径流影响涨落水位差为0.5~1 m.
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图 1 研究地块位置分布示意 Fig. 1 Location distribution of research sites |
采样点位按照专业判断布点法, 主要布设在企业生产区、储存区、废水治理区和固废/危废存放区等, 企业布点位置示意如图 2所示.采集表层(0~-0.5 m)、深层(-0.5 m~地下水位线)和饱和带(≥地下水位线)土壤样品及地下水监测井(开筛-1~-6 m)的地下水样品.30个潜在污染区域内共布设194个土壤监测点和126个地下水监测点, 其中75个土壤监测点和49个地下水监测点位于生产区, 44个土壤监测点和21个地下水监测点位于储存区, 47个土壤监测点位和32个地下水监测点位于废水处理区, 28个土壤监测点位和24个地下水监测点位于固废/危废存放区.共采集582个不同深度土壤样本和126个浅层地下水样本.
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图 2 企业布点位置示意 Fig. 2 Schematic diagram of sampling points |
土壤样品经自然风干, 去除植物根系、小石块等异物, 研磨过100目筛后保存, 待测.地下水样品采集后分成两份, 一份使用0.45 μm滤头对水样进行过滤, 并加入硝酸使pH值低于2, 备测重金属; 另一份水样不做处理.水样均使用聚乙烯瓶储存, 采样瓶取满后用防水胶带密封保存, 待测.
1.3.2 污染物分析土壤样品中Cd、Cr、Pb和Ni含量采用《土壤和沉积物12种金属元素的测定王水提取-电感耦合等离子体质谱法》 (HJ 803-2016)进行测定, 检出限分别为0.07、2、2和2 mg·kg-1; As和Hg含量采用《土壤和沉积物汞、砷、硒、铋、锑的测定微波消解/原子荧光法》(HJ 680-2013)进行测定, 检出限分别为0.01 mg·kg-1和0.002 mg·kg-1.
地下水样品中Cd、Cr、Pb和Ni含量采用《水质65种元素的测定电感耦合等离子体质谱法》(HJ 700-2014)进行测定, 检出限分别为0.000 05、0.000 09、0.000 09和0.000 06 mg·L-1; As和Hg含量采用《水质汞、砷、硒、铋和锑的测定原子荧光法》(HJ 694-2014)进行测定, 检出限分别为0.000 3 mg·L-1和0.000 04 mg·L-1.
在测定过程中, 为保证数据的准确性, 设置了包含方法空白样品、加标样品、加标平行样品和样品平行样在内的质控样品. 对于土壤和地下水样品, 6种重金属的加标回收率分别为80%~107%和75%~112%, 平行样品的相对标准偏差均小于15%, 方法空白样品的检测结果均低于检出限.
1.4 评价方法 1.4.1 单因子污染指数法采用单因子污染指数(Pi)对土壤/地下水中单一重金属污染程度进行评价[28], 计算公式如下：
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(1) |
式中, Ci为重金属元素i的实测含量, Si为重金属元素i的评价标准值.单因子污染指数评价的分级标准见表 1.
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表 1 重金属污染等级划分标准 Table 1 Classification criteria of heavy metal pollution |
1.4.2 内梅罗综合污染指数法
采用内梅罗综合污染指数(PN)对土壤/地下水中多种重金属元素的复合污染程度进行评价[29], 计算公式如下：
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中, Ci为重金属元素i的实测含量, Si为重金属元素i的评价标准, Pimax为最大单项污染指数, Piave为平均单项污染指数, PN为内梅罗综合污染指数.内梅罗污染指数法评价的分级标准见表 1.
1.4.3 潜在生态风险指数法瑞典科学家Hakanson于1980年提出潜在生态风险指数法(RI)[30], 此后该方法被广泛应用于重金属生态风险评价.该方法综合考虑了重金属的污染浓度、毒性水平和生态效应等因素, 反映了重金属对生态环境的潜在影响程度, 计算方法如下：
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(5) |
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(6) |
式中, Ci为第i种元素实测含量; Ci为第i种元素的参比值, Ei为重金属元素i潜在生态危害系数, Ti为重金属元素i的毒性响应系数; RI为重金属综合潜在生态风险指数.
本研究中6项重金属毒性系数分别为Hg=40、Cd=30、As=10、Pb=Ni=5和Cr=2, 毒性系数总值92, 经比较[31, 32], 本文将RI第一级阈值设为104, 余下各级阈值逐级扩大2倍.潜在生态危害系数Ei与危害指数RI的生态风险程度分级的评价标准如表 2所示.
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表 2 重金属潜在生态风险分级标准 Table 2 Potential risk level of heavy metals |
2 结果与讨论 2.1 土壤中重金属复合污染特征分析 2.1.1 土壤中重金属含量分布和变异特征
经分析, 重金属元素As、Cd、Cr、Pb、Hg和Ni在30个典型行业工业用地不同深度土壤中均有检出, 其含量统计如表 3和图 3所示. 6项重金属在表层土壤样品中含量最高, 分别为8.05、0.15、102.68、42.27、0.11和57.95 mg·kg-1, 其中, Cd、Cr、Pb、Hg和Ni含量超过上海市土壤背景值[33], 分别是背景值的1.13、1.37、1.66、1.09和2.39倍. 有研究表明, 变异系数越大, 受人为影响越严重, 变异系数大于50%, 说明重金属含量空间分布不均匀. 表层土壤中Cd的变异系数超过50%, Cr、Pb、Hg和Ni的变异系数超过100%, 表现出明显的空间变异性, 表明这5项重金属受人类活动影响较大[34, 35]. 随着土壤垂直深度的增加, 除As之外, 各项重金属元素的含量和变异系数逐渐降低, 说明垂向土壤受人为活动影响逐渐降低. 这可能是因为工业生产活动中不慎泄漏或排放的重金属污染物首先富集在土壤表层, 之后在降雨淋溶等水力作用下发生纵向迁移, 但黏土层的阻滞作用导致其无法充分下渗, 因此深层与饱和带土壤受人为活动影响逐渐降低[36].As与其他重金属污染趋势不同, 主要是因为As的性质与大多数重金属不同, 在土壤中多以含氧阴离子形式存在, As在土壤中的吸附和迁移受土壤胶体性质(如水合作用、pH值、特异性吸附、阳离子配位变化、同晶置换和结晶度等)的影响较大, 导致As在土壤中的吸附和迁移缺乏规律性, 与其他重金属有一定差别[22, 37].
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表 3 典型工业用地表层土壤重金属含量描述性统计 Table 3 Heavy metal concentrations in the surface soil at typical industrial sites |
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图 3 土壤重金属不同深度分布 Fig. 3 Distribution of heavy metals in soil at different depths |
以上海市土壤背景值为标准, 计算内梅罗综合污染指数和每个土壤样品污染指数占比, 结果见表 4和图 4.从内梅罗综合污染指数的统计结果来看, 金属加工行业污染指数最高, 表层土壤污染指数达到3.87, 属于重度污染水平, 深层和饱和带污染指数为2.35和1.40, 达到中度和轻度污染水平, 其中, Cr、Pb和Ni元素污染累积明显, 单因子污染指数超过1, 且由图 4可以看出, Cr、Pb和Ni元素分别有22.31%、11.00%和26.72%的点位处于重度污染水平.化工和危废治理行业污染指数处于1~2之间, 为轻度污染水平, 其中Cd、Pb、Hg和Ni元素污染累积明显, 且化工行业的Cd和危废治理行业的Hg分别有9.02%和8.08%的点位处于重度污染水平.
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表 4 不同类型工业土壤重金属污染指数 Table 4 Pollution index of heavy metals in soils of different types of industry |
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a表示As, b表示Cd, c表示Cr, d表示Pb, e表示Hg, f表示Ni; 1表示表层, 2表示深层, 3表示饱和带 图 4 不同行业类型土壤重金属单因子污染指数占比 Fig. 4 Single factor pollution index of heavy metals in soils at typical industrial sites |
结合实际调查情况分析, 重度污染点位主要分布在各企业生产区、固废/危废贮存区和废水处理区, 这些区域普遍涉及重金属的使用、储存和排放.部分企业由于历史较长、设施陈旧且管理不善等问题, 对土壤环境造成了很大的影响. Cd、Pb和Ni作为化工和金属加工行业的主要原料[38]以及危废治理行业的主要排放物[39], 在3个行业土壤中均有不同程度的累积, 而Cr和Hg的主要来源是金属加工和危废治理行业.各类型企业土壤均存在多个元素累积, 呈现出复合污染的趋势, 表明企业生产对土壤环境影响严重.
2.2 地下水重金属复合污染特征分析 2.2.1 地下水中重金属含量分布和变异特征经分析, 6种重金属元素在地下水中均有检出, 其含量统计如表 5. ρ(As)、ρ(Cd)、ρ(Cr)、ρ(Pb)、ρ(Hg)和ρ(Ni)平均值分别为0.012 9、0.000 5、0.371 2、0.022 4、0.000 1和0.230 1 mg·L-1, 其中As、Cr、Pb和Ni均超过地下水Ⅲ类标准[40], 分别是标准值的1.29、7.42、2.24和11.51倍.各重金属含量的变异系数均超过100%, 表明地下水重金属, 尤其是As、Cr、Pb和Ni元素受人类活动影响较大.
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表 5 典型工业用地地下水重金属含量描述性统计1) Table 5 Heavy metal concentrations in groundwater at typical industrial sites |
2.2.2 不同行业地下水污染指数分析
以地下水Ⅲ类标准值为标准, 计算内梅罗综合污染指数和每个地下水样品污染指数占比, 结果见表 6和图 5.从内梅罗综合污染指数的统计结果来看, 金属加工行业综合污染指数为25.38, 属于重度污染等级, 其中, Cr、Pb和Ni元素单因子污染指数超过1, 且分别有14.00%、10.00%和50.00%的点位达到重度污染等级, 污染累积明显; 危废治理行业综合污染指数为11.79, 属于重度污染等级, 其中, Ni、Pb和As元素污染累积较明显, 分别有17.95%、23.08%和7.69%的点位达到重度污染等级; 化工行业综合污染指数为2.88, 属于中度污染等级, 其中, As和Pb元素表现出较明显的累积趋势, 分别有18.92%和13.51%点位达到重度污染等级.可见, 地下水中Cr污染主要来源于金属加工行业, As主要来源于化工和危废治理行业, Ni主要来源于金属加工和危废治理行业, Pb在3个行业地下水中均有不同程度的累积.
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表 6 不同类型工业企业地下水重金属污染指数 Table 6 Pollution index of heavy metals in groundwater of different types of industry |
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图 5 不同行业类型地下水重金属单因子污染指数占比 Fig. 5 Single factor pollution index of heavy metal in groundwater at typical industrial sites |
分析显示, 3种典型行业类型中, 金属加工行业造成的土壤和地下水重金属污染最为严重, 主要污染物为Cr、Pb和Ni.3种重金属在各深度土壤和地下水中均具有显著累积趋势, 且部分点位土壤和地下水均达到重度污染等级, 说明极可能存在水土复合污染情况.
化工和危废治理行业未发现重金属水土复合污染现象, 土壤和地下水主要污染物各不相同, 化工行业土壤主要污染物为Cd、Pb和Ni, 地下水主要污染物为As和Pb, 危废治理行业土壤主要污染物为Hg和Cd, 地下水主要污染物为Ni和Pb.
水土复合污染现象的出现可能与土壤重金属的含量和迁移性有密切关系. 一方面, 金属加工行业水土复合污染点位主要出现在电镀车间位置, 这些车间普遍存在镀铬、镀镍等生产活动, 涉及大量硫酸、盐酸和重金属原料使用, 产生多种富含重金属的酸性电镀废水[41]. 由于生产和排污过程中可能出现原料和废水的泄漏, 导致表层土壤重金属含量远超背景值.另一方面, 电镀废水无序排放导致土壤呈现较强的酸性环境, 而Pb[42]、Cr和Ni[16]在酸性土壤中主要以弱酸提取态为主, 迁移能力强且不易被土壤吸附, 而研究区包气带厚度小, 地下水埋深浅, 因此高浓度重金属较易迁移至饱和带土壤并解吸释放到地下水.
与金属加工行业不同, 化工和危废治理行业土壤重金属污染主要集中在表层, 且处于轻度污染水平, 表明重金属大多被黏土层阻隔而未迁移至含水层, 因此地下水中的主要污染物与土壤并不相同, 其地下水污染物可能来自于地埋式构筑物中污染物泄漏等直接污染, 而非来自土壤污染物的迁移下渗.
此外, 水土复合污染现象还与企业管理情况有密切关系.金属加工行业企业规模较小, 成立时间较早, 地点分散, 缺乏统一规划与管理[43], 发展相对粗放, 部分企业存在防渗措施不到位、原辅材料存储不规范或废水处理不当等现象, 导致电镀三废中重金属污染物进入并累积于土壤和地下水, 而化工和危废处理企业规模较大, 分布较集中, 受到重点监管并配置较为齐全的防渗和三废处理设施[28, 44], 因此土壤和地下水污染程度较轻, 未出现水土复合污染现象.
2.4 生态风险评价运用潜在生态风险指数法对重金属元素的风险水平进行评价, 结果如表 7所示.土壤重金属潜在生态风险指数计算结果表明, 3个典型行业土壤综合潜在生态风险等级(RI)为：表层>深层>饱和带, 表层土壤RI值大于104, 处于中度风险等级, 深层与饱和带土壤RI值小于104, 处于轻度风险等级.重金属单项潜在生态风险指数(Ei)在1.55~57.69之间, 其中Hg和Cd的Ei值明显高于其他重金属, 这一结论与很多土壤潜在生态风险评价的研究相一致[34~38, 45, 46].对比3个行业之间的生态风险指数可知各行业土壤重金属生态风险相差不大.
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表 7 不同行业类型重金属潜在生态风险指数 Table 7 Potential ecological risk results of heavy metals |
地下水重金属潜在生态风险指数计算结果表明, 金属加工和危废治理行业地下水综合潜在生态风险(RI)处于中度风险等级, 化工行业处于轻度风险等级.重金属单项潜在生态风险指数(Ei)在0.38~88.10之间, 其中Ni元素的Ei值明显高于其他重金属, Ni在金属加工和危废治理行业地下水中的生态风险等级分别达到较强风险等级和中度风险等级.
以上分析表明, 在工业用地风险管控过程中, 土壤环境应重点关注Hg和Cd的生态风险影响, 地下水环境应重点关注Ni的生态风险影响.生态风险水平与污染程度并不完全一致, 主要是因为生态风险指数不仅与重金属污染水平有关, 还兼顾了重金属毒性水平.在6项重金属中, Hg和Cd的毒性系数最大, 且在土壤中的含量超过背景值, 因此表现出更高的生态风险水平.然而, Hg和Cd在地下水中含量未超过背景值, 因此风险水平较低.相反, Ni的毒性系数虽然不大, 但是地下水中Ni的平均含量很高, 是背景值的19.38倍, 表现出较高的风险水平.
3 结论(1) 上海市典型工业场地存在土壤和地下水重金属污染现象, 重金属Cd、Cr、Pb、Hg和Ni在表层土壤中存在明显累积, As、Cr、Pb和Ni在地下水中存在明显累积, 含量超过背景值且变异系数较大, 表明受人类活动影响较大.在土壤中, 随着垂直深度的加深, 重金属含量逐渐降低, 深层和饱和带土壤重金属含量接近或低于背景值水平, 受人类活动扰动影响趋小.
(2) 不同重金属污染来源不同, 土壤中Cr和Hg的主要来源为金属加工和危废治理业, Cd、Pb和Ni在3个行业土壤中均有不同程度的累积.地下水中As主要来源于化工和危废治理行业, Cr主要来源于金属加工行业, Ni主要来源于金属加工和危废治理行业, Pb在3个行业地下水中均有不同程度的累积.
(3) 金属加工行业土壤和地下水综合污染指数最高, 重金属Cr、Pb和Ni存在明显的水土复合污染现象, 这可能与土壤重金属含量、迁移性和企业管理水平有密切关系. 部分金属加工企业受历史管理水平的影响, 导致富含重金属的原料和酸性电镀废水泄漏至土壤, 重金属不易被酸性土壤吸附从而迁移至地下水.化工和危废治理行业未出现水土复合污染现象, 地下水污染物可能来自于地埋式构筑物中污染物泄漏等直接污染, 而非土壤污染物的迁移下渗.
(4) 从生态风险评价结果来看, 上海市典型工业用地土壤和地下水重金属潜在生态风险处于轻度~中度范围, 土壤中重金属Hg和Cd的潜在生态风险水平较高, 地下水中重金属Ni的潜在生态风险水平较高.在后续开发过程中, 需进一步加强风险管控, 以确保土壤和地下水安全利用.
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