2022, Vol. 43
2. 农业农村部农业生态与资源保护总站, 北京 100125
, CHEN An-qiang1 , XI Bin2 , JU Xue-hai2 , HUANG Hong-kun2 , LIU Jian-xiang1 , MAO Yan-ting1 , GUO Yun-zhou1 , LEI Bao-kun1
2. Rural Energy and Environment Agency, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Beijing 100125, China
人为活动的增加, 如化石燃料燃烧、工业废水、生活污水和人畜粪便的排放和化肥施用等, 导致全球范围内活性氮排放和大气氮沉降迅速增加而流失到空气、水和土地中, 造成一系列环境问题[1, 2].化肥为全球粮食增产做出了约50%的贡献, 然而氮肥过量投入会导致产量不再增加或有所下降, 且氮肥在土壤中残留量或损失到环境中的量会显著增加[3, 4].有研究显示, 由于过量施用化肥, 1984~2014年间我国农田氮素盈余量增加了1.3倍左右, 约为730万t[5], 有研究表明河流氮素输入一般与土壤盈余氮素呈线性相关关系[6~9].可见, 化肥过量投入增加了土壤氮磷的流失风险, 进而污染大气环境和周边水体.人类活动显著增加了活性氮向大气的排放, 大气中的氮通过沉降也能进入水体[10].因此, 识别水体的氮磷输入源是河流水质改善的关键因素.
水体中氮负荷过大可能会导致富营养化, 其中硝酸盐是导致水质退化的一种主要形式.氮氧同位素是识别水体环境中氮来源的重要工具, 可减少氮同位素之间具有的重叠性和不确定性[11, 12].目前, 研究者利用δ15N和δ18O稳定同位素技术, 结合已有污染源调查数据及不同源的同位素特征值, 识别不同时期河流或湖泊中硝态氮的来源和贡献[13, 14].如, 硝化作用和城市污水是长江中硝酸盐的主要来源[15].土壤有机氮的硝化作用是雅鲁藏布江硝酸盐的主要来源, 且根据河流流域的位置、地形、地貌和气候, 显示出不同的硝酸盐来源特征[16].对于澜沧江流域的研究集中在干流或下游水库对沉积物营养盐的研究[17~19], 如Guo等[20]利用δ15N和δ18O同位素对澜沧江的干流进行了不同形态氮浓度和来源分析.然而对于整个澜沧江水系干流和支流的氮磷浓度及硝酸盐来源的研究还鲜见报道.
澜沧江是世界第九长河、亚洲唯一的一河跨六国的国际河流, 有“东方多瑙河”之称, 作为亚洲的水塔之一而备受关注[21].流域气候类型多样、生物多样性丰富, 土地利用以林地为基质, 森林覆盖率达68.2%, 是云南省橡胶、甘蔗、茶、松脂和紫胶等经济作物的主要生产区[22].因此, 本研究通过对澜沧江水系(云南境内)干流和支流水体氮磷浓度和水质的测定, 分析硝酸盐中氮的来源及其空间分布特征, 并结合SIAR模型, 识别硝酸盐污染源的贡献率, 以期为澜沧江水系不同区域的氮磷污染控制和水环境管理提供数据支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区概况澜沧江在云南省境内长1 247 km, 集水面积8.86万km2(N 98°20′~102°19′, E 21°08′~29°15′), 海拔范围为515~4 240 m, 覆盖迪庆、怒江、大理、保山、临沧、普洱和西双版纳这7个州(市)的34个县(市、区).澜沧江流域地势呈北高南低趋势, 自北向南呈条带状, 上、下游较宽阔, 中游则狭窄, 覆盖寒温带、温带、暖温带、北亚热带、中亚热带、南亚热带和北热带这7个气候带.功果桥以上的流域定位为上游, 功果桥与景临桥之间的流域定位为中游, 景临桥以下的流域定为下游[23].
1.2 样品采样和分析方法2020年9月~11月期间从上游至下游采集了澜沧江水系(云南境内)干流及其主要支流的水样(图 1).样品储存于500 mL聚乙烯瓶中, 立即送回实验室冷冻保存, 在1个月内完成样品检测.测定水样: pH值、总氮(TN)、硝态氮(NO3--N)、铵态氮(NH4+-N)、总磷(TP)、电导率(EC)和化学需氧量(COD). TN采用碱性过硫酸钾消解-紫外分光光度法, TP采用钼酸铵分光光度法, NO3--N、NH4+-N采用连续流动分析仪测定, 玻璃电极法测定pH, 电导率仪测定EC值, COD仪测定COD值.另外, 一部分水样经0.22 μm滤膜过滤后, 冷藏送于实验室进行δ15N和δ18O分析.在实验室水样净化学预处理后, 利用NO2-还原, 经叠氮化反应将硝酸盐转化为N2O气体[24], 用Gas-Bench-稳定同位素质谱仪(MAT 253, Thermo)联机测试N2O气体的氮氧同位素值.同位素测定均在国家海洋局第三海洋研究所进行, δ15N和δ18O值的分析精度为±0.3‰.
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图 1 研究区采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites in the study area |
δ15NAir值以空气中氮气作为参考标准, δ15NAir值按以下公式计算：
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式中, δ15NAir为样品的氮稳定同位素比值相对参考物质空气的稳定氮同位素比值的千分差; R(15N/14Nsample)为样品中氮同位素丰度比值R(15N/14NAir)为空气中氮气的氮同位素丰度比值.
δ18OSMOW值以SMOW作为参考标准, δ18OSMOW值按以下公式计算：
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式中, δ18OSMOW为样品的氧稳定同位素比值相对参考物质标准平均海洋水的稳定氧同位素比值的千分差; R(18O/16Osample)为样品中氧同位素丰度比值; R(18O/16OSMOW)为标准平均海水中的氧同位素丰度比值.
1.3 SIAR同位素模型SIAR同位素模型是由Parnell等[25]开发的稳定性同位素混合模型, 用于定量分析不同来用的贡献比例.主要来源包括大气沉降、化学肥料、土壤氮和粪便与生活污水, 不同来源的δ15N-NO3-和δ18O-NO3-值来源于文献[26, 27].模型如下：
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(3) |
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式中, Xij为混合物i的j同位素的值, 其中i=1, 2, …, N, j=1, 2, …, J; Sjk为第k个端元的j同位素值(k=1, 2, …, K); μjk为平均值, ωjk2为标准偏差; Pk为端元k的贡献比例; Cjk为端元k在j同位素上的分馏因子; λjk为分馏因子的平均值, τjk2为标准偏差; εij为剩余误差, 平均值为0, σ2为标准偏差.
1.4 数据处理与分析运用Microsoft Excel 2016和Origin 18.5进行数据分析、处理和绘图, 运用SPSS 19单因素方差分析进行显著性检验(P < 0.05), Duncan法进行均值比较.
2 结果与分析 2.1 澜沧江干流水质分析从图 2(a)可以看出, 澜沧江干流ρ(NO3--N)分布在0.04~2.88 mg·L-1之间, 上游、中游和下游的浓度均值分别为0.28、0.73和0.26 mg·L-1, 90.5%的采样点ρ(NO3--N)≤0.5 mg·L-1; ρ(NH4+-N) 分布在0.10~1.03 mg·L-1之间, 上游、中游和下游的浓度均值分别为0.10、0.22和0.28 mg·L-1, 90.5%的采样点ρ(NH4+-N)≤0.3 mg·L-1; ρ(TN)分布在0.34~4.18 mg·L-1之间, 上游、中游和下游的浓度均值分别为0.43、1.32和1.25 mg·L-1, 61.9%的采样点ρ(TN)≤1 mg·L-1. ρ(TP)分布在0.11~2.34 mg·L-1之间, 上游、中游和下游的浓度均值分别为0.40、0.33和0.66 mg·L-1, 仅23.8%的采样点ρ(TP)≤0.2 mg·L-1.澜沧江pH值在7.22~8.06之间, 从上游至下游, 呈现先升高后降低的趋势[图 2(b)].电导率在104~335 μS·cm-1之间, 在上游较高且变化平稳, 中下游降低且变化幅度大.
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图 2 澜沧江干流水质变化 Fig. 2 Variations in water quality along mainstream of the Lancang River |
从图 3(a)可以看出, 澜沧江支流ρ(TN)分布在0.20~4.14 mg·L-1之间, 50%的点ρ(TN)≤1 mg·L-1, 75%的点ρ(TN)≤1.5 mg·L-1, 其中上游最低为0.73 mg·L-1, 中游比下游略高; NO3--N浓度在上游最低, 中游最高; 而NH4+-N浓度从上游到下游呈增长趋势.与TN相反, ρ(TP)分布在0.13~1.93 mg·L-1, 50%的点ρ(TP)≤0.2 mg·L-1, 70%的点ρ(TP)≤0.3 mg·L-1, 在上游最高, 中游最低.支流水体电导率值分布在55~492 μS·cm-1, 从上游到下游呈下降趋势, 且低于干流水体电导率(P < 0.05)[图 3(b)]; 而pH值分布在7.42~8.22之间, 呈不断升高趋势, 且高于干流水体pH(P < 0.05)[图 3(c)].
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图 3 澜沧江支流水质变化 Fig. 3 Variations in water quality in major tributaries of the Lancang River |
澜沧江水系的δ15N-NO3-和δ18O-NO3-值分布相对集中(图 4), 分别分布在-5‰~5‰和-16‰~16‰之间, 主要落在降雨与肥料中的氨氮和土壤氮范围内, 说明这两个源是澜沧江水系NO3-的主要来源.另外中游支流和下游支流的个别点还受到粪便和生活污水的影响, 主要分布在临沧市的云县、耿马县和普洱市思茅区.
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不同硝酸盐来源的δ15N和δ18O范围参考自文献[28, 29] 图 4 澜沧江水系硝酸盐中δ15N-NO3-和δ18O-NO3-值及范围 Fig. 4 Isotopic compositions of δ15N-NO3- and δ18O-NO3- in the Lancang River |
结合各来源氮氧同位素组成和SIAR模型, 可知澜沧江水系中大气沉降、化学肥料、土壤氮、粪便和生活污水这4个源的贡献率分别分布0.83%~7.56%、33.37%~39.87%、37.67%~61.57%和4.23%~20.79%[图 5(a)].其中, 澜沧江干流及上游支流中土壤N和化学肥料的贡献相差不大, 干流中土壤N和化学肥料的贡献率分别为37.67%~42.41%和34.22%~38.56%, 粪便和生活污水占15.01%~20.79%, 大气沉降仅占4.49%~7.32%.中游支流和下游支流中土壤N的贡献明显高于化学肥料, 土壤氮的贡献率为53.97%~61.57%, 化学肥料占33.37%~38.30%, 而大气沉降、粪便和生活污水的贡献率之和低于8%.从整个河流水系来看[图 5(b)], 土壤N和化学肥料的贡献率分别为74.7%和22.9%.
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图 5 澜沧江水系不同来源对硝酸盐的贡献 Fig. 5 Contributions of different nitrate source in the Lancang River |
从澜沧江干流TN和NH4+-N浓度分布来看, 总体处于Ⅰ~Ⅲ类水(GB 3838-2002), 且浓度低于支流(Ⅱ~Ⅳ类水), 上游干流ρ(TN)分布在0.34~0.51 mg·L-1, 中游和下游水质逐渐变差, 特别是大理市、洱源县、思茅区、临翔区和景洪市等人类活动较强的区域.澜沧江水系无机氮污染以NO3--N污染为主, 且上游硝酸盐浓度整体偏低(0.108~1.143 mg·L-1), 是由于上游为高山峡谷区, 且人口分布较少, 人为活动产生的生产及生活污水排放较少[30].而上游支流受附近农田的影响, 及城市污水处理厂效率低的原因[31], TN和NO3--N浓度均高于上游干流, 因此支流的污染治理和防控是上游治理的重点.从土地利用类型来看, 下游耕地面积分布广泛[20], 中游森林砍伐和大规模农业土地开发, 引起了土壤侵蚀和农田氮磷养分的流失, 从而增加了河流TN浓度.
澜沧江干流和支流ρ(TP)总体偏高, 均高于0.1 mg·L-1, 其中65%的采样点为Ⅲ~Ⅳ类水, 约30%的采样点ρ(TP)高于0.4 mg·L-1, 为劣Ⅴ类水.上游干流水TP浓度较低, 主要分布在0.21~0.45 mg·L-1之间, 中游ρ(TP)有所降低, 但澜沧县、思茅区、景谷县和云县等部分区域浓度在0.7~0.8 mg·L-1之间, 下游西双版纳州最高, 高达0.8~2.4 mg·L-1.Xu等[32]利用SWAT模型分析获取澜沧江流域的ρ(TP)为0.335~2.778 mg·L-1, 与本研究的ρ(TP)范围0.11~2.34 mg·L-1一致.有研究认为, 澜沧江受河流沿岸人类活动的影响, 并呈现从上游至下游增加的趋势, 这与人口数量和生活污水处理厂处理能力增加有关[20].
在澜沧江水系中δ15N-NO3-和δ18O-NO3-值呈显著或极显著正相关关系, 且δ15N/δ18O分布在0~5.24之间, 其中比值在1.3~2.1之间的仅4个点[图 6(a)].当水体中δ15N/δ18O在1.3~2.1之间时, 表明有反硝化作用产生[28, 33].澜沧江水系δ15N/δ18O基本均在这一范围之外, 说明河水发生反硝化作用的可能性较小.另外, 没有出现NO3-N浓度降低伴随δ15N值增加这一反硝化作用的线性关系[图 6(b)].澜沧江干流溶解氧在6 mg·L-1以上[20], COD均值在30 mg·L-1以上(图 2), 可见河流溶解氧充足, 不利于反硝化作用的发生[34].硝化作用产生的NO3-的δ18O-NO3-值范围通常在±10‰之间[35], 本研究区域大部分水样的δ18O-NO3-值都在此范围内, 说明澜沧江水体存在强烈的硝化作用.硝化作用也是雅鲁藏布江中下游水体最主要的氮转化过程[36].因此, 河流通过反硝化降低硝态氮浓度作用较小.
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图 6 澜沧江水系δ15N-NO3-和δ18O-NO3-和NO3--N的关系 Fig. 6 Relationships between δ15N-NO3-, δ18O-NO3-, and NO3--N in the Lancang River |
本研究δ15N-NO3-和δ18O-NO3-分布在-5‰~5‰和-16‰~16‰之间, 比长江流域和珠江流域地表水δ15N-NO3-和δ18O-NO3-的特征范围1.6‰~12.9‰和0.73‰~11.2‰偏低[37], 主要分布在土壤N和铵态氮肥的范围内, 而珠江流域地表水主要分布在土壤有机质硝化和生活污水及人畜粪便, 长江流域中上游为人畜粪便和生活污水.
地表水中硝酸盐主要受地表径流、土地利用类型和人类生产活动等的影响[37].有研究表明, 化肥氮输入和遗留氮是长江氮污染的关键[38].土壤N也是澜沧江水系NO3-的主要来源, 但在空间上有所差异.本研究中云南境内澜沧江水系NO3-来源中, 土壤N和化学肥料的贡献率分别为74.7%和22.9%, 其中干流中土壤N和化学肥料的贡献率分别为37.67%~42.41%和34.22%~38.56%, 粪便和生活污水占15.01%~20.79%, 大气沉降仅占4.49%~7.32%(图 5).可能是由于澜沧江流域高海拔和恶劣环境, 人口密度低, 导致河流受生活污水的影响较低.除化肥外, 本研究与唐咏春[30]的研究结果一致, 对澜沧江干流中硝酸盐结果分析也表明, 上游自然河道段内土壤矿化为主而生活污水来源较少, 且硝酸盐浓度偏低, 因为上游断面内水体流速较快, 对岸边土壤冲刷较大, 同时上游段人口分布较少, 人为活动产生的生产及生活污水排放较少.Guo等[20]利用δ15N和δ18O同位素对澜沧江的干流进行了不同形态氮浓度和来源分析, 认为硝态氮的主要来源为土壤有机氮矿化和城市污水, 分别占36%~63%(51%)和13%~47%(33%), NO3-肥和大气沉降分别占3%~18%(12%)和1%~6%(4%).这可能与下游断面内人口较多, 受到人类活动影响较大, 生活生产污水排放加剧有关[19, 30].另外, 从云南境内澜沧江水体来源看, 丰水期主要受大气降水影响, 下游受一定人类活动的影响[19].可见, 防止上游土壤冲刷、控制中下游人类活动影响是河流水环境保护的重点.
本研究中化学肥料是仅次于土壤氮的主要来源, 特别是中下游支流中贡献率达38%, 这与中下游农田面积增加, 且很多支流一侧的山坡开垦种植农作物有关, 农田与河流紧密相连, 在雨季农田土壤随地表径进入河流进而影响河流水质, 而受人类活动影响小.水体NO3-的来源与土地利用密切相关[39], 有研究表明雅鲁藏布江中下游降雨及肥料中NH4+成为水体NO3-最主要的来源, 与耕地分布广泛有关[36].澜沧江流域主要被森林和耕地两种土地利用类型覆盖[20], 草地和森林面积最大, 分别占43%和41.2%, 农业占8.8%[32], 中下游支流沿岸山坡开垦和耕地土壤的侵蚀作用, 导致土壤N对河流NO3-的贡献增加.除下游干流外, 土壤N对水系NO3-来源逐渐增加, 这可能是澜沧江流域在上游和中游上部, 尤其是横断山地区多呈深V型峡谷, 而在下游地区则年降水量相当丰富, 这些都造成流域潜在土壤侵蚀量普遍较高, 且下游降雨侵蚀量远高于中上游[40], 这与本研究的结果一致.合理地增加植被覆盖度是防止土壤侵蚀的重要措施.
与N来源一致, Xu等[32]利用SWAT模型分析认为澜沧江流域水系TP主要受土壤风化侵蚀的影响, 且在流域出口土壤风化侵蚀对河流TP的贡献达到最高, 占82%, 其次是动物饲养场与农户占10%, 农业种植和施肥、工业和生活污水均占4%.Zhang等[41]基于社会经济数据估算总磷负荷, 认为自然土壤侵蚀占澜沧江流域TP负荷的69%, 其次是农业生产和施肥, 其中农业对云龙和永平县TP负荷的贡献较大, 分别为42%和48%, 且TP负荷的空间分布于降雨强度高度相关.
4 结论(1) 澜沧江水系ρ(TN)分布在0.34~4.18 mg·L-1之间, 从上游至下游有升高趋势; ρ(TP)分布在0.11~2.34 mg·L-1之间, 中游低, 下游出口升高.
(2) 澜沧江水系的δ15N-NO3-和δ18O-NO3-值分别分布在-5‰~5‰和-16‰~16‰之间, 土壤N和降雨及肥料是澜沧江水系NO3-的主要来源, 硝化作用是最主要的氮转化过程.
(3) 澜沧江水系中大气沉降、化学肥料、土壤N、粪便和生活污水这4个源的贡献率分别分布在0.83%~7.56%、33.37%~39.87%、37.67%~61.57%和4.23%~20.79%.上游土壤冲刷、中下游农田氮污染防控和人类活动影响控制是澜沧江水系水质防控的重点.
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