2022, Vol. 43
2. 舟山市气象局, 舟山 316021
, LIU Dan-tong1
, WU Yang-zhou1 , LI Si-yuan1 , DING Shuo1 , HU Kang1 , ZHANG Jia-le1 , CHEN Mei-ting2
2. Zhoushan Meteorological Bureau, Zhoushan 316021, China
在各种运输方式中, 船舶运输在国际贸易中占有重要地位.繁荣的水上交通带来便利的同时, 也给区域空气质量带来巨大的挑战.船舶排放污染物是导致沿海城市空气污染的主要成因之一[1~8].船舶大多以柴油或重油为燃料[9], 不仅排放大量气态和颗粒态污染物[10], 还会增加温室气体预算[11]、扰乱云的微物理性质[12]和影响全球辐射强迫[13]等.
近年来, 船舶排放越来越受到国内外学者的关注.在船舶排放贡献率方面, 如香港特别行政区环境保护署公布, 2012年船舶排放已成为香港最大的排放源, 其中船舶的排放SO2占全香港的50%, NOx占全香港32%, PM2.5占全香港的37%[14].Lu等[15]估算了珠三角地区2000~2009年期间的船舶废气排放量, 指出非道路移动源(船排放)是SO2和NOx的重要来源.在船舶速度对排放的影响方面, Cappa等[16]的研究表明在船舶航速低于12节范围内, 船舶的BC和NOx污染物排放与船舶速度呈正相关.Lindstad等[17]的研究同样表明速度可以影响船舶的污染物排放量.船舶排放还会影响人体健康[18], Corbett等[19]根据船舶排放和港口附近居民的死亡率的关系给出了全球尺度的评估.
宁波舟山港位于长江三角洲地区, 2017年, 宁波舟山港年货物吞吐量超10亿t, 成为全球首个“10亿t”港口[20], 同时舟山也是我国最大的海鲜生产地, 当地渔业活动十分发达.现阶段长三角地区船舶排放已有部分研究, 但多是在国外研究成果上开发了大气污染物排放清单, 如宁波-舟山港船舶排放清单的计算[21].长三角洲地区对于船舶运行时排放情况的研究, 多集中在少量的船舶[22], 如针对于大型货船的排放研究[23]以及单只船舶在不同工况下排放特征研究[24, 25], 缺少真实大气背景下大范围大数量船舶排放的观测研究.但对于宁波-舟山港地区来说, 其繁荣的海运交通包括了各式各样的船舶排放, 该地区的污染物排放是各种船舶共同作用的结果, 单一船舶的观测及排放清单不能准确描述真实大气条件下船舶排放特征, 而目前对于真实大气环境下船舶排放的研究较少[26].
本研究通过在长三角大型港口宁波-舟山港(29°56′53.82″N, 122°18′11.88″E)附近建立大气监测站进行观测, 结合船舶自动识别(automatic identification system, AIS)系统, 获得了舟山2019年8~12月大气污染物的浓度变化及船舶航运情况.在真实大气环境背景下研究宁波-舟山港船舶排放大气污染物情况, 通过气团分析以剥离陆地源的影响, 可以清晰地分离和分析船舶排放对真实大气环境的影响, 从而分析污染物与船舶之间的关系, 对研究船舶排放污染物的特性具有十分重要的意义.
1 材料与方法 1.1 观测地点及时段本次观测时间为2019年8月至2019年12月, 观测站点位于浙江省舟山市普陀区青龙山公园的一座小山上(29°56′53.82″N, 122°18′11.88″E, 海拔94.5 m), 该站点距离内陆较远.宁波-舟山港是东海沿岸最严重的船舶排放区之一, 包含各种大小型及速度不同的船舶, 船舶类型和船舶数量较多.
1.2 单颗粒黑碳光度计单颗粒黑碳光度计(single-particle soot photometer, SP2)[27], 是目前能直接测量单个粒子中黑碳质量的主要仪器.该仪器由位于美国科罗拉多州博德市(Boulder, Colorado, USA)的粒子测量技术公司(Droplet Measurement Technologies, Inc., DMT)制造.该仪器的工作原理是利用其模具内的Nd: YAG激光器来发射波长为808 nm的激光, 并通过crystal后形成稳定的1 064 nm激光束, 由于BC具有较强的红外光吸收能力, 它会吸收所发射的高能激光, 被加热燃烧并发出白炽信号.再根据白炽信号与黑碳质量浓度成正比的关系而进一步获得每个黑碳颗粒物的质量浓度.SP2仪器在采样前利用Aquagad对白炽信号接收器信号进行了标定.Petzold等[28]曾使用SP2量化BC含量.此外SP2还装有散光光探测器, 能推断单颗粒物中BC气溶胶的大小与混合状态.
1.3 气体物质采用热电气体仪器(thermo fisher scientific model 42i、thermo fisher scientific model 43i、thermo fisher scientific model 48i)同步测量NOx、SO2和CO等气态物种的混合比, 该仪器由美国赛默飞世尔科技公司制造, 并在试验前接入标准气体用于校准仪器.
1.4 后向轨迹分型本研究采用拉格朗日混合粒子轨迹模型(hybird single-particl lagrangian integrated trajectory, HYSPLIT)[29], 版本号为4.2.0.该模型是美国国家海洋和大气管理局(NOAA)和澳大利亚气象局联合研发的一个专门用于研究污染物在大气中的传输轨迹、扩散和沉降的综合模式系统, 它既能模拟大气污染物在大气中的传输轨迹, 还能模拟它们的扩散与沉降, 目前被广泛用于污染物的传输方面的研究分析.由于东海沿岸的局部排放是其主要特征, 所以本研究重点分析24 h的后向轨迹, 考察最近气团的影响.每一个小时执行一次后向轨迹, 然后将每条轨迹放到地图上, 同时对这些轨迹进行区域划分, 从而确定每个划定区域的轨迹贡献[30].本研究根据地形高度将这些区域划分为海洋和陆地, 每个气团的后向轨迹对应24个坐标点(纬度和经度), 如果它们在陆地上, 则被归类为陆地; 如果它们在地面以上没有相应区域, 则被归类为海洋.同时, 每条后向轨迹对应24 h.如果在过去的24 h, 返回轨道在陆地区域停留的时间超过5%, 则被归类为来自陆地, 否则来自海洋.
1.5 自动船舶识别分析系统卫星和岸基自动识别系统(AIS)联合信号可以用于识别船舶活动信息[31].我国各地的港口的船舶排放清单建立均结合了AIS数据, 如大连港[32]、深圳[33]和舟山[34]等.其原理是通过安装在船舶上的AIS系统通过无线电定期报告瞬时信息, 如船舶位置(经纬度), 航行速度和导航状态等.本试验期间选定区域内(29.90°~29.98°N, 122.26°~122.34°E)共收集3 000万余条AIS信号.为了确保清单尽可能详细地反映真实情况, 首先需要对AIS数据进行整理, 将所有AIS信号按照时间排序, 提取出某一种类型的船舶信息.然后根据MMSI号进行标记(MMSI是船舶的唯一标志), 对船舶数量分析时(如10 min分辨率), 将一个连续的10 min内所有相同MMSI号的船舶标记为同一艘船舶, 以去除重复记录; 根据10 min内该船只的所有瞬时速度的中位值来确定船舶速度.
2 结果与讨论 2.1 舟山港大气污染物的来源及贡献图 1显示了试验区域内夏季风主导试验期的后向轨迹.后向轨迹主要有两个部分, 一是来自西北方向的内陆气流, 这部分后向轨迹路径短, 移动速度慢, 占总轨迹数的极少部分, 携带了来自内陆的大气污染物; 另一部分则是来自海洋方向, 该部分后向轨迹路径较长, 移动速度快, 是后向轨迹的主体部分, 携带了海洋上的大气污染物.如图 1所示, 当试验港口受夏季风影响时, 主要受到海洋气团的影响, 偶尔会受到陆地气流的影响.通过气团轨迹贡献进一步证实了这个结论(图 2). 2019年8~12月船舶及大气污染物组分浓度时间序列如图 2所示, 其中只列出两种数量最多的船舶类型(渔船和货船).在8~10月时间段内(夏季风时期), 80%以上的时间由海洋气团主导, 从船舶速度可以看出, 此时宁波舟山港区由处于完全运行(速度较快)或闲置模式(速度较慢)的船舶占主导地位; 而在11~12月内, 陆地气团传输明显增加, 占总时间的50%左右.在试验期间, 二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)和黑炭气溶胶(BC)等大气污染物存在明显的变化特征, 各污染物在时间尺度上具有一定的统一性.例如, 在8月10日、9月22日和10月3日左右存在明显峰值, 此时船舶数量也达到峰值, 说明此时间内SO2、NOx和BC与船舶之间存在一定关联.然而, 在11月和12月内, SO2、NOx和BC等大气污染物浓度变化幅度更加明显, 起伏较大, 但此时船舶数量变化幅度较小, 结合气团轨迹贡献分析表明, 此时污染物浓度受到陆地气流传输的影响较大, 是船舶排放与陆地气流的共同作用结果.
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图 1 受海洋和陆地影响的分类气团的后向轨迹 Fig. 1 Examples of backward trajectories for classified air masses dominated by marine and continental influences |
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由于设备故障原因, SO2数据在12月23~29日缺失 图 2 8~12月船舶和污染物时间序列 Fig. 2 Time series of ships and pollutants from August to December |
图 3为大气污染物组分浓度与船舶艘次的相关性数据分析, 分为大陆污染物组分与海洋污染物组分.在海洋污染物中, 当船舶数量较多时, 各污染物浓度均处于较低值, 此时船舶速度也处于较低值.而当船舶数量较少时, 船舶速度较快, 污染物浓度也随之增加, 说明污染物组分浓度与船舶存在一定的关联性, 即在船舶数量达到一定值时, 污染物浓度与船舶数量呈反比关系, 与船舶速度呈正比关系.而对于大陆污染物组分, 污染物组分分布较为分散, 与船舶数量及速度并无显著关联.
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彩色点为海洋污染物组份 图 3 污染物浓度与船舶数量及航速关系 Fig. 3 Relationship between pollutant concentration and number and speed of ships |
为了进一步研究大气污染物与船舶之间的关系, 利用AIS数据获取了试验时间内选定研究区域内的船舶信息.在试验区域内, 在各类型船舶中, 渔船是数量最多的船只(图 4), 从分布上可以看出有30%以上的试验时间渔船数量在150艘之上, 且船速集中于4~8节之间.除此之外, 货船、邮轮和其他类型船舶(未定义类型的船舶)数量也较多, 这4类船舶占据了船舶总数的95%以上.因此, 本研究将主要分析这4类船舶.
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图 4 试验期间船舶数量和航速的频率分布情况 Fig. 4 Frequencies of vessel quantities and speed during all experimental period |
船舶数量较多与较少时的分布情况如图 5所示, 从图 5(c)可以看出, 当渔船及货船数量较多时, 其航行速度较慢, 而船舶数量较少时航速更快.这是由于船舶数量较多时造成港口堵塞, 船舶集中在港口区域; 船舶数量较少时航线空旷, 船舶能以较快速度航行通过(图 5).根据船舶的不同工况, 结合气团轨迹将研究时段分为3个类别：①陆地气团主导期; ②船舶怠速期; ③船舶运行期.分类后大气污染物的分布情况如图 6所示.陆地气团主导期是根据气团轨迹将这一时期内船舶归为一类; 将剩下受海洋主导的船舶根据航行速度大小分为怠速期与运行期两类.与怠速期相比, 在船舶运行期SO2、NOx、CO和BC等大气污染物占比分布整体偏右, 说明SO2、NOx和BC在船舶巡航期具有更高浓度, 表明船舶对其具有重要贡献.PM在两类时期分布整体不变, 表明其与船舶活动没有显著的关系.
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图 5 船舶正常与拥挤情况 Fig. 5 Normal and congested conditions of vessels |
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图 6 8~12月污染物分布情况 Fig. 6 Distribution of pollutants from August to December |
本试验期间内各船舶和各污染物的日变化如图 7和图 8所示. 4类船舶在运行期和怠速期数量均有明显的日变化特征, 早高峰时呈现密集的船舶活动, 包括离港和到港, 其中渔船数量在早高峰时增量明显(图 7), 这是由于当地的渔业活动.而4类船舶速度日变化在各个时期却没有明显日变化, 这是由于分类时以速度为依据将船舶分类, 导致船舶各时期在各个时间段的速度相近, 因此需要新的表示方法来综合考虑船舶数量和速度.以往估算船舶排放因子最常用的方法如下[35]：
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(1) |
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(a)~(c)表示渔船, (d) ~(f)表示货船, (g) ~(i)表示其他船舶, (j) ~(l)表示邮轮 图 7 8~12月船舶日变化及航速变化 Fig. 7 Daily number and speed changes of ships from August to December |
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图 8 8~12月污染物日变化 Fig. 8 Diurnal variations in pollutants from August to December |
式中, E为排放因子; MCR为主机最大连续额定功率; EF为基础排放因子; LF为瞬时负荷因子, LF=(Vt/MDS)3, Vt为瞬时速度, MDS为该类型船舶的最大设计速度; A为调整系数; t为时间.从公式(1)可以得出, E和Vt的3次方之间存在相对重要的关系, 所以将船舶数量乘以船舶速度的3次方得到相对排放因子ER(图 7).从图 7中可以看出, 4类船舶的ER均呈白天高晚上低的特征.根据运行期和怠速期的比值获取船舶的排放增强因子, 发现邮轮在运行工况下的排放增强因子白天有较强的增加, 总体而言, 4类船舶的排放增强因子没有明显的日变化特征, 其平均排放增强因子分别为3.22±0.76 (渔船)、6.11±1.48 (货船)、3.83±0.87 (其他)和7.47±1.42 (邮轮).
从污染物浓度日变化可以看出, BC浓度在船舶怠速期时全天维持不变(图 8); 而在船舶运行时期BC浓度从早上开始升高, 在当地时间09:00达到峰值, 与ER一致, 全天保持相对较高的水平, 表明BC的排放与船舶速度相关, 且速度越高, 排放越高.Buffaloe等[36]的研究表明随着船舶速度的增加, BC排放因子逐渐增高.NOx混合比在上午有类似于BC的增加, 但在中午出现了一个低谷, 这可能是由于中午船舶启动(离港或到港活动)数量减少的缘故.船舶排放NOx的主要来源于燃料中的氮以及氮气的燃烧[37], NO是NOx中的主要组成, 较高的氧浓度和燃烧温度是NO产生的先决条件[38].在早晚高峰时, 大量船舶启航, 船舶发动机燃料燃烧温度, 滞燃时间及含氧量达到高温燃烧的条件, 使得NOx出现峰值, 表明研究区域NOx的排放与高速船舶相关.这与已有的BC和NOx排放与船舶速度呈正相关的研究结果一致[39].
有研究表明, 船舶尾气排放硫氧化物主要与燃料的硫含量直接相关, 与发动机类型和功率等无关[40].在船舶运行时期SO2在早高峰时则具有明显的峰值(图 8), 达0.5×10-9, 是夜间SO2混合比的两倍以上.但从图 8中可以看出, 陆地传输对SO2有较强的贡献(陆地期- 运行期).造成船舶怠速期SO2增加趋势不明显的主要原因可能是ER较低(图 7).在船舶运行期时, CO混合比在15:00达到峰值, 但边界层的抬升并没有使CO的混合比降低, 这表明中午有很强的CO排放, 甚至抵消了附近边界层的稀释效应.Haglind[41]发现在发动机低速或怠速状态下容易形成CO.船舶怠速时运行速度较低, 主机高负荷做功导致主机燃烧室局部缺氧生成CO.本研究在船舶怠速期CO同样具有此排放特征, 表明CO的排放可能与船舶较低的运行速度有关.
PM是柴油机尾气排放的主要污染物之一[42], 从观测结果上来看, 在3个类别下PM在06:00~12:00之间呈现下降趋势, 表明总颗粒物与船只活动没有显著联系, 但在夜间时3个类别下PM水平均高于白天, 表明除了船舶排放的颗粒物外, 夜间可能有其他来源.利用PM/BC可大致评估BC的来源信息, 交通排放中的PM/BC比其他来源(如生物质来源)更低[43~45].图 8显示, 3种类别下PM/BC均呈现夜间大于白天, 从05:00开始, PM/BC值逐渐降低, 在12:00时达到最低值, 这是由于上午船舶数量及速度增加导致BC排放增加, 从而导致PM/BC的降低, 同样证明BC的排放与船舶数量及速度相关.而在夜间时, 船舶数量与速度降低, ER降低, 且变化很小, 但PM/BC有明显增加, 在夜晚03:00达到最大值, 表明夜间PM存在本地其他来源.
同一时间内污染物受到海洋气团及陆地气流的共同影响, 为了表征单独的陆地影响, 用陆地气团主导期污染物减去船舶运行期来将船舶排放影响分离出去(图 8).仅考虑陆地气团影响时, BC、CO、SO2和PM等污染物, 日浓度存在显著变化, 其中, BC和CO污染物呈现凹型日变化特征, 从00:00开始, BC与CO开始下降, 在12:00达到最小值, 此后又逐渐上升; SO2和PM的日变化特征较为相似, 从06:00开始逐渐增加, 到15:00左右达最大值, 之后逐渐降低; 而NOx则变化不大, 表明陆地气团对NOx贡献不大.
用船舶运行期减去船舶怠速期来将海洋本身等影响因素剔除, 从而分析单独船舶排放的污染物日变化特征.如图 8所示, BC、CO、SO2和NOx等污染物均呈现白天高晚上低的特征, 且变化趋势与ER一致, 表明船舶对BC、CO、SO2和NOx等污染物具有重要贡献.船舶排放是BC的主要来源, 对于船舶运行期和船舶怠速期, 船舶运行期夜晚BC排放会略高于船舶怠速期, 故对于PM/BC来说, 夜晚船舶怠速期的PM/BC值较高, 因此船舶运行期减去船舶怠速期的PM/BC在夜晚可能为负值.结果表明, 在船舶运行时排放污染物能力有明显增强, 增强因子范围约为1~4, 各污染物平均排放增强因子分别为2.41±0.74 (BC)、2.17±0.90 (CO)、1.63±0.54 (SO2)和1.30±0.23 (NOx).
3 结论(1) BC和NOx的排放与高速船舶相关, 且船舶速度越高, 排放越高, 但NOx受陆地气团影响不大, 船舶排放是NOx的主要来源;
(2) SO2的排放也与高速船舶相关, 船舶尾气排放硫氧化物主要与燃料的硫含量直接相关, 除此之外, 陆地传输对SO2也有较强的贡献;
(3) CO可能与船舶较低的运行速度相关, 当船舶处于怠速期时CO排放增强明显;
(4) 在运行工况下大部分主要污染物的排放增强因子约为怠速工况的1~4倍.
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