环境科学  2022, Vol. 43 Issue (11): 5180-5191   PDF    
引用本文
高浩然, 周勇, 刘甲康, 程晓明, 郭嵩, 江衍, 谭恒鑫. 基于EBK插值预测和GDM模型的襄州区耕地土壤重金属时空分布及来源变化分析[J]. 环境科学, 2022, 43(11): 5180-5191.
GAO Hao-ran, ZHOU Yong, LIU Jia-kang, CHENG Xiao-ming, GUO Song, JIANG Yan, TAN Heng-xin. Spatial and Temporal Distribution and Source Variation of Heavy Metals in Cultivated Land Soil of Xiangzhou District Based on EBK Interpolation Prediction and GDM Model[J]. Environmental Science, 2022, 43(11): 5180-5191.
基于EBK插值预测和GDM模型的襄州区耕地土壤重金属时空分布及来源变化分析
高浩然1,2, 周勇1,2, 刘甲康1,2, 程晓明1,2, 郭嵩1,2, 江衍1,2, 谭恒鑫1,2     
1. 华中师范大学地理过程分析与模拟湖北省重点实验室, 武汉 430000;
2. 华中师范大学城市与环境科学学院, 武汉 430000
收稿日期: 2022-02-11; 修订日期: 2022-03-18
基金项目: 国家自然科学基金项目(42171061)
作者简介: 高浩然(1996~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为农田土壤污染管控与防治, E-mail：ghr_9393@mails.ccnu.edu.cn
通信作者: 周勇, E-mail: yzhou@mail.ccnu.edu.cn
摘要: 为探讨襄州区重金属空间格局时空变化及其来源变化, 于2009年11月和2019年11月分别在襄州区耕地土壤采集395个和326个土壤样品, 测得两年铬(Cr)、铅(Pb)、砷(As)、汞(Hg)和镉(Cd)含量, 采用经验贝叶斯克里金法(EBK)得出两年5种土壤重金属含量空间格局情况及变化量分布情况, 并利用地理探测器模型(GDM)计算19种环境因子和5种重金属含量q解释力并比较两年变化情况.结果表明, 与2009年相比, 2019年襄州区Cr、Pb、Hg和As这4种土壤重金属含量整体趋于降低, Cd整体含量增加; 2019年襄州区土壤重金属含量空间分异情况较2009年趋于复杂, Pb、Hg和Cd在南部、Hg在中部市区及周边地区也表现为含量增加; 各元素向北及西北部地区表现为含量降低. 2019年自然因子和污染企业距离对5种土壤重金属含量单因子解释力均有所下降, 且单因子主控下对其含量的影响力显著性降低, 而人类活动因子尤其是居民点用地距离、道路距离、污染企业用地和环境因子对土壤重金属元素的叠加影响力增强.说明2019年土壤重金属来源变化由以结构性因素为主要影响因素趋于复杂, 污染企业的排放对重金属元素影响力降低, 而人类活动对重金属含量影响增加.
关键词: 土壤重金属      经验贝叶斯插值      地理探测器      时空变化      襄州区     
Spatial and Temporal Distribution and Source Variation of Heavy Metals in Cultivated Land Soil of Xiangzhou District Based on EBK Interpolation Prediction and GDM Model
GAO Hao-ran1,2 , ZHOU Yong1,2 , LIU Jia-kang1,2 , CHENG Xiao-ming1,2 , GUO Song1,2 , JIANG Yan1,2 , TAN Heng-xin1,2     
1. Key Laboratory for Geographical Process Analysis & Simulation of Hubei Province, Central China Normal University, Wuhan 430000, China;
2. College of Urban and Environmental Sciences, Central China Normal University, Wuhan 430000, China
Abstract: In order to explore the spatial and temporal changes in spatial patterns and source changes in heavy metals in Xiangzhou District, 395 and 326 soil samples were collected from cultivated soil in Xiangzhou District in November 2009 and November 2019, respectively. The contents of Cr, Pb, As, Hg, and Cd during these two years were measured. The spatial pattern and variation distribution of five types of heavy metals during these two years were obtained by using the empirical Bayesian Kriging (EBK) method. The effect (q-statistic) of 19 environmental factors and 5 types of heavy metals was calculated by using the geographical detector model (GDM), and the changes over the two years were compared. The results showed that compared with that in 2009, the heavy metal contents of Cr, Pb, Hg, and As in Xiangzhou District were decreased as a whole in 2019, whereas the Cd content increased overall. The spatial differentiation of heavy metals in the soil in Xiangzhou District in 2019 was more complicated than that in 2009. Pb, Hg, and Cd in the south and Hg in the central urban area and surrounding areas also increased. The content of each element decreased to the north and northwest. Compared with that in 2009, the explanatory power of natural factors and the distance between pollution enterprises on the single factor of the five soil heavy metal contents in 2019 decreased, and the influence on the contents under the control of single factors decreased significantly. The superposition influence of human activity factors increased, especially the distance between residential land, road, and land for pollution enterprises and environmental factors on soil heavy metal elements. These results indicated that the changes in soil heavy metal sources in 2019 tended to be complex, with structural factors as the main influencing factor. The influence of the emission of polluting enterprises on heavy metal elements decreased, whereas the influence of human activities on heavy metal content increased.
Key words: soil heavy metals      empirical Bayesian interpolation      geographical detector      spatio-temporal change      Xiangzhou District     

土壤作为人类赖以生存的自然环境和农业生产必不可少的重要资源, 耕地是粮食生产最重要的物质基础, 是不可复制农业自然资源[1].随着城市化和工业化进程的发展, 以及不断增长的人口数量对粮食产量需求的日益增加, 工业“三废排放”及农药和化肥的盲目施用, 导致我国土壤存在不同程度的污染, 尤其是表层耕地土壤污染情况日益严重[2~4].重金属作为土壤首要污染物[5, 6], 不仅会降低土壤生产力导致土壤质量下降[7], 不同重金属的水溶性、不稳定性及其他化学特性对粮食作物和人体同样存在重大潜在风险[8], 并且会进一步造成土壤水及地下水[9]乃至整个生态环境污染.土壤重金属在空间上存在很强的异质性, 其影响因素及重金属来源也复杂多样[10].目前, 土壤重金属污染源解析方法包括以逐步回归分析、Pearson相关性分析、主成分分析和聚类分析等的多元统计学方法和地统计学结合方法[11~14]; 地理加权回归(GWR)模型、随机森林模型(RF)、多元受体模型-非负约束因子分析(FA-NNC)和贝叶斯最大熵模型等机器学习方法和模型[15~18], 相关研究还运用RF模型和GWR模型对区域土壤重金属含量及分布进行空间预测分析[19~21].对现有研究梳理发现, 土壤重金属源主要以自然环境源(土壤类型[22]、成土母质[23]、海拔高度[24]等)和人类活动源(土地利用方式[12, 25]、工业排放[26, 27]、交通活动[28]等)为主, 其中, 自然环境源主要决定了在不受人类干扰条件下土壤所积累的重金属含量的自然背景值, 这也是影响土壤重金属空间异质性的基础关键因素, 而往往人类活动可能会造成一种或多种土壤重金属积累值突变或出现异于背景值的时空变异特征.

在上述对土壤重金属来源分析的研究中, 对某种重金属其来源进行了充分讨论, 但大多围绕单一来源进行识别, 且对来源因子贡献度量化和影响因子之间的交互作用对土壤重金属来源影响的研究也相对较少.地理探测器(GDM)模型提供了一组用来揭示某种变量其背后驱动力的统计学方法[29], 其优势在于它不仅可以通过单因子模型来计算某单一变量对研究对象的解释力强度, 还可以通过交互因子模型计算不同变量对研究对象的交互作用解释力强度, 具体原理见文献[29].目前, 地理探测器多和地理信息技术、主成分分析、地统计学和地理加权回归等方法相结合, 在空间相关性方面研究广泛, 并且逐渐开始在土壤重金属来源分析及空间预测方面应用[30~32].经验贝叶斯克里金法(EBK)是一种高级地统计插值方法, 区别于普通克里金(OK)等方法, 通过既有点位进行插值预测, EBK法则通过估计半变异函数作为未知区域半变异函数进行插值预测[33], 和传统空间插值预测不同的是, EBK法是通过对半变异函数的基础预测计算, 得出拟合度, 对于不连续和空间突变数据的预测方面稳定性较高, 尤其在重金属空间格局变异及预测方面有较好的适用性及较高的预测精度[34~36].

基于此, 选择当前国内外重点关注的镉(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、铅(Pb)和铬(Cr)这5种主要土壤重金属元素为研究对象, 以湖北省襄阳市襄州区为研究区, 选择自然环境和人类活动两大类来源, 并划分为土壤属性[成土母质(X1)、土壤类型(X2)、土壤pH(X3)、土壤有机质(X4)]、地形因子[高程(X5)、坡度(X6)、坡向(X7)、地表起伏度(X8)]、气候因子[平均气温(X9)、平均降水量(X10)]、农业生产[归一化植被指数(X11)、耕地类型(X12)]和社会经济[人口密度(X13)、GDP(X14)、河流水库距离(X15)、工矿距离(X16)、居民点距离(X17)、公路距离(X18)、污染企业(X19)]这5类因子属性共19种影响因子, 利用“经验贝叶斯克里金(EBK)”插值和“地理探测器模型(GDM)”对比2009年和2019年襄州区5种耕地土壤重金属元素含量空间格局和重金属来源, 并对10 a尺度下空间格局变化和来源变化进行分析讨论.掌握襄州区土壤重金属空间格局和10 a间空间变化情况, 通过定量分析识别5种土壤重金属来源及变化, 以期为进一步研究土壤重金属时空变异和驱动机制、耕地土壤污染管控和粮食安全等方面工作提供重要基础理论和实践工作经验.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

襄州区隶属于湖北省襄阳市, 居汉江中游.东经111°44′~112°23′、北纬31°46′~32°28′, 北与河南省接壤, 属亚热带半湿润地区, 年均降水量为800 mm左右, 平均气温为15.6℃; 全区土地面积2 306 km2, 2019年襄州区耕地面积1 700.53 km2, 其中水田398.23 km2、旱地1 289.64 km2和水浇地12.66 km2.全境地貌类型丰富, 北部以低山丘陵为主, 其他地区以汉江冲积平原为主, 境内河流总长度1 098.1 km, 大中小型水库192座; 土壤类型以黄棕壤、水稻土和潮土为主.襄州区是湖北省公路和铁路运输的重要交通枢纽节点, 福银、二广高速公路, 襄渝、焦柳和蒙华铁路, 汉十和郑渝高铁交汇于此, 经济发展水平较高, 居湖北省前列, 制造业类型丰富, 汽车及零部件、农产品加工和装备制造三大支柱产业接连跨越百亿元产值大关.如表 1所示, 根据环境保护部门所提供数据可知, 2009年襄州区拥有如骆驼集团襄阳蓄电池有限公司和襄阳市特艺保温材料工程有限公司等11家潜在污染企业, 2019年新增戴瑞米克襄阳电池隔膜有限公司、双沟碧清源污水处理有限公司等7家污染企业, 上述交通线网及潜在污染企业均可能对周边水体和土壤造成不同程度的污染, 进而造成周边农田耕层土壤重金属污染.襄州区耕地类型分布及两年污染企业分布情况如图 1所示.

表 1 襄州区2009年和2019年潜在污染企业统计 Table 1 Statistics of potential polluting enterprises in Xiangzhou District in 2009 and 2019

图 1 襄州区耕地类型及污染企业分布示意 Fig. 1 Cultivated land type and polluting enterprises spatial distribution of Xiangzhou District

1.2 土壤样品采集与化验 1.2.1 土壤样品外业采集

本研究数据来源自“襄州区耕地土壤环境质量类别划分项目”中2009年11月(秋收后)和2019年11月下旬, 以确保样点包含每种耕地类型, 并以可能为潜在污染情况较严重地区为重点区域, 采集耕层土壤(0~20 cm深度)并获取的耕地土壤重金属含量实测数据, 以三调耕地图斑为基础, 综合考虑自然因素及工矿用地、交通线网和居民点等土地利用实际情况, 并结合两期耕地利用情况及污染区域比重的空间变化, 分别获得了395个(2009年)和326个(2019年)样点, 在外业采样过程中, 记录各采样点经纬度, 利用ArcGIS软件生成采样点分布如图 2所示.并记录耕地类型和土壤类型等因子信息.

图 2 襄州区两年土壤采样点分布 Fig. 2 Distribution of soil sampling sites in Xiangzhou District for two years

1.2.2 土壤样品室内化验

将外业采集到的土壤样品的总质量进行记录, 经过风干、除杂、研磨过筛时不能和其它样品同时进行, 使样品编码保持一致; 样品保存过程中防止阳光直射、交叉污染和虫害等问题造成土壤样品质量出现误差而导致最终测定结果不准确的情况; 采用油浴加热0.4mol·L-1重铬酸钾-硫酸溶液的氧化容量法测定土壤有机质含量[37]; 采用电位法测定土壤pH[38]; 采用四酸法(HCl-HNO3-HF-HClO)对土壤样品进行消解[39]后待测重金属含量, 其中Cd采用石墨炉原子吸收法测定; Cr采用火焰原子吸收法测定; Hg、Pb和As采用原子荧光光谱法测定[40].

1.3 经验贝叶斯克里金插值(EBK)

利用ArcGIS10.2-Geostatistical Analyst模块中EBK法对两期土壤重金属含量空间格局进行插值分析.

1.4 地理探测器模型

地理探测器(GDM)作为一种用于分析和探测空间分异性的工具, 能够计算某因子对因变量空间分异的解释力和影响程度, 从而揭示因变量呈现空间差异的因素[29], 其计算公式如下.

1.4.1 因子探测器

式中, h=1, …, n; L为自变量X的层数; Nh和N分别为h层和总区域样本单元数; σh2和σ2为h层和该区域的方差; SSW为各层空间方差之和, SST为区域内Y的总方差.

1.4.2 交互因子探测器

交互作用探测器是探测影响因素之间是否具有相互作用, 即变量X1∩X2的共同作用对土壤重金属含量分布情况的交互作用是增强还是减弱或是相互独立.其计算原理为:

计算变量X1和X2对土壤重金属含量的解释力q值：q(X1)和q(X2); 再计算它们交互时的q值：q(X1∩X2); 并对q(X1)、q(X2)与q(X1∩X2)进行比较, 其计算结果存在以下5种模式.

非线性协同: q(X1∩X2)>q(X1)+q(X2)

相互独立: q(X1∩X2)>q(X1)+q(X2)

双因子协同: q(X1∩X2)>MAX[(q(X1), q(X2)]

单因子非线性拮抗: MAX [q(X1), q(X2)]>q(X1∩X2)>MIN [q(X1), q(X2)]

非线性拮抗: MIN [(q(X1), q(X2)]>q(X1∩X2)

1.5 重金属污染源因子选择及获取方法

无人为干扰的自然地理条件下的土壤环境本身具有一定含量的重金属, 即土壤重金属背景含量[3].自然因素, 如成土母质和气候等因素等对土壤重金属背景值含量影响较为显著[41].耕地土壤重金属来源除自然因素外, 还需要考虑人为因素对其影响.在现有研究的基础之上, 选择土壤属性(成土母质、土壤类型、土壤pH和土壤有机质)、地形因子(高程、坡度、坡向和地表起伏度)、气候因子(平均气温、平均降水量)、农业生产(归一化植被指数、耕地类型)和社会经济(人口密度、GDP、河流水库距离、工矿距离、居民点距离、公路距离和重点污染企业)这5类因子属性共19种影响因子, 并将19种影响因子变量分别表示为X1~X19以便进行影响因素分析计算与结果表达.土壤属性和农业生产数据来源于农业农村部耕地质量评价项目, 地形因子以地理空间数据云平台(www.gscloud.cn)所获得的高程数据为基础, 并通过ArcGIS-栅格计算器计算后得出地形因子相关栅格图像; 气候因子、及人口密度和GDP数据通过中国科学院资源环境科学与数据中心(www.resdc.cn)获得; 以襄州区二调和三调图斑——土地利用现状数量图层为基础, 使用“欧氏距离”分析工具获得两年河流水库、工矿用地、居民点、公路用地距离和重点污染企业距离.

2 结果与讨论 2.1 两年耕地土壤重金属含量基本统计特征分析

如表 2所示, 与湖北省土壤元素背景值含量相比, 2009年5种土壤重金属元素中, Pb、As含量的平均值高于背景值, 其余3种元素含量低于背景值.相比于2009年, 2019年Cr、Pb、As和Hg含量总体平均值均有所降低, Cd含量总体平均值略有升高, 2009年ω(Hg)最大值为1.560mg·kg-1, 超过湖北省背景值, 其变异系数＞100%属于强变异程度; 2019年Hg变异系数降低至93.74%, 属于高强度变异水平, 说明研究区Hg元素含量受到人为因素作用影响较强.其他各元素变异情况属于弱-中等程度变异, 其中Cr和Pb两年均属于弱变异(C.V＜20%), As和Cd两年均属于中等程度变异(20%≤C.V≤80%), Cr、Pb和Cd这3种元素变异水平相较2009年均有所增强, As在2019年变异水平降低.

表 2 襄州区两年土壤重金属含量基本统计特征 Table 2 Basic statistical characteristics of soil heavy metal content in two years in Xiangzhou District

2.2 土壤重金属空间格局预测插值结果分析

根据经验贝叶斯克里金(EBK)插值预测模型对襄州区2009年和2019年5种土壤重金属插值结果如图 3所示.根据插值预测结果可知, 2009年襄州区土壤ω(Cr)≥80mg·kg-1分布面积较广, 结合样点统计数据可知在襄州区北部存在极高值; 仅在东北部和中部含量较低, 存在极低值.Pb含量在全境范围内含量均较低, 仅在北部和中部中心城区附近存在极高值, 这可能是影响Pb平均值高于地区背景值的重点污染地区. As总体水平较高, 高值区面积分布较广, 仅在东北部和中部地区存在极低值. Hg水平全境较低, 仅在东部和西北部存在两个极高值. ω(Cd)在0.12~0.16mg·kg-1水平分布范围最广, 仅有10%的样点值超过湖北省背景值.

图 3 襄州区两年土壤重金属含量空间分布EBK插值预测结果 Fig. 3 EBK interpolation results of soil heavy metal content and spatial distribution in two years in Xiangzhou District

相较于2009年, 2019年土壤Cr、Pb、As和Hg的平均值均有所降低, 其中襄州区Cr在2019年空间异质性变强, 相较于2009年, 这一年高值区和低值区较为分散, 2009年高值区主要位于西北部和东部地区, 且Cr、As和Hg这3种元素含量高值区范围变小, 总体含量水平有所下降, 其中ω(As)以12~14mg·kg-1水平为主, 但低值区分布范围较2009年较广, 其中西北部、中部和东南部地区均存在含量小于8mg·kg-1的地区; 2019年ω(Hg)极高值较2009年下降1mg·kg-1, 2019年高值区仅位于中部中心城区和北部区域, 极高值面积明显降低, 含量位于0.04~0.08mg·kg-1的地区面积扩大; ω(Pb)高值区格局较2009年分布面积降低, 仅在北部和南部极少数地区存在含量大于40mg·kg-1区域, 且这一年总体含量水平也略有下降. 2019年Cd空间异质性变强, 高值区范围有所增加, 且较2009年高值区出现变化, 位于西北部地区, 而中部中心城区含量水平出现明显降低.

为了进一步比较襄州区2019年5种土壤重金属元素含量的空间格局较2009年的变化情况, 研究将在EBK插值结果的基础上, 采用ArcGIS10.2-栅格计算工具, 分别计算5种土壤重金属含量10 a间的绝对变化量, 表示两期5种土壤重金属含量的空间变化情况, 其中负值表示含量降低, 正值表示增加. 2009~2019年5种重金属元素含量变化量空间分布情况如图 4所示.其中Cr大部分地区变化情况表现为含量降低, 在东部和东北部分地区含量增加情况较为集中, 表明这些地区可能存在Cr元素在10 a间有累积过程, Pb和As变化情况较为一致, 出现含量明显升高的地区主要集中在整个东部, 具体为东北部和东南部较为明显, 西部也有少量地区存在含量增加的情况, 而在北部一些地区含量下降程度较高, 说明Pb和As可能存在同源累积的情况; Hg和Cd的变化量主要表现在全境范围内以含量增加为主, 其中Hg主要表现在中心城区及周边地区含量增加情况较为明显, 这可能与2019年新增污染企业对土壤重金属含量积累影响有关, 而Cd含量在中部中心城区附近表现为降低, 在南部和北部大部分地区表现为含量增加的情况.根据各土壤重金属含量10 a间变化分布情况可知, 襄州区土壤重金属含量在10 a间总体变化情况以向东、东北、向南和向中心城区累积, 向北和西北地区降低的趋势.

图 4 襄州区土壤重金属含量变化空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of soil heavy metal variation in Xiangzhou District

2.3 土壤重金属污染源及变化分析 2.3.1 因子探测器结果

利用GDM模型中因子探测器(factor detector)分别计算了2009年和2019年5种土壤重金属元素与19种环境变量(X1~X19)之间的相关性q解释力, q解释力值表示各环境因子对土壤重金属含量的影响强度, 进而可根据q值大小判断土壤重金属来源于途径的重要性程度.在进行GDM模型计算之前, 需要对变量进行标准化处理, 具体处理方法为对数值型变量以减少变量取值个数, 实现样本量的缩减为原则.采用自然断点法进行离散化处理, 每种指标分为7个数值区间, 对无法进行定量计算的描述性变量(耕地类型、土壤类型和成土母质等)进行分类标准化处理, 每种指标分为7个类别并以数值形式表示.其两年计算统计结果表 3所示.

表 3 两年地理探测器-因子探测器模型输入结果1) Table 3 Input results of geodetector factor-detector model for two years

由表 3可知, 2009年影响Cr的主要因子为成土母质、土壤类型、高程、平均降水量和地表起伏度, 其中平均降水量对Cr含量q解释力最高, 并结合变异系数情况Cr来源于成土母质和原始土壤类型的积累并受自然因素中高程和降水量因素影响较强; 2019年土壤有机质、土壤pH、坡向和平均气温等自然环境因素对Cr含量影响因素解释力增强, 河流水库距离和居民点用地距离对其解释力在2019年明显升高, 而工矿距离对Cr影响力下降.孔晨晨等[36]对北京怀柔土壤Cr影响因素研究得出, 土壤pH值会影响土壤对Cr的吸附和迁移, 对土壤Cr含量造成一定的影响, 但这种影响需要分别讨论自然环境与人类活动影响.襄州区人口密度和工业化水平均较高, 因此, 考虑2019年由于人类活动增强对土壤Cr积累的影响较为显著, 而工业污染排放对Cr积累的情况得到了一定改善.

2009年影响Pb的主要因子为成土母质、土壤类型、高程、平均气温和平均降水量等自然环境因素, 和工矿用地距离与重点污染企业距离等社会经济因素; 2019年土壤pH和有机质对Pb影响解释力增加, 李艳玲等[26]研究得出Cd和Pb污染主要来源于冶炼厂排放, 根据襄州区污染企业统计结果, 并结合单因子探测器结果, 考虑受多种人类活动模式共同影响.

2009年成土母质、土壤类型和平均降水量等自然环境因素对As影响力显著, 重点污染企业对As影响也较强, 2019年自然环境因素对As影响程度明显降低, 而社会经济因子等人类活动对As的影响程度也未见明显提升, 结合变异系数情况分析表明, 2009年土壤As积累主要受环境因子影响, 汪花等[42]对喀斯特地区农业土壤As的研究结论得出, As空间变异以结构性变异为主, 并得出As主要受成土母质、土壤类型、气候条件和坡度的影响显著, 这与本研究对土壤As在2009年影响因素来源分析结果较为一致, 因此考虑2019年土壤As含量来源存在变化, 应当考虑人类活动尤其是农业活动, 如耕作制度和耕作方式对As积累变化的影响.

2009年土壤Hg含量与耕地类型存在极强相关性, 与人口密度和GDP含量也存在一定的相关性, 其含量和来源受人类活动影响强度较大, 2019年Hg元素含量来源解释力变化主要表现在社会因子如居民点用地距离和重点污染企业距离, 以及NDVI的解释力比重上升.陈秋禹等[43]对农业活动对土壤Hg变化影响发现, 人为耕作活动对土壤Hg扰动较为强烈, 这与2009年襄州区Hg来源分析结果较为一致, 而在2019年考虑土壤Hg的积累主要来自于污染企业的排放随灌溉水流入到农田土壤中富集所造成.李雨等[31]研究得出Hg含量较高的区域为湘江边上和东部工业发达区, 因此, 结合研究结果可知, 襄州区Hg含量受人类活动影响相较2009年变强.

2009年土壤Cd含量与19种环境因子相关性均较弱, 仅和土壤有机质、土壤pH存在相对显著的相关性, 考虑其含量和空间分布格局不受单一因素影响.地表起伏度对Cd含量q解释力比重增加, 坡向对Cd的q解释力值降低, 但在2019年其影响力比重增加, 且居民点距离、污染企业用地距离的q解释力比重也有所增加, 说明较2009年, Cd受到人类活动影响强度增加.

2.3.2 交互因子探测器结果

根据因子探测器计算结果可知, 影响襄州区土壤重金属来源的可能不是单一因子影响.在实际环境中单一因子或者单一性质的因素影响重金属的分布和变化无法全面解释土壤重金属来源情况[31].GDM模型中交互因子探测器(interaction detector)相较于其他模型, 其最大优势在于它可以计算出不同环境因子对土壤重金属空间变异情况的交互作用.

交互探测器结果如图 5和图 6所示, 其中, 横轴和纵轴均表示影响因子, 其数值表示两种影响因子交互作用的q解释力大小, 色带表示解释力程度, 颜色越深表明q解释力越高.结果表明, 19种影响因子的交互作用对两年5种土壤重金属空间格局q解释力均高于单因子作用的q解释力.具体表现为2009年污染企业用地距离和土壤类型、高程、地表起伏度、平均降水量和河流水库距离对土壤Cr含量空间格局交互均较强, 其中污染企业用地和工矿用地距离对土壤Cr的解释力最强; 这与刘斌等[16]对Cr主要来源于土壤母质等自然源结论一致, 2019年高程因子和各因子的交互影响对土壤Cr含量解释力增强, 其中居民点用地距离和高程因子对Cr交互作用最强, 这与李雨等[31]得出“高程对Cr的解释力明显大于其对Pb、Cd、Hg和As的解释力”这一结论较为一致, 但考虑研究区属于汉江中游冲击平原为主, 海拔高度区内差异不明显, 因此高程因子对Cr含量的主导影响作用不够明显, 而主要表现在高程因子对人类活动因子对Cr来源的变化的交互影响作用.

图 5 2009年交互因子探测器输出结果 Fig. 5 Output results of interaction-detector in 2009

图 6 2019年交互因子探测器输出结果 Fig. 6 Output results of interaction-detector in 2019

2009年污染企业用地和工矿用地距离对Pb交互作用q解释力最强, 其它因子交互作用表现为污染企业用地和工矿用地距离分别和其它因子的交互作用的解释力均较强; 2019年高程因子和居民点用地距离交互作用对Pb含量解释力最强, 居民点距离和土壤pH以及工矿用地、居民点用地、河流水库用地和公路用地距离等人类活动因子间交互作用对5种土壤重金属元素空间格局影响也较强, 污染企业用地距离和其它因子之间的交互作用力强度下降, 表明尽管2019年新增的污染企业对土壤Pb含量的积累作用下降, 其来源主要表现在人类活动对土壤Pb的影响.

2009年自然环境因子交互作用对土壤As表现为高程因子和各因子交互作用远高于其他交互因子q解释力强度, 其次为土壤类型、成土母质和污染企业用地和各因子之间的交互作用也均较强, 说明As在土壤环境来源基础上, 高程对其含量影响力最为显著, 其次为污染企业用地距离; 这与李雨等[31]得出“高程对Cr的解释力明显大于其对Pb、Cd、Hg和As的解释力”这一结论不符, 说明襄州区高程因子和其它因子之间的交互叠加影响力增加了高程因子对As累积影响力的表现, 但在2019年高程因子对As含量的单因子主导作用力也明显减弱, 说明As在2019年的来源情况较2009年趋于复杂化.

根据因子探测器结果和交互因子探测器结果共同分析可知, 2009年Hg含量受耕地类型显著影响, 且耕地类型和人口密度和地形因子的交互作用q解释力最强, 这与王信凯等[44]对Hg的来源受农业活动和人类活动影响这一结论一致, 但与受成土母质等影响结论不符; 2019年耕地类型因子对Hg含量的影响力下降, 而居民点距离和道路用地和污染企业距离的交互作用力较强.

2009年, Cd含量受坡向和河流水库、工矿用地、道路用地和污染企业用地距离交互作用影响较为显著, 且坡向和土壤有机质、成土母质等自然环境因子交互作用影响也较强, 但q解释力不高; 结合单因子探测器结果可知, Cd含量受单一环境作用因子影响不明显, 考虑存在其他对Cd含量及来源影响环境因子, 本研究受现有数据样本和实验条件的影响, 应在后续研究工作中对影响Cd含量的环境因子进一步分析.2019年Hg和Cd含量较2009年有所降低, 可以说明尽管污染企业数量在2019年有所增加, 但其含量特征受我国环境治理和污染排放管控工作的加强使得污染企业重金属排放含量降低, 2019年土壤Hg与Cd来源主要还是受基础土壤环境的累积作用较明显, 但相较2009年, 其受人类活动作用的影响增强.李子杰等[45]的研究发现Cd为某流域农田土壤中污染和生态风险等级最高的元素, 就襄州区而言, 2019年Cd含量空间变异格局较2009年复杂, 且大部分地区表现为含量增加, 本研究就GDM-因子探测器和交互因子探测器结果可知, Cd来源受较多环境因子共同影响, 因此在后续农业生产和农田污染管控等相关工作中需对其来源解析进一步深入研究.

3 结论

(1) 2019年襄州区Cr、Pb、Hg和As这4种土壤重金属含量平均值较2009年均有所降低, Cd整体含量存在增加趋势.插值结果得出2019年襄州区土壤重金属含量空间分异情况较2009年趋于复杂, 具体变化情况为Pb、Hg和Cd在南部, Hg在中部市区和周边地区也表现为含量增加; 各元素向北和西北部地区表现为含量降低.

(2) 2009年高程因子对土壤As和Pb含量q解释力最高, 平均降水量对Cr含量q解释力最高, 耕地类型对Hg含量q解释力最高, 各因子对Cd解释力均不强; 2019年居民点距离对Cr含量q解释力最高, NDVI对土壤Pb、As和Hg含量q解释力最高, 居民点距离对Cd含量q解释力最高, 且相较于2009年, 2019年居民点距离对土壤重金属的主导影响因子的q解释力显著性较低.

(3) 2019年Cr、Pb、As和Cd受人类活动强度与其他环境因子的交互作用力较2009年有所增强, 表明人类活动因子尤其是居民点用地距离与环境因子对土壤重金属元素的叠加影响力增强, 2019年土壤有机质与NDVI交互作用力最强, 相比于2009年耕地类型因子影响力下降, 而居民点距离与道路用地、污染企业距离的交互作用力增强; 对Hg含量而言, 2019主要受基础土壤环境的累积作用较明显, 但相较2009年, 其受人类活动作用的影响增强.

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