2022, Vol. 43
2. 同济大学环境科学与工程学院, 上海 200092
2. College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China
湖泊沉积物是水生态系统中的重要组成部分, 可以为水生植物和底栖动物等提供栖息地.同时湖泊沉积物也是污染物中的重要蓄积库, 是湖泊内源污染的主要来源[1, 2].大多数湖泊中污染物可以通过吸附、堆积和沉淀等一系列物理变化富集到沉积物中[3], 而沉积物中污染物反过来也会影响湖泊, 如当水环境条件变化时(水动力扰动、pH值, 氧化还原或有机物降解等), 沉积物中营养盐会被释放到上覆水体中, 造成水体二次污染(水体富营养化或水华暴发)[1, 4, 5].此外当重金属进入水体时, 也容易被悬浮颗粒物吸附和沉降, 进而富集到湖泊沉积物中[6], 因此湖泊沉积物中也蕴含着多种重金属[7, 8].有研究表明进入水生系统的重金属有99%可以储存在沉积物中[9], 而沉积物中重金属也可以通过形态改变、浓度扩散、界面特性改变、释放和溶解等进入到水体中, 从而对水生生物和人类造成危害[10~12].重金属会对人类造成严重的健康问题, 如癌症、器官或神经系统损伤、自身免疫下降, 甚至在某些情况下导致人类死亡[13].因此, 表层沉积物作为营养盐和重金属等污染物的重要蓄积库, 有必要对重金属和营养盐污染情况进行风险评价, 这将为湖泊生态治理和恢复提供科学依据.
乌梁素海位于内蒙古自治区巴彦淖尔市乌拉特前旗境内, 也是巴彦淖尔市境内最大的湖泊(40°36′~41°03′N, 108°43′~108°57′E), 其水域面积293 km2, 大片水域水深在0.5~1.5 m之间, 最大水深达到了4 m, 同时也是一个典型的草藻型富营养化湖泊.长期以来, 上游河套灌区的农田退水经不同的排水沟流入乌梁素海, 致使流域内水质日趋下降, 并遭受着有机污染、盐化污染和重金属污染等[14].已有学者针对乌梁素海中营养盐或者重金属展开了相关研究[15~18], 如王爽等[16]对乌梁素海沉积物中重金属分布特征以及污染状况进行了详细地研究; 张晓晶等[17]对乌梁素海表层沉积物营养盐分布特征展开了相关调查; 赵胜男等[18]研究了乌梁素海沉积物重金属生物活性及理化性质对重金属形态变化的影响; 乌云等[19]分析了乌梁素海沉积物中营养元素和重金属含量.以上研究对乌梁素海污染物含量变化进行了探讨, 而关于综合对表层沉积物中重金属和营养盐风险评价未展开详细报道.
为此本研究于2021年7月对乌梁素海表层沉积物营养盐(总氮、总磷)和9种重金属(Zn、Cu、Pb、Cr、Cd、As、Ni、Mn和Hg)含量进行调查, 并且借助多种评价方法(营养盐综合污染指数、重金属潜在生态风险指数法以及地累积指数法)对沉积物中营养盐和重金属生态风险进行了生态风险评价, 以期为乌梁素海生态环境安全提供基础数据和科学理论.
1 材料与方法 1.1 研究区域与样品分析参照文献[20]等技术规范并根据乌梁素海实际水域形态、水系特征和历年采样点等共布置16个采样点位.其中在南部较开阔水域设置8个点位(W1~W8), 北部设置8个点位(W9~W16), 具体见图 1.
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图 1 乌梁素海表层沉积物采样点位示意 Fig. 1 Sampling sites in Wuliangsuhai Lake |
于2021年7月采用彼得森采泥器采集各个点位的表层沉积物(0~15 cm), 使用密封袋保存, 随后冷藏运回实验室进行相关指标测定.在进行成分分析前需对样品预处理, 首先应剔除沉积物中较大石粒和植物残体等杂质, 然后置于冷干机冷冻干燥24 h, 研磨过100目筛后装入自封袋备用.沉积物中总氮和总磷含量采用过硫酸钾联合消解法测定.重金属含量(Zn、Cu、Pb、Cr、Cd、As、Ni、Mn和Hg) 按照GB 17378.5-2007方法进行消解处理, 之后利用原子吸收仪和原子荧光光度计测定.
1.2 评价方法 1.2.1 营养盐污染指数评价本文采用单因素污染指数法和综合污染指数法对乌梁素海表层沉积物氮磷的污染程度进行评价.其计算公式为：
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式中, Si为单因子评价指数或标准指数, Si大于1表示因子i含量超过评价标准值, Ci为因子i的实测值; Cs为因子i的评价标准值.TN的标准值取0.55 g·kg-1, TP的标准值Cs值取0.6 g·kg-1[21], 该标准值为加拿大安大略省环境和能源部发布指南中沉积物中能引起最低级别生态毒理效应总氮和总磷的含量[22]. F为n项污染指数平均值(STN和STP的平均值); Fmax为最大单因子污染指数(STN和STP中最大者)[23].单因素污染程度和综合污染程度评价标准见表 1.
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表 1 沉积物营养盐评价指标 Table 1 Evaluation standards of nutrients in sediments |
1.2.2 重金属潜在生态风险评价方法
本文采用底泥污染评价法对水体表层底泥物重金属污染情况进行潜在生态风险评价[24].
其计算公式为：
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式中, RI为潜在生态风险指数; Eri为第i种元素的潜在生态风险系数; Tri为第i种重金属的毒性系数; cfi为第i种重金属的污染指数; ci为底泥中第i种重金属的实测值; cBi为第i种重金属的背景值.内蒙古自治区重金属背景值和毒性系数见表 2.重金属潜在生态风险程度评价标准见表 3.
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表 2 重金属背景值和毒性系数[25, 26] Table 2 Soil background values and toxicity coefficients of heavy metal elements |
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表 3 沉积物重金属潜在生态风险程度评价标准 Table 3 Potential ecological risk assessment indicators and classification in sediment |
1.2.3 重金属地质累积指数法
考虑到人为污染因素、地球化学背景值和自然成岩作用等因素可能会引起背景值变动, 由Muller等[27]提出的地质累积指数法可定量评价沉积物中的重金属污染程度.
其计算公式为：
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式中, Igeo为重金属的地质累积指数; C为重金属在沉积物中的实测含量, mg·kg-1; B为重金属在沉积岩中所测的地球化学背景值, 采用内蒙古自治区土壤重金属环境背景值(表 2); k为考虑到成岩作用可能会引起背景值变动而设定的常数, 一般k = 1.5[28]. Igeo大小与污染等级见表 4.
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表 4 地累积指数污染分级 Table 4 The Igeo pollution classification |
1.3 数据分析
本文使用Excel 2013进行数据统计和计算, 采用SPSS 23.0进行相关性分析和主成分分析, 采用Origin 2018和ArcGIS 10.2绘图.
2 结果与讨论 2.1 乌梁素海沉积物中营养盐分布特征与污染评价 2.1.1 乌梁素海表层沉积物营养盐分布特征乌梁素海表层沉积物中总氮分布特征见图 2.可以发现, ω(TN)介于3.24~11.72 g·kg-1之间, 均值达到7.91 g·kg-1, 变异系数为27.96%; 其中最高值出现在点位W15, 最低值在点位W8.表层沉积物中ω(TP)在0.54~3.03 g·kg-1之间, 均值为1.89 g·kg-1, 变异系数为43.51%, 具有一定的空间差异, 最大值出现在点位W14, 最小值出现在点位W1.
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图 2 乌梁素海表层沉积物中营养盐含量 Fig. 2 Concentration of nutrients in the surface sediments of Wuliangsuhai Lake |
与国内其他湖泊相比, 如太湖表层沉积物中ω(TN)和ω(TP)均值分别为1.01 g·kg-1和0.50 g·kg-1[29]; 洞庭湖为1.03 g·kg-1和0.70 g·kg-1[30], 巢湖为1.09 g·kg-1和0.59 g·kg-1[31], 乌梁素海表层沉积物的ω(TN)和ω(TP)(7.91 g·kg-1和1.89 g·kg-1)要显著偏高.同样与内蒙古自治区其他湖泊(呼伦湖为3.63 g·kg-1和0.31 g·kg-1[32]; 岱海为1.42 g·kg-1和0.72 g·kg-1[33])相比, 也是类似结果, 该流域内营养盐含量较高.可能是由于乌梁素海作为流域排水唯一的承泄区, 富含大量氮磷的农田退水、工业废水和生活污水等均排入湖泊[34], 进而导致表层沉积物中营养盐含量过高.其次乌梁素海水生植被生长茂盛, 特别是挺水植物芦苇, 其收割方式主要是冬季湖泊结冰后将冰面上芦苇收割, 冰面下芦苇留在湖中, 而这些水下部分芦苇以及植物残骸会在湖底腐烂沉积, 植物腐败会释放大量的氮磷物质, 进而富集到沉积物中[35, 36].因此乌梁素海表层沉积物中营养元素含量高, 其内源污染严重, 在今后的生态治理工作中需重点关注.
2.1.2 乌梁素海表层沉积物营养盐生态评价通过计算单因素污染指数法和综合污染指数法对乌梁素海表层沉积物中营养盐生态风险进行评价, 结果如图 3所示.从单因素污染指数来看, 乌梁素海表层沉积物中STN在5.90~21.31之间, 均值达到14.38, 变异系数为27.96%, 所有点位TN均为重度污染; STP介于0.9~5.05, 均值为3.15, 变异系数为43.51%, 除点位W1和W3外, 其他点位均为重度污染.从综合污染指数(FF)来看, 乌梁素海表层沉积物FF在4.93~17.71之间, 均值为11.91, 变异系数为28.36%, 其评价结果与STN一致, 采样点位全部为重度污染.这意味着表层沉积物中营养盐污染严重, 未来可能会对乌梁素海水生态系统造成威胁[37].
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红色虚线以上表示STN和FF重度污染, 蓝色虚线以上表示STP重度污染 图 3 乌梁素海表层沉积物中营养盐污染评价指数 Fig. 3 Evaluation index of nutrient pollution in the surface sediments of Wuliangsuhai Lake |
乌梁素海表层沉积物中9种重金属(Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg)分布见图 4, 其含量分别为21.31~80.21、21.72~60.28、24.33~80.18、25.66~95.66、30.99~150.32、1.39~6.15、0.18~0.70、3.49~8.84和0.01~0.03 mg·kg-1, 均值分别达到了43.11、36.83、46.33、53.74、94.69、3.64、0.43、5.86和0.02 mg·kg-1; 其中Zn(43.32%)的变异系数最大, Ni(43.17%)、Cu(42.07%)、Cr(40.68%)、As(37.73%)、Cd(32.75%)和Pb(32.20%)次之, Hg(22.34%)的变异系数最小.整体而言, 重金属变异系数介于22.3% ~43.32%之间, 表明乌梁素海表层沉积物中重金属存在空间差异, 可能是由于不同的采样点位具有不同的来源[29, 38], 而且沉积物的物理、化学和生物特性以及有机质含量、水力条件、氧化还原电位和污染源分布等诸多因素也会影响重金属空间分布[39, 40].此外也有研究表明当变异系数超过20%时, 人类活动也可能是导致重金属空间分布存在差异的主要驱动因子[41].
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图 4 表层沉积物中重金属含量 Fig. 4 Content of heavy metals in the surface sediments of Wuliangsuhai Lake |
与内蒙古自治区土壤重金属背景相比, 乌梁素海表层沉积物中除Mn、Pb和As之外, 其余重金属(Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Hg)均值均超过背景值, 其中Cd超标情况最为严重, 超标倍数为8.04倍, 随之为Hg(5.54倍)、Cu(3.81倍)、Ni(2.38倍)和Zn(1.60倍), Cr超标倍数最小, 为1.04倍, 这表明乌梁素海表层沉积物中Cd和Hg污染最为严重.
2.2.2 乌梁素海表层沉积物重金属污染评价基于重金属地累积指数(Igeo)分析结果显示, 乌梁素海表层沉积物中Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg的Igeo分别介于-1.54~0.37、-5.17~-3.69、-0.27~1.45、0.28~2.18、-1.52~0.76、-3.02~-0.87、1.18~3.14、-2.89~-1.55和0.74~2.32之间.根据Igeo评价标准可以得出, 乌梁素海表层沉积物的重金属Mn、As和Pb处于清洁水平; 表层沉积物中Cr污染也较小, 仅仅只有12.5%采样点位处于轻度污染, 其余点位均处于清洁水平; 采样点位中Zn的清洁水平和轻度污染相当, 各占比为50%; 沉积物中Ni的地累积指数差异较大, 根据评价结果, 大多数采样点位处于轻度污染, 占比达到了56.25%, 25%为中度污染; Cu污染较为严重, 基本处于轻度污染到偏重度污染, 有43.75%处于轻度污染, 37.5%处于中度污染；沉积物中Hg和Cd污染最为严重, 其中31.25%采样点位的Hg处于偏重度污染, 62.5%为中度污染；而采样点位中75%的Cd为偏重度污染, 6.25%为重度污染(表 5).
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表 5 乌梁素海表层沉积物中重金属地累积指数污染评价结果 Table 5 Valuation of accumulation index of heavy metals in the surface sediments of Wuliangsuhai Lake |
基于潜在生态风险系数(Er)分析结果, 可以看出乌梁素海表层沉积物中重金属(Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As和Pb)潜在生态风险系数(Er)分别介于1.03~3.87、0.04~0.12、6.24~20.56、9.10~33.92、0.52~2.54、1.85~8.20和1.01~2.57之间, 其值均低于40[24], 潜在风险等级为低, 该结果与地累积指数评价结果类似; 而表层沉积物中Cd和Hg的风险等级最高, 潜在生态风险系数分别在101.89~396.23和100~300之间, 均值达到了241.27和221.88, 其中93.75%点位中Hg处于很强风险程度(160≤Er＜320); 62.5%的采样点位中Cd处于很强的生态风险(160≤Er＜320), 25%处于极强的生态风险(Er≥320), 其余采样点为强的生态风险(80≤Er＜160)(图 5).
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图 5 乌梁素海表层沉积物重金属的潜在生态风险指数和重金属对其的贡献率 Fig. 5 Potential ecological risk coefficient and potential ecological risk index of heavy metals and contribution rate of heavy metals to potential ecological risk index in the surface sediments of Wuliangsuhai Lake |
通过潜在生态风险指数(RI)结果可以得出, 乌梁素海表层沉积物中重金属RI值范围为337.82~681.88, 均值为504.39, 所有点位RI值超过300, 个别点位RI值大于600, 其中采样点位有81.25%处于强的生态风险(300≤RI＜600), 18.75%为很强的生态风险(RI>600)(图 5).此外, 表层沉积物中重金属Cd和Hg不仅仅是主要的重金属污染物, 也是重金属的潜在生态风险的主要来源, 贡献率分别达到了47.83%和43.99%; Cu和Ni贡献率分别达到了3.78%和2.35%, 其他5种重金属的总贡献率仅为2.05%.乌梁素海表层沉积物中重金属对RI的平均贡献大小依次为：Cd>Hg>Cu>Ni>As>Cr>Pb>Zn>Mn(图 5).该结果与已有研究的结果相同, Cd和Hg是乌梁素海表层沉积物中重金属潜在生态风险的主要重金属元素[16, 42].有研究也在其他湖泊、水库和湿地发现了类似结果[30, 43, 44].因此, 未来也应对乌梁素海表层沉积物重金属污染问题给予重视, 特别是重金属Cd和Hg.
2.3 乌梁素海沉积物中重金属来源分析 2.3.1 乌梁素海表层沉积物重金属相关分析本文通过重金属相关性和因子分析来推测乌梁素海表层沉积物中重金属来源.相关性分析结果如表 6所示, 其中重金属Zn与Cu显著正相关(P＜0.01), Mn和Cd、Pb显著正相关(P＜0.05), Cd与Pb之间也显著正相关(P＜0.01). 其他金属元素之间没有显著相关性, 表明乌梁素海表层沉积物中重金属来源具有多源性.
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表 6 乌梁素海沉积物重金属相关系数1) Table 6 Correlation analysis of heavy metals in the surface sediments of Wuliangsuhai Lake |
2.3.2 乌梁素海表层沉积物重金属主成分分析
乌梁素海表层沉积物重金属主成分分析结果见图 6和表 7, 前3个成分的方差累积贡献率达到72.98%, 经矩阵旋转之后提取的3个主成分累积贡献率也为72.98%.其中主成分1(PCA1)的贡献率是26.95%, 重金属Zn和Cu具有高荷载(载荷>0.8), Ni具有较高的荷载, 可推测这3种重金属具有相同的来源.有研究表明重金属Zn和Cu含量与农药和化肥等农业活动有关[45, 46], 而乌梁素海作为最主要的排水承泄区, 河套灌区的农田退水等进入湖区, 可能会造成沉积物中Zn和Cu等重金属累积.因此在本研究中PCA1代表该轴的重金属主要来源于农业污染, 即Zn、Cu和Ni主要属于人为来源.主成分2(PCA2)的贡献率是26.32%, 其中Cd、Mn和Pb具有高荷载(>0.8), 相关性分析也表明Mn和Cd、Pb显著正相关, 为此这3种重金属可能具有同源性.根据地累积指数结果(Igeo), 乌梁素海中所有点位中重金属Mn和Pb含量低于内蒙古背景值, 均处于清洁水平, 因此推测乌梁素海表层沉积物中Cd、Mn和Pb等可能与自身的物理化学性质有关, 属于自然来源.主成分3(PCA3)的贡献率19.71%, 其中As、Cr和Hg具有较高的荷载, 地累积指数评价结果显示乌梁素海表层沉积物的重金属As处于清洁水平, 而Cr污染也较小, 仅仅只有12.5%采样点位处于轻度污染, 其余点位均处于清洁水平; 因此可以推测成分PCA3也属于重金属的自然来源(图 6和表 7).
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图 6 乌梁素海表层沉积物中重金属的载荷 Fig. 6 Loading plot of heavy metals in the surface sediments of Wuliangsuhai Lake |
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表 7 乌梁素海表层沉积物重金属主成分载荷分布 Table 7 Principal component load distribution of heavy metals in the surface sediments of Wuliangsuhai Lake |
3 结论
(1) 乌梁素海表层沉积物中ω(TN)和ω(TP)均值分别为7.91 g·kg-1和1.89 g·kg-1; 从营养盐污染指数评价结果来看, 表层沉积物中营养盐(TN和TP)均处于重度污染.
(2) 乌梁素海表层沉积物中重金属只有Mn、Pb和As没有超过背景值, 其余重金属(Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Hg)均值均超过背景值, 其中Cd和Hg超标最为严重.
(3) 从地累积指数(Igeo)来看, 表层沉积物中Mn、As和Pb指数均低于0, 处于清洁水平; 其他重金属均有一定程度的污染, 其中Cd和Hg污染最为严重.
(4) 根据潜在生态风险指数(RI), 乌梁素海表层沉积物中重金属RI均值为504.39, 生态风险等级为强, 乌梁素海表层沉积物中重金属对RI的平均贡献大小依次为：Cd>Hg>Cu>Ni>As>Cr>Pb>Zn>Mn, 其中Cd和Hg是造成乌梁素海流域水体沉积物重金属生态风险的主要重金属, 总贡献率达到了91.82%.
(5) 根据相关性分析和主成分分析表明, 乌梁素海表层沉积物重金属主要有两种来源, 分别为人为来源(农业污染)和自然来源.
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